JPH02155203A - 高分子複合型希土類磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、いわゆるゴム磁石やプラスチック磁石を典型
とする高分子複合型磁石の製造方法に関し、特にＮｄ−
Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を代表とする福土類金属（Ｒ）と遷
移金属（’ｒ）とホウ素（Ｂ）を主成分としてなるＲ２
Ｔ１４Ｂ系の希土類磁石粉末を用いた高分子複合型希土
類磁石の改善に関するものである。

［従来の技術］ へ分子複合型磁石は、高分子樹脂中に磁石粉末を分散さ
せたものあるいは磁石粉末を高分子樹脂で結着させたも
のである。この磁石は、鋳造磁石や焼結磁石等には見ら
れない種々の特徴、例えば弾力性や加工容品性を備えて
おり、種々の方面に用いられている。しかしながら、磁
石粉末と非磁性の樹脂で形成されているため、焼結磁石
等に比べ、磁気特性が低いという欠点を有している。そ
のため、粉末を磁界中で配向させる等の異方性化により
、高い磁石特性を達成しようとしている。

分散、結着される磁石粉末としては、これ迄、種々のも
のが用いられているが、本発明では、現在最も高い磁石
特性を示しているＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系を代表とするＲ２Ｔ
１４Ｂ系磁石粉末を使用している。

［発明が解決しようとする課題］ 従来の希土類磁石粉末を使用した高分子複合型磁石は、
原料を溶解して得た合金鋳塊を熱処理後、粉砕し、その
粉末を高分子樹脂と混合し、磁界中で成形して製造され
ていた。ここで使用されていた磁石合金粉末は、磁界中
での結晶配向性を向上させるため、微細な単結晶粒子か
らなっていることが望ましかった。

しかしながら、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石で代表されるＲ２
Ｔ１４Ｂ系合金においては、粉砕時における機械的応力
により、保磁力（＋Ｈｅ）と減磁曲線の角形性低下が生
じるため、粉末が単結晶粒子からなる微細な領域では、
著しく磁石特性が低下していた。そのため、溶解インゴ
ットを出発原料として使用した製法においては、高、Ｈ
ｃを有する焼結磁石を粉砕して、磁石粉末として使用し
ても、著しく低い磁石特性を示す高分子複合型磁石とな
っていた。まして、インゴットを熱処理後、粉砕して高
分子複合磁石とする製法では、存在価値のない極めて劣
悪な磁石特性を示すのみであった。

一方、粉砕による　ＩＨｃの低下が殆んど生じな１、％
Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石合金の作製法としては、溶融している
合金を回転ロール等に噴射し、超急冷することによって
、磁石合金を得る液体急冷法が知られていた。しかしな
がら、この製法によって得られた粉末では、異方性化は
実現できなかった。

その後、この液体急冷合金を熱間塑性加工することによ
って、異方性化が可能な磁石粉末の得られることがわか
った。この方法は、高温で高圧を必要とするため、設備
が高価で、大がかりなものとなるのに加え、製造状態に
おける特性の安定化には不安が残っており、大量生産で
特性バラツキの小さい粉末を得るのはまだ困難であり、
工業的には何益なものとはいいがたい。

そこで、本発明の技術的課題は、通常実施されているＲ
−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造工程を活用して、高性能な異
方性高分子複合磁石及びその製造方法を提供するもので
ある。したがって、工業上、非常に有用な製法となる。

［課題を解決するための手段］ 本発明によれば、Ｎｄ、Ｆｅ、Ｂを主成分として含有す
るＲ２Ｔ１４Ｂ系焼結体（ここでＲはＹ及び希土類元素
、Ｔは遷移金属）粉末に、有機物質を含む化合物を混合
して成形体を成形する高分子複合型希土類磁石の製造方
法において、前記有機物質はステアリン酸よりなること
を特徴とする高分子複合型希土類磁石の製造方法が得ら
れる。

本発明によれば、前記高分子複合型希土類磁石の製造方
法において、前記成形体に高分子樹脂を含浸することを
特徴とする高分子複合型希土類磁石の製造方法が得られ
る。

即ち本発明は、溶解して得られた合金インゴットを微粉
砕した後、磁場中で成形して得られた粉末成形体を焼結
し、高い結晶配向度（高異方性）の焼結体とし、次にこ
の焼結体を粉砕後、焼結体粉末にステアリン酸系化合物
を混合した後、成形することにより、高い磁石特性を有
するＲ−Ｔ・Ｂ系高分子複合型希土類磁石を実現するも
のである。

本発明の磁石特性の向上は、ステアリン酸を初めとする
ステアリン酸ノルマルブチル（ステアリン酸ｎ−ブチル
）、ステアリン酸カルシウム（ステアリン酸Ｃａ）、ス
テアリン酸亜鉛（ステアリン酸Ｚｎ）、ステアリン酸マ
グネシウム（ステアリン酸Ｍｇ）　、ステアリン酸アル
ミニウム（ステアリン酸Ａｇ）等のステアリン酸系化合
物を、Ｒ・Ｔ−Ｂ基磁石粉末に混合した後、圧縮成形す
ることにより、磁石粉末の充填率を向上するものである
。その結果、成形体のＢｒが向上し、高い（ＢＨ）ＩＩ
ａＸが得られることになる。

本発明では、Ｒ２Ｔ、、Ｂ系焼結体粉末にステアリン酸
系化合物を０〜４．５　ｗｔ％添加混合した後、混合粉
末を圧縮成形するものである。ステアリン酸系化合物の
混合量を０％以上（０を含まず）としたのは、極く少息
の添加であっても粉末の充填性が著しく向上するからで
ある。一方１４．５　ｗｔ％以下としたのは、それ以上
の混合量では、粉末に残存するＣ１粉末の酸化、金属と
の酸化還元反応と拡散等により、磁石特性が著しく減少
する領域となるためである。

以下、実施例について示す。

実施例１ ５ｖｔ％のＣｅ、１５ｖｔ％のＰｒ、残部Ｎｄ（ただし
、他の希土類元素はＮｄとして含めた。）からなるセリ
ウムジジムと、Ｄｙ、フェロボロン、電解鉄、電解コバ
ルト及びアルミニウムを使用し、Ａｒ雰囲気中で高周波
溶解により、（Ｃｅ、　　Ｐ　ｒ。

Ｎｄ）が３２．０ｖＬ９６．　Ｄ　ｙが３ｗｔ％、Ｃｏ
が１０．ＯｖＬ％、Ａ、１７が１．ｏｗＬ％、Ｂが１．
ＯｖＬ％、残部がＦｅのＲ−Ｔ−Ｂ系インゴットを得た
。

次に、このインゴットを粗粉砕した後、ボールミルを用
いて、平均粒径約２μ烏に微粉砕した。

この粉末を、約２０　ＫＯｅの磁界中、１　ｔｏｎ／ｃ
シの圧力で直方体状に成形した。次に、この成形体を、
１０００℃で真空中、１時間保持した後、Ａ１９３時間
保持し、焼結体を得た。この焼結体密度は約７．Ｊｒ／
ｃａ＋’であり、平均粒径が約５．５μｔａの結晶粒か
らなっていた。これらの一部を、６００℃で２時間時効
した磁石特性は、Ｂ　ｒ　１２．ＩＫＧ。

＋Ｈｃ　１４．５ＫＯｃ　、　　（ＢＨ）　ｗａｘ　３
３．５Ｍ・Ｇ・Ｏｅであった。

一方、時効処理を施さない焼結体を、約６５μｍ以下に
粗粉砕した。この粉末に対し、トルエンを溶媒または分
散媒として使用し、ステアリン酸、ステアリン酸ｎ−ブ
チル、ステアリン酸Ｍｇ、ステアリン酸Ｃａ、　ステア
リン酸Ｚｎ、　　ステアリン酸ＡＩを、０．３ｖｔ％混
合した後、乾燥した。

次に、この粉末を、約２０　ＫＯｅの磁界中１４ｔｏｎ
／ｃ−の成形圧力で円盤状に成形した。次に、この成形
体を真空中、７００℃と１０００℃でそれぞれ２時間保
持した後、急冷した。

次に、これら成形体を真空引き後、エポキシ樹脂を含浸
した後、９０℃で３時間保持し、硬化させ、高分子複合
型磁石とした。この磁石に約３０ＫＯＣの磁界を印加し
てｉ（１定した磁石特性を第１表に示す。表中、Ｇ、　
Ｄ、は粉末のみの磁石密度である。

以上のように、ステアリン酸系化合物を混合した試料は
、明らかに密度が向上し、高いＢｒと（ＢＨ）ｓ＋ａｘ
が著しく向上している。

実施例２ 純度９７ｖｔ％のＮｄ（残部はＣｅ、Ｐｒを主体とする
他の希土類元素）、フェロボロン及び電解鉄を使用し、
実施例１と同様にして、Ｎｄが３３，５ｖｔ％、Ｂが１
．０シｔ％、残部Ｆｅなる組成のインゴットを得た。

次に、実施例１と同様にして、粗粉砕、微粉砕、磁場中
成形、１０３０℃での焼結を行なった。この焼結体の密
度は約７．５５　ｇｒ／ｃｍ３であり、平均粒径が約６
μｌの結晶粒となっていた。これらの−部を６００℃で
２時間時効し、磁石特性を測定したところ、Ｂｒ１３．
７ＫＧ、　　＋Ｈｃ１２．０ＫＯｅ、　　（ＢＨ）ｓａ
ｘ４４Ｍ・Ｇ・Ｏｅ程度の値を得た。

一方、時効処理を施さない焼結体については、約７５μ
ｍ以下に粗粉砕した。

次に、焼結体粗粉末に対し、トルエンを溶媒として使用
し、ステアリン酸を０．０．０５．０．１　。

Ｑ、２　　、　０．３　　、　０．５　　、　１．０　
　、　２．０　　、　３．０　　、　４．０　　。

５．Ｏｗｔ％それぞれ混合した後、乾燥した。

この粉末を実施例１と同様にして、磁場中成形、１００
０℃での熱処理、樹脂含浸、磁石特性のΔ−１定を行な
った。その結果を表に示す。

粉末に対するステアリン酸の混合量が０〜４，５Ｖ　ｔ
　９６の範囲（０を含まず）で高い磁石特性を示してお
り、明らかにステアリン酸混合の効果が認められる。

以上の実施例で示されたように、異方性を有するＲ２Ｔ
１４Ｂ系焼結合金を粉砕して作製した粉末に、ステアリ
ン酸系化合物を０〜４．５　ｖｔ％（０を含まず）添加
混合した後、圧縮成形することにより、磁石特性の著し
く向上した高分子複合磁石が実現できる。

以上の実施例では、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系、Ｃｅ−Ｐｒ　−
Ｎｄ−Ｄｙ−Ｃｏ−Ｆｅ−ＡｆＩ−Ｂ系、についてのみ
述べたが、Ｎｄの一部を他の希土類元素例えば、Ｇｄ、
Ｔｂ、Ｈｏ等で置換したり、Ｆｅの一部を他の遷移金属
例えばＭｎ、Ｃｒ。

Ｎｉ等で置換したり、Ｂの一部を他の半金属例えばＳｔ
、Ｃ等で置換しても、磁石合金の組成がＮｄ−Ｆｅ−Ｂ
を主成分の一部としており、また磁石の化合物系でＮｄ
２Ｆｅ、Ｂ系で代表されるようなＲ２Ｔ１４Ｂが磁性に
寄与しているものであれば、本発明の効果が十分に期待
できるものであることは容易に推測できる。

また、実施例では、ステアリン酸、ステアリン酸ｎ−ブ
チル、ステアリン酸Ｍｇ、ステアリン酸Ｃａ、　ステア
リン酸Ｚｎ、　　ステアリン酸Ａｆｉについてのみ述べ
たが、これらの事柄から他のステアリン酸化合物でも同
様の効果が期待できることは、同業者であれば容易に推
測できるものである。

また、本実施例に示した高分子複合磁石化の製法は、成
形後、熱処理した後、樹脂を含浸する方法についてのみ
述べたが、これのみに限定されるものでなく、成形の前
に熱処理した後、粉末の成形が実施される場合にもある
程度の有効性が見られる条件もある。また、使用する樹
脂もエポキシ系に限定されるものでなく、磁石の形状を
保持し、磁石特性の劣化をきたすものでなければよいこ
とは、当業者であれば容易に理解できる。

加えて、本発明は、成形用粉末粒子間の潤滑性を向上し
、粉末の充填率を向上す・ることにあるので、含浸型に
限定されるものでなく、射出成形型、圧縮成形型、押し
出し成形型、ロール成形等の他の製法についても適用で
きる。

［発明の効果］ 以上説明したように、本発明によれば、Ｒ２Ｔ１４Ｂ系
焼結体粉末に、ステアリン酸系化合物を０〜４．５ｖｔ
９６含有させて成形することにより、密度が著しく高く
、且つ磁石特性の優れた高分子複合型希土類磁石の製造
方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は、実施例２において、焼結体粗粉末に対して混
合したステアリン酸の量と、試料の磁石特性との関係を
示す図である。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. １．Ｎｄ，Ｆｅ，Ｂを主成分として含有するＲ＿２Ｔ＿
   １＿４Ｂ系焼結体（ここでＲはＹ及び希土類元素、Ｔは
   遷移金属）粉末に、有機物質を含む化合物を混合して成
   形体を成形する高分子複合型希土類磁石の製造方法にお
   いて、前記有機物質はステアリン酸よりなることを特徴
   とする高分子複合型希土類磁石の製造方法。
2. ２．前記成形体に高分子樹脂を含浸することを特徴とす
   る第１の請求項記載の高分子複合型希土類磁石の製造方
   法。