JPH03183660A - 窒化珪素質焼結体の製造方法 - Google Patents
窒化珪素質焼結体の製造方法Info
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- JPH03183660A JPH03183660A JP1320047A JP32004789A JPH03183660A JP H03183660 A JPH03183660 A JP H03183660A JP 1320047 A JP1320047 A JP 1320047A JP 32004789 A JP32004789 A JP 32004789A JP H03183660 A JPH03183660 A JP H03183660A
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Classifications
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
（産業上の利用分野）
本発明は、自動車９機械装置、化学装置、宇宙航空機器
などの幅広い分野において使用される各種構造部品の素
材として利用でき、特に優れた高温強度を有するファイ
ンセラミックス部材を得るのに好適な窒化珪素質焼結体
の製造方法に関するものである。 （従来の技術） 窒化珪素を主成分とする窒化珪素質焼結体は、常温およ
び高温で化学的に安定であり、高い機械的強度を有して
いるため、軸受なとの摺動部材、ターボチャージャロー
ターなどのエンジン部材として好適な材料である。 しかし、窒化珪素はこれ単独では焼結が困難であるため
、通常の場合には、窒化珪素にＭｇＯ。 Ａｎ２ｏ３ 、Ｙ２Ｏ３などの酸化物を焼結助剤として
多量に添加して焼成する方法が用いられている（この種
の窒化珪素質焼結体の製造方法としては、特開昭４９−
６３７１０号、特開昭５４−１５９１６号、特開昭６０
−１３７８７３号などに開示された多くのものがある。 ）。 （発明が解決しようとする課題） しかしながら、上述したように、窒化珪素にＭｇＯ，Ａ
文、０３ 、Ｙ２Ｏ３などの酸化物を焼結助剤として多
量に添加して焼成することにより得られた従来の窒化珪
素質焼結体においては、焼結体中の粒界に多量の酸化物
成分を含有し、これが高温で窒化珪素の酸化を促進する
ため、この焼結体を素材とする各種構造部品の耐クリー
プ特性、高温強度、＃酸化性などの高温特性が低下する
ことがあるという課題があった。 （発明の目的） 本発明は、上記したような従来の課題に着目してなされ
たもので、常温のみならずとくに高温における強度特性
に優れており、高温において強度低下が少ないと共に高
温における＃酸化性にも優れている窒化珪素質焼結体を
得ることが可能である窒化珪素質焼結体の製造方法を提
供することを目的としている。
などの幅広い分野において使用される各種構造部品の素
材として利用でき、特に優れた高温強度を有するファイ
ンセラミックス部材を得るのに好適な窒化珪素質焼結体
の製造方法に関するものである。 （従来の技術） 窒化珪素を主成分とする窒化珪素質焼結体は、常温およ
び高温で化学的に安定であり、高い機械的強度を有して
いるため、軸受なとの摺動部材、ターボチャージャロー
ターなどのエンジン部材として好適な材料である。 しかし、窒化珪素はこれ単独では焼結が困難であるため
、通常の場合には、窒化珪素にＭｇＯ。 Ａｎ２ｏ３ 、Ｙ２Ｏ３などの酸化物を焼結助剤として
多量に添加して焼成する方法が用いられている（この種
の窒化珪素質焼結体の製造方法としては、特開昭４９−
６３７１０号、特開昭５４−１５９１６号、特開昭６０
−１３７８７３号などに開示された多くのものがある。 ）。 （発明が解決しようとする課題） しかしながら、上述したように、窒化珪素にＭｇＯ，Ａ
文、０３ 、Ｙ２Ｏ３などの酸化物を焼結助剤として多
量に添加して焼成することにより得られた従来の窒化珪
素質焼結体においては、焼結体中の粒界に多量の酸化物
成分を含有し、これが高温で窒化珪素の酸化を促進する
ため、この焼結体を素材とする各種構造部品の耐クリー
プ特性、高温強度、＃酸化性などの高温特性が低下する
ことがあるという課題があった。 （発明の目的） 本発明は、上記したような従来の課題に着目してなされ
たもので、常温のみならずとくに高温における強度特性
に優れており、高温において強度低下が少ないと共に高
温における＃酸化性にも優れている窒化珪素質焼結体を
得ることが可能である窒化珪素質焼結体の製造方法を提
供することを目的としている。
（課題を解決するための手段）
本発明に係わる窒化珪素質焼結体の製造方法は、０．５
重量％以上４．０重量％以下の酸化珪素を含む窒化珪素
粉末に、０．１重量％以上酸化珪素含有量以下の１種ま
たは２種以上の周期表１１［ａ族元素の酸化物を添加し
た混合体を５気圧以上２００％圧以下でかつ１８００〜
２０００℃の窒素雰囲気中でかさ密度が理論密度の９５
％以上となるまで焼成する構成としたことを特徴として
おり、このような窒化珪素質焼結体の製造方法の構成を
前述した従来の課題を解決するための手段としたもので
ある。 一般に、焼結体の酸化は重量増加により評価される。 すなわち、窒化珪素質焼結体を酸素が存在する雰囲気中
で高温に加熱すると、窒化珪素が次の反応により酸化さ
れ、その結果として重量増加が観察される。 ５ｉ３Ｎａ＋３０２→３Ｓｉ０７＋２Ｎ２したがって、
重量増加が少ないほど、耐酸化性に優れているといえる
。 窒化珪素の酸化では、酸化物粒界相を経由して物質移動
が起こるため、粒界のＭ或は酸化に大きい影響を及ぼす
。 本発明では、窒化珪素中の酸化珪素の量と酸化物の添加
量を制御することにより、窒化珪素の粒界に耐熱性に優
れかつ耐酸化性に優れる組成の酸化物が形成され、これ
によって耐酸化性が向上することを見い出した。 本発明に係わる窒化珪素質焼結体の製造方法において、
出発原料は窒化珪素粉末と周期表１１ｒａ族元素の酸化
物である。 これらのうち、窒化珪素粉末はそれに含まれる不純物金
属元素や酸素含有量は少ない方か望ましく、また、０．
５重量％以上４．０重量％以下の酸化珪素を含む窒化珪
素粉末が使用される。 この場合、窒化珪素粉末中の酸化珪素含有量が０．５重
量％よりも少ないと十分にち密化しないことがあり、ま
た４、０重量％よりも多いと焼結体の高温強度が低下す
ることとなるので、酸化珪素含有量が０．５重量％以上
４．０重量％以下の窒化珪素粉末を用いた。 また、同じく出発原料となる酸化物を構成する周期表［
［ａ族元素としては、Ｓｃ、Ｙ、ランタノイド（ｉ子番
号５７〜７１）、アクチノイド（原子番号８９〜１０３
）などがあるが、通常の場合にはこれらのうちＹ 、Ｌ
ａ 、Ｎｄ 、Ｓｍなどが価格、入手性あるいは取扱い
性の都合などにより使用されやすい。 この場合、酸化物は１種類の単独添加でもよいが、とく
に酸化物助剤量が少ない場合は焼結性を向上させるため
に２種類以上の混合系酸化物を焼結助剤として用いるの
がよい。 そして、窒化珪素粉末に対する上記１種または２種以上
の周期表ＩＩＩａ族元素の酸化物の添加量は、０．１重
量％未満では十分にち密化しないこととなるので好まし
くなく、また酸化珪素含有量よりも多く添加すると粒界
が酸化珪素の少ない組成となるため、耐酸化性が低下す
ることとなるので好ましくなく、このようなことから上
記酸化物の添加量は０．１重量％以上酸化珪素含有量以
下とした。 次に、出発原料である窒化珪素粉末と周期表Ｉａ族元素
の酸化物とを混合して混合体としたのち成形するに際し
ては、例えば、金型プレス成形。 ラバープレス成形、射出成形など、通常のセラミックス
の成形方法が、目的とする成形部材の形状等にあわせて
選択されるが、特に限定されない。 次に、前記成形体に対しては、第１図に示すように、５
気圧以上２００気圧以下でかつ１８００〜２０００℃の
窒素雰囲気中でかさ密度が理論密度の９５％以上となる
まで焼成を行うが、このとき、雰囲気圧力が５気圧より
も低いと窒化珪素の熱分解がおこりやすくなり、ち密な
焼結体が得られなくなるので好ましくなく、雰囲気圧力
が２００気圧よりも高いと終期焼結が妨げられて密度が
低下するので好ましくない。また、焼成温度が１８００
°Ｃよりも低いと十分な量の液相が生成しないため十分
にち密化せず、２０００″Ｃよりも高いと窒化珪素の粒
成長がおこりやすくなるため強度が低下するので好まし
くない。 そしてこの焼成は、焼結体のかさ密度が理論密度の９５
％以上であるち密な焼結体が得られるまで行うようにし
ており、かさ密度が９５％よりも低いと室温および高温
での強度が十分なものとならない。 そして、本発明に係わる製造方法により得られた窒化珪
素質焼結体は、かさ密度が理論密度の９５％以上であり
、窒化珪素の粒界に耐熱性および耐酸化性に優れる組成
の酸化物が形成されているので、耐クリープ特性、高温
強度、耐熱性、耐酸化性などの高温特性に著しく優れた
ものとなっている。 （発明の作用） 本発明に係わる窒化珪素質焼結体の製造方法では、窒化
珪素粉末中の酸化珪素含有量、焼結助剤として添加する
酸化物の種類と量、焼成温度とガス圧力を制御してかさ
密度が理論密度の９５％以上となるまで焼成を行うよう
にしているので、窒化珪素の粒界に耐熱性および耐酸化
性に優れた組成の酸化物が形成されることとなり、耐ク
リープ特性、高温強度、耐熱性、＃酸化性などの高温特
性に優れたものとなるという作用がもたらされる。 （実施例） 第１表に示すように、平均粒径が１．０ｇｍ。 酸化珪素含有量が３．５重量％の窒化珪素粉末Ａ（実施
例１〜５１．比較例５７〜６２）と、平均粒径が１．５
ＪＬｍ、酸化珪素含有量が２，５重量％の窒化珪素粉末
Ｂ （’ｆｆ施例５ｚ〜５６）とを用い、第１表に示し
た酸化物を助剤として添加して、エタノール中で２４時
間ボールミル混合を行い、乾燥した後、２０ Ｍ Ｐ
ａの圧力で金型成形したあと２００ＭＰａの圧力でラバ
ープレス成形して、６Ｘ６Ｘ５０ｍｍの成形体を作製し
た。 次いで、この成形体を第２表に示した条件１゜２．３の
圧力の窒素ガス圧下において毎時５００°Ｃの昇温速度
で昇温し、同じ〈第２表に示した条件１，２．３の温度
および時間の焼成を行った。 なお、第１表に示すように、実施例１〜４８および比較
例５７〜６２で条件１を採用し、実施例４９〜５１で条
件２を採用し、実施例５２〜５６で条件３を採用した。 次に、ここで得られた各焼結体中の全酸素量を酸素分析
計により測定し、また各焼結体を３×４Ｘ４０ｍｍの形
状にダイヤモンドホイールで研削加工し、室温および１
４００℃で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。 また、前記３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの試験片を大気中で１３０
０℃で１００時間加熱し、重量変化（＃化増量）を測定
した。 これらの結果を同じく第１表に示す。 第 ２ 表 第１表に示した結果より明らかなように、本発明の製造
条件を満足する実施例１〜５６の窒化珪素質焼結体は、
いずれも全酸素量が少なく、かさ密度が理論密度の９５
％以上となっていると共に、高温における強度低下が少
なく、高温での強度が高いものになっており、酸化増量
も少なく耐酸化性に優れたものになっていることが認め
られた。これに対して、酸化物含有量が酸化珪素含有量
よりも多い比較例５７〜６２の窒化珪素質焼結体では焼
結体中の酸素量が多く、粒界中に多量の酸化物成分を含
有しているため高温での強度低下が大きいと共に、耐酸
化性にも劣ったものとなっていることが認められた。
重量％以上４．０重量％以下の酸化珪素を含む窒化珪素
粉末に、０．１重量％以上酸化珪素含有量以下の１種ま
たは２種以上の周期表１１［ａ族元素の酸化物を添加し
た混合体を５気圧以上２００％圧以下でかつ１８００〜
２０００℃の窒素雰囲気中でかさ密度が理論密度の９５
％以上となるまで焼成する構成としたことを特徴として
おり、このような窒化珪素質焼結体の製造方法の構成を
前述した従来の課題を解決するための手段としたもので
ある。 一般に、焼結体の酸化は重量増加により評価される。 すなわち、窒化珪素質焼結体を酸素が存在する雰囲気中
で高温に加熱すると、窒化珪素が次の反応により酸化さ
れ、その結果として重量増加が観察される。 ５ｉ３Ｎａ＋３０２→３Ｓｉ０７＋２Ｎ２したがって、
重量増加が少ないほど、耐酸化性に優れているといえる
。 窒化珪素の酸化では、酸化物粒界相を経由して物質移動
が起こるため、粒界のＭ或は酸化に大きい影響を及ぼす
。 本発明では、窒化珪素中の酸化珪素の量と酸化物の添加
量を制御することにより、窒化珪素の粒界に耐熱性に優
れかつ耐酸化性に優れる組成の酸化物が形成され、これ
によって耐酸化性が向上することを見い出した。 本発明に係わる窒化珪素質焼結体の製造方法において、
出発原料は窒化珪素粉末と周期表１１ｒａ族元素の酸化
物である。 これらのうち、窒化珪素粉末はそれに含まれる不純物金
属元素や酸素含有量は少ない方か望ましく、また、０．
５重量％以上４．０重量％以下の酸化珪素を含む窒化珪
素粉末が使用される。 この場合、窒化珪素粉末中の酸化珪素含有量が０．５重
量％よりも少ないと十分にち密化しないことがあり、ま
た４、０重量％よりも多いと焼結体の高温強度が低下す
ることとなるので、酸化珪素含有量が０．５重量％以上
４．０重量％以下の窒化珪素粉末を用いた。 また、同じく出発原料となる酸化物を構成する周期表［
［ａ族元素としては、Ｓｃ、Ｙ、ランタノイド（ｉ子番
号５７〜７１）、アクチノイド（原子番号８９〜１０３
）などがあるが、通常の場合にはこれらのうちＹ 、Ｌ
ａ 、Ｎｄ 、Ｓｍなどが価格、入手性あるいは取扱い
性の都合などにより使用されやすい。 この場合、酸化物は１種類の単独添加でもよいが、とく
に酸化物助剤量が少ない場合は焼結性を向上させるため
に２種類以上の混合系酸化物を焼結助剤として用いるの
がよい。 そして、窒化珪素粉末に対する上記１種または２種以上
の周期表ＩＩＩａ族元素の酸化物の添加量は、０．１重
量％未満では十分にち密化しないこととなるので好まし
くなく、また酸化珪素含有量よりも多く添加すると粒界
が酸化珪素の少ない組成となるため、耐酸化性が低下す
ることとなるので好ましくなく、このようなことから上
記酸化物の添加量は０．１重量％以上酸化珪素含有量以
下とした。 次に、出発原料である窒化珪素粉末と周期表Ｉａ族元素
の酸化物とを混合して混合体としたのち成形するに際し
ては、例えば、金型プレス成形。 ラバープレス成形、射出成形など、通常のセラミックス
の成形方法が、目的とする成形部材の形状等にあわせて
選択されるが、特に限定されない。 次に、前記成形体に対しては、第１図に示すように、５
気圧以上２００気圧以下でかつ１８００〜２０００℃の
窒素雰囲気中でかさ密度が理論密度の９５％以上となる
まで焼成を行うが、このとき、雰囲気圧力が５気圧より
も低いと窒化珪素の熱分解がおこりやすくなり、ち密な
焼結体が得られなくなるので好ましくなく、雰囲気圧力
が２００気圧よりも高いと終期焼結が妨げられて密度が
低下するので好ましくない。また、焼成温度が１８００
°Ｃよりも低いと十分な量の液相が生成しないため十分
にち密化せず、２０００″Ｃよりも高いと窒化珪素の粒
成長がおこりやすくなるため強度が低下するので好まし
くない。 そしてこの焼成は、焼結体のかさ密度が理論密度の９５
％以上であるち密な焼結体が得られるまで行うようにし
ており、かさ密度が９５％よりも低いと室温および高温
での強度が十分なものとならない。 そして、本発明に係わる製造方法により得られた窒化珪
素質焼結体は、かさ密度が理論密度の９５％以上であり
、窒化珪素の粒界に耐熱性および耐酸化性に優れる組成
の酸化物が形成されているので、耐クリープ特性、高温
強度、耐熱性、耐酸化性などの高温特性に著しく優れた
ものとなっている。 （発明の作用） 本発明に係わる窒化珪素質焼結体の製造方法では、窒化
珪素粉末中の酸化珪素含有量、焼結助剤として添加する
酸化物の種類と量、焼成温度とガス圧力を制御してかさ
密度が理論密度の９５％以上となるまで焼成を行うよう
にしているので、窒化珪素の粒界に耐熱性および耐酸化
性に優れた組成の酸化物が形成されることとなり、耐ク
リープ特性、高温強度、耐熱性、＃酸化性などの高温特
性に優れたものとなるという作用がもたらされる。 （実施例） 第１表に示すように、平均粒径が１．０ｇｍ。 酸化珪素含有量が３．５重量％の窒化珪素粉末Ａ（実施
例１〜５１．比較例５７〜６２）と、平均粒径が１．５
ＪＬｍ、酸化珪素含有量が２，５重量％の窒化珪素粉末
Ｂ （’ｆｆ施例５ｚ〜５６）とを用い、第１表に示し
た酸化物を助剤として添加して、エタノール中で２４時
間ボールミル混合を行い、乾燥した後、２０ Ｍ Ｐ
ａの圧力で金型成形したあと２００ＭＰａの圧力でラバ
ープレス成形して、６Ｘ６Ｘ５０ｍｍの成形体を作製し
た。 次いで、この成形体を第２表に示した条件１゜２．３の
圧力の窒素ガス圧下において毎時５００°Ｃの昇温速度
で昇温し、同じ〈第２表に示した条件１，２．３の温度
および時間の焼成を行った。 なお、第１表に示すように、実施例１〜４８および比較
例５７〜６２で条件１を採用し、実施例４９〜５１で条
件２を採用し、実施例５２〜５６で条件３を採用した。 次に、ここで得られた各焼結体中の全酸素量を酸素分析
計により測定し、また各焼結体を３×４Ｘ４０ｍｍの形
状にダイヤモンドホイールで研削加工し、室温および１
４００℃で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。 また、前記３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの試験片を大気中で１３０
０℃で１００時間加熱し、重量変化（＃化増量）を測定
した。 これらの結果を同じく第１表に示す。 第 ２ 表 第１表に示した結果より明らかなように、本発明の製造
条件を満足する実施例１〜５６の窒化珪素質焼結体は、
いずれも全酸素量が少なく、かさ密度が理論密度の９５
％以上となっていると共に、高温における強度低下が少
なく、高温での強度が高いものになっており、酸化増量
も少なく耐酸化性に優れたものになっていることが認め
られた。これに対して、酸化物含有量が酸化珪素含有量
よりも多い比較例５７〜６２の窒化珪素質焼結体では焼
結体中の酸素量が多く、粒界中に多量の酸化物成分を含
有しているため高温での強度低下が大きいと共に、耐酸
化性にも劣ったものとなっていることが認められた。
以上説明してきたように、この発明に係わる窒化珪素質
焼結体の製造方法によれば、窒化珪素中の酸化珪素含有
量、焼結助剤として添加する酸化物の種類および量、ガ
ス圧力、焼成温度を制御して焼成することにより、かさ
密度が理論密度の９５％以上の窒化珪素質焼結体を製造
するようにしているので、粒界には耐熱性および耐酸化
性に優れる組成の酸化物が形成されていることから、常
温強度に優れているのみならず、高温における強度の低
下が著しく少ないと共に、耐酸化性にも著しく優れたも
のとなっており、耐クリープ特性、高温強度、＃熱性、
耐酸化性などの高温特性に優れたファインセラミックス
材料を製造することが可能であり、高温で使用される各
種構造部品の素材として好適なものであって、これら各
種構造部材の軽量化に大きく貢献するという非常に優れ
た効果がもたらされる。
焼結体の製造方法によれば、窒化珪素中の酸化珪素含有
量、焼結助剤として添加する酸化物の種類および量、ガ
ス圧力、焼成温度を制御して焼成することにより、かさ
密度が理論密度の９５％以上の窒化珪素質焼結体を製造
するようにしているので、粒界には耐熱性および耐酸化
性に優れる組成の酸化物が形成されていることから、常
温強度に優れているのみならず、高温における強度の低
下が著しく少ないと共に、耐酸化性にも著しく優れたも
のとなっており、耐クリープ特性、高温強度、＃熱性、
耐酸化性などの高温特性に優れたファインセラミックス
材料を製造することが可能であり、高温で使用される各
種構造部品の素材として好適なものであって、これら各
種構造部材の軽量化に大きく貢献するという非常に優れ
た効果がもたらされる。
第１図は本発明の窒化処理条件を示す説明図である。
Claims (1)
- （１）０．５重量％以上４．０重量％以下の酸化珪素を
含む窒化珪素粉末に、０．１重量％以上酸化珪素含有量
以下の１種または２種以上の周期表IIIａ族元素の酸化
物を添加した混合体を５気圧以上２００気圧以下でかつ
１８００〜２０００℃の窒素雰囲気中でかさ密度が理論
密度の９５％以上となるまで焼成することを特徴とする
窒化珪素質焼結体の製造方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1320047A JP2737323B2 (ja) | 1989-12-08 | 1989-12-08 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
| US08/143,233 US5545362A (en) | 1989-12-08 | 1993-10-29 | Production method of sintered silicon nitride |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1320047A JP2737323B2 (ja) | 1989-12-08 | 1989-12-08 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
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| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03183660A true JPH03183660A (ja) | 1991-08-09 |
| JP2737323B2 JP2737323B2 (ja) | 1998-04-08 |
Family
ID=18117142
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1320047A Expired - Fee Related JP2737323B2 (ja) | 1989-12-08 | 1989-12-08 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
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| JP (1) | JP2737323B2 (ja) |
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| US6610113B1 (en) * | 1999-09-09 | 2003-08-26 | Kennametal Pc Inc. | Process for heat treating ceramics and articles of manufacture made thereby |
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Citations (2)
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|---|---|---|---|---|
| JPS5888174A (ja) * | 1981-11-19 | 1983-05-26 | 株式会社神戸製鋼所 | 窒化珪素セラミツクスの製造方法 |
| JPH02311364A (ja) * | 1989-05-26 | 1990-12-26 | Kyocera Corp | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 |
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|---|---|---|---|---|
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| JPS523647B2 (ja) * | 1972-10-24 | 1977-01-29 | ||
| US4341874A (en) * | 1977-01-13 | 1982-07-27 | Tokyo Shibaura Electric Co., Ltd. | Si3 N4 Ceramic powder material and method for manufacturing the same |
| JPS5415916A (en) * | 1977-07-06 | 1979-02-06 | Denki Kagaku Kogyo Kk | Siliconnnitride base highhtemperaturee resistant highhstrength composite material |
| IT1117334B (it) * | 1977-12-23 | 1986-02-17 | Fiat Spa | Procedimento per la sinterizazzione di nitruro di silicio reaction bonded |
| DE2910943A1 (de) * | 1979-03-20 | 1980-09-25 | Motoren Turbinen Union | Verfahren zur herstellung von keramikformteilen aus siliziumnitrid |
| JPS60137873A (ja) * | 1983-12-27 | 1985-07-22 | 日産自動車株式会社 | 窒化珪素質焼結体 |
| DE3504145A1 (de) * | 1985-02-07 | 1986-08-07 | Basf Ag, 6700 Ludwigshafen | Neues verfahren zur herstellung hochfester und hochtemperaturbestaendiger keramischer formteile aus siliziumnitrid |
| US4716133A (en) * | 1986-03-31 | 1987-12-29 | Kyocera Corporation | Method for production of silicon nitride sintered body |
| US4795724A (en) * | 1986-06-12 | 1989-01-03 | Ngk Insulators, Ltd. | Silicon nitride sintered bodies and process for manufacturing the same |
| US5126294A (en) * | 1988-08-09 | 1992-06-30 | Nissan Motor Co., Ltd. | Sintered silicon nitride and production method thereof |
-
1989
- 1989-12-08 JP JP1320047A patent/JP2737323B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
1993
- 1993-10-29 US US08/143,233 patent/US5545362A/en not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5888174A (ja) * | 1981-11-19 | 1983-05-26 | 株式会社神戸製鋼所 | 窒化珪素セラミツクスの製造方法 |
| JPH02311364A (ja) * | 1989-05-26 | 1990-12-26 | Kyocera Corp | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US5545362A (en) | 1996-08-13 |
| JP2737323B2 (ja) | 1998-04-08 |
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