JPH02242568A - ナトリウム―硫黄電池 - Google Patents

ナトリウム―硫黄電池

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JPH02242568A
JPH02242568A JP1064181A JP6418189A JPH02242568A JP H02242568 A JPH02242568 A JP H02242568A JP 1064181 A JP1064181 A JP 1064181A JP 6418189 A JP6418189 A JP 6418189A JP H02242568 A JPH02242568 A JP H02242568A
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ceramic
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杉本 宏次
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    • H01M10/39Accumulators not provided for in groups H01M10/05-H01M10/34 working at high temperature
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    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は電力貯蔵用、電気自動車用等の二次電池として
利用されるナトリウム−硫黄電池に関するものである。
[従来の技術] 近年、夜間電力貯蔵用、電気自動車用等の用途に二次電
池としてのナトリウム−硫黄電池の開発が進められてい
る。
このすl・リウムー硫黄電池の充電性能を改良するため
に、陽極郡全体に炭素又は黒鉛材の中にセラミック繊維
を混入させたものを使用し、放電生成物である多硫化ナ
トリウムの濡れ性を改善して多硫化ナトリウムの移動を
容易にするものが知られている(特開昭52−1217
30号公報)。
また、陽極部を構成する陽極電導材を高抵抗の第1の陽
極電導材と低抵抗の第2の陽極電導材に分割し、第1の
陽極電導材としてグラファイト単繊維又はカーボン単繊
維を使用して空孔率を太きくし、抵抗を高くしたものが
知られている(特開昭60−235371号公報)。
[発明が解決しようとする課題] ところが、上記前者のナトリウム−硫黄電池は、陽極郡
全体を均一層とし、セラミック繊維を陽極郡全体に混入
しているため、陽極部における抵抗が大きくなり過ぎ、
エネルギー効率が低いという問題点があった。
また、後者のナトリウム−硫黄電池は、グラファイト単
繊維又はカーボン繊維のいずれかを単独で使用している
ため、薄いシートにすることができず陽極部の抵抗が大
きくなるという問題点があった。
本発明の目的は、充電回復率を向上させることができる
とともに、陽極郡全体の抵抗を低くして電池のエネルギ
ー効率を向上させたナトリウム硫黄電池を提供すること
にある。
[課題を解決するための手段] 上記目的を達成するために、本発明では陽極容器とすl
・リウムイオン伝導性の固体電解質管との間に設けられ
た陽極部を固体電解質管側の高抵抗層と陽極容器側の低
抵抗層とに分割し、高抵抗層にセラミ、りとカーボンと
からなる混合体を使用するという手段を採用している。
また、上記高抵抗層をセラミック繊維とカーボン繊維と
からなる混合体のシートで構成することは好適な手段で
ある。
さらに、高抵抗層をセラミック粉末とカーボン粉末とか
らなる混合粉体で構成することもできる。
また、高抵抗層をセラミック繊維とカーボン粉末とから
なる混合体又はセラミック粉末とカーボン繊維とからな
る混合体で構成することも可能である。
[手段の詳細な説明] ナトリウム−硫黄電池の陽極部においては、放電時の反
応生成物である多硫化ナトIJウムが充電に際し、硫黄
Sを生成し、同硫黄Sは固体電解質管側で析出し、抵抗
が急増して充電が困難となる。
従って、同固体電解質管側を抵抗の高い高抵抗層とし、
陽極容器側を低抵抗層とし、上記硫黄Sを高抵抗層で析
出しないようにして低抵抗層側で析出させ、充電回復率
を向上させる必要がある。
この高抵抗層に使用するセラミックとしては、繊維の場
合アルミナ、炭化ケイ素、ホウ素、ジルコニア、窒化ケ
イ素、チタン酸カリウム等、粉末の場合アルミナ、炭化
ケイ素、ホウ素、ジルコニア、窒化ケイ素、窒化ホウ素
等を使用することができる。
カーボンとしては、ポリアクリロニトリル系、レーヨン
系、ピッチ系等の化合物を800〜1000°Cで焼成
したものや2000〜3000℃で焼成した黒鉛等の繊
維や粉末を使用することができる。
セラミック繊維とカーボン繊維の混合体のシートを使用
する場合には、混合体中のカーボン繊維の割合は5〜7
0重量%の範囲が好適であり、10〜40重量%の範囲
がさらに好適である。5重量%未満では相対的にセラミ
ック繊維の割合が多くなり、セラミック繊維は細いため
空孔径が小さく、活物質の移動が悪くなって充電回復率
が低下し、70重量%を超えると高抵抗層の抵抗が下が
り高抵抗層で硫黄が析出しやすくなる。
セラミック繊維の径は、1〜20μmの範囲が好適であ
り、2〜10μmの範囲がさらに好適である。1μm未
満では空孔径が小さくなり表面張力が働いて活物質が移
動しにくくなり、20μmを超えると織物を製造しにく
くなる。
カーボン繊維の径は、5〜30μmの範囲が好適であり
、8〜20μmの範囲がさらに好適である。5μm未満
ではセラミック繊維の場合と同様に表面張力によって活
物質が移動しにくくなり、30μmを超えると織物の製
造が困難となる。
上記のようなセラミック繊維とカーボン繊維を使用し、
バインダーを用いて紙抄き法と同様の方法により成形す
ることによって混合体のシートが得られる。この混合体
のシートの空孔率は、50〜98%の範囲が好適であり
、80〜90%の範囲がさらに好適である。50%未満
では活物質が移動しにくくなり、98%を超えると混合
体のシートの製造が困難となる。なお、従来のように、
セラミック単独やカーボン単独ではその厚さを薄くする
ことが困難であったのに対し、上記混合体のシートの厚
さは適宜調整が可能である。従って、電池の大きさ等に
応じて必要な厚さのものを調製することができ、高抵抗
層と低抵抗層との比率を所望の割合に変化させ、充電回
復率や電池のエネルギー効率を最適なものとすることが
できる。
混合体のシートの厚さは、0,1〜2mmの範囲が好適
であり、0.2〜1mmの範囲がさらに好適である。0
.1 mm未満のシートの製造は難しく、2mmを超え
ると高抵抗層の厚さが厚くなり過ぎて抵抗が大きくなり
、エネルギー効率の低下を招く。
次に、セラミック粉末とカーボン粉末の混合粉体を使用
する場合には、混合粉体中のカーボン粉末の割合は、前
記カーボン繊維の場合と同様に5〜70重量%の範囲が
好適であり、10〜40重量%の範囲がさらに好適であ
る。
カーボン粉末の径は20〜500μmの範囲が好適であ
り、100〜300 tt mの範囲がさらに好適であ
る。20μm未満ではカーボン粉末が緻密に詰まって空
孔が小さくなり、活物質の移動が悪くなり、500μm
を超えると高抵抗層の厚さが厚くなって抵抗が高くなり
過ぎる傾向がある。
セラミック粉末の径は、20〜500μmの範囲が好適
であり、100〜30011mの範囲がさらに好適であ
る。この理由は、上記セラミック繊維の場合と同様であ
る。
上記のようなセラミック粉末とカーボン粉末を、溶融硫
黄中に浮かされた陽極電導材のマント上に散布した後、
同マットを取り出してプレスすることによって、同マン
ト上に混合粉体の層が形成される。
この混合粉体層の厚さは、0.1〜2mmの範囲が好適
であり、0.2〜1mmの範囲がさらに好適である。こ
の理由は、上記混合体のシートの場合と同様である。ま
た、混合粉体の空孔率は、60〜90%の範囲が好適で
あるが、その範囲は各粉末の粒子径によって適宜設定さ
れる。
次に、セラミック繊維とカーボン粉末とからなる混合体
又はセラミック粉末とカーボン繊維とからなる混合体を
使用する場合には、粉末が繊維の隙間に分散されていな
くてはならない。繊維及び粉末の混合割合は前述の値と
同じである。混合体層の形成は、溶融硫黄中に浮かされ
た繊維を載せた陽極電導材マットの上に粉末が散布され
、同マットを取り出してプレスすることによってなされ
る。
この混合体層の厚さは0.1〜2mmの範囲が好適テア
リ、0.2〜1mmの範囲がさらに好適である。
この理由は、前述の混合体シートの場合と同様である。
また、混合体の空孔率は60〜95%の範囲が好適であ
るが、粉末が繊維の隙間に分散できればこの範囲でなく
てもよい。
[作用] 前記手段を採用したことにより、ナトリウム硫黄電池の
陽極部における固体電解質管側の高抵抗層を構成するセ
ラミックとカーボンとからなる混合体は、セラミックの
有する高抵抗性とカーボンの有する低抵抗性とがあいま
って所定の高抵抗性を発揮し、充電時に生成する硫黄を
低抵抗層で析出させることによって充電回復率が向上す
るとともに、陽極郡全体の抵抗を下げることによって電
池のエネルギー効率が向上する。
また、高抵抗層をセラミック繊維とカーボン繊維とから
構成することによって、高抵抗層の抵抗を所望の値に設
定できるとともに、混合体のシートを容易に製造するこ
とができる。
さらに、高抵抗層をセラミック粉末とカーボン粉末とか
ら構成することによっても、高抵抗層の抵抗を所望の値
に容易に設定できる。
また、高抵抗層をセラミック繊維とカーボン粉末とから
なる混合体又はセラミック粉末とカーボン繊維とからな
る混合体で構成することにより、高抵抗層の抵抗を所望
の値に設定できる。
[実施例1] 以下に本発明を具体化した実施例を第1〜3図に基づい
て説明する。
第2図に示すように、下部には円筒状の陽極容器1が配
設され、同陽極容器1の底面には、陽極端子2が固着さ
れている。上記陽極容器1の子端部には、絶縁部材とし
てのα−アルミナ製の絶縁リング3が固着されている。
また、陽極容器1の内部には、有底円筒状のβ−アルミ
ナ製の固体電解質管4が配設され、同固体電解質管4の
上端部は上記絶縁リング3に固着されている。同固体電
解質管4は、陰極作用物質であるナトリウムイオンを選
択的に透過する。
第1図に示すように、同固体電解質管4と前記陽極容器
1との間の陽極部5における低抵抗層5a、即ち陽極容
器1側には、陽極作用物質である硫黄を含浸したカーボ
ン製のマットが充填されている。同マットはグラファイ
ト製であってもよい。
また、陽極部5における高抵抗層5b、即ち固体電解質
管4側には、セラミック繊維としてのαアルミナ繊維と
カーボン繊維としてのポリアクリロニトリル系のカーボ
ン繊維(焼成温度2000°C)との混合体シートが配
置されている。使用したα−アルミナ繊維の径は2μm
であり、カーボン繊維の径はF31tmであり、それら
の混合割合ばα−アルミナ繊維70重量%、カーボン繊
維30重量%であった。また、混合体シートの厚さは0
、8 mm、空孔率は80%であった。
上記絶縁リング3の上部には、下端部が内側に折り曲げ
られた陰極容器6が固着されている。同陰極容器6及び
上記固体電解質管4内中央部には、細長い円筒状のアル
ミニウム製の陰極管7が挿入され、その上端部は陰極容
器6の上端部の蓋面に固着されるとともに、陰極容器6
よりもさらに上方にまで延びている。前記固体電解質管
4内及び陰極容器6内には、陰極作用物質である溶融す
トリウムを含浸させたステンレス製のウインク8が充填
されている。
上記のように構成されたナトリウム−硫黄電池について
作用及び効果を説明する。
ナトリウム−硫黄電池を300〜350℃の高温に昇温
して作動させると、放電時には固体電解質管4内の陰極
部のナトリウムがナトリウムイ第ンとなって、ナトリウ
ムイオン透過性の固体電解質管4を透過して陽極部の高
抵抗層5bから低抵抗層5aへ移動する。そして、ナト
リウムイオンは低抵抗層5a内のマントに含浸された硫
黄と次式で示される化学反応に基づいて反応し、第3図
の放電曲線りに示すように、多硫化ナトリウムを生成し
、約1.8〜2■の放電電圧が得られる。
2Na+xS−+Na2 Sx 放電が継続される場合には、固体電解質管4内のナトリ
ウムが減少するため、その減少分に相当するナトリウム
が徐々に陰極容器6内から補給される。
次に、放電が終了し、充電を行うと、陽極部5の低抵抗
層5aにおいて前記化学反応とは逆の化学反応が起こり
、多硫化ナトリウムは硫黄とナトリウムイオンになる。
このナトリウムイオンは、再び固体電解質管4を透過し
て固体電解質管4内の陰極部へ移動し、ナトリウムに戻
る。充電が継続されると生成したナトリウムは、固体電
解質管4内を満たし、さらに陰極容器6内へと移動する
この場合、第3図の充電曲線Cに示すように、充電電圧
は徐々に上昇して約1.9〜2.3Vになり、殆ど硫黄
になると電圧は急激に上昇する。この多硫化ナトリウム
が全て硫黄に戻ったときを充電回復率100%とすると
、本実施例では88%であった。
上記のように、本実施例によ−れば、陽極部5の高抵抗
層5bをα−アルミナ繊維に抵抗の低いカーボン繊維を
混合した所定の厚さの混合体シートで構成したので、充
電回復率を向上させることができた。また、陽極部5全
体の抵抗を低減させることができるので、電池のエネル
ギー効率を向上させることができる。
[実施例2] 上記実施例1において、高抵抗層5bにおけるα−アル
ミナ繊維とポリアクリロニトリル系のカーボン繊維との
混合体シートを以下のように構成し、その他は実施例1
と同様にして行った。
α−アルミナ繊維の径=5μm カーボン繊維の径:、15μm α−アルミナ繊維の混合割合:50重量%カーボン繊維
の混合割合:50重量% 混合体シートの厚さ:1mm 混合体シートの空孔率=90% このような混合体シートを高抵抗層5bとして使用した
ナトリウム−硫黄電池について、充放電を行ったところ
、充電回復率は92%であった。
本実施例では実施例1に比べ、α−アルミナ繊維の径と
カーボン繊維の径を大きくして混合体シートの空孔率を
高くし、活物質の移動を促進したこと、カーボン繊維の
割合を増加させ、かつ混合体シートの厚さを厚くしたこ
と等によって充電回復率が向上したものと考えられる。
[実施例3] 前記実施例1において、第4図に示すように、高抵抗層
5bを構成する混合体シートを以下のような混合粉体に
代え、それ以外は実施例1と同様に行った。
セラミック粉末として、粒子径が50μmのジルコニア
粉末を使用し、カーボン粉末として粒子径が80μmの
のちのを使用した。これらの粉末を溶融硫黄中に浮いた
カーボン製のマット上に、ジルコニア粉末とカーボン粉
末の混合割合がジルコニア粉末80重量%、カーボン粉
末20重量%となる量散布した。その後、このマントを
取り出してプレスし、混合粉体の層を得た。この混合粉
体層の厚さは、0.1mmで、空孔率は75%であった
このような混合粉体を高抵抗層5bとして使用したナト
リウム−硫黄電池について、充放電を行ったところ、充
電回復率は85%であった。上記のように、高抵抗層5
bとして、セラミック粉末とカーボン粉末の混合粉体を
使用することによっても高い充電回復率を得ることがで
きた。
[実施例4] 上記実施例3において、高抵抗層5bにおけるジルコニ
ア粉末とカーボン粉末との混合粉体を以下のように構成
し、その他は実施例3と同様にして行った。
ジルコニア粉末の粒子径:200μm カーボン粉末の粒子径:300μm ジルコニア粉末の混合割合=70重量%カーボン粉末の
混合割合=3030重 量合粉体層の厚さ:1mm 混合粉体の空孔率:85% このような混合粉体を高抵抗層5bとして使用したナト
リウム−硫黄電池について、充放電を行ったところ、充
電回復率は88%であった。本実施例では実施例3に比
べ、ジルコニア粉末の粒子径とカーボン粉末の粒子径を
大きくして混合粉体の空孔率を高くし、活物質の移動を
促進したこと、カーボン粉末の混合割合を増加させ、か
つ混合粉体層の厚さを厚くしたこと等によって充電回復
率が多少向上したものと考えられる。
[実施例5] 本実施例においては、高抵抗層5bを以下に示すような
条件のセラミック繊維としてのα−アルミナ繊維とカー
ボン粉末との混合体で構成し、その他は実施例1と同様
にして行った。
α−アルミナ繊維の径=3μm カーボン粉末の粒子径:50μm α−アルミナ繊維の混合割合二80重量%カーボン粉末
の混合割合:20重量% 混合体層の厚さ:0.3mm 混合体の空孔率二82% このような混合体を高抵抗層5bとして使用したナトリ
ウム−硫黄電池について、充放電を行ったところ、充電
回復率は86%であった。本実施例では実施例1と同程
度の充電回復率が得られた。
これは、カーボン粉末がα−アルミナ繊維の間に十分分
散されて高抵抗Ji5bが所定の高抵抗値となったため
と考えられる。
[実施例6] 本実施例においては、高抵抗層5bを以下に示すような
条件のセラミック粉末としてのα−アルミナ粉末とカー
ボン繊維との混合体で構成し、その他は実施例1と同様
にして行った。
α−アルミナ粉末の粒子径:60μm カーボン繊維の径:10μm α−アルミナ粉末の混合割合ニア0重量%カーボン繊維
の混合割合:30重量% 混合体層の厚さ:0.5mm 混合体の空孔率=88% このような混合体を高抵抗層5bとして使用したナトリ
ウム−硫黄電池について、充放電を行ったところ、充電
回復率は87%であった。本実施例においても実施例1
と同程度の充電回復率が得られた。これは、α−アルミ
ナ粉末がカーボン繊維の間に十分分散されて高抵抗層5
bが所定の高抵抗値となったためと考えられる。
[発明の効果] 本発明のナトリウム−硫黄電池は、陽極部の高抵抗層に
セラミックとカーホンとを組み合わせた混合体を使用し
たので、充電回復率を十分に向上させることができると
ともに、陽極郡全体の抵抗を低くして電池のエネルギー
効率を向上させることができるという効果を奏する。
また、高抵抗層をセラミック繊維とカーボン繊維とから
構成することによって、高抵抗層の抵抗を所望の値に設
定でき、充電回復率を向上させることができる」−に、
混合体のシートを容易に製造することができる。
さらに、高抵抗層をセラミック粉末とカーボン粉末とか
ら構成することによっても、高抵抗層の抵抗を所望の値
に容易に設定でき、充電回復率を向上させることができ
る。
また、高抵抗層をセラミック繊維とカーボン粉末とから
なる混合体又はセラミック粉末とカーボン繊維とからな
る混合体で構成することにより、高抵抗層の抵抗を所望
の値に設定でき、充電回復率を向上させることが可能で
ある。
【図面の簡単な説明】
第1〜4図は本発明の実施例を示す図であって、第1図
は実施例1及び実施例2におけるナトリウム−硫黄電池
の要部拡大断面図、第2図はナトリウム−硫黄電池の内
部構造を示す断面図、第3図は硫黄化合物と充放電電圧
との関係を示すグラフぐ一第4図は実施例3及び実施例
4を示す要部拡大断面図である。 ■・・・陽極容器、4・・・固体電解質管、5・・・陽
極部、5a・・・低抵抗層、5b・・・高抵抗層特許出
願人    日本碍子株式会社 代理人 弁理士 恩1)博宣(ばか1名)枢詞−−田ト

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1、陽極容器(1)とナトリウムイオン伝導性の固体電
    解質管(4)との間に設けられた陽極部(5)を固体電
    解質管(4)側の高抵抗層(5b)と陽極容器(1)側
    の低抵抗層(5a)とに分割し、高抵抗層(5b)にセ
    ラミックとカーボンとからなる混合体を使用したことを
    特徴とするナトリウム−硫黄電池。 2、高抵抗層(5b)がセラミック繊維とカーボン繊維
    とからなる混合体のシートである請求項1記載のナトリ
    ウム−硫黄電池。 3、高抵抗層(5b)がセラミック粉末とカーボン粉末
    とからなる混合粉体である請求項1記載のナトリウム−
    硫黄電池。 4、高抵抗層(5b)がセラミック繊維とカーボン粉末
    とからなる混合体である請求項1記載のナトリウム−硫
    黄電池。 5、高抵抗層(5b)がセラミック粉末とカーボン繊維
    とからなる混合体である請求項1記載のナトリウム−硫
    黄電池。
JP1064181A 1989-03-16 1989-03-16 ナトリウム―硫黄電池 Expired - Lifetime JPH0624151B2 (ja)

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Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4084041A (en) * 1976-01-30 1978-04-11 Ford Motor Company Secondary battery or cell with polysulfide wettable electrode - #2
JPS5542392U (ja) * 1978-09-14 1980-03-18
JPS60235370A (ja) * 1984-05-08 1985-11-22 Yuasa Battery Co Ltd ナトリウム−硫黄電池

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