JPH03162435A - 無機充填剤含有ポリオレフィン組成物 - Google Patents
無機充填剤含有ポリオレフィン組成物Info
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Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
[産業上の利用分野コ
本発明は無機充填剤含有ポリオレブイン組成物に関する
.さらに詳しくは、結晶性ポリオレフィンに無機充填剤
、特定の構造を有する環状リン化合物および脂肪族モノ
カルボン酸銅をそれぞれ特定量配合してなる引張伸度お
よび耐衝撃性に優れた成形品が得られる無機充填剤含有
ポリオレフィン組成物に関する. [従来の技術コ 一般に無機充填剤含有ポリオレフィン組或物は剛性,耐
熱剛性および寸法安定性に優れた成形品が得られるので
、射出成形品,押出戒形品、真空成形品,圧空或形品、
プレス(スタンピング)戒形品などの各種の戒形品の製
造に用いられている.しかしながら、無機充填剤含有ポ
リオレフィン組戒物は、上述の優れた性質を有する反面
、該組成物から得られる戒形品の引張伸度および耐衝撃
性が低下するといった欠点がある.このため本出願人は
、無機充填剤含有ポリオレフィン組成物から得られる成
形品の本来有する優れた性質を損なうことなく、引張伸
度および酎衝撃性を改善した無機充填剤含有ポリオレフ
ィン組戊物すなわち結晶性ポリオレフィンに無機充填剤
,特定構造を有する環状リン化合物および脂肪酸金属塩
もしくは特定構造を有するアルキルリン酸金属塩のそれ
ぞれ特定量を配合してなる組戒物を先に提案した(特願
昭82− 326236号). また、本出願人はプロピレン系重合体に特定構造を有す
る環状リン化合物,フェノール系酸化防止剤およびチオ
エーテル系酸化防止剤を配合してなる銅触媒酸化に対し
て安定なプロピレン系重合体組戒物を特開昭49− 3
2941号公報として先に提案し,また該公報にはステ
アリン酸カルシウム,ステアリン酸アル主ニウム等の金
属石ケン、充填剤を該プロピレン系重合体組戒物に併用
できることが記載されている.しかしながら、該公報に
は金属石ケンまたは銅触媒成分としてステアリン酸銅な
との銅石ケンおよび充填剤を該プロピレン系重合体組或
物に併用することによってプロピレン系重合体組成物か
ら得られる戒形品の引張伸度および耐衝撃性を改善させ
ることはなんら記載されておらず,また該併用によって
引張伸度および耐衝撃性が改善することを示唆した記載
もない.[発明が解決しようとするill題1 本発明者は,特願昭62− 326236号に提案した
無機充填剤含有ポリオレフィン組成物に満足することな
くさらに鋭意研究した. その結果、本発明者は結晶性ポリオレフィンに無機充填
剤、特定の構造を有する環状リン化合物および脂肪族モ
ノカルボン酸銅をそれぞれ特定量配合してなる組戒物が
剛性,耐熱剛性および寸法安定性を損なうことなく、引
張伸度および#衝撃性を改善した戒形品を与える組成物
であることを見い出し,この知見に基づき本発明を完成
した。
.さらに詳しくは、結晶性ポリオレフィンに無機充填剤
、特定の構造を有する環状リン化合物および脂肪族モノ
カルボン酸銅をそれぞれ特定量配合してなる引張伸度お
よび耐衝撃性に優れた成形品が得られる無機充填剤含有
ポリオレフィン組成物に関する. [従来の技術コ 一般に無機充填剤含有ポリオレフィン組或物は剛性,耐
熱剛性および寸法安定性に優れた成形品が得られるので
、射出成形品,押出戒形品、真空成形品,圧空或形品、
プレス(スタンピング)戒形品などの各種の戒形品の製
造に用いられている.しかしながら、無機充填剤含有ポ
リオレフィン組戒物は、上述の優れた性質を有する反面
、該組成物から得られる戒形品の引張伸度および耐衝撃
性が低下するといった欠点がある.このため本出願人は
、無機充填剤含有ポリオレフィン組成物から得られる成
形品の本来有する優れた性質を損なうことなく、引張伸
度および酎衝撃性を改善した無機充填剤含有ポリオレフ
ィン組戊物すなわち結晶性ポリオレフィンに無機充填剤
,特定構造を有する環状リン化合物および脂肪酸金属塩
もしくは特定構造を有するアルキルリン酸金属塩のそれ
ぞれ特定量を配合してなる組戒物を先に提案した(特願
昭82− 326236号). また、本出願人はプロピレン系重合体に特定構造を有す
る環状リン化合物,フェノール系酸化防止剤およびチオ
エーテル系酸化防止剤を配合してなる銅触媒酸化に対し
て安定なプロピレン系重合体組戒物を特開昭49− 3
2941号公報として先に提案し,また該公報にはステ
アリン酸カルシウム,ステアリン酸アル主ニウム等の金
属石ケン、充填剤を該プロピレン系重合体組戒物に併用
できることが記載されている.しかしながら、該公報に
は金属石ケンまたは銅触媒成分としてステアリン酸銅な
との銅石ケンおよび充填剤を該プロピレン系重合体組或
物に併用することによってプロピレン系重合体組成物か
ら得られる戒形品の引張伸度および耐衝撃性を改善させ
ることはなんら記載されておらず,また該併用によって
引張伸度および耐衝撃性が改善することを示唆した記載
もない.[発明が解決しようとするill題1 本発明者は,特願昭62− 326236号に提案した
無機充填剤含有ポリオレフィン組成物に満足することな
くさらに鋭意研究した. その結果、本発明者は結晶性ポリオレフィンに無機充填
剤、特定の構造を有する環状リン化合物および脂肪族モ
ノカルボン酸銅をそれぞれ特定量配合してなる組戒物が
剛性,耐熱剛性および寸法安定性を損なうことなく、引
張伸度および#衝撃性を改善した戒形品を与える組成物
であることを見い出し,この知見に基づき本発明を完成
した。
以上の記述から明らかなように、本発明の目的は成形品
としたときの該成形品の剛性、耐熱剛性および寸法安定
性を損なうことなく、引張伸度および耐衝撃性が改善さ
れた或形品が得られる無機充填剤含有ポリオレフィン組
戒物を提供することである. cmgを解決するための手段] 本発明は下記の構成を有する. (1)結晶性ポリオレフィンにfi機充填剤lO〜30
重量%を配合した組戒物100重量部に対して、下記一
般式[I1で示される環状リン化合物(以下、化合物A
という.)および脂肪族モノカルボン*銅(以下,化合
物Bという.)をそれぞれ0.05〜工重量部配合して
なる無機充填剤含有ポリオレフィン組戒物. (ただし、式中ArlおよびAr2はアリーレン基、ア
ルキルアリーレン基,シクロアルキルアリーレン基,ア
リールアリーレン基もしくはアラールキルアリーレン基
をそれぞれ示す.) (2)結晶性ポリオレフィンに無機充填剤lO〜30重
量%を配合した組戒物100l ik部に対して,化合
物A,化合物Bおよび脂肪族アミンをそれぞれ0.05
〜1重量部配合してなる無機充填剤含有ポリオレフィン
組成物. (3)結晶性ポリオレフィンに無機充填剤lO〜30重
量%を配合した組或物100重1k部に対して、化合物
Aおよび化合物Bをそれぞれ0.05〜工重量部.下記
一般式[I11で示されるフルオロフォスファイトを0
.001〜1重1部配合してなる無機充填剤含有ポリオ
レフィン組戒物。
としたときの該成形品の剛性、耐熱剛性および寸法安定
性を損なうことなく、引張伸度および耐衝撃性が改善さ
れた或形品が得られる無機充填剤含有ポリオレフィン組
戒物を提供することである. cmgを解決するための手段] 本発明は下記の構成を有する. (1)結晶性ポリオレフィンにfi機充填剤lO〜30
重量%を配合した組戒物100重量部に対して、下記一
般式[I1で示される環状リン化合物(以下、化合物A
という.)および脂肪族モノカルボン*銅(以下,化合
物Bという.)をそれぞれ0.05〜工重量部配合して
なる無機充填剤含有ポリオレフィン組戒物. (ただし、式中ArlおよびAr2はアリーレン基、ア
ルキルアリーレン基,シクロアルキルアリーレン基,ア
リールアリーレン基もしくはアラールキルアリーレン基
をそれぞれ示す.) (2)結晶性ポリオレフィンに無機充填剤lO〜30重
量%を配合した組戒物100l ik部に対して,化合
物A,化合物Bおよび脂肪族アミンをそれぞれ0.05
〜1重量部配合してなる無機充填剤含有ポリオレフィン
組成物. (3)結晶性ポリオレフィンに無機充填剤lO〜30重
量%を配合した組或物100重1k部に対して、化合物
Aおよび化合物Bをそれぞれ0.05〜工重量部.下記
一般式[I11で示されるフルオロフォスファイトを0
.001〜1重1部配合してなる無機充填剤含有ポリオ
レフィン組戒物。
(ただし,式中Rは炭素数1〜4のアルキリデン基もし
くは硫黄を.Ar3およびAr,はアルキルアリーレン
基もしくはシクロアルキルアリーレン基を、nは0もし
くはlをそれぞれ示す.)本発明で用いる結晶性ポリオ
レフィンは、エチレン、プロピレン,ブテンー1、ペン
テン−1. 4−メチルーペンテン−1,ヘキセンー
l,オクテン−1などのα−オレフィンの結晶性単独重
合体、これら2種以上のα−オレフィンの結晶性もしく
は低結晶性ランダム共重合体または結晶性ブロック共重
合体、上述のα−オレフィンと酢酸ビニルもしくはアク
リル酸エステルとの共重合体、該共重合体のケン化物,
これらα−オレフィンと不飽和シラン化合物との共重合
体,これらα−オレフィンと不飽和カルボン酸もしくは
その無水物との共重合体、該共重合体と金属イオン化合
物との反応生戊物,上述のα−オレフィンの結晶性単独
重合体、結晶性もしくは低結晶性ランダム共重合体また
は結晶性ブロック共重合体を不飽和カルボン酸もしくは
その誘導体で変性した変性ポリオレフィン、上述のα−
オレフインの結晶性単独重合体,結晶性もしくは低結晶
性ランダム共重合体または結晶性ブロック共重合体を不
飽和シラン化合物で変性したシラン変性ポリオレフィン
などを例示することができ,これら結晶性ポリオレフィ
ンの単独使用はもち論のこと、2種以上の結晶性ポリオ
レフィンを混合して用いることもできる.また上述の結
晶性ポリオレフィンに各種合或ゴム(たとえば非晶性エ
チレンープロピレンランダム共重合体,非晶性エチレン
ープロピレンー非共役ジエン3元共重合体,ポリブタジ
エン、ポリイソプレン,ポリクロロプレン,塩素化ポリ
エチレン.@素化ポリプロピレン,フッ素ゴム,スチレ
ンーブタジエン系ゴム,アクリロニトリルーブタジエン
系ゴム、スチレンーブタジエンースチレンブロック共重
合体、スチレンーイソプレンースチレンブロック共重合
体、スチレンーエチレンーブチレンースチレンブロック
共重合体,スチレンープ口ピレンーブチレンースチレン
ブロック共重合体など)または熱可塑性合成樹i(たと
えばポリスチレン、スチレンーアクリロニトリル共重合
体、アクリロニトリルーブタジエンースチレン共重合体
,ポリアミド,ポリエチレンテレフタレート、ポリブチ
レンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニ
ル,フッ素樹脂など)を混合して用いることもできる.
結晶性プロピレン単独重合体、プロピレン成分を70重
量%以上含有する結晶性プロピレン共重合体であって、
結晶性エチレンープロピレンランダム共重合体、結晶性
プロピレンーブテンー1ランダム共重合体、結晶性エチ
レンープロビレンーブテン−13元共重合体,結晶性プ
ロピレンーヘキセンーブテンー13元共重合体およびこ
れらの2種以上の混合物が特に好ましく用いられる. 本発明で用いられる無機充填剤としてはタルク、マイカ
,クレー,ウォラストナイト,ゼオライト,カオリン、
ベントナイト,パーライト、ケイソウ土、アスベスト、
炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシ
ウム、二酸化ケイ素、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸化マ
グネシウム,硫化亜鉛、硫酸バリウム、ケイ酸カルシウ
ム、ケイ酸アルミニウム,ガラス繊維、チタン酸カリウ
ム,炭素繊維、カーボンブラック、グラファイトおよび
金属繊維などを例示でき、特に平均粒径2〜lOμのタ
ルクが好ましい.また,これら無機充填剤は表面処理剤
たとえば高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル,高級アルコ
ール、高級脂肪酸モノアミド、高級脂肪酸ビスアξド,
シラン系カップリング剤、チタネート系カップリング剤
,ボロン系カップリング剤、アルミネート系カップリン
グ剤およびジルコアルミネート系カップリング剤などの
公知の表面処理剤で予め表面処理をして用いてもよい。
くは硫黄を.Ar3およびAr,はアルキルアリーレン
基もしくはシクロアルキルアリーレン基を、nは0もし
くはlをそれぞれ示す.)本発明で用いる結晶性ポリオ
レフィンは、エチレン、プロピレン,ブテンー1、ペン
テン−1. 4−メチルーペンテン−1,ヘキセンー
l,オクテン−1などのα−オレフィンの結晶性単独重
合体、これら2種以上のα−オレフィンの結晶性もしく
は低結晶性ランダム共重合体または結晶性ブロック共重
合体、上述のα−オレフィンと酢酸ビニルもしくはアク
リル酸エステルとの共重合体、該共重合体のケン化物,
これらα−オレフィンと不飽和シラン化合物との共重合
体,これらα−オレフィンと不飽和カルボン酸もしくは
その無水物との共重合体、該共重合体と金属イオン化合
物との反応生戊物,上述のα−オレフィンの結晶性単独
重合体、結晶性もしくは低結晶性ランダム共重合体また
は結晶性ブロック共重合体を不飽和カルボン酸もしくは
その誘導体で変性した変性ポリオレフィン、上述のα−
オレフインの結晶性単独重合体,結晶性もしくは低結晶
性ランダム共重合体または結晶性ブロック共重合体を不
飽和シラン化合物で変性したシラン変性ポリオレフィン
などを例示することができ,これら結晶性ポリオレフィ
ンの単独使用はもち論のこと、2種以上の結晶性ポリオ
レフィンを混合して用いることもできる.また上述の結
晶性ポリオレフィンに各種合或ゴム(たとえば非晶性エ
チレンープロピレンランダム共重合体,非晶性エチレン
ープロピレンー非共役ジエン3元共重合体,ポリブタジ
エン、ポリイソプレン,ポリクロロプレン,塩素化ポリ
エチレン.@素化ポリプロピレン,フッ素ゴム,スチレ
ンーブタジエン系ゴム,アクリロニトリルーブタジエン
系ゴム、スチレンーブタジエンースチレンブロック共重
合体、スチレンーイソプレンースチレンブロック共重合
体、スチレンーエチレンーブチレンースチレンブロック
共重合体,スチレンープ口ピレンーブチレンースチレン
ブロック共重合体など)または熱可塑性合成樹i(たと
えばポリスチレン、スチレンーアクリロニトリル共重合
体、アクリロニトリルーブタジエンースチレン共重合体
,ポリアミド,ポリエチレンテレフタレート、ポリブチ
レンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニ
ル,フッ素樹脂など)を混合して用いることもできる.
結晶性プロピレン単独重合体、プロピレン成分を70重
量%以上含有する結晶性プロピレン共重合体であって、
結晶性エチレンープロピレンランダム共重合体、結晶性
プロピレンーブテンー1ランダム共重合体、結晶性エチ
レンープロビレンーブテン−13元共重合体,結晶性プ
ロピレンーヘキセンーブテンー13元共重合体およびこ
れらの2種以上の混合物が特に好ましく用いられる. 本発明で用いられる無機充填剤としてはタルク、マイカ
,クレー,ウォラストナイト,ゼオライト,カオリン、
ベントナイト,パーライト、ケイソウ土、アスベスト、
炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシ
ウム、二酸化ケイ素、二酸化チタン、酸化亜鉛、酸化マ
グネシウム,硫化亜鉛、硫酸バリウム、ケイ酸カルシウ
ム、ケイ酸アルミニウム,ガラス繊維、チタン酸カリウ
ム,炭素繊維、カーボンブラック、グラファイトおよび
金属繊維などを例示でき、特に平均粒径2〜lOμのタ
ルクが好ましい.また,これら無機充填剤は表面処理剤
たとえば高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル,高級アルコ
ール、高級脂肪酸モノアミド、高級脂肪酸ビスアξド,
シラン系カップリング剤、チタネート系カップリング剤
,ボロン系カップリング剤、アルミネート系カップリン
グ剤およびジルコアルミネート系カップリング剤などの
公知の表面処理剤で予め表面処理をして用いてもよい。
これら無機充填剤の単独使用はもち論のこと,2種以上
の無機充填剤を併用することもできる.Pi無機充填剤
の配合割合は、結晶性ポリオレフィンおよび無機充填剤
からなる組或物に対して10〜30重量%である.
10ffi量%未満の配合では得られる戊形品の剛性、
耐熱剛性および寸法安定性が不充分であり、また30!
量%を超えると引張伸度および′#1衝撃性が低下する
ので実際的でない.本発明で用いられる化合物Aとして
は9.10−ジヒドロ・9−オキサー10−フオスファ
フエナンスレン−10オキサイド、1−メチル−9.1
0−ジヒドロ−9−オキサ10−フオスファフエナンス
レン−10−オキサイド,2−メチル・9.10−ジヒ
ドロ−9−オキサー10−フオスファフエナンスレン−
IO−オキサイド、6−メチル・9.1<1−ジヒドロ
−9−オキサー10−フオスファフエナンスレン−io
−オキサイド,7−メチル−9, to−ジヒドロ−9
−オキサー10−フオスファフエナンスレン−lO−オ
キ,サイド,8−メチル−9.10−ジヒドロ−9−オ
キサー10−フオスファフェナンスレン−10−オキサ
イド、6.8−ジメチル−9.10−ジヒF C+−9
・オキサー10−フォスファフェナンスレン−10−オ
キサイド. 2,6.8−トリメチル−9. 10−
ジヒドo−9−オキサー10−フオスファフェナンスレ
ン−10−オキサイド、2−エチル−9,10−ジヒド
ロ−9−オキサー10−フオスファフエナンスレンーl
O−オキサイド、6−エチル−9.10−ジヒドロ・9
−オキサー10−フオスファフェナンスレン・10・オ
キサイド,8−エチル−9.10−ジヒドロ・9−オキ
サーIO−フオスファフエナンスレン−10−オキサイ
ド、6,8−ジエチル−9,10−ジヒドロ−9ーオキ
サー10−フオスファフエナンスレン−10−オキサイ
ド、2,8.8− トリエチル−9,10−ジヒドロ−
9−オキサ−10−フオスファフエナンスレン−10−
オキサイド,2−i−プロビル−9.10−ジヒドロ−
9−オキサー10−フオスファフエナンスレン−10−
オキサイド、6−i−プロビル−9.10−ジヒドロ−
9−オキサー10−フオスファフエナンスレン−10−
オキサイド、8−i・プロビル−9.10−ジヒドロ−
9−オキサーlO−フオスファフエナンスレン−10−
オキサイド、6,8−ジーi−プロビル−9,lO−ジ
ヒドロ−9−オキサー10−フオスファフエナンスレン
−10−オキサイド. 2,6.8−トリーi−プロ
ビル−9,10−ジヒドロ−9−オキサー10−フオス
ファフエナンスレン−10−オキサイド、2−s−ブチ
ルー9,10−ジヒドロ−9−オキサーlO・フォスフ
ァフエナンスレン−10−オキサイド、6−sーブチル
ー9,10−ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファ
フエナンスレン−10−オキサイド、8−s−プチルー
9,10−ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファフ
ェナンスレン−10−オキサイド、1,8−ジーS−ブ
チルー9.10−ジヒドロ−9−オキサー10−フォス
ファフェナンスレン−10−オキサイド. 2,6.
8−トリーS−ブチルー9,IO・ジヒドロ=9−オキ
サー10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイ
ド,2−L−ブチルー9,lO−ジヒドロ−9−オキサ
ー10−フオスファフエナンスレン−10−オキサイド
、6t−ブチルー9.10−ジヒドロ−9−オキサー1
0−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、8
−t−ブチルー9,lO−ジヒドロー9−オキサー10
−フォスファフェナンスレン−10・オキサイド,1,
6−ジーし−ブチル−9,10−ジヒドロ−9−オキサ
ー10−フオスファフェナンスレン−l〇一オキサイド
,2.6−ジーし−ブチルー9.10−ジヒドロ−9−
オキサーlO−フオスファフェナンスレン−10−オキ
サイド、2,7−ジーL−ブチル−9,10−ジヒドロ
−9−オキサlO−フオスファフェナンスレンーlO−
オキサイド,2.8−ジーL−ブチル−9,lO−ジヒ
ドロ−9−オキサー10−フオスファフェナンスレン−
10−オキサイド,6.8−シー仁−ブチル−9.10
−ジヒドロ−9−オキサー10−フオスフアフェナンス
レン−10−オキサイド、2,8.8−トリ−仁一ブチ
ルー9. 10−ジヒドロ−9−オキサー10−フオス
ファフェナンスレン−10−オキサイド、2−t−アミ
ルー9,10−シヒドロ−9−オキサー10−フオスフ
ァフエナンスレン−10−オキサイド,6−t・アミル
ー9,10・ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファ
フエナンスレン−10−オキサイド、8−t−アミルー
9,10−ジヒドロ・9−オキサー10−フオスファフ
エナンスレン−10−オキサイド,6.8−ジーし・ア
ミルー9,lO−ジヒドロ−9−オキサ・lO−フオス
ファフエナンスレン−10−オキサイド、2,8.8−
トリーL−アξルー9,lO−ジヒドロ−9−オキサ
ー10−フォスファフエナンスレン−10−オキサイド
、2−t−オクチル−9.10−ジヒドロ−9−オキサ
ー10−7オスファフェナンスレン・10−オキサイド
、6−t−オクチル−9.10−ジヒドロ−9・オキサ
ー10−フオスファフエナンスレン−10−オキサイド
、8−t−オクチル−9,10−ジヒドロ−9−オキサ
ーlO−フオスファフエナンスレン・IO−オキサイド
、6.8−ジーt−オクチル−9.10−ジヒドロー9
−オキサ−10−フオスファフェナンスレン−10・オ
キサイド、2,6.8− トリーL−オクチル−9.1
0−ジヒドロ−9−オキサ−10−フォスファフェナン
スレン−10−オキサイド,2−シクロヘキシル−9.
10−ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファフエナ
ンスレン−10−オキサイド、6−シクロヘキシル−9
.10−ジヒドロ−9−オキサー10−フォスファフエ
ナンスレン−10−オキサイド、8−シクロヘキシル−
9,lO−ジヒドロー9−オキサー10−フォスファフ
ェナンスレン−10−オキサイド、6,8−ジーシクロ
へキシル−9.10−ジヒドロ−9−オキサー10−フ
ォスファフェナンスレン−lO−オキサイド、2,6.
8−トリーシクロへキシル−9,10−ジヒドロ−9−
オキサー10−フォスファフェナンスレン−10−オキ
サイド、6−フェニルー9,10−ジヒドロ−9−オキ
サーlO−フォスファフェナンスレンー10−オキサイ
ド、2−ベンジルー9, to−ジヒドロー9−オキサ
ーIO−フオスファフェナンスレン−IO−オキサイド
,6−ベンジルー9,lO−ジヒドロ−9−オキサー1
0−フォスファフェナンスレン−lO−オキサイド、8
−ベンジルー9,lO−ジヒドロ−9−オキサー10−
フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、6.8
−ジーベンジル−9,10一シヒドロー9−オキサー1
0−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド.
2,6.8−トリーベンジルー9.10−ジヒドロ−
9−オキサー10−フォスファフェナンスレンーlO−
オキサイド、2−(α−メチルベンジル) −9.10
−ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファフェナンス
レン−10−オキサイド,6−(α−メチルベンジル)
−9.10−ジヒドロ−9−オキサー10−7オスフ
ァフェナンスレン−lO−オキサイド、8−(α−メチ
ルベンジル)−9,lO−ジヒドロー9−オキサー10
−フォス7アフェナンスレン−lO−オキサイド、6,
8−ジ(α−メチルベンジル)−9.10−ジヒドロ−
9・オキサー10−フォスファフェナンスレン−10−
オキサイド. 2,6.8−トリ (α−メチルベン
ジル) −9,to−ジヒドロー9−オキサー10−フ
ォスファフエナンスレン−lO−オキサイド,2.6−
ジ(α,α一ジメチルベンジル)−9.10−ジヒドロ
−9−オキサーlO−フオスファフエナンスレン−10
−オキサイド,6−t−ブチルー8−メチル−9,10
−ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファフェナンス
レン−10−オキサイド,6−ベンジルー8−メチル−
9,lO−ジヒドロ−9−オキサー10−フォスファフ
エナンスレン−10−オキサイド、6−シクロへキシル
−8−t−ブチルー9,lO−ジヒドロ−9−オキサー
10−フォスファフェナンスレン−IO−オキサイド,
6−ベンジル−8−t−ブチルー9,10−ジヒドロー
9−オキサー10−フオスファフエナンスレン−lO−
オキサイド、6一(α−メチルベンジル) −g−t−
プチルー9.10−ジヒドロ−9−オキサーlO−フオ
スファフェナンスレン−10−オキサイド、6−t−ブ
チルー8−シクロへキシル−9.10−ジヒドロ−9−
オキサー10−フオスファフエナンスレン−10−オキ
サイド、6−ベンジルー8−シクロヘキシル−9.10
−ジヒドロ−9−オキサー10−フォスファフェナンス
レン−10−オキサイド,6−L−ブチルー8−ベンジ
ルー9,10−ジヒドロ−9−オキサーlO−フオスフ
ァフエナンスレン−lO−オキサイド、6−シクロヘキ
シル−8−ベンジルー9.10−ジヒドロ−9−オキサ
ーlO−フオスファフエナンスレン−10−オキサイド
,2,6−ジーt−ブチルー8−ベンジルー9.10−
ジヒドロ−9−オキサー10−フォスファフエナンスレ
ン−10−オキサイドおよび2,6−ジシクロへキシル
−8−ベンジルー9,10−ジヒドロ−9−オキサー1
0−フオスファフエナンスレンーlO−オキサイドなど
を例示でき、特に9.lO−ジヒドロ−9−オキサー1
0−フオスファフエナンスレン−10−オキサイドが好
ましい.これら化合物Aの単独使用はもち論のこと、2
種以上の化合物Aを併用することもできる.該化合物A
の配合割合は、結晶性ポリオレフィンに無機充填剤10
〜30重量%を配合した組成物1oo重量部に対して0
.05〜l!量部、好ましくは0.05〜0.5重量部
である. 0.05重量部未満の配合では引張伸度およ
び耐衝撃性の改善効果が充分に発揮されず、また1重量
部を超えても構わないが,それ以上の引張伸度および耐
備撃性の改善効果が期待できず実際的でないばかりでな
くまた不経済である.本発明で用いられる化合物Bとし
ては酢酸銅,プロピオン酸銅,酩酸銅、吉草酸銅、α−
メチル酪I!!鯛、ヘキサン酸銅、ソルビン酸銅、n−
オクタン酸銅、2−エチルヘキサン酸銅,ノナン酸銅、
デヵン酸銅、ラウリン1l!鯛、ミリスチン酸銅,パル
ミチン酸銅、パルξトレイン酸銅、ステアリン酸銅,オ
レイン酸銅,リノール酸銅,リノレン酸銅、ベヘン酸銅
,エルカ酸銅,リグノセリンil!銅、セロチン酸銅,
モンタン酸銅,2−ヒドロキシテトラデカン酸銅、イブ
ロール酸銅、2−ヒドロキシヘキサデカン酸銅,ヤラピ
ノール酸m. ユニペリンam.アンプレットール酸
銅,アリューリット酸銅、2−ヒドロキシオクタデカン
酸銅、12−ヒドロキシオクタデカン酸銅、18−ヒド
ロキシオクタデカン酸銅、9.10−ジヒドロキシオク
タデカン酸銅、リシノール酸銅,カムロレン酸銅、リカ
ン酸銅、フエロン酸銅およびセレブロン酸銅などを例示
でき、特にステアリン酸銅、オレイン酸銅および12−
ヒドロキシオクタデカン酸銅が好ましい.これら化合物
Bの単独使用はもち論のこと、2種以上の化合物Bを併
用することもできる.該化合物Bの配合割合は,結晶性
ポリオレフィンに無機充填剤lO〜301i t%を配
合した組成物100重量部に対して0.05〜1重量部
,好ましくは0.05〜0.5重量部である. 0.0
5重量部未満の配合では引張伸度および耐衝撃性の改善
効果が充分に発揮されず、またl重量部を超えても構わ
ないが、それ以上の引張伸度およびWd@撃性の改善効
果が期待できず実際的でないばかりでなくまた不経済で
ある. 本発明の組或物にあっては,n肪族アミンを併用するこ
とによって、相乗的に剛性および耐衝撃性の改善効果が
発揮されるので併用することが好ましい。脂肪族アξン
としてはオクチルアミン、ラウリルアミン、ミリスチル
アミン、パル主チルアミン、ステアリルアξン、オレイ
ルアミン、ココアミン、タロウアミン、ソイアミン、N
,N−ジココアミン、N,N−ジタロウアビン、N,N
−ジソイアミン、N−ラウリルーN,N−ジメチルアミ
ン、N−ξリスチルーN,N−ジメチルアミン,N−バ
ルミチルーN,N−ジメチルアミン、N−ステアリルー
N,N・ジメチルアミン,N−ココーN,N−ジメチル
アミン、N一タロウーN,N−ジメチルアミン、N−ソ
イーN,N−ジメチルアミン、N−メチルーN,N−ジ
タロウアミン、N−メチルーN,N−ジココアミン、N
−オレイルー1.3・ジアミノプロパン,N一タロウー
1.3−ジアミノプロパン、ヘキサメチレンジアミン、
N−ラウリルーN,N,N−}リメチルアンモニウムク
ロライド,N−パルミチルーN ,N ,N一トリメチ
ルアンモニウムクロライド、N−ステアリルーN ,N
,N一トリメチルアンモニウムクロライド,N−ドコ
シルーN,N ,N − トリメチルアンモニウムクロ
ライド.N−ココーN ,N ,N − トリメチルア
ンモニウムクロライド、N一タロウーN ,N ,N一
トリメチルアンモニウムクロライド、N−ソイーN ,
N ,N一トリメチルアンモニウムクロライド、N,N
,N−}リエチルーN−ベンジルアンモニウムクロライ
ド,N−ラウリルーN,NージメチルーN−ベンジルア
ンモニウムクロライド、N一ミリスチルーN,N−ジメ
チルーN−ベンジルアンモニウムクロライド、N−ステ
アリルーN,N−ジメチルーN−ベンジルアンモニウム
クロライド、N−ココーN,N−ジメチルーN−ベンジ
ルアンモニウムクロライド、N,N−ジオレイルーN,
N−ジメチルアンモニウムクロライド.N,N−ジココ
ーN,N−ジメチルアンモニウムクロライド、N,N−
ジタロウーN,Nージメチルアンモニウムクロライド、
N,N−ジソイ−N,N−ジメチルアンモニウムクロラ
イド、N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル)−N−ラ
ウリルーN−メチルアンモニウムクロライド.N,N−
ビス(2−ヒドロキシエチル)−N−ステアリルーN−
メチルアンモニウムクロライド、N,N−ビス(2−ヒ
ドロキシエチル)一N−オレイルーN−メチルアンモニ
ウムクロライド、N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル
)一N−ココーN−メチルアンモニウムクロライド、N
,N−ビス(ポリオキシエチレン)−N−ラウリルーN
−メチルアンモニウムクロライド、N,N−ビス(ポリ
オキシエチレン)−N−ステアリルーN−メチルアンモ
ニウムクロライド.N,N−ビス(ポリオキシエチレン
)−N−オレイルーN−メチルアンモニウムクロライド
、N,N−ビス(ポリオキシエチレン)−N−ココーN
−メチルアンモニウムクロライド、N,Nービス(2−
ヒドロキシエチル)ラウリルアξノベタイン、N,N−
ビス(2−ヒドロキシエチル)トリデシルアξノベタイ
ン、N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル)ミリスチル
アミノベタイン、N,N・ビス(2−ヒドロキシエチル
)ペンタデシルアミノベタイン.N,N−ビス(2−ヒ
ドロキシエチル)パルミチルアξノベタイン.N,N−
ビス(2−ヒドロキシエチル)ステアリルアξノベタイ
ン、N,N・ビス(2−ヒドロキシエチル)オレイルア
ミノベタイン,N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル)
ドコシルアミノベタイン、N,N−ビス(2−ヒドロキ
シエチル)オクタコシルアミノベタイン,N,N−ビス
(2−ヒドロキシエチル)ココアξノベタイン、N,N
−ビス(2−ヒドロキシエチル)タロウアミノベタイン
,ヘキサメチレンテトラξン、トリエタノールア主ン、
トリイソプロパノールアミン. N−(2−ヒドロキ
シエチル)ラウリルア稟ン、N−(2−ヒドロキシエチ
ル)トリデシルアミン.N−(2−ヒドロキシエチル)
ミリスチルアミン,N−(2−ヒドロキシエチル)ぺ冫
タデシルアミン、N−(2−ヒドロキシエチル)バルミ
チルアミン、N−(2−ヒドロキシエチル)ステアリル
アミン、N− (2−ヒドロキシエチル)オレイルアミ
ン,N−(2−ヒドロキシエチル)ドコシルアミン,N
−(2−ヒドロキシエチル)オクタコシルアミン,N−
(2−ヒドロキシエチル)ココアミン,N−(2−ヒド
ロキシエチル)タロウアξン、N−メチルーN− (2
−ヒドロキシエチル)ラウリルアξン,N−メチルーN
−(2−ヒドロキシエチル)トリヂシルアミン,N−メ
チルーN− (2−ヒドロキシエチル)ミリスチルアミ
ン,N−メチルーN−(2−ヒドロキシエチル)ペンタ
デシルアξン、N−メチルーN−(2−ヒドロキシエチ
ル)パルミチルアミン、N−メチルーN−(2−ヒドロ
キシエチル)ステアリルアミン、N−メチルーN−(2
−ヒドロキシエチル)オレイルアミン、N−メチルーN
−(2−ヒドロキシエチル)ドコシルアξン,N−メチ
ルーN−(2−ヒドロキシエチル)オクタコシルア主ン
.N−メチルーN−(2−ヒドロキシエチル)ココアミ
ン、N・メチルーN−(2−ヒドロキシエチル)タロウ
ア主ン、N,N・ビス(2−ヒドロキシエチル)ラウリ
ルアξン、N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル)トリ
デシルアミン,N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル)
ミリスチルアミン、N,N−ビス(2−ヒドロキシエチ
ル)ペンタデシルアミン、N,N−ビス(2−ヒドロキ
シエチル)パルミチルアミン、N,N−ビス(2−ヒド
ロキシエチル)ステアリルアミン,N,N−ビス(2−
ヒドロキシエチル)オレイルアミン、N,N−ビス(2
−ヒドロキシエチル)ドコシルアξン、N,N−ビス(
2−ヒドロキシエチル)オクタコシルアミン.N,N−
ビス(2−ヒドロキシエチル)ココアミン、N,N−ビ
ス(2−ヒドロキシエチル)タロウアξンなどのN,N
ービス(2−ヒドロキシエチル)脂肪族アミン,該N,
N−ビス(2−ヒドロキシエチル)ffll肪族アミン
とラウリン酸、ミリスチン酸,パルミチン酸,ステアリ
ン酸、オレイン酸などの脂肪酸とのモノもしくはジエス
テル、ポリオキシエチレンラウリルアミノエーテル、ボ
リオキシエチレンステアリルアミノエーテル、ポリオキ
シエチレンオレイルアミノエーテル、ポリオキシエチレ
ンココアミノエーテル、ポリオキシエチレンタロウアミ
ノエーテル,N ,N ,N ’,N ’−テトラ(2
−ヒドロキシエチル)−1.3−ジアミノプロパン.N
.N.N’,N’−テトラ(2−ヒドロキシエチル)−
1.6−ジア1ノヘキサン、N−ラウリルーN,N’,
N’一トリス(2−ヒドロキシエチル)−1.3−ジア
ミノプロパン、N−ステアリルーN,N’,N’−トリ
ス(2−ヒドロキシエチル) −1.3−ジアミノプロ
パン,N−ココーN,N’,N”}リス(2−ヒドロキ
シエチル)−1.3−ジアξノプロパン,N一タロウー
N .N ’,N ’一トリス(2−ヒドロキシエチル
)−1.3−ジアミノプロパン、N,N−ジココーN
’ , N ’ビス(2−ヒドロキシエチル) −1.
3−ジアミノプロパン、N,N−ジタロウーN l ,
N l−ビス(2−ヒドロキシエチル)−1.3−ジ
ア且ノプロパン、N−ココーN,N″,N′一トリス(
2−ヒドロキシエチル) −1.6−ジア主ノヘキサン
,N一タロウーN,N’,N’−}リス(2一ヒドロキ
シエチル)−1.6−ジアミノヘキサン、N.N−ジコ
コーN ’,N ’−ビス(2−ヒドロキシエチル)−
1.6−ジアミノヘキサンおよびN,N−ジタロウーN
’,N ’−ビス(2−ヒドロキシエチル) −i,
a−ジアξノヘキサンなどを例示でき,特にN,N・ビ
ス(2ーヒドロキシエチル)アルキルアξンが好ましい
.これら脂肪族ア1ンの単独使用はもち論のこと,2種
以上の脂肪族アミンを併用することもできる.該脂肪族
アミンの配合剤合は、結晶性ポリオレフィンに無機充填
剤10〜30重量%を配合した組或物100重量部に対
して0.05〜l重量部、好ましくは0.05〜0.5
重量部である. 本発明の組或物にあっては、下記一般式CII]で示さ
れるフルオロフォスファイトを併用することによって、
相乗的に剛性およびFFffiW撃性の改善効果が発揮
されるので併用することが好ましい.(ただし,式中R
は炭素数1〜4のアルキリデン基もしくは硫黄を、Ar
3およびAraはアルキルアリーレン基もしくはシクロ
アルキルアリーレン基を、nはOもしくは1をそれぞれ
示す.)フルオロフォスファイトとしては2,2′−ビ
ス(4,6.ジーし−プチルフェニル)フルオロフォス
ファイト、2,2′・ビス(4−メチル−6−t.−ブ
チルフエニル)フルオロフォスファイト、2.2′−ビ
ス(4−t−アミル−6−メチルフエニル)フルオロフ
ォスファイト、2,2′ービス(4−s−エイコシルフ
エニル)フルオロフォスファイト、2,2′−メチレン
ービス(4−メチル−6−t−プチルフエニル)フルオ
ロフォスファイト、2,2′−メチレンービス(4−エ
チル−6−セーブチルフエニル)フルオロフォスファイ
ト、2,2′−メチレンービス(4−メチル−6一ノニ
ルフエニル)フルオロフォスファイト、2,2′−メチ
レンービス(4.6−ジノニルフエニル)フルオロフォ
スファイト. 2.2’−メチレンービス(4−メチ
ル−6−シクロヘキシルフエニル)フルオロフォスファ
イト、2.2′−メチレンービス(4−メチル−6−(
1’−メチルシクロヘキシル)フエニル)フルオロフォ
スファイト、2.2’−i−プロピリデンービス(4−
ノニルフエニル)フルオロフォスファイト,2,2′−
プチリデンービス(4,6−ジメチルフエニル)フルオ
ロフォスファイト. 2.2’−メチレンービス(4
,6−シ−t−プチルフエニル)フルオロフォスファイ
ト、2,2′−エチリデンービス(4−メチル−8−t
−プチルフエニル)フルオロフォスファイト、2.2′
一エチリヂンービス(4−エチル−6−t−プチルフエ
ニル)フルオロフォスファイト. 2.2’一エチリ
デンービス(4−s−ブチルー6−t−プチルフエニル
)フルオロフオスファイ}. 2.2’一エチリデン
ービス(4.6−ジーt−プチルフエニル)フルオロフ
ォスファイト、2,2′−メチレンービス(4−メチル
−8−t−オクチルフエニル)フルオロフォスファイト
. 2.2’−プチリデンービス(4−メチル−6−
(1’−メチルシクロヘキシル)フエニル)フルオロ
フォスファイト. 2.2’−メチレンービス(4,
6−ジメチルフエニル)フルオロフォスファイト、2.
2′−チオービス(4−t−オクチルフエニル)フルオ
ロフォスファイト, 2.2’−チオービス(4.6
−ジーS−アミルフェニル)フルオロフォスファイト、
2,2′−チオービス(4,6−ジ・i−オクチルフエ
ニル)フルオロフォスファイト、2,2′−チオービス
(S−t.−ブチルフェニル)フルオロフォスファイト
、2,2′−チオービス(4−メチル−6−t−プチル
フエニル)フルオロフォスファイト、2,2′−チオー
ビス(4−メチル−6−α−メチルベンジルフエニル)
フルオロフォスファイト、2,2′−チオービス(3−
メチル−4,6−ジーt−プチルフエニル)フルオロフ
ォスファイトおよび2,2″−チオービス(4−t−ア
ミルフエニル)フルオロフォスファイトなどを例示でき
,特に2,2l−ビス(4,6−ジーt−プチルフェニ
ル)フルオロフォスファイト、2,2′−メチレンービ
ス(4−メチル−6−t−プチルフエニル)フルオロフ
ォスファイト. 2.2’−メチレンービス(4,6
−ジーL−プチルフエニル)フルオロフォスファイト、
2,2″一エチリデンービス(4−メチル−6−t−プ
チルフェニル)フルオロフォスファイト. 2.2’
一エチリデンービス(4.6−ジーL−プチルフエニル
)フルオロフォスファイトおよび2,2′−チオービス
(4−メチル−6−t−プチルフエニル)フルオロフォ
スファイトが好ましい.これらフルオロフォスファイト
は特開昭63− 227594号公報に記載された製造
方法によって得ることができる。すなわち、下記反応式
に従い、フルオロフォスファイトの原料フェノールであ
るビスフェノールと三塩化リンまたは三臭化リンとを反
応させることによってジアリーレンモノハローフオスフ
ァイト(ジアリーレンモノクロルーフオスファイトまた
はジアリーレンモノブ口モーフォスファイト)を合成し
、得られたジアリーレンモノハローフオスファイトにフ
ッ素化試薬(たとえば. HF. LiF. N
aF. KF. RbF. CsF. SbF
3.SbF,、A.F. HKF2、CoF3、S F
t など)を反応させることによってフルオロフォス
ファイトを得ることができる. (ただし,式中Rは炭素数1〜4のアルキリデン基もし
くは硫黄を.Ar3およびAr.はアルキルアリーレン
基もしくはシクロアルキルアリーレン基を、Xは塩素も
しくは臭素を.YFはフッ素化試薬を,nはOもしくは
1をそれぞれ示す.)また,前記特開昭63− 227
594号公報に記載された製造方法の改良方法である特
開平1 − 135789号公報に記載された製造方法
によって得ることもできる.すなわち、上述のジアリー
レンモノハローフォスファイトにフッ素化試薬を反応さ
せる際、フッ素化反応促進剤としてピリジン型化合物の
ハロゲン化水素塩(たとえば,ピリジンmW1m、ピリ
ジン臭化水素i1@、ピリジンフッ化水素酸塩,ピコリ
ン@酸塩、キノリン塩酸塩,ニコチン酸塩酸塩、2−ア
ミノビリジン@e塩− 2−フェニルビリジン塩酸塩
など)の存在下に反応させることによってフルオロフォ
スファイトを得ることもできる.該フルオロフォスファ
イトの単独使用はもち論のこと、2種以上のフルオロフ
ォスファイトを併用することもできる.該フルオロフォ
スファイトの配合割合は、結晶性ポリオレフィンに無機
充填剤lO〜30重量%を配合した組成物100重量部
に対して0.001〜l重量部、好ましくは0.01〜
0.5重量部である.本発明の組成物にあっては、通常
結晶性ポリオレフィンに添加される各種の添加剤たとえ
ばフェノール系,チオエーテル系、リン系(ただし,化
合物Aを除く)などの酸化防止剤、光安定剤,重金属不
活性化剤(ただし,化合物Aを除く)、透明化剤、造核
剤、滑剤、帯電防止剤,防曇剤、アンチブロッキング剤
、無滴剤,難燃剤、難燃助剤、原料、過酸化物の如きラ
ジカル発生剤,ハロゲン捕捉剤(ただし、化合物Bを除
<),金属石鹸類(ただし、化合物Bを除く)などの分
散剤もしくは中和剤、有機充填剤(たとえば木粉、パル
プ,故紙、合成繊維、天然繊維など)を本発明の目的を
損なわない範囲で併用することができる.本発明の組成
物は結晶性ポリオレフィンに無機充填剤、化合物Aおよ
び化合物Bならびに通常結晶性ポリオレフィンに添加さ
れる前述の各種添加剤のそれぞれ所定量を通常の混合装
置たとえばヘンシェルミキサー(商品名)、スーパーミ
キサーリボンブレンダー、バンバリミキサーなどを用い
て混合し、通常の単軸押出機、2軸押出機,ブラベンダ
ーまたはロールなどで、溶融混練温度150℃〜300
℃、好ましくは180℃〜270℃で溶融混練ペレタイ
ズすることにより得ることができる.得られた組戊物は
射出成形法、押出戒形法、ブロー戚形法などの各種或形
法により目的とする成形品の製造に供される. 〔作用] 本発明において,化合物Aおよび化合物Bの併用がどの
ような作用をするのかその作用機構自体は明らかではな
いが,以下の作用機構によるものと推定される.すなわ
ち,化合物Aに対して化合物Bの銅イオンが作用し、な
んらかの形で化合物Aおよび化合物Bの間に配位結合な
いしイオン結合を形成することによって、引張伸度およ
び酎衝撃性の改善に作用するものと考えられる.[実施
例] 以下,実施例および比較例によって本発明を具体的に説
明するが,本発明はこれによって限定されるものではな
い. なお,実施例および比較例で用いた評価方法は次の方法
によった. 1)剛性:曲げ試験により評価した.すなわち得られた
ペレットを用いて長さ10 0 m. 巾1 0 w
n. 厚み4閣の試験片を射出戒形法により作威し、該
試験片を用いて曲げ弾性率を測定(J I S K
7203に準拠)することにより剛性を評価した.2)
引張伸度:引張試験により評価した.すなわち得られた
ペレットを用いて長さ17501、中10m+.厚み3
.3awsのJISI号試験片を射出戒形法により作成
し.m試験片を用いて引張伸度を測定(JISK711
3に準拠)#P価した.3)it(I撃性:アイゾット
衝撃試験により評価した.すなわち得られたペレットを
用いて長さ63.5m,中13mm、厚み3.5mの試
験片(ノッチ有り)を射出成形法により作戒し、該試験
片を用いて23℃におけるアイゾット衝撃強度を測定(
JISK71lOに準拠)することにより耐衝撃性を評
価した.実施例1〜l2、比較例1〜9 結晶性ポリオレフィンとしてMFR(230℃における
荷!2.16−を加えた場合の10分間の溶融樹脂の吐
出量) 6.0c/ 10分の安定化されていない粉末
状結晶性プロピレン単独重合体80重量%および無機充
填剤として平均粒径6〜8μのタルク20重量%からな
る合計100重量部に、化合物Aとして9,lO−ジヒ
ドロー9−オキサー10−フォスファフェナンスレン−
10−オキサイド, 2,8.8−トリーt−ブチル
ー9,10・ジヒドロ−9−オキサーlO−フォスファ
フェナンスレン−lO−オキサイドもしくは2−シクロ
へキシル−9.10−ジヒドロ−9−オキサーlO−フ
ォスファフェナンスレン−10−オキサイド、化合物B
として酢酸銅、2一エチルヘキサン酸繭もしくはステア
リン酸銅および他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の第
1表に記載した配合割合でヘンシェルミキサー(商品名
)に入れ、3分間攪拌混合したのち,口径30聞の2輪
押出機で250℃にて溶Mi混練処理してペレット化し
た.また比較例1〜9としてMFRが8−0(/1(1
分の安定化されていない粉末状結晶性プロピレン単独重
合体80重量%および平均粒径6〜8μのタルク20重
量%からなる合計100重量部に後述のwi表に記載の
添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例1〜12に準
拠して溶融混線処理してペレットを得た. 剛性,引張伸度および耐衝撃性の評価に用いる試験片は
、得られたベレットをam温度250℃,金型温度50
℃で射出威形によりmmした.得られた試験片を用いて
前記の試験方法により剛性、引張伸度および酎衝撃性の
評価を行った。
の無機充填剤を併用することもできる.Pi無機充填剤
の配合割合は、結晶性ポリオレフィンおよび無機充填剤
からなる組或物に対して10〜30重量%である.
10ffi量%未満の配合では得られる戊形品の剛性、
耐熱剛性および寸法安定性が不充分であり、また30!
量%を超えると引張伸度および′#1衝撃性が低下する
ので実際的でない.本発明で用いられる化合物Aとして
は9.10−ジヒドロ・9−オキサー10−フオスファ
フエナンスレン−10オキサイド、1−メチル−9.1
0−ジヒドロ−9−オキサ10−フオスファフエナンス
レン−10−オキサイド,2−メチル・9.10−ジヒ
ドロ−9−オキサー10−フオスファフエナンスレン−
IO−オキサイド、6−メチル・9.1<1−ジヒドロ
−9−オキサー10−フオスファフエナンスレン−io
−オキサイド,7−メチル−9, to−ジヒドロ−9
−オキサー10−フオスファフエナンスレン−lO−オ
キ,サイド,8−メチル−9.10−ジヒドロ−9−オ
キサー10−フオスファフェナンスレン−10−オキサ
イド、6.8−ジメチル−9.10−ジヒF C+−9
・オキサー10−フォスファフェナンスレン−10−オ
キサイド. 2,6.8−トリメチル−9. 10−
ジヒドo−9−オキサー10−フオスファフェナンスレ
ン−10−オキサイド、2−エチル−9,10−ジヒド
ロ−9−オキサー10−フオスファフエナンスレンーl
O−オキサイド、6−エチル−9.10−ジヒドロ・9
−オキサー10−フオスファフェナンスレン・10・オ
キサイド,8−エチル−9.10−ジヒドロ・9−オキ
サーIO−フオスファフエナンスレン−10−オキサイ
ド、6,8−ジエチル−9,10−ジヒドロ−9ーオキ
サー10−フオスファフエナンスレン−10−オキサイ
ド、2,8.8− トリエチル−9,10−ジヒドロ−
9−オキサ−10−フオスファフエナンスレン−10−
オキサイド,2−i−プロビル−9.10−ジヒドロ−
9−オキサー10−フオスファフエナンスレン−10−
オキサイド、6−i−プロビル−9.10−ジヒドロ−
9−オキサー10−フオスファフエナンスレン−10−
オキサイド、8−i・プロビル−9.10−ジヒドロ−
9−オキサーlO−フオスファフエナンスレン−10−
オキサイド、6,8−ジーi−プロビル−9,lO−ジ
ヒドロ−9−オキサー10−フオスファフエナンスレン
−10−オキサイド. 2,6.8−トリーi−プロ
ビル−9,10−ジヒドロ−9−オキサー10−フオス
ファフエナンスレン−10−オキサイド、2−s−ブチ
ルー9,10−ジヒドロ−9−オキサーlO・フォスフ
ァフエナンスレン−10−オキサイド、6−sーブチル
ー9,10−ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファ
フエナンスレン−10−オキサイド、8−s−プチルー
9,10−ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファフ
ェナンスレン−10−オキサイド、1,8−ジーS−ブ
チルー9.10−ジヒドロ−9−オキサー10−フォス
ファフェナンスレン−10−オキサイド. 2,6.
8−トリーS−ブチルー9,IO・ジヒドロ=9−オキ
サー10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイ
ド,2−L−ブチルー9,lO−ジヒドロ−9−オキサ
ー10−フオスファフエナンスレン−10−オキサイド
、6t−ブチルー9.10−ジヒドロ−9−オキサー1
0−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、8
−t−ブチルー9,lO−ジヒドロー9−オキサー10
−フォスファフェナンスレン−10・オキサイド,1,
6−ジーし−ブチル−9,10−ジヒドロ−9−オキサ
ー10−フオスファフェナンスレン−l〇一オキサイド
,2.6−ジーし−ブチルー9.10−ジヒドロ−9−
オキサーlO−フオスファフェナンスレン−10−オキ
サイド、2,7−ジーL−ブチル−9,10−ジヒドロ
−9−オキサlO−フオスファフェナンスレンーlO−
オキサイド,2.8−ジーL−ブチル−9,lO−ジヒ
ドロ−9−オキサー10−フオスファフェナンスレン−
10−オキサイド,6.8−シー仁−ブチル−9.10
−ジヒドロ−9−オキサー10−フオスフアフェナンス
レン−10−オキサイド、2,8.8−トリ−仁一ブチ
ルー9. 10−ジヒドロ−9−オキサー10−フオス
ファフェナンスレン−10−オキサイド、2−t−アミ
ルー9,10−シヒドロ−9−オキサー10−フオスフ
ァフエナンスレン−10−オキサイド,6−t・アミル
ー9,10・ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファ
フエナンスレン−10−オキサイド、8−t−アミルー
9,10−ジヒドロ・9−オキサー10−フオスファフ
エナンスレン−10−オキサイド,6.8−ジーし・ア
ミルー9,lO−ジヒドロ−9−オキサ・lO−フオス
ファフエナンスレン−10−オキサイド、2,8.8−
トリーL−アξルー9,lO−ジヒドロ−9−オキサ
ー10−フォスファフエナンスレン−10−オキサイド
、2−t−オクチル−9.10−ジヒドロ−9−オキサ
ー10−7オスファフェナンスレン・10−オキサイド
、6−t−オクチル−9.10−ジヒドロ−9・オキサ
ー10−フオスファフエナンスレン−10−オキサイド
、8−t−オクチル−9,10−ジヒドロ−9−オキサ
ーlO−フオスファフエナンスレン・IO−オキサイド
、6.8−ジーt−オクチル−9.10−ジヒドロー9
−オキサ−10−フオスファフェナンスレン−10・オ
キサイド、2,6.8− トリーL−オクチル−9.1
0−ジヒドロ−9−オキサ−10−フォスファフェナン
スレン−10−オキサイド,2−シクロヘキシル−9.
10−ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファフエナ
ンスレン−10−オキサイド、6−シクロヘキシル−9
.10−ジヒドロ−9−オキサー10−フォスファフエ
ナンスレン−10−オキサイド、8−シクロヘキシル−
9,lO−ジヒドロー9−オキサー10−フォスファフ
ェナンスレン−10−オキサイド、6,8−ジーシクロ
へキシル−9.10−ジヒドロ−9−オキサー10−フ
ォスファフェナンスレン−lO−オキサイド、2,6.
8−トリーシクロへキシル−9,10−ジヒドロ−9−
オキサー10−フォスファフェナンスレン−10−オキ
サイド、6−フェニルー9,10−ジヒドロ−9−オキ
サーlO−フォスファフェナンスレンー10−オキサイ
ド、2−ベンジルー9, to−ジヒドロー9−オキサ
ーIO−フオスファフェナンスレン−IO−オキサイド
,6−ベンジルー9,lO−ジヒドロ−9−オキサー1
0−フォスファフェナンスレン−lO−オキサイド、8
−ベンジルー9,lO−ジヒドロ−9−オキサー10−
フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、6.8
−ジーベンジル−9,10一シヒドロー9−オキサー1
0−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド.
2,6.8−トリーベンジルー9.10−ジヒドロ−
9−オキサー10−フォスファフェナンスレンーlO−
オキサイド、2−(α−メチルベンジル) −9.10
−ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファフェナンス
レン−10−オキサイド,6−(α−メチルベンジル)
−9.10−ジヒドロ−9−オキサー10−7オスフ
ァフェナンスレン−lO−オキサイド、8−(α−メチ
ルベンジル)−9,lO−ジヒドロー9−オキサー10
−フォス7アフェナンスレン−lO−オキサイド、6,
8−ジ(α−メチルベンジル)−9.10−ジヒドロ−
9・オキサー10−フォスファフェナンスレン−10−
オキサイド. 2,6.8−トリ (α−メチルベン
ジル) −9,to−ジヒドロー9−オキサー10−フ
ォスファフエナンスレン−lO−オキサイド,2.6−
ジ(α,α一ジメチルベンジル)−9.10−ジヒドロ
−9−オキサーlO−フオスファフエナンスレン−10
−オキサイド,6−t−ブチルー8−メチル−9,10
−ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファフェナンス
レン−10−オキサイド,6−ベンジルー8−メチル−
9,lO−ジヒドロ−9−オキサー10−フォスファフ
エナンスレン−10−オキサイド、6−シクロへキシル
−8−t−ブチルー9,lO−ジヒドロ−9−オキサー
10−フォスファフェナンスレン−IO−オキサイド,
6−ベンジル−8−t−ブチルー9,10−ジヒドロー
9−オキサー10−フオスファフエナンスレン−lO−
オキサイド、6一(α−メチルベンジル) −g−t−
プチルー9.10−ジヒドロ−9−オキサーlO−フオ
スファフェナンスレン−10−オキサイド、6−t−ブ
チルー8−シクロへキシル−9.10−ジヒドロ−9−
オキサー10−フオスファフエナンスレン−10−オキ
サイド、6−ベンジルー8−シクロヘキシル−9.10
−ジヒドロ−9−オキサー10−フォスファフェナンス
レン−10−オキサイド,6−L−ブチルー8−ベンジ
ルー9,10−ジヒドロ−9−オキサーlO−フオスフ
ァフエナンスレン−lO−オキサイド、6−シクロヘキ
シル−8−ベンジルー9.10−ジヒドロ−9−オキサ
ーlO−フオスファフエナンスレン−10−オキサイド
,2,6−ジーt−ブチルー8−ベンジルー9.10−
ジヒドロ−9−オキサー10−フォスファフエナンスレ
ン−10−オキサイドおよび2,6−ジシクロへキシル
−8−ベンジルー9,10−ジヒドロ−9−オキサー1
0−フオスファフエナンスレンーlO−オキサイドなど
を例示でき、特に9.lO−ジヒドロ−9−オキサー1
0−フオスファフエナンスレン−10−オキサイドが好
ましい.これら化合物Aの単独使用はもち論のこと、2
種以上の化合物Aを併用することもできる.該化合物A
の配合割合は、結晶性ポリオレフィンに無機充填剤10
〜30重量%を配合した組成物1oo重量部に対して0
.05〜l!量部、好ましくは0.05〜0.5重量部
である. 0.05重量部未満の配合では引張伸度およ
び耐衝撃性の改善効果が充分に発揮されず、また1重量
部を超えても構わないが,それ以上の引張伸度および耐
備撃性の改善効果が期待できず実際的でないばかりでな
くまた不経済である.本発明で用いられる化合物Bとし
ては酢酸銅,プロピオン酸銅,酩酸銅、吉草酸銅、α−
メチル酪I!!鯛、ヘキサン酸銅、ソルビン酸銅、n−
オクタン酸銅、2−エチルヘキサン酸銅,ノナン酸銅、
デヵン酸銅、ラウリン1l!鯛、ミリスチン酸銅,パル
ミチン酸銅、パルξトレイン酸銅、ステアリン酸銅,オ
レイン酸銅,リノール酸銅,リノレン酸銅、ベヘン酸銅
,エルカ酸銅,リグノセリンil!銅、セロチン酸銅,
モンタン酸銅,2−ヒドロキシテトラデカン酸銅、イブ
ロール酸銅、2−ヒドロキシヘキサデカン酸銅,ヤラピ
ノール酸m. ユニペリンam.アンプレットール酸
銅,アリューリット酸銅、2−ヒドロキシオクタデカン
酸銅、12−ヒドロキシオクタデカン酸銅、18−ヒド
ロキシオクタデカン酸銅、9.10−ジヒドロキシオク
タデカン酸銅、リシノール酸銅,カムロレン酸銅、リカ
ン酸銅、フエロン酸銅およびセレブロン酸銅などを例示
でき、特にステアリン酸銅、オレイン酸銅および12−
ヒドロキシオクタデカン酸銅が好ましい.これら化合物
Bの単独使用はもち論のこと、2種以上の化合物Bを併
用することもできる.該化合物Bの配合割合は,結晶性
ポリオレフィンに無機充填剤lO〜301i t%を配
合した組成物100重量部に対して0.05〜1重量部
,好ましくは0.05〜0.5重量部である. 0.0
5重量部未満の配合では引張伸度および耐衝撃性の改善
効果が充分に発揮されず、またl重量部を超えても構わ
ないが、それ以上の引張伸度およびWd@撃性の改善効
果が期待できず実際的でないばかりでなくまた不経済で
ある. 本発明の組或物にあっては,n肪族アミンを併用するこ
とによって、相乗的に剛性および耐衝撃性の改善効果が
発揮されるので併用することが好ましい。脂肪族アξン
としてはオクチルアミン、ラウリルアミン、ミリスチル
アミン、パル主チルアミン、ステアリルアξン、オレイ
ルアミン、ココアミン、タロウアミン、ソイアミン、N
,N−ジココアミン、N,N−ジタロウアビン、N,N
−ジソイアミン、N−ラウリルーN,N−ジメチルアミ
ン、N−ξリスチルーN,N−ジメチルアミン,N−バ
ルミチルーN,N−ジメチルアミン、N−ステアリルー
N,N・ジメチルアミン,N−ココーN,N−ジメチル
アミン、N一タロウーN,N−ジメチルアミン、N−ソ
イーN,N−ジメチルアミン、N−メチルーN,N−ジ
タロウアミン、N−メチルーN,N−ジココアミン、N
−オレイルー1.3・ジアミノプロパン,N一タロウー
1.3−ジアミノプロパン、ヘキサメチレンジアミン、
N−ラウリルーN,N,N−}リメチルアンモニウムク
ロライド,N−パルミチルーN ,N ,N一トリメチ
ルアンモニウムクロライド、N−ステアリルーN ,N
,N一トリメチルアンモニウムクロライド,N−ドコ
シルーN,N ,N − トリメチルアンモニウムクロ
ライド.N−ココーN ,N ,N − トリメチルア
ンモニウムクロライド、N一タロウーN ,N ,N一
トリメチルアンモニウムクロライド、N−ソイーN ,
N ,N一トリメチルアンモニウムクロライド、N,N
,N−}リエチルーN−ベンジルアンモニウムクロライ
ド,N−ラウリルーN,NージメチルーN−ベンジルア
ンモニウムクロライド、N一ミリスチルーN,N−ジメ
チルーN−ベンジルアンモニウムクロライド、N−ステ
アリルーN,N−ジメチルーN−ベンジルアンモニウム
クロライド、N−ココーN,N−ジメチルーN−ベンジ
ルアンモニウムクロライド、N,N−ジオレイルーN,
N−ジメチルアンモニウムクロライド.N,N−ジココ
ーN,N−ジメチルアンモニウムクロライド、N,N−
ジタロウーN,Nージメチルアンモニウムクロライド、
N,N−ジソイ−N,N−ジメチルアンモニウムクロラ
イド、N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル)−N−ラ
ウリルーN−メチルアンモニウムクロライド.N,N−
ビス(2−ヒドロキシエチル)−N−ステアリルーN−
メチルアンモニウムクロライド、N,N−ビス(2−ヒ
ドロキシエチル)一N−オレイルーN−メチルアンモニ
ウムクロライド、N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル
)一N−ココーN−メチルアンモニウムクロライド、N
,N−ビス(ポリオキシエチレン)−N−ラウリルーN
−メチルアンモニウムクロライド、N,N−ビス(ポリ
オキシエチレン)−N−ステアリルーN−メチルアンモ
ニウムクロライド.N,N−ビス(ポリオキシエチレン
)−N−オレイルーN−メチルアンモニウムクロライド
、N,N−ビス(ポリオキシエチレン)−N−ココーN
−メチルアンモニウムクロライド、N,Nービス(2−
ヒドロキシエチル)ラウリルアξノベタイン、N,N−
ビス(2−ヒドロキシエチル)トリデシルアξノベタイ
ン、N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル)ミリスチル
アミノベタイン、N,N・ビス(2−ヒドロキシエチル
)ペンタデシルアミノベタイン.N,N−ビス(2−ヒ
ドロキシエチル)パルミチルアξノベタイン.N,N−
ビス(2−ヒドロキシエチル)ステアリルアξノベタイ
ン、N,N・ビス(2−ヒドロキシエチル)オレイルア
ミノベタイン,N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル)
ドコシルアミノベタイン、N,N−ビス(2−ヒドロキ
シエチル)オクタコシルアミノベタイン,N,N−ビス
(2−ヒドロキシエチル)ココアξノベタイン、N,N
−ビス(2−ヒドロキシエチル)タロウアミノベタイン
,ヘキサメチレンテトラξン、トリエタノールア主ン、
トリイソプロパノールアミン. N−(2−ヒドロキ
シエチル)ラウリルア稟ン、N−(2−ヒドロキシエチ
ル)トリデシルアミン.N−(2−ヒドロキシエチル)
ミリスチルアミン,N−(2−ヒドロキシエチル)ぺ冫
タデシルアミン、N−(2−ヒドロキシエチル)バルミ
チルアミン、N−(2−ヒドロキシエチル)ステアリル
アミン、N− (2−ヒドロキシエチル)オレイルアミ
ン,N−(2−ヒドロキシエチル)ドコシルアミン,N
−(2−ヒドロキシエチル)オクタコシルアミン,N−
(2−ヒドロキシエチル)ココアミン,N−(2−ヒド
ロキシエチル)タロウアξン、N−メチルーN− (2
−ヒドロキシエチル)ラウリルアξン,N−メチルーN
−(2−ヒドロキシエチル)トリヂシルアミン,N−メ
チルーN− (2−ヒドロキシエチル)ミリスチルアミ
ン,N−メチルーN−(2−ヒドロキシエチル)ペンタ
デシルアξン、N−メチルーN−(2−ヒドロキシエチ
ル)パルミチルアミン、N−メチルーN−(2−ヒドロ
キシエチル)ステアリルアミン、N−メチルーN−(2
−ヒドロキシエチル)オレイルアミン、N−メチルーN
−(2−ヒドロキシエチル)ドコシルアξン,N−メチ
ルーN−(2−ヒドロキシエチル)オクタコシルア主ン
.N−メチルーN−(2−ヒドロキシエチル)ココアミ
ン、N・メチルーN−(2−ヒドロキシエチル)タロウ
ア主ン、N,N・ビス(2−ヒドロキシエチル)ラウリ
ルアξン、N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル)トリ
デシルアミン,N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル)
ミリスチルアミン、N,N−ビス(2−ヒドロキシエチ
ル)ペンタデシルアミン、N,N−ビス(2−ヒドロキ
シエチル)パルミチルアミン、N,N−ビス(2−ヒド
ロキシエチル)ステアリルアミン,N,N−ビス(2−
ヒドロキシエチル)オレイルアミン、N,N−ビス(2
−ヒドロキシエチル)ドコシルアξン、N,N−ビス(
2−ヒドロキシエチル)オクタコシルアミン.N,N−
ビス(2−ヒドロキシエチル)ココアミン、N,N−ビ
ス(2−ヒドロキシエチル)タロウアξンなどのN,N
ービス(2−ヒドロキシエチル)脂肪族アミン,該N,
N−ビス(2−ヒドロキシエチル)ffll肪族アミン
とラウリン酸、ミリスチン酸,パルミチン酸,ステアリ
ン酸、オレイン酸などの脂肪酸とのモノもしくはジエス
テル、ポリオキシエチレンラウリルアミノエーテル、ボ
リオキシエチレンステアリルアミノエーテル、ポリオキ
シエチレンオレイルアミノエーテル、ポリオキシエチレ
ンココアミノエーテル、ポリオキシエチレンタロウアミ
ノエーテル,N ,N ,N ’,N ’−テトラ(2
−ヒドロキシエチル)−1.3−ジアミノプロパン.N
.N.N’,N’−テトラ(2−ヒドロキシエチル)−
1.6−ジア1ノヘキサン、N−ラウリルーN,N’,
N’一トリス(2−ヒドロキシエチル)−1.3−ジア
ミノプロパン、N−ステアリルーN,N’,N’−トリ
ス(2−ヒドロキシエチル) −1.3−ジアミノプロ
パン,N−ココーN,N’,N”}リス(2−ヒドロキ
シエチル)−1.3−ジアξノプロパン,N一タロウー
N .N ’,N ’一トリス(2−ヒドロキシエチル
)−1.3−ジアミノプロパン、N,N−ジココーN
’ , N ’ビス(2−ヒドロキシエチル) −1.
3−ジアミノプロパン、N,N−ジタロウーN l ,
N l−ビス(2−ヒドロキシエチル)−1.3−ジ
ア且ノプロパン、N−ココーN,N″,N′一トリス(
2−ヒドロキシエチル) −1.6−ジア主ノヘキサン
,N一タロウーN,N’,N’−}リス(2一ヒドロキ
シエチル)−1.6−ジアミノヘキサン、N.N−ジコ
コーN ’,N ’−ビス(2−ヒドロキシエチル)−
1.6−ジアミノヘキサンおよびN,N−ジタロウーN
’,N ’−ビス(2−ヒドロキシエチル) −i,
a−ジアξノヘキサンなどを例示でき,特にN,N・ビ
ス(2ーヒドロキシエチル)アルキルアξンが好ましい
.これら脂肪族ア1ンの単独使用はもち論のこと,2種
以上の脂肪族アミンを併用することもできる.該脂肪族
アミンの配合剤合は、結晶性ポリオレフィンに無機充填
剤10〜30重量%を配合した組或物100重量部に対
して0.05〜l重量部、好ましくは0.05〜0.5
重量部である. 本発明の組或物にあっては、下記一般式CII]で示さ
れるフルオロフォスファイトを併用することによって、
相乗的に剛性およびFFffiW撃性の改善効果が発揮
されるので併用することが好ましい.(ただし,式中R
は炭素数1〜4のアルキリデン基もしくは硫黄を、Ar
3およびAraはアルキルアリーレン基もしくはシクロ
アルキルアリーレン基を、nはOもしくは1をそれぞれ
示す.)フルオロフォスファイトとしては2,2′−ビ
ス(4,6.ジーし−プチルフェニル)フルオロフォス
ファイト、2,2′・ビス(4−メチル−6−t.−ブ
チルフエニル)フルオロフォスファイト、2.2′−ビ
ス(4−t−アミル−6−メチルフエニル)フルオロフ
ォスファイト、2,2′ービス(4−s−エイコシルフ
エニル)フルオロフォスファイト、2,2′−メチレン
ービス(4−メチル−6−t−プチルフエニル)フルオ
ロフォスファイト、2,2′−メチレンービス(4−エ
チル−6−セーブチルフエニル)フルオロフォスファイ
ト、2,2′−メチレンービス(4−メチル−6一ノニ
ルフエニル)フルオロフォスファイト、2,2′−メチ
レンービス(4.6−ジノニルフエニル)フルオロフォ
スファイト. 2.2’−メチレンービス(4−メチ
ル−6−シクロヘキシルフエニル)フルオロフォスファ
イト、2.2′−メチレンービス(4−メチル−6−(
1’−メチルシクロヘキシル)フエニル)フルオロフォ
スファイト、2.2’−i−プロピリデンービス(4−
ノニルフエニル)フルオロフォスファイト,2,2′−
プチリデンービス(4,6−ジメチルフエニル)フルオ
ロフォスファイト. 2.2’−メチレンービス(4
,6−シ−t−プチルフエニル)フルオロフォスファイ
ト、2,2′−エチリデンービス(4−メチル−8−t
−プチルフエニル)フルオロフォスファイト、2.2′
一エチリヂンービス(4−エチル−6−t−プチルフエ
ニル)フルオロフォスファイト. 2.2’一エチリ
デンービス(4−s−ブチルー6−t−プチルフエニル
)フルオロフオスファイ}. 2.2’一エチリデン
ービス(4.6−ジーt−プチルフエニル)フルオロフ
ォスファイト、2,2′−メチレンービス(4−メチル
−8−t−オクチルフエニル)フルオロフォスファイト
. 2.2’−プチリデンービス(4−メチル−6−
(1’−メチルシクロヘキシル)フエニル)フルオロ
フォスファイト. 2.2’−メチレンービス(4,
6−ジメチルフエニル)フルオロフォスファイト、2.
2′−チオービス(4−t−オクチルフエニル)フルオ
ロフォスファイト, 2.2’−チオービス(4.6
−ジーS−アミルフェニル)フルオロフォスファイト、
2,2′−チオービス(4,6−ジ・i−オクチルフエ
ニル)フルオロフォスファイト、2,2′−チオービス
(S−t.−ブチルフェニル)フルオロフォスファイト
、2,2′−チオービス(4−メチル−6−t−プチル
フエニル)フルオロフォスファイト、2,2′−チオー
ビス(4−メチル−6−α−メチルベンジルフエニル)
フルオロフォスファイト、2,2′−チオービス(3−
メチル−4,6−ジーt−プチルフエニル)フルオロフ
ォスファイトおよび2,2″−チオービス(4−t−ア
ミルフエニル)フルオロフォスファイトなどを例示でき
,特に2,2l−ビス(4,6−ジーt−プチルフェニ
ル)フルオロフォスファイト、2,2′−メチレンービ
ス(4−メチル−6−t−プチルフエニル)フルオロフ
ォスファイト. 2.2’−メチレンービス(4,6
−ジーL−プチルフエニル)フルオロフォスファイト、
2,2″一エチリデンービス(4−メチル−6−t−プ
チルフェニル)フルオロフォスファイト. 2.2’
一エチリデンービス(4.6−ジーL−プチルフエニル
)フルオロフォスファイトおよび2,2′−チオービス
(4−メチル−6−t−プチルフエニル)フルオロフォ
スファイトが好ましい.これらフルオロフォスファイト
は特開昭63− 227594号公報に記載された製造
方法によって得ることができる。すなわち、下記反応式
に従い、フルオロフォスファイトの原料フェノールであ
るビスフェノールと三塩化リンまたは三臭化リンとを反
応させることによってジアリーレンモノハローフオスフ
ァイト(ジアリーレンモノクロルーフオスファイトまた
はジアリーレンモノブ口モーフォスファイト)を合成し
、得られたジアリーレンモノハローフオスファイトにフ
ッ素化試薬(たとえば. HF. LiF. N
aF. KF. RbF. CsF. SbF
3.SbF,、A.F. HKF2、CoF3、S F
t など)を反応させることによってフルオロフォス
ファイトを得ることができる. (ただし,式中Rは炭素数1〜4のアルキリデン基もし
くは硫黄を.Ar3およびAr.はアルキルアリーレン
基もしくはシクロアルキルアリーレン基を、Xは塩素も
しくは臭素を.YFはフッ素化試薬を,nはOもしくは
1をそれぞれ示す.)また,前記特開昭63− 227
594号公報に記載された製造方法の改良方法である特
開平1 − 135789号公報に記載された製造方法
によって得ることもできる.すなわち、上述のジアリー
レンモノハローフォスファイトにフッ素化試薬を反応さ
せる際、フッ素化反応促進剤としてピリジン型化合物の
ハロゲン化水素塩(たとえば,ピリジンmW1m、ピリ
ジン臭化水素i1@、ピリジンフッ化水素酸塩,ピコリ
ン@酸塩、キノリン塩酸塩,ニコチン酸塩酸塩、2−ア
ミノビリジン@e塩− 2−フェニルビリジン塩酸塩
など)の存在下に反応させることによってフルオロフォ
スファイトを得ることもできる.該フルオロフォスファ
イトの単独使用はもち論のこと、2種以上のフルオロフ
ォスファイトを併用することもできる.該フルオロフォ
スファイトの配合割合は、結晶性ポリオレフィンに無機
充填剤lO〜30重量%を配合した組成物100重量部
に対して0.001〜l重量部、好ましくは0.01〜
0.5重量部である.本発明の組成物にあっては、通常
結晶性ポリオレフィンに添加される各種の添加剤たとえ
ばフェノール系,チオエーテル系、リン系(ただし,化
合物Aを除く)などの酸化防止剤、光安定剤,重金属不
活性化剤(ただし,化合物Aを除く)、透明化剤、造核
剤、滑剤、帯電防止剤,防曇剤、アンチブロッキング剤
、無滴剤,難燃剤、難燃助剤、原料、過酸化物の如きラ
ジカル発生剤,ハロゲン捕捉剤(ただし、化合物Bを除
<),金属石鹸類(ただし、化合物Bを除く)などの分
散剤もしくは中和剤、有機充填剤(たとえば木粉、パル
プ,故紙、合成繊維、天然繊維など)を本発明の目的を
損なわない範囲で併用することができる.本発明の組成
物は結晶性ポリオレフィンに無機充填剤、化合物Aおよ
び化合物Bならびに通常結晶性ポリオレフィンに添加さ
れる前述の各種添加剤のそれぞれ所定量を通常の混合装
置たとえばヘンシェルミキサー(商品名)、スーパーミ
キサーリボンブレンダー、バンバリミキサーなどを用い
て混合し、通常の単軸押出機、2軸押出機,ブラベンダ
ーまたはロールなどで、溶融混練温度150℃〜300
℃、好ましくは180℃〜270℃で溶融混練ペレタイ
ズすることにより得ることができる.得られた組戊物は
射出成形法、押出戒形法、ブロー戚形法などの各種或形
法により目的とする成形品の製造に供される. 〔作用] 本発明において,化合物Aおよび化合物Bの併用がどの
ような作用をするのかその作用機構自体は明らかではな
いが,以下の作用機構によるものと推定される.すなわ
ち,化合物Aに対して化合物Bの銅イオンが作用し、な
んらかの形で化合物Aおよび化合物Bの間に配位結合な
いしイオン結合を形成することによって、引張伸度およ
び酎衝撃性の改善に作用するものと考えられる.[実施
例] 以下,実施例および比較例によって本発明を具体的に説
明するが,本発明はこれによって限定されるものではな
い. なお,実施例および比較例で用いた評価方法は次の方法
によった. 1)剛性:曲げ試験により評価した.すなわち得られた
ペレットを用いて長さ10 0 m. 巾1 0 w
n. 厚み4閣の試験片を射出戒形法により作威し、該
試験片を用いて曲げ弾性率を測定(J I S K
7203に準拠)することにより剛性を評価した.2)
引張伸度:引張試験により評価した.すなわち得られた
ペレットを用いて長さ17501、中10m+.厚み3
.3awsのJISI号試験片を射出戒形法により作成
し.m試験片を用いて引張伸度を測定(JISK711
3に準拠)#P価した.3)it(I撃性:アイゾット
衝撃試験により評価した.すなわち得られたペレットを
用いて長さ63.5m,中13mm、厚み3.5mの試
験片(ノッチ有り)を射出成形法により作戒し、該試験
片を用いて23℃におけるアイゾット衝撃強度を測定(
JISK71lOに準拠)することにより耐衝撃性を評
価した.実施例1〜l2、比較例1〜9 結晶性ポリオレフィンとしてMFR(230℃における
荷!2.16−を加えた場合の10分間の溶融樹脂の吐
出量) 6.0c/ 10分の安定化されていない粉末
状結晶性プロピレン単独重合体80重量%および無機充
填剤として平均粒径6〜8μのタルク20重量%からな
る合計100重量部に、化合物Aとして9,lO−ジヒ
ドロー9−オキサー10−フォスファフェナンスレン−
10−オキサイド, 2,8.8−トリーt−ブチル
ー9,10・ジヒドロ−9−オキサーlO−フォスファ
フェナンスレン−lO−オキサイドもしくは2−シクロ
へキシル−9.10−ジヒドロ−9−オキサーlO−フ
ォスファフェナンスレン−10−オキサイド、化合物B
として酢酸銅、2一エチルヘキサン酸繭もしくはステア
リン酸銅および他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の第
1表に記載した配合割合でヘンシェルミキサー(商品名
)に入れ、3分間攪拌混合したのち,口径30聞の2輪
押出機で250℃にて溶Mi混練処理してペレット化し
た.また比較例1〜9としてMFRが8−0(/1(1
分の安定化されていない粉末状結晶性プロピレン単独重
合体80重量%および平均粒径6〜8μのタルク20重
量%からなる合計100重量部に後述のwi表に記載の
添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例1〜12に準
拠して溶融混線処理してペレットを得た. 剛性,引張伸度および耐衝撃性の評価に用いる試験片は
、得られたベレットをam温度250℃,金型温度50
℃で射出威形によりmmした.得られた試験片を用いて
前記の試験方法により剛性、引張伸度および酎衝撃性の
評価を行った。
これらの結果をI!l表に示した。
実施例l3〜24、比較例10〜18
結晶性ポリオレフィンとしてM F R 4.0g/
10分の安定化されていない粉末状結晶性エチレンープ
ロピレンブロック共重合体(エチレン含有量8.5重量
%) 70重量%および無機充填剤として平均粒径6〜
8μのタルク30重量%からなる合計100重量部に,
化合物Aとして9,10−ジヒドロ−9−オキサー10
−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、2.
6.8− トリーt−ブチルー9.10−ジヒドロ−9
−オキサー10−フォスファフェナンスレン−10−オ
キサイドもしくは6−フェニルー9,lO−ジヒドロ−
9−オキサー10−フオスファフェナンスレン−lO−
オキサイド、化合物Bとして2ーエチルヘキサン酸銅,
ステアリンasiもしくはオレイン酸銅および他の添加
剤のそれぞれ所定量を後述の12表に記載した配合割合
でヘンシエルミキサー(商品名)に入れ、3分間攪拌混
合したのち、口径30mmの2軸押出機で250℃にて
溶融混練処理してペレット化した.また比較例10〜1
gとしてMFRが4.0g/ 10分の安定化されてい
ない粉末状結晶性エチレンープロピレンブロック共重合
体(エチレン含有!8.5重量%) 70重量%および
平均粒径6〜8μのタルク30重量%からなる合計10
0重t部に後述の12表に記載の添加剤のそれぞれ所定
量を配合し、実施例13〜24に準拠して溶融混線処理
してペレットを得た. 剛性、引張伸度および酎衝撃性の評価に用いる試験片は
,得られたべレフトを樹n温度250℃、金!!2G度
50℃で射出戒形により調製した.得られた試験片を用
いて前記の試験方法により剛性、引張伸度および耐暫撃
性の評価を行った.これらの結果を11!2表に示した
. 実施例25〜36,比較例19〜27 結品性ポリオレフィンとしてM F R 7.0g/
10分の安定化されていない粉末状結晶性エチレンープ
ロピレンランダム共重合体(エチレン含有量2.5重量
%)70重量%、MI(190℃における荷重2.16
kgを加えた場合の10分間の溶融樹脂の吐出量) l
og/10分の安定化されていない粉末状チーグラー・
ナッタ系高密度エチレン単独重合体20重量%および無
機充填剤として平均粒径6〜8μのタルク10ffi量
%からなる合計100重量部に,化合物Aとして9.1
0−ジヒドロー9−オキサー10−フオスファフエナン
スレン−10−オキサイド、2,6.8− トリーセー
ブチルー9,10−ジヒドロ−9−オキサーlO−フオ
スファフエナンスレン−10−オキサイドもしくは2−
ベンジルー9,lO−ジヒドロー9−オキサー10−フ
オスファフエナンスレン−10−オキサイド,化合物B
としてステアリン酸銅,オレイン酸銅もしくはモンタン
酸銅および他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の第3表
に記載した配合割合でヘンシェルミキサー(商品名)に
入れ、3分間攪拌混合したのち、口径30ynの2軸押
出機で250℃にて溶融混練処理してペレット化した.
また比較例19〜27としてMFRが7.0g/ 10
分の安定化されていない粉末状結晶性エチレンープロ−
ビレンランダム共重合体(エチレン含有量2.5重量%
)70重量%.MIがlog/10分の安定化されてい
ない粉末状チーグラー・ナッタ系高密度エチレン単独重
、合体20重量%および平均粒径6〜8μのタルク10
重量%からなる合計1001量部に後述の第3表に記載
の添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例25〜36
に準拠して溶融混練処理してペレットを得た. 剛性、引張伸度および#衝撃性の評価に用いる試験片は
,得られたペレットを樹n@度250℃、金型温度50
℃で射出成形により調製した.得られた試験片を用いて
前記の試験方法により剛性、引張伸度および耐衝撃性の
評価を行った.これらの結果をtJa表に示した. 実施\例37〜48、比較例28〜36結晶性ポリオレ
フィンとしてM F R 8.0z/ to分の安定化
されていない粉末状結晶性プロピレン単独重合体80重
量%,無機充填剤として平均粒径2〜3μのタルク5重
量%および平均粒径0.4〜0.6μの硫酸バリウム1
5重量%からなる合計100重量部に、化合物Aとして
9.10−ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファフ
エナンスレン−10−オキサイド、2,6,訃トリーL
−ブチル−9,10−ジヒドロ−9−オキサー10−フ
オスファフエナンスレン−10−オキサイドもしくは6
−(α−メチルベンジル) −8−t−ブチル・9,1
0・ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファフェナン
スレン−10−オキサイド、化合物Bとしてステアリン
酸銅、オレイン酸銅もしくは12−ヒドロキシオクタデ
カン酸銅および他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の第
4表に記載した配合割合でヘンシェルミキサー(商品名
)に入れ、3分間攪拌混合したのち、口径30圓の2軸
押出機で250℃にて溶融混線処理してペレット化した
.また比較例28〜36としてMFRが8.0g/10
分の安定化されていない粉末状結晶性プロピレン単独重
合体80重量%,平均粒径2〜3μのタルク5重量%お
よび平均粒径0.4〜0.6μの硫酸バリウム15重量
%からなる合計100重量部に後述のjI4表に記載の
添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例37〜48に
準拠して溶融混練処理してベレットを得た. 剛性、引張伸度および酎暫撃性の評価に用いる試験片は
、得られたペレットを樹脂温度250℃,金型温度50
℃で射出威形により調製した.得られた試験片を用いて
前記の試験方法により剛性,引張伸度および耐衝撃性の
評価を行った.これらの結果を第4表に示した. ill表〜ff4表に示される本発明にかかわる化合物
および添加剤は下記の通りである.化合物A [I1
: 9.10−ジヒドロー9−オキサー10−フオスフ
ァフエナンスレン−lO−オキサイド化合物A [II
] : 2,6.8−}り−t−ブチル−9,10−ジ
ヒドロ−9−オキサー10−フォスファフェナンスレン
−10−オキサイド 化合物A Cm] : 2−シクロヘキシル−9,10
−ジヒドロ−9−オキサーlO−フォスファフェナンス
レン−lO−オキサイド 化合物A [IV] : 6−フエニル−9,10−ジ
ヒドロ−9−オキサー10−フオスファフエナンスレン
−10−オキサイド 化合物A [V] : 2−’/ジル−9.10−ジヒ
ド0 −9−,tキサ−10−フオスファフエナンスレ
ンー10・オキサイド 化合物A[VIコ:6−(α−メチルベンジル) −8
−t−ブチルー9,10−ジヒドロー9−オキサー10
−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド 化合物B [I] : #酸銅 化合物B [II] : 2−エチルヘキサン酸銅化合
物B [m] :ステアリン酸銅 化合物B [IV] :オレイン酸銅 化合物B [V] ?モンタン酸銅 化合物B [VI] : 12−ヒドロキシオクタヂカ
ン酸銅脂肪族アξンl:ラウリルアミン 脂肪族アミン2:N,N−ジココアミン脂肪族アミン3
:N−ステアリルーN,N−ジメチルアミン 脂肪族アミン4:ヘキサメチレンジアミン脂肪族アミン
5: N一タロウ 1.3−ジアミノプロバ ン 脂肪族アミン6:へキサメチレンテトラミン脂肪族アミ
ン7:N−ドコシルーN,N,N−トリメチルアンモニ
ウムクロライド 脂肪族アミン8: N,N,N一トリエチルーN−ベン
ジルアンモニウムクロライド 脂肪族ア粟ン9:N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル
)一N−オレイルーN−メチルアンモニウムクロライド 脂肪族アξン10: N,N−ビス(2−とドロキシエ
チル)ステアリルアミノベタイン 脂肪族アξンl1:トリイソプロパノールアミン脂肪族
アミン12: N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル)
ココアミン 脂肪族アミン13: N,N−ビス(2−ヒドロキシエ
チル)タロウアミン 脂肪族アξンl4:オクタデカン酸2−[(2−ヒドロ
キシエチル)オクタデシルアミノ]エチルエステル 脂肪族アミン15:(オクタデシルイミノ)ジエチレン
ジステアレート 脂肪族アミン16:ポリオキシエチレンラウリルアミノ
エーテル 脂肪族アミン17:ポリオキシエチレンステアリルアξ
ノエーテル 脂肪族アミン18: N,N,N’,N’−テトラ(2
−ヒドロキシエチル) −1.3−ジアミノプロパン脂
肪族アミン19:N一タロウーN,N’,N’−トリス
(2・ヒドロキシエチル) −1.3−ジアミノプロパ
ン脂肪族アミン207N,N−ジココーN ’,N ’
−ビス(2−ヒドロキシエチル) −1.6−ジアミノ
ヘキサンフルオロフォスファイト1:2.2’−ビス(
4.13−ジーし−プチルフエニル)フルオロフォスフ
ァイトフルオロフォスファ.イト2:2,2’・ビス(
4−s一二イコシルフエニル)フルオロフォスファイト
フルオロフォスファイト3:2,2’−メチレンービス
(4−メチル−6−t・プチルフエニル)フルオロフォ
スファイト フルオロフォスファイト4:2,2’−メチレンービス
(4.6−ジーし−プチルフエニル)フルオロフォスフ
ァイト フルオロフォスファイト5:2,2’−メチレンービス
(4.6−ジノニルフエニル)フルオロフォスファイト フルオロフォスファイト6:2,2’一エチリデンービ
ス(4−メチル−6−t−プチルフエニル)フルオロフ
ォスファイト フルオロフォスファイト7:2,2’一エチリデンービ
ス(4.6−ジーし−プチルフエニル)フルオロフォス
ファイト フルオロフォスファイト8:2,2’−ブチリデンービ
ス(4−メチル−6− (1’−メチルシクロヘキシル
)フェニル)フルオロフォスファイト フルオロフォスファイト9:2,2’−チオービス(4
−メチル−6−t−プチルフエニル)フルオロフォスフ
ァイト フルオロフォスファイト10: 2,2’−チオービス
(4メチル−6−α−メチルベンジルフエニル)フルオ
ロフォスファイト フェノール系酸化防止剤1:2,6−ジーt−ブチルー
P−クレゾール フェノール系酸化防止剤2:テトラキス[メチレンー3
− (3’,5’−ジーし−ブチル−41−ヒドロキシ
フエニル)プロビオネート]メタン フェノール系酸化防止剤3: 1,3.5−}リス(3
.5−ジーt−ブチルー4−ヒドロキシベンジル)イソ
シアヌレート フェノール系酸化防止剤4: 1.3.5−トリメチル
−2.4.6− }リス(3,5−ジーし−ブチル−4
−ヒドロキシベンジル)ベンゼン フェノール系酸化防止剤5:3,9−ビス[I,l−ジ
メチル−2−{β−(3−t−ブチルー4−ヒドロキシ
ー5−メチルフェニル)プロピオニルオキシ}エチル]
−2.4,8.10−テトラオキサスビロ[5,5コウ
ンデカン チオエーテル系酸化防止剤1:ジミリスチルチオジプロ
ピオネート チオエーテル系酸化防止剤2:ジステアリルチオジプロ
ビオネート チオエーテル系酸化防止剤3:ペンタエリスリト一ルー
テトラキス(3−ラウリルチオプロピオネート) リン系酸化防止剤l:ビス(2,6−ジーt−ブチル−
4ーメチルフェニル)一ペンタエリスリトールージフオ
スファイト リン系酸化防止剤2: ビス(2.4−ジーし・プチル
フエニル)一ペンタエリスリトールージフォスファイト リン系酸化防止剤3:テトラキス(2,4−ジーL−プ
チルフェニル) −4.4’−ビフェニレンージーフォ
スフオナイト 銅化合物1:乳酸銅 銅化合物2:安息香Wl銅 銅化合物3:硫化銅 銅化合物4: リン酸銅 銅化合物5:ベンゼンスルフオン酸銅 綱化合物6: アセチルアセトン酸銅 第1表に記載の実施例および比較例は,結晶性ポリオレ
フィンとして結晶性プロピレン単独重合体、無機充填剤
としてタルクを用いた場合である.第l表からわかるよ
うに、実施例l〜12は結晶性プロピレン単独重合体に
タルク、化合物Aおよび化合物Bを配合したものであり
,実施例工〜l2と比較例1(化合物Aおよび化合物B
を配合しないもの)および比較例2〜3(化合物Aもし
くは化合物Bをそれぞれ単独に配合したもの)とをくら
べてみると、実施例1〜12は引張伸度および耐衝撃性
に優れていることがわかる.*た実施例2において、本
発明にかかわる化合物B以外の銅化合物を化合物Bの替
わりにそれぞれ配合した比較例4〜9と実施例1〜12
とをくらべてみると、比較例4〜9の引張伸度および耐
衝撃性は比較例2と同程度でありいまだ充分ではなく,
化合物Aに化合物B以外の銅化合物を併用しても引張伸
度およびrfI衝撃性はほとんど改善されないことがわ
かる.従って,本発明にかかわる化合物Aおよび化合物
Bの2或分の配合を同時に満たさない比較各例は,本発
明の効果を奏さないことが明らかである.すなわち、本
発明で得られる引張伸度および酎備翠性は,無機充填剤
を配合してなる無機充填剤含有ポリオレフィン組或物に
、化合物Aおよび化合物Bを併用したときにはじめてみ
られる特有の効果であるといえる.さらに,実施例1〜
4の組或物において,各種脂肪族アミンを併用した実施
例5〜9またはフルオロフォスファイトを併用した実施
例10−12は実施例l〜4にくらべて化合物Aおよび
化合物Bの優れた引張伸度およびllEl@撃性の改善
効果が阻害されることなく、脂肪族アξンまたはフルオ
ロフォスファイト併用による剛性および酎賀撃性改善の
顕著な相乗効果が認められることがわかる. 第2表〜第3表は、結晶性ポリオレフィンとしてそれぞ
れ結晶性エチレンープロピレンブロック共重合体または
結晶性エチレン・プロピレンランダム共重合体およびチ
ーグラー・ナッタ系高密度エチレン単独重合体の混合物
,無機充填剤としてタルクを用いたものであり,これら
についても上述と同様の効果が確認された.また第4表
は、結晶性ポリオレフィンとして結晶性プロピレン単独
重合体,無機充填剤としてタルクおよび硫酸バリウムの
混合物を用いたものであり,これらについても上述と同
様の効果が確認された. [発明の効果] 本発明の組或物は,(1)成形品としたときの該戊形品
の剛性,耐熱剛性および寸法安定性を損なうことなく,
引張伸度および耐衝撃性が著しく優れている.(2)引
張伸度および耐衝撃性が著しく優れているので、射出戒
形品、押出戒形品,真空成形品、圧空成形品、プレス(
スタンピング)或形品などの各種の成形品の用途に好適
に使用することができる, 以 上 特許出顕人 チッソ株式会社
10分の安定化されていない粉末状結晶性エチレンープ
ロピレンブロック共重合体(エチレン含有量8.5重量
%) 70重量%および無機充填剤として平均粒径6〜
8μのタルク30重量%からなる合計100重量部に,
化合物Aとして9,10−ジヒドロ−9−オキサー10
−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、2.
6.8− トリーt−ブチルー9.10−ジヒドロ−9
−オキサー10−フォスファフェナンスレン−10−オ
キサイドもしくは6−フェニルー9,lO−ジヒドロ−
9−オキサー10−フオスファフェナンスレン−lO−
オキサイド、化合物Bとして2ーエチルヘキサン酸銅,
ステアリンasiもしくはオレイン酸銅および他の添加
剤のそれぞれ所定量を後述の12表に記載した配合割合
でヘンシエルミキサー(商品名)に入れ、3分間攪拌混
合したのち、口径30mmの2軸押出機で250℃にて
溶融混練処理してペレット化した.また比較例10〜1
gとしてMFRが4.0g/ 10分の安定化されてい
ない粉末状結晶性エチレンープロピレンブロック共重合
体(エチレン含有!8.5重量%) 70重量%および
平均粒径6〜8μのタルク30重量%からなる合計10
0重t部に後述の12表に記載の添加剤のそれぞれ所定
量を配合し、実施例13〜24に準拠して溶融混線処理
してペレットを得た. 剛性、引張伸度および酎衝撃性の評価に用いる試験片は
,得られたべレフトを樹n温度250℃、金!!2G度
50℃で射出戒形により調製した.得られた試験片を用
いて前記の試験方法により剛性、引張伸度および耐暫撃
性の評価を行った.これらの結果を11!2表に示した
. 実施例25〜36,比較例19〜27 結品性ポリオレフィンとしてM F R 7.0g/
10分の安定化されていない粉末状結晶性エチレンープ
ロピレンランダム共重合体(エチレン含有量2.5重量
%)70重量%、MI(190℃における荷重2.16
kgを加えた場合の10分間の溶融樹脂の吐出量) l
og/10分の安定化されていない粉末状チーグラー・
ナッタ系高密度エチレン単独重合体20重量%および無
機充填剤として平均粒径6〜8μのタルク10ffi量
%からなる合計100重量部に,化合物Aとして9.1
0−ジヒドロー9−オキサー10−フオスファフエナン
スレン−10−オキサイド、2,6.8− トリーセー
ブチルー9,10−ジヒドロ−9−オキサーlO−フオ
スファフエナンスレン−10−オキサイドもしくは2−
ベンジルー9,lO−ジヒドロー9−オキサー10−フ
オスファフエナンスレン−10−オキサイド,化合物B
としてステアリン酸銅,オレイン酸銅もしくはモンタン
酸銅および他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の第3表
に記載した配合割合でヘンシェルミキサー(商品名)に
入れ、3分間攪拌混合したのち、口径30ynの2軸押
出機で250℃にて溶融混練処理してペレット化した.
また比較例19〜27としてMFRが7.0g/ 10
分の安定化されていない粉末状結晶性エチレンープロ−
ビレンランダム共重合体(エチレン含有量2.5重量%
)70重量%.MIがlog/10分の安定化されてい
ない粉末状チーグラー・ナッタ系高密度エチレン単独重
、合体20重量%および平均粒径6〜8μのタルク10
重量%からなる合計1001量部に後述の第3表に記載
の添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例25〜36
に準拠して溶融混練処理してペレットを得た. 剛性、引張伸度および#衝撃性の評価に用いる試験片は
,得られたペレットを樹n@度250℃、金型温度50
℃で射出成形により調製した.得られた試験片を用いて
前記の試験方法により剛性、引張伸度および耐衝撃性の
評価を行った.これらの結果をtJa表に示した. 実施\例37〜48、比較例28〜36結晶性ポリオレ
フィンとしてM F R 8.0z/ to分の安定化
されていない粉末状結晶性プロピレン単独重合体80重
量%,無機充填剤として平均粒径2〜3μのタルク5重
量%および平均粒径0.4〜0.6μの硫酸バリウム1
5重量%からなる合計100重量部に、化合物Aとして
9.10−ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファフ
エナンスレン−10−オキサイド、2,6,訃トリーL
−ブチル−9,10−ジヒドロ−9−オキサー10−フ
オスファフエナンスレン−10−オキサイドもしくは6
−(α−メチルベンジル) −8−t−ブチル・9,1
0・ジヒドロ−9−オキサー10−フオスファフェナン
スレン−10−オキサイド、化合物Bとしてステアリン
酸銅、オレイン酸銅もしくは12−ヒドロキシオクタデ
カン酸銅および他の添加剤のそれぞれ所定量を後述の第
4表に記載した配合割合でヘンシェルミキサー(商品名
)に入れ、3分間攪拌混合したのち、口径30圓の2軸
押出機で250℃にて溶融混線処理してペレット化した
.また比較例28〜36としてMFRが8.0g/10
分の安定化されていない粉末状結晶性プロピレン単独重
合体80重量%,平均粒径2〜3μのタルク5重量%お
よび平均粒径0.4〜0.6μの硫酸バリウム15重量
%からなる合計100重量部に後述のjI4表に記載の
添加剤のそれぞれ所定量を配合し、実施例37〜48に
準拠して溶融混練処理してベレットを得た. 剛性、引張伸度および酎暫撃性の評価に用いる試験片は
、得られたペレットを樹脂温度250℃,金型温度50
℃で射出威形により調製した.得られた試験片を用いて
前記の試験方法により剛性,引張伸度および耐衝撃性の
評価を行った.これらの結果を第4表に示した. ill表〜ff4表に示される本発明にかかわる化合物
および添加剤は下記の通りである.化合物A [I1
: 9.10−ジヒドロー9−オキサー10−フオスフ
ァフエナンスレン−lO−オキサイド化合物A [II
] : 2,6.8−}り−t−ブチル−9,10−ジ
ヒドロ−9−オキサー10−フォスファフェナンスレン
−10−オキサイド 化合物A Cm] : 2−シクロヘキシル−9,10
−ジヒドロ−9−オキサーlO−フォスファフェナンス
レン−lO−オキサイド 化合物A [IV] : 6−フエニル−9,10−ジ
ヒドロ−9−オキサー10−フオスファフエナンスレン
−10−オキサイド 化合物A [V] : 2−’/ジル−9.10−ジヒ
ド0 −9−,tキサ−10−フオスファフエナンスレ
ンー10・オキサイド 化合物A[VIコ:6−(α−メチルベンジル) −8
−t−ブチルー9,10−ジヒドロー9−オキサー10
−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド 化合物B [I] : #酸銅 化合物B [II] : 2−エチルヘキサン酸銅化合
物B [m] :ステアリン酸銅 化合物B [IV] :オレイン酸銅 化合物B [V] ?モンタン酸銅 化合物B [VI] : 12−ヒドロキシオクタヂカ
ン酸銅脂肪族アξンl:ラウリルアミン 脂肪族アミン2:N,N−ジココアミン脂肪族アミン3
:N−ステアリルーN,N−ジメチルアミン 脂肪族アミン4:ヘキサメチレンジアミン脂肪族アミン
5: N一タロウ 1.3−ジアミノプロバ ン 脂肪族アミン6:へキサメチレンテトラミン脂肪族アミ
ン7:N−ドコシルーN,N,N−トリメチルアンモニ
ウムクロライド 脂肪族アミン8: N,N,N一トリエチルーN−ベン
ジルアンモニウムクロライド 脂肪族ア粟ン9:N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル
)一N−オレイルーN−メチルアンモニウムクロライド 脂肪族アξン10: N,N−ビス(2−とドロキシエ
チル)ステアリルアミノベタイン 脂肪族アξンl1:トリイソプロパノールアミン脂肪族
アミン12: N,N−ビス(2−ヒドロキシエチル)
ココアミン 脂肪族アミン13: N,N−ビス(2−ヒドロキシエ
チル)タロウアミン 脂肪族アξンl4:オクタデカン酸2−[(2−ヒドロ
キシエチル)オクタデシルアミノ]エチルエステル 脂肪族アミン15:(オクタデシルイミノ)ジエチレン
ジステアレート 脂肪族アミン16:ポリオキシエチレンラウリルアミノ
エーテル 脂肪族アミン17:ポリオキシエチレンステアリルアξ
ノエーテル 脂肪族アミン18: N,N,N’,N’−テトラ(2
−ヒドロキシエチル) −1.3−ジアミノプロパン脂
肪族アミン19:N一タロウーN,N’,N’−トリス
(2・ヒドロキシエチル) −1.3−ジアミノプロパ
ン脂肪族アミン207N,N−ジココーN ’,N ’
−ビス(2−ヒドロキシエチル) −1.6−ジアミノ
ヘキサンフルオロフォスファイト1:2.2’−ビス(
4.13−ジーし−プチルフエニル)フルオロフォスフ
ァイトフルオロフォスファ.イト2:2,2’・ビス(
4−s一二イコシルフエニル)フルオロフォスファイト
フルオロフォスファイト3:2,2’−メチレンービス
(4−メチル−6−t・プチルフエニル)フルオロフォ
スファイト フルオロフォスファイト4:2,2’−メチレンービス
(4.6−ジーし−プチルフエニル)フルオロフォスフ
ァイト フルオロフォスファイト5:2,2’−メチレンービス
(4.6−ジノニルフエニル)フルオロフォスファイト フルオロフォスファイト6:2,2’一エチリデンービ
ス(4−メチル−6−t−プチルフエニル)フルオロフ
ォスファイト フルオロフォスファイト7:2,2’一エチリデンービ
ス(4.6−ジーし−プチルフエニル)フルオロフォス
ファイト フルオロフォスファイト8:2,2’−ブチリデンービ
ス(4−メチル−6− (1’−メチルシクロヘキシル
)フェニル)フルオロフォスファイト フルオロフォスファイト9:2,2’−チオービス(4
−メチル−6−t−プチルフエニル)フルオロフォスフ
ァイト フルオロフォスファイト10: 2,2’−チオービス
(4メチル−6−α−メチルベンジルフエニル)フルオ
ロフォスファイト フェノール系酸化防止剤1:2,6−ジーt−ブチルー
P−クレゾール フェノール系酸化防止剤2:テトラキス[メチレンー3
− (3’,5’−ジーし−ブチル−41−ヒドロキシ
フエニル)プロビオネート]メタン フェノール系酸化防止剤3: 1,3.5−}リス(3
.5−ジーt−ブチルー4−ヒドロキシベンジル)イソ
シアヌレート フェノール系酸化防止剤4: 1.3.5−トリメチル
−2.4.6− }リス(3,5−ジーし−ブチル−4
−ヒドロキシベンジル)ベンゼン フェノール系酸化防止剤5:3,9−ビス[I,l−ジ
メチル−2−{β−(3−t−ブチルー4−ヒドロキシ
ー5−メチルフェニル)プロピオニルオキシ}エチル]
−2.4,8.10−テトラオキサスビロ[5,5コウ
ンデカン チオエーテル系酸化防止剤1:ジミリスチルチオジプロ
ピオネート チオエーテル系酸化防止剤2:ジステアリルチオジプロ
ビオネート チオエーテル系酸化防止剤3:ペンタエリスリト一ルー
テトラキス(3−ラウリルチオプロピオネート) リン系酸化防止剤l:ビス(2,6−ジーt−ブチル−
4ーメチルフェニル)一ペンタエリスリトールージフオ
スファイト リン系酸化防止剤2: ビス(2.4−ジーし・プチル
フエニル)一ペンタエリスリトールージフォスファイト リン系酸化防止剤3:テトラキス(2,4−ジーL−プ
チルフェニル) −4.4’−ビフェニレンージーフォ
スフオナイト 銅化合物1:乳酸銅 銅化合物2:安息香Wl銅 銅化合物3:硫化銅 銅化合物4: リン酸銅 銅化合物5:ベンゼンスルフオン酸銅 綱化合物6: アセチルアセトン酸銅 第1表に記載の実施例および比較例は,結晶性ポリオレ
フィンとして結晶性プロピレン単独重合体、無機充填剤
としてタルクを用いた場合である.第l表からわかるよ
うに、実施例l〜12は結晶性プロピレン単独重合体に
タルク、化合物Aおよび化合物Bを配合したものであり
,実施例工〜l2と比較例1(化合物Aおよび化合物B
を配合しないもの)および比較例2〜3(化合物Aもし
くは化合物Bをそれぞれ単独に配合したもの)とをくら
べてみると、実施例1〜12は引張伸度および耐衝撃性
に優れていることがわかる.*た実施例2において、本
発明にかかわる化合物B以外の銅化合物を化合物Bの替
わりにそれぞれ配合した比較例4〜9と実施例1〜12
とをくらべてみると、比較例4〜9の引張伸度および耐
衝撃性は比較例2と同程度でありいまだ充分ではなく,
化合物Aに化合物B以外の銅化合物を併用しても引張伸
度およびrfI衝撃性はほとんど改善されないことがわ
かる.従って,本発明にかかわる化合物Aおよび化合物
Bの2或分の配合を同時に満たさない比較各例は,本発
明の効果を奏さないことが明らかである.すなわち、本
発明で得られる引張伸度および酎備翠性は,無機充填剤
を配合してなる無機充填剤含有ポリオレフィン組或物に
、化合物Aおよび化合物Bを併用したときにはじめてみ
られる特有の効果であるといえる.さらに,実施例1〜
4の組或物において,各種脂肪族アミンを併用した実施
例5〜9またはフルオロフォスファイトを併用した実施
例10−12は実施例l〜4にくらべて化合物Aおよび
化合物Bの優れた引張伸度およびllEl@撃性の改善
効果が阻害されることなく、脂肪族アξンまたはフルオ
ロフォスファイト併用による剛性および酎賀撃性改善の
顕著な相乗効果が認められることがわかる. 第2表〜第3表は、結晶性ポリオレフィンとしてそれぞ
れ結晶性エチレンープロピレンブロック共重合体または
結晶性エチレン・プロピレンランダム共重合体およびチ
ーグラー・ナッタ系高密度エチレン単独重合体の混合物
,無機充填剤としてタルクを用いたものであり,これら
についても上述と同様の効果が確認された.また第4表
は、結晶性ポリオレフィンとして結晶性プロピレン単独
重合体,無機充填剤としてタルクおよび硫酸バリウムの
混合物を用いたものであり,これらについても上述と同
様の効果が確認された. [発明の効果] 本発明の組或物は,(1)成形品としたときの該戊形品
の剛性,耐熱剛性および寸法安定性を損なうことなく,
引張伸度および耐衝撃性が著しく優れている.(2)引
張伸度および耐衝撃性が著しく優れているので、射出戒
形品、押出戒形品,真空成形品、圧空成形品、プレス(
スタンピング)或形品などの各種の成形品の用途に好適
に使用することができる, 以 上 特許出顕人 チッソ株式会社
Claims (3)
- (1)結晶性ポリオレフィンに無機充填剤10〜30重
量%を配合した組成物100重量部に対して、下記一般
式[ I ]で示される環状リン化合物(以下、化合物A
という。)および脂肪族モノカルボン酸銅(以下、化合
物Bという。)をそれぞれ0.05〜1重量部配合して
なる無機充填剤含有ポリオレフィン組成物。 ▲数式、化学式、表等があります▼[ I ] (ただし、式中Ar_1およびAr_2はアリーレン基
、アルキルアリーレン基、シクロアルキルアリーレン基
、アリールアリーレン基もしくはアラールキルアリーレ
ン基をそれぞれ示す。) - (2)結晶性ポリオレフィンに無機充填剤10〜30重
量%を配合した組成物100重量部に対して、化合物A
、化合物Bおよび脂肪族アミンをそれぞれ0.05〜1
重量部配合してなる無機充填剤含有ポリオレフィン組成
物。 - (3)結晶性ポリオレフィンに無機充填剤10〜30重
量%を配合した組成物100重量部に対して、化合物A
および化合物Bをそれぞれ0.05〜1重量部、下記一
般式[II]で示されるフルオロフォスファイトを0.0
01〜1重量部配合してなる無機充填剤含有ポリオレフ
ィン組成物。 ▲数式、化学式、表等があります▼[II] (ただし、式中Rは炭素数1〜4のアルキリデン基もし
くは硫黄を、Ar_3およびAr_4はアルキルアリー
レン基もしくはシクロアルキルアリーレン基を、nは0
もしくは1をそれぞれ示す。)
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP30264789A JP2741263B2 (ja) | 1989-11-21 | 1989-11-21 | 無機充填剤含有ポリオレフィン組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP30264789A JP2741263B2 (ja) | 1989-11-21 | 1989-11-21 | 無機充填剤含有ポリオレフィン組成物 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH03162435A true JPH03162435A (ja) | 1991-07-12 |
JP2741263B2 JP2741263B2 (ja) | 1998-04-15 |
Family
ID=17911503
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP30264789A Expired - Lifetime JP2741263B2 (ja) | 1989-11-21 | 1989-11-21 | 無機充填剤含有ポリオレフィン組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2741263B2 (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH07133381A (ja) * | 1993-11-09 | 1995-05-23 | Chisso Corp | 結晶性ポリオレフィン組成物 |
JPH07216157A (ja) * | 1994-01-28 | 1995-08-15 | Chisso Corp | 結晶性ポリオレフィン組成物 |
-
1989
- 1989-11-21 JP JP30264789A patent/JP2741263B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH07133381A (ja) * | 1993-11-09 | 1995-05-23 | Chisso Corp | 結晶性ポリオレフィン組成物 |
JPH07216157A (ja) * | 1994-01-28 | 1995-08-15 | Chisso Corp | 結晶性ポリオレフィン組成物 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
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JP2741263B2 (ja) | 1998-04-15 |
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