JPH03146615A

JPH03146615A - Ｆｅ基軟磁性合金の製造方法

Info

Publication number: JPH03146615A
Application number: JP28486289A
Authority: JP
Inventors: Takao Sawa; 孝雄沢; Yumiko Takahashi; 由美子高橋
Original assignee: Toshiba Corp
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1989-11-02
Filing date: 1989-11-02
Publication date: 1991-06-21

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】［発明の目的］（産業上の利用分野）本発明は、Ｆｅ基軟磁性合金の製造方法に係り、特に、
微細結晶粒を析出させたＦｅ基軟磁性合金の製造方法に
関する。

（従来の技術）従来から、スイッチングレギュレータなど高周波で使用
する磁心としては、パーマロイ、フェライトなどの結晶
質材料が用いられている。

しかしながら、パーマロイは比抵抗が小さいので高周波
での鉄損が大きくなる。また、フェライトは高周波での
損失は小さいが、磁束密度もせいぜい５０００　Ｇと小
さく、そのため、大きな動作磁束密度での使用時にあた
っては、飽和状態に近くなりその結果鉄損が増大する。

近時、スイッチングレギュレータに使用される電源トラ
ンス、平滑チョークコイル、コモンモードチョークコイ
ルなど高周波で使用されるトランスにおいては、形状の
小形化が望まれているが、この場合、大きな動作磁束密
度が必要となるため、フェライトの鉄損増大は実用上大
きな問題となる。

このため、結晶構造を持たない非晶質磁性合金が、高透
磁率、低保磁力などの優れた軟磁気特性を示すことから
最近注目を集め、一部実用化されている。これらの非晶
質磁性合金は、Ｆｅ１Ｃｏｓ　Ｎ１などを基本とし、こ
れに非晶質化元素（メタロイド）としてＰ　、　Ｃ、Ｂ
　、　Ｓ！ＳＡｌ、Ｇｅなどを包含するものである。

しかしながら、これら非晶質磁性合金の全てが高周波領
域で鉄損が小さいというわけではない。

例えば、Ｐｃをベースとする非晶質合金は、安価であり
、５０〜６０Ｈｚの低周波閉域、では非常に小さい鉄損
を示すが、その反面ｌＯ〜５０ＫＨｚという高周波領域
に−あっては著しく大きな鉄損を示し、とてもスイッチ
ングレギュレータ等の高周波領域での使用に適合するも
のではない。

一方、Ｇｏをベースとする非晶質合金は、高周波領域で
低鉄損、高角形比が得られるため、可飽和リアクトルな
どの電子機器用磁性部品に実用化されている。しかし、
コストが比較的高いという難点を有している。

そこで、安ぼなＦｅ基非晶質合金の特性を改善して、Ｃ
ｏ基非晶質合金なみの性質を得る試みがなされている。

たとえば、Ｆｅの一部をＮｂｓ　Ｍｏ、　Ｃｒ等の非磁
性金属で置換することによる低磁歪化、低鉄損化、高透
磁率化等である。

このほか、Ｆｅ−９ｉ−Ｂ系合金にＣｕと！ｌｉｂなど
の元素を複合添加して得られるアモルファス合金を、結
晶化温度以上・の温度で熱処理することによって、微細
な結晶粒を析出させたＦｅ基合金が報告されている。

このｒｅ基軟磁性合金の、Ｆｅ−８ｉ−Ｂ系合金にＣｕ
およびＮｂなどを添加することによって、微細な結晶粒
の形成を可能にしたもので、これにより、飽和磁束密度
を向上させ、ＣＯ基アモルルアス合金に匹敵する軟磁気
特性を付与したものである。

（発明が解決しようとする課題）ところが、上述したような微細結晶粒を析出させたＦｅ
基軟磁性合金の、常に高透磁率、低鉄損が得られるわけ
ではなく、同じ加熱処理によっても、磁気特性の低いも
のがあることを本発明者らは見出した。

このような再現性の欠点は、コスト並びに信頼性の点で
問題となる。

そこで本発明者らは、この原因を追及・検討したところ
、微細結晶粒を析出させたＦｅ基合金における磁気特性
の低下は、Ｆｅ基アモルルアス合金が結晶化する際、エ
ネルギー的に安定な状態へ移行するため発熱が生じ、こ
の発熱の程度により微細結晶粒に変化が起こるためであ
ることが分かった。

このような発熱は、製品が大型の場合、より影響が大き
く、Ｆｅ基アモルルアス合金自身はがなりの高温となる
ため磁気特性に与える影響も大きくなる。

そこで、このようなｒｅ基アモルルアス合金自身の結晶
析出時の急激な発熱を抑え、余分な結晶相の析出を防止
することが重要課題となる。

本発明はこのような課題を解決するためになされたもの
で、不要な結晶析出を防ぎ、常に安定して高い磁気特性
を付与することのできるＦｅ基軟磁性合金の製造方法を
提供することを目的とする。

［発明の構成］（３題を解決するための手段）本発明のＦｅ基軟磁性合金の、アモルファス状態のＦｅ
基合金に、このＦｅ基合金の結晶化温度以上の温度で熱
処理を施し、前記アモルファス合金中に微細な結晶粒を
析出させてＦｅ基軟磁性合金の製造するに際し、前記Ｆ
ｅ基合金への熱処理時に、結晶化温度に達する手前にお
いて結晶化温度以下の温度で予備熱処理を行い、前記結
晶粒の析出による前記Ｆｅ基合金からの発熱を放出させ
ることを特徴としている。

また、Ｆｅ基アモルルアス合金に、二〇Ｆｅ基合金の結
晶化温度以上の温度で熱処理を施し、前記アモルファス
合金中に微細な結晶粒を析出させてＦｅ基軟磁性合金の
製造するに際し、前記Ｆｅ基合金への熱処理時に、この
Ｆｅ基合金を吸熱体と接触させて該Ｆｅ基合金からの結
晶粒の析出に伴う発熱を前記吸熱体へ吸収させつつ、放
出させることを特徴としている。

本発明に用いるＦｅ基アモルルアス合金は、液体急冷法
、アトマイズ法、またはメカニカルアロイング法などに
よって得ることができる。

得られたＦｅ基アモルルアス合金に対して行う、本発明
による熱処理は、結晶化温度手前での予備熱処理と、結
晶化温度以上の温度での本熱処理とからなっている。

このような熱処理の方法としては、たとえば、熱処理を
２段階とし、１段階目に予備熱処理として結晶化温度か
ら該結晶化温度以下５０℃までの範囲の温度で一定時間
保持し、その後、２段階目に本熱処理として上記１段階
目の温度から結晶化温度以上の温度に昇温して一定時間
保持する方法が挙げられる。

１段階目の加熱では、結晶化温度（ＤＳＣによりｌＯ℃
／　ｍｉｎの昇温速度で測定した値を基準とする）から
それより５０℃低い温度までの範囲でＩ〜５０時間温度
を保持し、この間にｂｅｅ　Ｆｅ固溶体の微細な結晶粒
を析出させ、同時にアモルファス状Ｆｅ基合金からの発
熱を徐々に放散させ、結晶化温度付近での急激な温度上
昇を防ぐ。

より好ましい予備熱処理の温度範囲は、アモルファス状
Ｆｅ基合金の結晶化温度からこれより３０℃低い温度ま
での範囲で、処理時間は１〜２５時間程度である。

そしてこのような予備熱処理の後、２段階目の加熱によ
り結晶化温度以上、たとえば５００〜６５０℃の適当な
温度まで加熱することにより本熱処理を行い、軟゛磁気
特性を改善することができる。

このほか、加熱処理の昇温速度を低減させることによっ
ても、Ｆｅ基アモルルアス合金からの発熱を徐々に放出
させることができる。

この場合、昇温速度の低減は結晶化温度より、Ｉｃｌ０
〜５０℃手前の温度から行うことが好ましく、Ｆｅ基合
金からの発熱による急激な温度上昇を緩和するためには
、　１℃／ｆｆ１ｌｎ〜５℃／ｍｉｎ程度の昇温速度と
することが好ましい。

昇温速度の低減はあまりはやくから行うと時間的に効率
が悪く、遅すぎるとアモルファス合金の発熱を完全にカ
バーすることができず、局部的に磁気特性を劣化させる
相の結晶析出が生じてしまうおそれがある。

さらに、本発明によるＦｅ基アモルルアス合金を吸熱体
と接触させて該ｒｅ基アモルルアス合金からの発熱を吸
収する方法では、吸熱体として、比較的熱容量の大きい
高熱伝導性の物体（たとえば銅板）や、Ａｒ５Ｎ２など
の冷却した気体の利用などがあげられる。

これらをＦｅ基アモルルアス合金の結晶化温度付近で、
このＦｅ基合金と接触させることにより、Ｆｅ基合金か
らの微細結晶粒の析出に伴って放出される熱が、吸熱体
側に吸収され、Ｆｅ基合金自身の急激な温度上昇を防止
することができる。

そして、本発明に用いるｒｅ基アモルルアス合金として
好ましい組成は、次に示す一般式、一般式：ＦｅａＣｕ
ｂＸｃＹｄＺ８Ｓ１ｆＢｇ（式中、ａ　Ｓｂ　ｓ　ｃ　
１ｄ　Ｓｅ　ｓ　ｒおよびｇは、それぞれ以下の式を満
足する数である。

ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇ−１００（原子９６）０、
Ｏ１≦ｂ≦８Ｑ、ｆ）１５　Ｃ≦ＩＯ０≦ｄ≦１００≦ｅ≦２０１０≦ｒ≦２５３≦ｇ≦１２１７≦ｒ十ｇ≦３０また、式中、ｘ、ｙ、ｚは、それぞれ、Ｘ：周期律表Ｉ
Ｖａ　、Ｖａ　、Ｖｌａ族元素および希土類元素から選
ばれる少なくとも　１種以上の元素Ｙ　：　Ｍｎ、　ＡＩ、Ｇｅおよび白金族元素から選ば
れる少なくとも　１種以上の元素Ｚ：ＣｏおよびＮｌから選ばれる少なくとも　１種以上
の元素を表わす。）以下に、本発明に用いる合金の組成限定理由について説
明する。

まず、組成限定理由について説明する。

Ｃｕは耐食性を高め、結晶粒の粗大化を防ぐと共に、鉄
損、透□磁率など軟磁性特性を改善するのに有効な元素
である。特にｂｅｅ相の低温での早期析出に有効である
。この量があまり少ないと添加の効果が得られず、逆に
あまり多いと磁気特性の劣化を生じるために、その範囲
を０、Ｏ１〜８原子％とした。好ましくは０．１〜５原
子％である。

上式中、Ｘで示した元素は、・結晶粒径の均一化に有効
であると共に、磁歪および磁気異方性を低減させ軟磁気
特性の改善、および温度変化に対する磁気特性の改善に
有効な元素である。特にｂｅｅ相を安定化させるのに有
効であり、Ｃｕとの複合添加によりｂｅｅ相をより広い
温度範囲で安定化させることができる。

そ°の量があまり少ないと添加の効果が得られず、逆に
あまり多いと非結晶質化がなされず、さらに飽和磁束密
度が低くなるため、その量を０．０１−１０原子％とし
た。好ましくは１〜８原子％である。

ここでＭにおける各添加元素は上記効果と共にさらにそ
れぞれ、ＩＶａＶａ族元素適磁気特性を得るための熱処
理条件の拡大、Ｖａ族元素は耐脆化性の向上および切断
等の加工性の向上、Ｖａ族元素は耐食性の向上および表
面性の向上に有効である。

特に、Ｔａ、　Ｎｂ５Ｗ　、Ｍｏは軟磁気特性の改善、
■は耐脆化性と共に表面性の向上の効果が顕著であり、
好ましいものである。

Ｙで示した元素は、軟磁気特性の改善に有効な元素であ
る。しかし、その量があまり多いと飽和磁束密度が低下
するためその量をｌＯ原原子色した。

この中で特１巳ＡＩは結晶粒の微細化、磁気特性の改善
およびｂｅｅ相の安定、Ｇｅはｂｅｅ相の安定、白金属
元素は耐食性、耐摩耗性の改善に有効な元素である。

そして、上式中Ｚで示した元素は、飽和磁束密度の改善
に有効であり、これにより磁歪、軟磁気特性が改善され
る。しかし、その量があまり多いと飽和磁束密度が低下
するため、その量を２０原子％以下とした。

ＳｔおよびＢはＦｅ基軟磁性合金の製造における合金の
アモルファス化または直接微細結晶を析出するのを助成
する元素であり、結晶化温度の改善ができ、磁気特性向
上のための熱処理に対して有効である。

特に８１は微細結晶粒の主成分であるＦｅに固溶し磁歪
、磁気異方性の低減に有効である。その量がＩＯ原子％
未満では軟磁気特性の改善、が顕著でなく、２５原子％
以上では超急冷効果が小さく、μｍレベルの比較的粗大
な結晶粒が析出し良好な軟磁気特性は得られない。

さらに、規則格子を構成する必須元素であり、この規則
格子の出現のためには１０〜２２原子％が特に好ましい
。

またＢは３原子％未満では比較的粗大な結晶粒が析出し
良好な特性が得られず、１２原子％以上では熱処理によ
り　Ｂ化合物が析出しやすくなり、軟磁気特性を劣化さ
せるため好ましくない。

なお、Ｓｉ／　Ｂ≧　１が優れた軟磁気特性を得るのに
好ましい。

特に、Ｓｌ量を１４〜２０原子％にすることにより磁歪
がほぼλｓ−０どなり、樹脂モールドによる磁気特性劣
化がなくなり、初期の優れた軟磁気特性が有効になる。

さらにこの場合Ｘを２以上にすることにより耐食性が大
幅に改善され実用上好ましい。

なお、本発明のＦｅ基軟磁性合金の中お４Ｓで、微細結
晶粒があまり少ないと、すなわちアモルファス相が多い
と鉄損増大、透磁率の低下、磁歪の増大、樹脂モールド
による磁気特性の劣化を招くため好ましくない。

（作　用）上述したような熱処理後の磁気特性の低下は、Ｆｅ基ア
モルルアス合金から析出する微細結晶粒の変化が原因と
なっている。

つまり、磁気特性の向上に必要な微細結晶粒はＦｅ固溶
体におけるｂｅｅ相という特定の相が析出したものであ
り、ｂｅｅ相以外の相の結晶が析出すると磁気特性の改
善が妨げられるのである。

そして、ｂｅｅ相以外の目的としない他の相の結晶析出
は、上述したＦｅ基合金自身の発熱によって、結晶化温
度の手前付近で一時的に急激な温度上昇が起こることに
より生じている。

そこで、本発明のＦｅ基軟磁性合金の製造方法により、
Ｆｅ基軟磁性合金のの熱処理に際して、Ｆｅ基アモルル
アス合金の結晶化温度以下の温度で予備熱処理を施し、
あるいは、吸熱体を接触させることによりＦｅ基合金自
身の発熱を徐々に放出させることができる。

すなわち、結晶化温度の手前付近での急激な温度上昇が
防止され、所定の微細結晶粒のみが良好に析出されるの
である。

（実施例）次に、本発明の実施例について説明する。

実施例１式：　Ｆｅ７ａＣｕｔ　Ｎｂ４８１１５Ｂ７で表される
組成を有する合金を単ロール法によって成形し、幅２５
關、板厚１８μｍのアモルファス合金薄帯を得た。

この薄帯を巻回し、外径２００　ｍｍ、内径１ｏｏｍ１
１ノドロイダル状磁心を作製した。

次いで、得られた磁心に微細結晶を析出させるため熱処
理を施した。

この際、初めの昇温速度を５℃／ｍｉｎに設定し、この
合金の結晶化温度より５０”Ｃ低い温度に達した時点で
、昇温速度をｌ”ｃ／１ｎに低減した。

そして、結晶化温度を超えた４０”Ｃまで昇温し、２時
間保持して微細結晶を析出させ、その後徐冷した。

このとき同時に磁心自体の温度も測定し、ａ度上昇カー
ブに異常な突出部分のないことを確認した。

こうして作製した磁心について、１　ｋ　ｔｌ　ｚの初
透磁率、鉄損および保磁力の測定を行った。

透磁率は１ｍｃｅの条件でＬＣＲメータを用い、鉄損は
１ｏＯＫＨｚ、　２ＫＧの条件にっきＵ関数針を用い、
保磁力は直流において自動磁気磁束計を用いて、それぞ
れ測定した。

また、作製した磁心５ｏ個当たりの不良品（磁気特性の
向上がみられなかったもの）の数を調べ、再現性の試験
を行った。

これらの結果を第１表に示す。

実施例２実施例１と同様にして、外径２００　ｍｍ、内径ｌｏ。

關のトロイダル状磁心を作製した。

得られた磁心について２段階の熱処理を施した。

すなわち、１段階目の予備熱処理として、この合金の結
晶化温度より２０”Ｃ低い温度（５００”Ｃ）で３時間
保持し、次いで、２段階目の熱処理として、５７０℃ま
で加熱し、この温度で１時間保持した。

その後、実施例１と同様に徐冷した。

こうして作製した磁心について、実施例１と同一条件で
磁気特性の測定、および再現性試験を行った。結果を第
１表に示す。

実施例３実施例１と同様にして、外径２００ｒｒｎｓ、内径１０
０ｍ−のトロイダル状磁心を作製した。

この磁心を、昇温速度３℃／ｗｉｎで加熱し、結晶化温
度付近まで磁心の温度が上昇した時点で、吸熱体として
磁心と同一外径を有する円柱状のＣｕ合金を、磁心に接
触させた。

この状態で、所定の熱処理温度５７０”Ｃまで昇温させ
、磁心からの発熱をＣｕ合金に吸収させつつ微細結晶の
析出を行った。

この方法によって、結晶化による急激な発熱を抑制する
ことができ、磁心自体の温度上昇カーブも良好−であっ
た。

次いで、この磁心について、実施例と同一条件で磁気特
性の測定、および再現性試験を行った。

これらの結果を第１表に示す。

実施例４実施例１と同様にして、外径２００ｍｍ、内径ｌｏ。

ｍｍのトロイダル状磁心を作製した。

この磁心を、昇温速度ｌＯ℃／ｍｉｎで加熱し、結晶化
温度付近まで磁心の温度が上昇した時点で、吸熱体とし
て冷却したＡｒガスを、加熱炉に設けた送風口から一時
的に磁心に吹付けた。

その後、所定の熱処理温度５７０℃まで昇温させ、微細
結晶の析出を行った。

この方法によって、結晶化による急激な発熱を抑制する
ことができ、磁心自体の温度上昇カーブも良好であった
。

これらの結果を第１表に示す。

比較例実施例１と同様にして、外径２００韻、内径１００ｍｍ
のトロイダル状磁心を作製した。

この磁心を、初めの昇温速度５０℃／ｍ１ｎのまま変化
させず、５７０℃まで加熱し、１時間保持した。

このとき同時に磁心自体の温度も測定したが、結晶化温
度の手前付近で急激な昇温現象が認められ、加熱炉の設
定温度は５７０℃であるにもかかわらず、磁心自体は６
５０℃にまで達していた。

この磁心について、実施例と同一条件で磁気特性のｎ１
定、および再現性試験を行った。これらの結果を実施例
の結果と併せて第１表に示す。

（以下余白）第表これらの結果から明らかなように、実施例の方法で作製
した磁心は、高透磁率、低保磁力を備え、かつ鉄損の少
ない、非常に優れた磁気特性を有していた。

そして、Ｆｅ基軟磁性合金の製造において、このような
Ｃｏ基アモルルアス合金並の特性を、常に安定して再現
性良く付与することができ、信頼性の向上、コストダウ
ンを図ることが可能となった。

なお、上述した実施例ではＦｅ基アモルルアス合金薄帯
を磁心として成形した後に熱処理を行っているが、はじ
めに合金薄帯の状態で熱処理を施し、この薄帯を所定形
状に切断してｍ層することによっても、優れた軟磁性を
有する製品を作製することができる。

［発明の効果］以上説明したように、本発明のＦｅ基軟磁性合金の製造
方法によれば、Ｆｅ基アモルルアス合金から微細結晶を
析出させる際に、不要な相の結晶析出を防ぎ、常に安定
して高い磁気特性を付与する二とができる′。このため
、安価なＦｅ基合金を用いて優れた磁気特性、特に高周
波での軟磁気特性を付与することができ、各種の磁性部
品用合金として極めて有効である。

Claims

【特許請求の範囲】

（１）アモルファス状態のＦｅ基合金に、このＦｅ基合
金の結晶化温度以上の温度で熱処理を施し、前記アモル
ファス合金中に微細な結晶粒を析出させてＦｅ基軟磁性
合金を製造するに際し、前記Ｆｅ基合金への熱処理時に、結晶化温度に達する手
前において結晶化温度以下の温度で予備熱処理を行い、
前記結晶粒の析出による前記Ｆｅ基合金からの発熱を放
出させることを特徴とするＦｅ基軟磁性合金の製造方法
。
（２）前記熱処理を２段階とし、１段階目に予備熱処理として、結晶化温度からこの結晶
化温度以下５０℃までの範囲の温度で一定時間保持し、２段階目に本熱処理として、前記１段階目の温度から結
晶化温度以上の温度に昇温して一定時間保持する請求項
１記載のＦｅ基軟磁性合金の製造方法。
（３）アモルファス状態のＦｅ基合金に、このＦｅ基合
金の結晶化温度以上の温度で熱処理を施し、前記アモル
ファス合金中に微細な結晶粒を析出させてＦｅ基軟磁性
合金を製造するに際し、前記Ｆｅ基合金への熱処理時に、このＦｅ基合金を吸熱
体と接触させて該Ｆｅ基合金からの結晶粒の析出に伴う
発熱を前記吸熱体へ吸収させつつ、放出させることを特
徴とするＦｅ基軟磁性合金の製造方法。