JPH0251851B2 - - Google Patents
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- JPH0251851B2 JPH0251851B2 JP60128362A JP12836285A JPH0251851B2 JP H0251851 B2 JPH0251851 B2 JP H0251851B2 JP 60128362 A JP60128362 A JP 60128362A JP 12836285 A JP12836285 A JP 12836285A JP H0251851 B2 JPH0251851 B2 JP H0251851B2
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Description
（産業分野）
本発明は原子炉燃料製造に適した高活性、低Ｆ
含量でかつ流動性のよいUO2粉末を六フツ化ウラ
ンの変換により乾式にて製造する方法に関する。 （従来技術とその問題点） 六フツ化ウランを原子炉燃料用二酸化ウラン粉
末に変換する方法には従来から湿式法と乾式法が
ある。 湿式法は工程数が多く、複雑でかつ廃液発生量
が多いなどの欠点を有する。一方、乾式法は一般
的に製品二酸化ウラン粉末の活性度が低く、かつ
製品中の残留Ｆ量が多いなどの欠点があるが、工
程が単純で廃液発生量が少ないなどの利点を有す
るので上記欠点を克服しつつ近年多く採用される
傾向にある。 乾式法にはロータリキルンによる方法、流動層
反応装置による方法、火炎燃焼反応装置による方
法などがあるが、流動層反応装置による方法が流
動性のきわめて良好な製品二酸化ウランを生成す
るため、他の方法に比べて後続工程での粉末のハ
ンドリングが容易であるという大きな利点をもつ
ている。 流動層反応装置による場合は上記の利点を有す
るが、他の方法に比べて製品二酸化ウランの活性
度が小さくなり、また残留Ｆ量の低減化への負担
が大きいという欠点があつた。これは前記の第１
ステツプでUF6ガスと水蒸気の気相反応により
UO2F2を生成造粒することが、活性度を低下さ
せることと、UO2F2を水素ガスを用いてUO2に変
換する場合にUF4が生成しやすいことによるもの
である。 従来の乾式法、特に流動層反応装置による方法
はほとんどが次の２段反応によるものである。 UF6＋2H2O→UO2F2＋4HF (1) UO2F2＋H2→UO2＋2HF (2) この方法では(2)式で次の反応式による逆反応に
よりUF4を生成しやすい。 UO2＋4HFHF4＋2H2O (3) UF4は比較的低融点（約1000℃）で焼結しやす
い物質であり、前記(2)式の操作温度範囲で焼結を
開始し、製品二酸化ウラン粉末中の残留Ｆ量を低
減するために重要な脱Ｆ反応を阻害する。このた
め、従来は(2)式において水蒸気を過剰に加えて(3)
式の逆反応を抑制するなどの工夫が必要であつ
た。その結果、操作が繁雑になると共に過剰に加
えられた水蒸気が廃液量を増やすという問題を引
き起していた。また、脱Ｆに時間を要するために
粉末が高温に長時間さらされ、その活性度が低下
する傾向が大きい。 流動層反応装置を用いる場合の他の欠点は、
UF6からUO2F2を生成させる流動層の操作安定性
に関するものである。 すなわち、該流動層はUO2F2粒子が層を形成
するものであるが、そこに吹込まれるUF6は流動
化ガスとして流動層底部から導入される水蒸気と
反応してUO2F2を生成し、すでに存在する
UO2F2粒子の表面に沈着する。その結果、多く
のUO2F2は粒成長を起こす。これに対し、一部
のUO2F2粒子は粒子同志の衝突などにより摩損
し微粉化する。流動層の平均粒子径はこれらのバ
ランスで決まるが、従来の流動層反応装置では粒
成長の傾向が強いので安定な流動層操作を維持す
るためには、新たな微粒子を流動層内に供給する
などの工夫を必要とした。その結果、装置システ
ムが複雑となり、操作も繁雑化するという欠点が
あつた。 （発明の目的） 以上の背景のもとで、本発明者らは上記の従来
の乾式法の欠点を改善して、製品二酸化ウラン粉
末の活性度を高めると共に残留Ｆ量を低下させ、
更に流動性のすぐれた原子炉燃料用に適する二酸
化ウラン粉末を六フツ化ウランから乾式法で製造
する方法を提供することを目的とし、検討した結
果、UF6ガスと水と共に流動層中に吹き込むこと
によつて得られるUO2F2粉末に脱Ｆ還元処理を
施せば、原子炉燃料の製造に適した、活性度が高
くかつ流動性が極めて良好な二酸化ウラン粉末が
得られることを見出し本発明に到達した。 （発明の構成） すなわち、本発明によれば、 (1)(a) 反応装置にUF6ガスと水を吹込んで該UF6
をUO2F2とする第１ステツプ、 (b) 第１ステツプからのUO2F2を水素ガスお
よび水蒸気でUO2に変換する第２ステツプ、 の組合せよりなる六フツ化ウランを二酸化ウラ
ンに変換する方法、 (2)(a) 反応装置にUF6ガスと水を吹込んで該UF6
をUO2F2とする第１ステツプ、 (b) 第１ステツプからのUO2F2を水蒸気にて
UO3および／またはU3O8に変換する第２ス
テツプ、 (c) 第２ステツプからのUO3および／または
U3O8を水素ガスまたは水素ガスおよび水蒸
気にてUO2に変換する第３ステツプ、 の組合せよりなる六フツ化ウランを二酸化ウラ
ンに変換する方法。 (3)(a) 反応装置にUF6ガスとアンモニアまたは蓚
酸を添加した水溶液を吹込んで該UF6を
UO2F2とする第１ステツプ、 (b) 第１ステツプからのUO2F2を水素ガスお
よび水蒸気にてUO2に変換する第２ステツ
プ、 の組合せよりなる六フツ化ウランを二酸化ウラ
ンに変換する方法。 (4)(a) 反応装置にUF6ガスとアンモニアまたは蓚
酸を添加した水溶液を吹込んで該UF6を
UO2F2とする第１ステツプ、 (b) 第１ステツプのUO2F2を水蒸気にてUO3お
よび／またはU3O8に変換する第２ステツプ、 (c) 第２ステツプからのUO3および／または
U3O8を水素ガスまたは水素ガスおよび水蒸
気にてUO2に変換する第３ステツプ、 の組合せよりなる六フツ化ウランを二酸化ウラ
ンに変換する方法、が得られる。 本発明ではUF6ガスと水あるいはアンモニアま
たは蓚酸を添加した水溶液の反応装置への吹込み
と同時に担体ガスの吹込みを行うことができる。 また、本発明方法ではUF6ガスと水あるいはア
ンモニアまたは蓚酸を添加した水溶液の反応装置
への吹込みを二流体ノズルまたは複数の二流体ノ
ズルを用いて行うことができる。 さらに、本発明方法では反応装置として流動層
反応装置を用いることができる。 本発明方法において重要な点は第１ステツプの
UO2F2を生成させる工程にある。すなわち、第
１反応装置に原料UF6ガスと共に水を反応物とし
て供給する。これによつて、従来法ではUF6と水
蒸気が気相反応を起し、脱Ｆ速度が遅く、原子炉
燃料用二酸化ウラン粉末の製造には適さない
UO2F2粉末が生成する傾向が大きかつたのに対
し、本発明方法ではUO2F2粉末の生成過程で液
相の蒸発過程を経由するために、脱Ｆが容易で活
性度の高い原子炉燃料用二酸化ウラン粉末を得る
ことができる。 本発明方法において吹き込まれたUF6ガスと噴
霧状態で吹き込まれた水滴が反応してUO2F2水
溶液の微細液滴が生成し、しかるのち、この液滴
が反応装置外部より供給される熱によつて蒸発乾
固してUO2F2粉末を生成する。このように、本
発明方法によるUO2F2はその生成過程において
液相の蒸発過程が入るため、従来法のような気相
反応のみによつて生成したUO2F2粉末に比べて、
活性度が高くなり、二酸化ウラン粉末へ変換する
際脱Ｆが容易であり、更に生成する二酸化ウラン
粉末の活性度が高い。この点によつて本発明方法
で得られる二酸化ウラン粉末は原子炉燃料用とし
てきわめて好適なものとなる。 以上の利点は湿式法によつて得られる二酸化ウ
ラン粉末が乾式法のものに比べて一般に活性度が
高く、かつ残留Ｆ量が低いという点を考慮する
と、理解が容易である。すなわち、液相を経由し
て生成した二酸化ウラン粉末は一般に原子炉燃料
用に好適なものになりやすい。 また、噴霧供給される水にアンモニアまたは蓚
酸の添加物を加えることによつて生成する
UO2F2に微量の重ウラン酸アンモニウムまたは
蓚酸ウランが含まれるため、その活性度が更に高
められ、同時にその添加量を増減させることによ
り、活性度をコントロールできるという特徴があ
り、その結果、二酸化ウラン粉末の活性度をコン
トロールできる。この点は、該二酸化ウラン粉末
を用いて原子炉燃料用ペレツトを製造する際に極
めて有利である。 本発明方法の更なる特徴は、反応装置として流
動層反応装置を用いれば、高い活性度に加えて流
動性も極めて良好な二酸化ウラン粉末が得られる
点である。すなわち、従来の流動層反応装置によ
ると、流動性はよいが、活性度が低く、かつ脱Ｆ
速度の遅いUO2F2粉末が生成しやすく、その結
果流動性の良好であるという利点を生かしつつ、
原子炉燃料用二酸化ウラン粉末を製造することは
困難であつた。しかしながら、本発明方法を用い
れば、前記のごとく活性度の高いUO2F2が流動
層反応装置で造粒されて生成し、従来法の上記の
欠点を改善することが可能となつた。この結果、
活性度が高く、流動性が極めて良好な二酸化ウラ
ン粉末を得ることができ、後続工程での粉末のハ
ンドリングが容易になり、更に原子炉燃料用ペレ
ツト製造に際して通常行なわれる造粒操作を省略
できるという、すぐれた効果をもたらす。 また、UO2F2をUO2に変換するステツプで、脱
Ｆ反応を阻害するUF4を生成させないために、
UO2F2を水蒸気のみでUO3／U3O8としたのち、
これを水素によつてUO2に変換する方法を上記方
法に更に組み合せることによつて、従来法の欠点
を更に改善することが可能となつた。 第１ステツプの流動層反応装置において、流動
層の粒子径を好適な大きさにコントロールするに
は、UF6ガスおよび水を噴霧する二流体ノズルの
単独使用またはUF6および水をそれぞれ担体ガス
により噴霧する二流体ノズルの近接組合せが有効
である。これはノズル出口近傍でUF6ガスと水が
反応してその後の造粒の核となる微粒子を生成し
流動層を形成する粒子の平均粒子径を下げる役目
を果すためである。また、該ノズルを用いると、
生成する粒子が微粒子の造粒体となるため、反応
性の高い粒子となり、次ステツプ以降での反応が
速やかに進むという利点も得られる。 添付図面は本発明の一実施例に使用される装置
系統図である。図において、六フツ化ウランは気
化器１で気化され、第１流動層反応装置２内のノ
ズルにより水と共に装置２内に噴霧導入される。
ノズルにより噴霧されたUF6ガスは導管６を経由
して別のノズルから噴霧される水滴と反応し
UO2F2水溶液の微小液滴を形成し、すでに流動
層を形成している粒子の表面に沈着し、蒸発乾固
して新たな粒子の成長をもたらす。また、一部の
UO2F2水溶液の液滴はそのまま蒸発乾固し新た
な微粒子を生成する。これらの粒子の一部は粒子
同志の衝突等により摩損し微粒子化する。流動層
の粒子径はこれらの過程によりコントロールさ
れ、流動層を形成する。なお、流動化ガスは前記
ノズルおよびノズル周辺部から導入される空気で
ある。第１流動層反応装置２の操作温度は400℃
以下、好ましくは粉末の活性度、粒子径のコント
ロールの点で250℃〜300℃の範囲である。 生成したUO2F2粒子は流動層の上部からオー
バーフローによつて装置外に排出され、第２反応
装置３に送られ、導管７より装置底部に導入され
る反応ガス兼流動化ガスとしての水蒸気と反応し
て、UO3もしくはU3O8が生成する。この操作温
度は700℃以下とするが、特にUO3の生成する450
℃〜550℃の範囲が好ましい。なお、操作温度550
℃前後ではUO3とU3O8の両方が生成する。この
UO3もしくはU3O8は第３流動層反応装置４に送
られ、導管８より装置底部に導される反応ガス兼
流動化ガスとしての水蒸気および水素ガスの混合
ガスと反応してUO2を生成し製品二酸化ウラン粉
末として受品受器５に受容される。この操作温度
は600℃以下、特に粉末の活性度の点で、500℃〜
550℃の範囲が好ましい。９は排気処理系である。 次に、本発明を実施例によつて具体的に説明す
るが、以下の実施例は本発明の範囲を限定するも
のではない。 実施例 本実施例では、比較のため従来法による比較例
を併記する。本実施例として、第１流動層反応で
UF6と水との噴霧によつて生成したUO2F2粉末を
そのまま還元によつてUO2粉末を得たケース（本
発明(1)）および同様に生成したUO2F2粉末を一
旦水蒸気によりUO3／U3O8粉末とし、しかる後、
還元によりUO2粉末を得たケース（本発明(2)）で
ある。従来法による比較例は第１流動層反応装置
でUF6ガスと水蒸気との反応で生成したUO2F2粉
末をそのまま還元によりUO2粉末としたケースで
ある。 本実施例で使用した流動層反応装置の反応部の
径はいずれも8.3cmで、操作条件および得られた
UO2粉末の物性例は以下の通りである。操作条件
は第１表〜第３表に、またUO2粉末の物性例は第
４表にそれぞれ示す。
含量でかつ流動性のよいUO2粉末を六フツ化ウラ
ンの変換により乾式にて製造する方法に関する。 （従来技術とその問題点） 六フツ化ウランを原子炉燃料用二酸化ウラン粉
末に変換する方法には従来から湿式法と乾式法が
ある。 湿式法は工程数が多く、複雑でかつ廃液発生量
が多いなどの欠点を有する。一方、乾式法は一般
的に製品二酸化ウラン粉末の活性度が低く、かつ
製品中の残留Ｆ量が多いなどの欠点があるが、工
程が単純で廃液発生量が少ないなどの利点を有す
るので上記欠点を克服しつつ近年多く採用される
傾向にある。 乾式法にはロータリキルンによる方法、流動層
反応装置による方法、火炎燃焼反応装置による方
法などがあるが、流動層反応装置による方法が流
動性のきわめて良好な製品二酸化ウランを生成す
るため、他の方法に比べて後続工程での粉末のハ
ンドリングが容易であるという大きな利点をもつ
ている。 流動層反応装置による場合は上記の利点を有す
るが、他の方法に比べて製品二酸化ウランの活性
度が小さくなり、また残留Ｆ量の低減化への負担
が大きいという欠点があつた。これは前記の第１
ステツプでUF6ガスと水蒸気の気相反応により
UO2F2を生成造粒することが、活性度を低下さ
せることと、UO2F2を水素ガスを用いてUO2に変
換する場合にUF4が生成しやすいことによるもの
である。 従来の乾式法、特に流動層反応装置による方法
はほとんどが次の２段反応によるものである。 UF6＋2H2O→UO2F2＋4HF (1) UO2F2＋H2→UO2＋2HF (2) この方法では(2)式で次の反応式による逆反応に
よりUF4を生成しやすい。 UO2＋4HFHF4＋2H2O (3) UF4は比較的低融点（約1000℃）で焼結しやす
い物質であり、前記(2)式の操作温度範囲で焼結を
開始し、製品二酸化ウラン粉末中の残留Ｆ量を低
減するために重要な脱Ｆ反応を阻害する。このた
め、従来は(2)式において水蒸気を過剰に加えて(3)
式の逆反応を抑制するなどの工夫が必要であつ
た。その結果、操作が繁雑になると共に過剰に加
えられた水蒸気が廃液量を増やすという問題を引
き起していた。また、脱Ｆに時間を要するために
粉末が高温に長時間さらされ、その活性度が低下
する傾向が大きい。 流動層反応装置を用いる場合の他の欠点は、
UF6からUO2F2を生成させる流動層の操作安定性
に関するものである。 すなわち、該流動層はUO2F2粒子が層を形成
するものであるが、そこに吹込まれるUF6は流動
化ガスとして流動層底部から導入される水蒸気と
反応してUO2F2を生成し、すでに存在する
UO2F2粒子の表面に沈着する。その結果、多く
のUO2F2は粒成長を起こす。これに対し、一部
のUO2F2粒子は粒子同志の衝突などにより摩損
し微粉化する。流動層の平均粒子径はこれらのバ
ランスで決まるが、従来の流動層反応装置では粒
成長の傾向が強いので安定な流動層操作を維持す
るためには、新たな微粒子を流動層内に供給する
などの工夫を必要とした。その結果、装置システ
ムが複雑となり、操作も繁雑化するという欠点が
あつた。 （発明の目的） 以上の背景のもとで、本発明者らは上記の従来
の乾式法の欠点を改善して、製品二酸化ウラン粉
末の活性度を高めると共に残留Ｆ量を低下させ、
更に流動性のすぐれた原子炉燃料用に適する二酸
化ウラン粉末を六フツ化ウランから乾式法で製造
する方法を提供することを目的とし、検討した結
果、UF6ガスと水と共に流動層中に吹き込むこと
によつて得られるUO2F2粉末に脱Ｆ還元処理を
施せば、原子炉燃料の製造に適した、活性度が高
くかつ流動性が極めて良好な二酸化ウラン粉末が
得られることを見出し本発明に到達した。 （発明の構成） すなわち、本発明によれば、 (1)(a) 反応装置にUF6ガスと水を吹込んで該UF6
をUO2F2とする第１ステツプ、 (b) 第１ステツプからのUO2F2を水素ガスお
よび水蒸気でUO2に変換する第２ステツプ、 の組合せよりなる六フツ化ウランを二酸化ウラ
ンに変換する方法、 (2)(a) 反応装置にUF6ガスと水を吹込んで該UF6
をUO2F2とする第１ステツプ、 (b) 第１ステツプからのUO2F2を水蒸気にて
UO3および／またはU3O8に変換する第２ス
テツプ、 (c) 第２ステツプからのUO3および／または
U3O8を水素ガスまたは水素ガスおよび水蒸
気にてUO2に変換する第３ステツプ、 の組合せよりなる六フツ化ウランを二酸化ウラ
ンに変換する方法。 (3)(a) 反応装置にUF6ガスとアンモニアまたは蓚
酸を添加した水溶液を吹込んで該UF6を
UO2F2とする第１ステツプ、 (b) 第１ステツプからのUO2F2を水素ガスお
よび水蒸気にてUO2に変換する第２ステツ
プ、 の組合せよりなる六フツ化ウランを二酸化ウラ
ンに変換する方法。 (4)(a) 反応装置にUF6ガスとアンモニアまたは蓚
酸を添加した水溶液を吹込んで該UF6を
UO2F2とする第１ステツプ、 (b) 第１ステツプのUO2F2を水蒸気にてUO3お
よび／またはU3O8に変換する第２ステツプ、 (c) 第２ステツプからのUO3および／または
U3O8を水素ガスまたは水素ガスおよび水蒸
気にてUO2に変換する第３ステツプ、 の組合せよりなる六フツ化ウランを二酸化ウラ
ンに変換する方法、が得られる。 本発明ではUF6ガスと水あるいはアンモニアま
たは蓚酸を添加した水溶液の反応装置への吹込み
と同時に担体ガスの吹込みを行うことができる。 また、本発明方法ではUF6ガスと水あるいはア
ンモニアまたは蓚酸を添加した水溶液の反応装置
への吹込みを二流体ノズルまたは複数の二流体ノ
ズルを用いて行うことができる。 さらに、本発明方法では反応装置として流動層
反応装置を用いることができる。 本発明方法において重要な点は第１ステツプの
UO2F2を生成させる工程にある。すなわち、第
１反応装置に原料UF6ガスと共に水を反応物とし
て供給する。これによつて、従来法ではUF6と水
蒸気が気相反応を起し、脱Ｆ速度が遅く、原子炉
燃料用二酸化ウラン粉末の製造には適さない
UO2F2粉末が生成する傾向が大きかつたのに対
し、本発明方法ではUO2F2粉末の生成過程で液
相の蒸発過程を経由するために、脱Ｆが容易で活
性度の高い原子炉燃料用二酸化ウラン粉末を得る
ことができる。 本発明方法において吹き込まれたUF6ガスと噴
霧状態で吹き込まれた水滴が反応してUO2F2水
溶液の微細液滴が生成し、しかるのち、この液滴
が反応装置外部より供給される熱によつて蒸発乾
固してUO2F2粉末を生成する。このように、本
発明方法によるUO2F2はその生成過程において
液相の蒸発過程が入るため、従来法のような気相
反応のみによつて生成したUO2F2粉末に比べて、
活性度が高くなり、二酸化ウラン粉末へ変換する
際脱Ｆが容易であり、更に生成する二酸化ウラン
粉末の活性度が高い。この点によつて本発明方法
で得られる二酸化ウラン粉末は原子炉燃料用とし
てきわめて好適なものとなる。 以上の利点は湿式法によつて得られる二酸化ウ
ラン粉末が乾式法のものに比べて一般に活性度が
高く、かつ残留Ｆ量が低いという点を考慮する
と、理解が容易である。すなわち、液相を経由し
て生成した二酸化ウラン粉末は一般に原子炉燃料
用に好適なものになりやすい。 また、噴霧供給される水にアンモニアまたは蓚
酸の添加物を加えることによつて生成する
UO2F2に微量の重ウラン酸アンモニウムまたは
蓚酸ウランが含まれるため、その活性度が更に高
められ、同時にその添加量を増減させることによ
り、活性度をコントロールできるという特徴があ
り、その結果、二酸化ウラン粉末の活性度をコン
トロールできる。この点は、該二酸化ウラン粉末
を用いて原子炉燃料用ペレツトを製造する際に極
めて有利である。 本発明方法の更なる特徴は、反応装置として流
動層反応装置を用いれば、高い活性度に加えて流
動性も極めて良好な二酸化ウラン粉末が得られる
点である。すなわち、従来の流動層反応装置によ
ると、流動性はよいが、活性度が低く、かつ脱Ｆ
速度の遅いUO2F2粉末が生成しやすく、その結
果流動性の良好であるという利点を生かしつつ、
原子炉燃料用二酸化ウラン粉末を製造することは
困難であつた。しかしながら、本発明方法を用い
れば、前記のごとく活性度の高いUO2F2が流動
層反応装置で造粒されて生成し、従来法の上記の
欠点を改善することが可能となつた。この結果、
活性度が高く、流動性が極めて良好な二酸化ウラ
ン粉末を得ることができ、後続工程での粉末のハ
ンドリングが容易になり、更に原子炉燃料用ペレ
ツト製造に際して通常行なわれる造粒操作を省略
できるという、すぐれた効果をもたらす。 また、UO2F2をUO2に変換するステツプで、脱
Ｆ反応を阻害するUF4を生成させないために、
UO2F2を水蒸気のみでUO3／U3O8としたのち、
これを水素によつてUO2に変換する方法を上記方
法に更に組み合せることによつて、従来法の欠点
を更に改善することが可能となつた。 第１ステツプの流動層反応装置において、流動
層の粒子径を好適な大きさにコントロールするに
は、UF6ガスおよび水を噴霧する二流体ノズルの
単独使用またはUF6および水をそれぞれ担体ガス
により噴霧する二流体ノズルの近接組合せが有効
である。これはノズル出口近傍でUF6ガスと水が
反応してその後の造粒の核となる微粒子を生成し
流動層を形成する粒子の平均粒子径を下げる役目
を果すためである。また、該ノズルを用いると、
生成する粒子が微粒子の造粒体となるため、反応
性の高い粒子となり、次ステツプ以降での反応が
速やかに進むという利点も得られる。 添付図面は本発明の一実施例に使用される装置
系統図である。図において、六フツ化ウランは気
化器１で気化され、第１流動層反応装置２内のノ
ズルにより水と共に装置２内に噴霧導入される。
ノズルにより噴霧されたUF6ガスは導管６を経由
して別のノズルから噴霧される水滴と反応し
UO2F2水溶液の微小液滴を形成し、すでに流動
層を形成している粒子の表面に沈着し、蒸発乾固
して新たな粒子の成長をもたらす。また、一部の
UO2F2水溶液の液滴はそのまま蒸発乾固し新た
な微粒子を生成する。これらの粒子の一部は粒子
同志の衝突等により摩損し微粒子化する。流動層
の粒子径はこれらの過程によりコントロールさ
れ、流動層を形成する。なお、流動化ガスは前記
ノズルおよびノズル周辺部から導入される空気で
ある。第１流動層反応装置２の操作温度は400℃
以下、好ましくは粉末の活性度、粒子径のコント
ロールの点で250℃〜300℃の範囲である。 生成したUO2F2粒子は流動層の上部からオー
バーフローによつて装置外に排出され、第２反応
装置３に送られ、導管７より装置底部に導入され
る反応ガス兼流動化ガスとしての水蒸気と反応し
て、UO3もしくはU3O8が生成する。この操作温
度は700℃以下とするが、特にUO3の生成する450
℃〜550℃の範囲が好ましい。なお、操作温度550
℃前後ではUO3とU3O8の両方が生成する。この
UO3もしくはU3O8は第３流動層反応装置４に送
られ、導管８より装置底部に導される反応ガス兼
流動化ガスとしての水蒸気および水素ガスの混合
ガスと反応してUO2を生成し製品二酸化ウラン粉
末として受品受器５に受容される。この操作温度
は600℃以下、特に粉末の活性度の点で、500℃〜
550℃の範囲が好ましい。９は排気処理系である。 次に、本発明を実施例によつて具体的に説明す
るが、以下の実施例は本発明の範囲を限定するも
のではない。 実施例 本実施例では、比較のため従来法による比較例
を併記する。本実施例として、第１流動層反応で
UF6と水との噴霧によつて生成したUO2F2粉末を
そのまま還元によつてUO2粉末を得たケース（本
発明(1)）および同様に生成したUO2F2粉末を一
旦水蒸気によりUO3／U3O8粉末とし、しかる後、
還元によりUO2粉末を得たケース（本発明(2)）で
ある。従来法による比較例は第１流動層反応装置
でUF6ガスと水蒸気との反応で生成したUO2F2粉
末をそのまま還元によりUO2粉末としたケースで
ある。 本実施例で使用した流動層反応装置の反応部の
径はいずれも8.3cmで、操作条件および得られた
UO2粉末の物性例は以下の通りである。操作条件
は第１表〜第３表に、またUO2粉末の物性例は第
４表にそれぞれ示す。
【表】
【表】
【表】
【表】
以上の如く、本発明方法によつて得られるUO2
粉末は、従来法のものに比べて、かさ密度および
粒子径が小さくて、比表面積が大きく活性度は高
い。また、残留Ｆ量が非常に少なく原子炉燃料用
二酸化ウランペレツトの製造に好適である。 （発明の効果） 本発明は上記の構成をとることによつて、次の
効果をもたらす。 (1) 従来の乾式法では得るのが難しかつた高活性
度と低い残留Ｆ量を有し、同時に流動性が極め
て良好な原子炉燃料用に好適な二酸化ウラン粉
末を得ることができる。 (2) 生成二酸化ウランの活性度のコントロールも
可能である。 (3) 流動性が極めて良好であるので、後続工程で
の粉末のハンドリングが容易になると共に、原
子炉燃料用ペレツト製造に際して通常行なわれ
る造粒操作を省略できる。
粉末は、従来法のものに比べて、かさ密度および
粒子径が小さくて、比表面積が大きく活性度は高
い。また、残留Ｆ量が非常に少なく原子炉燃料用
二酸化ウランペレツトの製造に好適である。 （発明の効果） 本発明は上記の構成をとることによつて、次の
効果をもたらす。 (1) 従来の乾式法では得るのが難しかつた高活性
度と低い残留Ｆ量を有し、同時に流動性が極め
て良好な原子炉燃料用に好適な二酸化ウラン粉
末を得ることができる。 (2) 生成二酸化ウランの活性度のコントロールも
可能である。 (3) 流動性が極めて良好であるので、後続工程で
の粉末のハンドリングが容易になると共に、原
子炉燃料用ペレツト製造に際して通常行なわれ
る造粒操作を省略できる。
添付図面は本発明の一実施例に使用される装置
系統図である。 図において、１……気化器、６〜８……導管、
２〜４……流動層反応装置、９……排気処理系、
５……製品受器。
系統図である。 図において、１……気化器、６〜８……導管、
２〜４……流動層反応装置、９……排気処理系、
５……製品受器。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ (a) 反応装置にUF6ガスと水を吹込んで該
UF6をUO2F2とする第１ステツプ、 (b) 第１ステツプからのUO2F2を水素ガスおよ
び水蒸気にてUO2に変換する第２ステツプ、 の組合せよりなる六フツ化ウランを二酸化ウラン
に変換する方法。 ２ (a) 反応装置にUF6と水を吹込んで該UF6を
UO2F2とする第１ステツプ、 (b) 第１ステツプからのUO2F2を水蒸気にてUO3
および／またはU3O8に変換する第２ステツプ、 (c) 第２ステツプからのUO3および／または
U3O8を水素ガスまたは水素および水蒸気にて
UO2に変換する第３ステツプ、 の組合せよりなる六フツ化ウランを二酸化ウラン
に変換する方法。 ３ (a) 反応装置にUF6ガスとアンモニアまたは
蓚酸を添加した水溶液を吹込んで該UF6を
UO2F2とする第１ステツプ、 (b) 第１ステツプからのUO2F2を水素ガスおよ
び水蒸気にてUO2に変換する第２ステツプ、 の組合せよりなる六フツ化ウランを二酸化ウラン
に変換する方法。 ４ (a) 反応装置にUF6ガスとアンモニアまたは
蓚酸を添加した水溶液を吹込んで該UF6を
UO2F2とする第１ステツプ、 (b) 第１ステツプからのUO2F2を水蒸気にてUO3
および／またはU3O8に変換する第２ステツプ、 (c) 第２ステツプからのUO3および／または
U3O8を水素ガスまたは水素ガスおよび水蒸気
にてUO2に変換する第３ステツプ、 の組合せよりなる六フツ化ウランを二酸化ウラン
に変換する方法。 ５ 前記UF6ガスと水あるいはアンモニアまたは
蓚酸を添加した水溶液の反応装置への吹込みと同
時に担体ガスの吹込みを行う特許請求の範囲１〜
４のいずれか一項に記載の方法。 ６ 前記UF6と水あるいはアンモニアまたは蓚酸
を添加した水溶液の反応装置への吹込みを二流体
ノズルまたは複数の二流体ノズルを用いて行う特
許請求の範囲１〜５のいずれか一項に記載の方
法。 ７ 前記反応装置として流動層反応装置を用いる
特許請求の範囲１〜６のいずれか一項に記載の方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60128362A JPS61291419A (ja) | 1985-06-14 | 1985-06-14 | 六フツ化ウランを二酸化ウランに変換する方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60128362A JPS61291419A (ja) | 1985-06-14 | 1985-06-14 | 六フツ化ウランを二酸化ウランに変換する方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61291419A JPS61291419A (ja) | 1986-12-22 |
| JPH0251851B2 true JPH0251851B2 (ja) | 1990-11-08 |
Family
ID=14982942
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60128362A Granted JPS61291419A (ja) | 1985-06-14 | 1985-06-14 | 六フツ化ウランを二酸化ウランに変換する方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61291419A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0751444B2 (ja) * | 1991-02-20 | 1995-06-05 | インスティチュート・オブ・ヌクリアー・エナージィ・リサーチ・チャイニーズ・アトミック・エナージィ・カウンシル・タイワン・アール・オー・シー | ウラニル化合物をａｄｕを経てｕｏ２に転化する方法 |
| JP2009035432A (ja) * | 2007-07-31 | 2009-02-19 | Mitsubishi Materials Corp | 二酸化ウラン造粒体の製造方法。 |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5116915A (en) * | 1974-06-21 | 1976-02-10 | Wai Esu Chan Jon | Teepu kasetsuto |
| JPS5551855A (en) * | 1978-10-04 | 1980-04-15 | Yoneda Masaharu | Head and needle of knitting machine |
| JPS5692124A (en) * | 1979-12-10 | 1981-07-25 | British Nuclear Fuels Ltd | Conversion to oxide of uranium from uranium hexafluoride |
| JPS6183629A (ja) * | 1984-10-01 | 1986-04-28 | Mitsubishi Metal Corp | 六フツ化ウランを二酸化ウランに変換する方法 |
-
1985
- 1985-06-14 JP JP60128362A patent/JPS61291419A/ja active Granted
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5116915A (en) * | 1974-06-21 | 1976-02-10 | Wai Esu Chan Jon | Teepu kasetsuto |
| JPS5551855A (en) * | 1978-10-04 | 1980-04-15 | Yoneda Masaharu | Head and needle of knitting machine |
| JPS5692124A (en) * | 1979-12-10 | 1981-07-25 | British Nuclear Fuels Ltd | Conversion to oxide of uranium from uranium hexafluoride |
| JPS6183629A (ja) * | 1984-10-01 | 1986-04-28 | Mitsubishi Metal Corp | 六フツ化ウランを二酸化ウランに変換する方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS61291419A (ja) | 1986-12-22 |
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