JPH0318309B2 - - Google Patents
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- JPH0318309B2 JPH0318309B2 JP55182716A JP18271680A JPH0318309B2 JP H0318309 B2 JPH0318309 B2 JP H0318309B2 JP 55182716 A JP55182716 A JP 55182716A JP 18271680 A JP18271680 A JP 18271680A JP H0318309 B2 JPH0318309 B2 JP H0318309B2
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M6/00—Primary cells; Manufacture thereof
- H01M6/14—Cells with non-aqueous electrolyte
- H01M6/16—Cells with non-aqueous electrolyte with organic electrolyte
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- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
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- H01M4/50—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic oxides or hydroxides of manganese
- H01M4/502—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic oxides or hydroxides of manganese for non-aqueous cells
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は非水性のLi／MnO2電池、特にその中
で用いる電解液に関する。
で用いる電解液に関する。
二酸化マンガン（MnO2）をリチウムアノード
を有する電池中で首尾よく用いるようにするに
は、一般に吸湿性の二酸化マンガン中に保留され
ている水を実質上すべて駆遂することが必要であ
つた。従つて二酸化マンガンを電池のカソード材
料として使用する前に、二酸化マンガンは強烈に
加熱される。そのような強度の加熱および保留水
の駆遂は、アノード材として用いられるリチウム
と水との反応（すなわちガス発生および不安定な
電池をもたらす反応）に鑑みて必要とされるもの
である。従つて、イケダ等の米国特許第4133856
号明細書（1979年１月９日）では、二酸化マンガ
ンの一段階加熱工程ではなく数段階加熱工程で強
く保持された水分のほとんどを駆遂することが必
要であるとされている。二酸化マンガンの不完全
な加熱を行うと、そのような二酸化マンガンをカ
ソードとして含む電池の容量の重大な損失を招く
ことが該米国特許明細書に記載されている。
を有する電池中で首尾よく用いるようにするに
は、一般に吸湿性の二酸化マンガン中に保留され
ている水を実質上すべて駆遂することが必要であ
つた。従つて二酸化マンガンを電池のカソード材
料として使用する前に、二酸化マンガンは強烈に
加熱される。そのような強度の加熱および保留水
の駆遂は、アノード材として用いられるリチウム
と水との反応（すなわちガス発生および不安定な
電池をもたらす反応）に鑑みて必要とされるもの
である。従つて、イケダ等の米国特許第4133856
号明細書（1979年１月９日）では、二酸化マンガ
ンの一段階加熱工程ではなく数段階加熱工程で強
く保持された水分のほとんどを駆遂することが必
要であるとされている。二酸化マンガンの不完全
な加熱を行うと、そのような二酸化マンガンをカ
ソードとして含む電池の容量の重大な損失を招く
ことが該米国特許明細書に記載されている。
保留水の影響を可及的に低めるのに必要とされ
るそのような強度加熱に加えて、リチウム／二酸
化マンガン電池は、プロピレンカーボネートおよ
びジメトキシエタンの混合物とその中に溶解され
た過塩素酸リチウムよりなる電解液を含むことが
さらに記載されている。電解液のプロピレンカ−
ボネートとある程度まで反応してリチウムアノー
ド上に炭酸リチウムの薄い不働態化膜を形成する
性質がある。この膜はアノードのリチウムが、強
度加熱処理後であつても二酸化マンガンカソード
中に残留する微量の水と反応しないように保護す
る。この膜はイオン伝導性であるので著しくは電
池性能に悪影響を与えない。従つて最近製造され
ている電池は高伝導度および電池安定性を与える
そのようなプロピレンカーボネートの電解液また
はプロピレンカーボネートとジメトキシエタンと
の電解液を含んでいる。
るそのような強度加熱に加えて、リチウム／二酸
化マンガン電池は、プロピレンカーボネートおよ
びジメトキシエタンの混合物とその中に溶解され
た過塩素酸リチウムよりなる電解液を含むことが
さらに記載されている。電解液のプロピレンカ−
ボネートとある程度まで反応してリチウムアノー
ド上に炭酸リチウムの薄い不働態化膜を形成する
性質がある。この膜はアノードのリチウムが、強
度加熱処理後であつても二酸化マンガンカソード
中に残留する微量の水と反応しないように保護す
る。この膜はイオン伝導性であるので著しくは電
池性能に悪影響を与えない。従つて最近製造され
ている電池は高伝導度および電池安定性を与える
そのようなプロピレンカーボネートの電解液また
はプロピレンカーボネートとジメトキシエタンと
の電解液を含んでいる。
本発明の一目的は不働態化膜を形成しない電解
液を有しかつ著しく向上した容量を有する安定な
リチウム／二酸化マンガン電池を提供することで
ある。本発明のこの目的およびその他の目的、特
徴および利点は以下の記載からさらに明らかとな
ろう。
液を有しかつ著しく向上した容量を有する安定な
リチウム／二酸化マンガン電池を提供することで
ある。本発明のこの目的およびその他の目的、特
徴および利点は以下の記載からさらに明らかとな
ろう。
一般的には、本発明は前述のプロピレンカーボ
ネート（単独またはジメトキシエタンと併用）の
代りに１，３−ジオキソラン電解液溶媒を含むリ
チウム／二酸化マンガン（Li／MnO2）電池に関
する。ガース氏の米国特許第4071665号明細書
（1978年１月31日発行；特公昭54−11890号に部分
的に対応）には、リチウムアノード（負極）；あ
る種の金属硫化物、金属ふつ化物またはそれらの
混合物からなるカソード（正極）減極剤；および
ジオキソランを溶媒とする電解液；からなるリチ
ウム電池が記載され、電解質塩溶媒として１，３
−ジオキソランを使用することが開示されている
が、そのアルカリ電池においては二酸化マンガン
をカソード（正極）として使用していない。おそ
らく、二酸化マンガンカソードを有する電池にお
いて１，３−ジオキソランを使用すると、二酸化
マンガンの保留する水分の故に劣つた性能の電池
を与えると予期され、かくしてカソードとして二
酸化マンガンの使用を忌避したものと考えられ
る。上記ガース氏の米国特許明細書の実施例８で
は、金属リチウムシート試験片をLiCl4ジオキソ
ラン溶液からなる電解液中で55℃で５ケ月保存し
て腐食試験を行なつているが、その結果から、ジ
オキソラン含有電解液によつてリチウムは侵され
ずに光沢を保持することが明かである。従つてそ
のリチウムの表面には不働態化膜は形成してな
い。その特許明細書に述べられているように、そ
のことは電池の作動機能に有害ではないけれど
も、二酸化マンガンのような水保留性カソード材
では不安定な電池を与えると予期されたと考えら
れる。プロピレンカーボネートのような電解液溶
媒によつて与えられる不働態化膜がなければ、二
酸化マンガンカソード中に（前述のイケダの米国
特許の加熱処理工程後でさえも）残留する水が、
保護されていないリチウムアノードと反応して有
害な結果をもたらすと予期されたと考えられる。
ネート（単独またはジメトキシエタンと併用）の
代りに１，３−ジオキソラン電解液溶媒を含むリ
チウム／二酸化マンガン（Li／MnO2）電池に関
する。ガース氏の米国特許第4071665号明細書
（1978年１月31日発行；特公昭54−11890号に部分
的に対応）には、リチウムアノード（負極）；あ
る種の金属硫化物、金属ふつ化物またはそれらの
混合物からなるカソード（正極）減極剤；および
ジオキソランを溶媒とする電解液；からなるリチ
ウム電池が記載され、電解質塩溶媒として１，３
−ジオキソランを使用することが開示されている
が、そのアルカリ電池においては二酸化マンガン
をカソード（正極）として使用していない。おそ
らく、二酸化マンガンカソードを有する電池にお
いて１，３−ジオキソランを使用すると、二酸化
マンガンの保留する水分の故に劣つた性能の電池
を与えると予期され、かくしてカソードとして二
酸化マンガンの使用を忌避したものと考えられ
る。上記ガース氏の米国特許明細書の実施例８で
は、金属リチウムシート試験片をLiCl4ジオキソ
ラン溶液からなる電解液中で55℃で５ケ月保存し
て腐食試験を行なつているが、その結果から、ジ
オキソラン含有電解液によつてリチウムは侵され
ずに光沢を保持することが明かである。従つてそ
のリチウムの表面には不働態化膜は形成してな
い。その特許明細書に述べられているように、そ
のことは電池の作動機能に有害ではないけれど
も、二酸化マンガンのような水保留性カソード材
では不安定な電池を与えると予期されたと考えら
れる。プロピレンカーボネートのような電解液溶
媒によつて与えられる不働態化膜がなければ、二
酸化マンガンカソード中に（前述のイケダの米国
特許の加熱処理工程後でさえも）残留する水が、
保護されていないリチウムアノードと反応して有
害な結果をもたらすと予期されたと考えられる。
しかしながら予期に反して、二酸化マンガンカ
ソード中に保留される微量の水は、実際にはリチ
ウムアノードと反応せず、むしろ我々の特願昭55
−118241号（特開昭56−36870号）明細書に記載
されている如く電解質塩及び溶媒と相互作用する
ことが判明した。従つて保護膜の不存在は実際に
はLi／MnO2電池について予期されたような電池
安定性に対する悪影響を与えない。要するに、本
発明の電池の二酸化マンガンカソード中の保留水
がカソード内部からその表面へ移動し、電解液中
に入り込んでも電解質塩と反応してしまい、アノ
ードにまで移動する前に消尽され、従つてアノー
ドを構成しているリチウムが水分との有害な反応
を起こさないという仮説を提案できる。所与の電
池対について電解質溶媒がいかに挙動するかにつ
いて予期困難性があるというガースの観察によれ
ば、Li／MnO2対を含む電池においてはジオキソ
ラン溶媒は安定電池を与えるだけではなく、実際
には、先行技術のプロピレンカーボネート電解液
溶媒を含む同様な電池の約３倍の容量（マイナス
20℃における放電）を与えることが見出された。
ソード中に保留される微量の水は、実際にはリチ
ウムアノードと反応せず、むしろ我々の特願昭55
−118241号（特開昭56−36870号）明細書に記載
されている如く電解質塩及び溶媒と相互作用する
ことが判明した。従つて保護膜の不存在は実際に
はLi／MnO2電池について予期されたような電池
安定性に対する悪影響を与えない。要するに、本
発明の電池の二酸化マンガンカソード中の保留水
がカソード内部からその表面へ移動し、電解液中
に入り込んでも電解質塩と反応してしまい、アノ
ードにまで移動する前に消尽され、従つてアノー
ドを構成しているリチウムが水分との有害な反応
を起こさないという仮説を提案できる。所与の電
池対について電解質溶媒がいかに挙動するかにつ
いて予期困難性があるというガースの観察によれ
ば、Li／MnO2対を含む電池においてはジオキソ
ラン溶媒は安定電池を与えるだけではなく、実際
には、先行技術のプロピレンカーボネート電解液
溶媒を含む同様な電池の約３倍の容量（マイナス
20℃における放電）を与えることが見出された。
さらに、上記のガースの特許ではジオキソラン
から主としてなる電解質はその中にピリジンのよ
うな重合禁止剤を含むことも必要とされているこ
とも注目すべきである。しかしながら、Li／
MnO2電池におけるジオキソラン溶媒の重合は、
事実上、低電流電池の性能に著しい悪影響を与え
ないばかりでなく、実際にはそれによつて電解液
漏洩を低減するので好ましいものであることを見
出した。そのようなジオキソランの重合を行うに
は、それに電流を通すのが効果的であることが判
つた。
から主としてなる電解質はその中にピリジンのよ
うな重合禁止剤を含むことも必要とされているこ
とも注目すべきである。しかしながら、Li／
MnO2電池におけるジオキソラン溶媒の重合は、
事実上、低電流電池の性能に著しい悪影響を与え
ないばかりでなく、実際にはそれによつて電解液
漏洩を低減するので好ましいものであることを見
出した。そのようなジオキソランの重合を行うに
は、それに電流を通すのが効果的であることが判
つた。
先行技術のプロピレンカーボネード含有電解液
はリチウムアノード上に保護膜を与えたが、本発
明のジオキソラン電解液はそのような膜を与えな
い。従つて、リチウムアノードを有する電池中で
用いられるときのジオキソランの純度は、プロピ
レンカーボネート含有電解液について要求される
純度よりも高い。ジオキソラン自体は、不純物と
リチウムアノードとの有害な反応を防ぐために、
実質上不純物を含んではならない。従つて、ジオ
キソランはLi／MnO2電池で使用する前に蒸留し
かつ乾燥するのが好ましい。
はリチウムアノード上に保護膜を与えたが、本発
明のジオキソラン電解液はそのような膜を与えな
い。従つて、リチウムアノードを有する電池中で
用いられるときのジオキソランの純度は、プロピ
レンカーボネート含有電解液について要求される
純度よりも高い。ジオキソラン自体は、不純物と
リチウムアノードとの有害な反応を防ぐために、
実質上不純物を含んではならない。従つて、ジオ
キソランはLi／MnO2電池で使用する前に蒸留し
かつ乾燥するのが好ましい。
１，３−ジオキソランは非常に良好な溶媒であ
るから、非水性リチウム電池において一般的に用
いられる電解質塩類のほとんど全部について電解
液溶媒として使用できる。そのような塩として
は、前述のLiClO4以外に、アルカリ金属（好ま
しくはリチウム）ハロゲン化物、ヘキサフルオロ
ホスフエート類、ヘキサフルオロアーセネート
類、クロボボレート類等がある。
るから、非水性リチウム電池において一般的に用
いられる電解質塩類のほとんど全部について電解
液溶媒として使用できる。そのような塩として
は、前述のLiClO4以外に、アルカリ金属（好ま
しくはリチウム）ハロゲン化物、ヘキサフルオロ
ホスフエート類、ヘキサフルオロアーセネート
類、クロボボレート類等がある。
先行技術と比較しての本発明のジオキソラン電
解液溶媒の効果を示すために下記の実施例を示
す。この例は本発明の例示の目的のものであり、
これによつて本発明が限定されるものではない。
特に指示しない限り「部」は重量部である。
解液溶媒の効果を示すために下記の実施例を示
す。この例は本発明の例示の目的のものであり、
これによつて本発明が限定されるものではない。
特に指示しない限り「部」は重量部である。
例 １（先行技術）
直径１インチ（2.54cm）、高さ0.1インチ（0.254
cm）の寸法であり、リチウム円板アノード（55
mg）、MnO2カソード（100mg）および１：１のプ
ロピレンカーボネート・ジメトキシエチレン混液
中の１モル濃度のLiClO4電解液（300mg）を含む
電池を、0.1mAの電流でマイナス20℃において放
電した。この電池は２ボルトのカツトオフ電圧ま
でに約50mAhrの容量を与えた。
cm）の寸法であり、リチウム円板アノード（55
mg）、MnO2カソード（100mg）および１：１のプ
ロピレンカーボネート・ジメトキシエチレン混液
中の１モル濃度のLiClO4電解液（300mg）を含む
電池を、0.1mAの電流でマイナス20℃において放
電した。この電池は２ボルトのカツトオフ電圧ま
でに約50mAhrの容量を与えた。
例 ２
例１の電池と同様であるが、蒸留および乾燥処
理した１，３−ジオキソラン中の１モル濃度の
LiClO4電解液（300mg）を用いた電池を、0.1mA
でマイナス20℃において放電した。この電池は２
ボルトのカツトオフ電圧までに約140mAhrの容
量であり、これは例１の電池の容量の約３倍であ
つた。
理した１，３−ジオキソラン中の１モル濃度の
LiClO4電解液（300mg）を用いた電池を、0.1mA
でマイナス20℃において放電した。この電池は２
ボルトのカツトオフ電圧までに約140mAhrの容
量であり、これは例１の電池の容量の約３倍であ
つた。
室温条件下では、例１および２により作つた電
池は0.1mAの放電電流においてそれぞれ約2.9ボ
ルトの電圧で機能し、２ボルトのカツトオフ電圧
までに約220mAhrの容量を示した。ジオキソラ
ン電解液を用いた電池においては保護膜が存在し
ないので、その電圧はわずかに高かつた。
池は0.1mAの放電電流においてそれぞれ約2.9ボ
ルトの電圧で機能し、２ボルトのカツトオフ電圧
までに約220mAhrの容量を示した。ジオキソラ
ン電解液を用いた電池においては保護膜が存在し
ないので、その電圧はわずかに高かつた。
これらの例は説明のためだけに記載したのであ
る。電池の構造および成分の種々の変更は本発明
の精神から離れずに行ないうるものである。
る。電池の構造および成分の種々の変更は本発明
の精神から離れずに行ないうるものである。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ リチウムアノード、保留水を含む二酸化マン
ガンカソードおよび電解液からなる化学電池にお
いて、該電解液が、リチウムと反応する不純物を
実質的に含まない１，３−ジオキソランよりなる
電解質用非水性溶媒中に溶解された電解質塩の溶
液よりなることを特徴とする化学電池。 ２ 電解質はLiClO4よりなる特許請求の範囲第
１項記載の電池。 ３ １，３−ジオキソランは重合される特許請求
の範囲第１または２項記載の電池。 ４ １，３−ジオキソランはそれに電流を通すこ
とにより重合される特許請求の範囲第１〜３項の
いずれかに記載の電池。
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US06/107,962 US4401735A (en) | 1979-12-28 | 1979-12-28 | Non-aqueous Li/MnO2 cell |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS56102082A JPS56102082A (en) | 1981-08-15 |
| JPH0318309B2 true JPH0318309B2 (ja) | 1991-03-12 |
Family
ID=22319431
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP18271680A Granted JPS56102082A (en) | 1979-12-28 | 1980-12-23 | Chemical battery |
Country Status (19)
| Country | Link |
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