JPH02205305A - 高分子複合型希土類磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、いわゆるゴム磁石やプラスチック磁石を典型
とする高分子複合型磁石の中でも、特にＮｄ−Ｆｅ−Ｂ
永久磁石を代表とする希土類金属（Ｒ）と遷移金属（Ｔ
）とホウ素ＣＢ）を主成分としてなるＲ　ｚ　Ｔ　ｒａ
Ｂ系の希土類磁石粉末を用いた高分子複合型希土類磁石
の改善に関する。

［従来の技術］ 高分子複合型磁石は、高分子樹脂中に磁石粉末を分散さ
せたもの、あるいは磁石粉末を高分子樹脂で結着させた
ものである。この種の磁石は、鋳造磁石や焼結磁石等に
は見られない梯々の特徴、例えば弾力性や加工容易性を
備えており、種々の方面に用いられている。しかしなが
ら、磁石粉末と非磁性の樹脂で形成されているため、焼
結磁石等に比べ、磁気特性が低いという欠点を有してい
る。そのため、粉末を磁界中で配向させる等の異方性化
により、高い磁石特性を達成しようとしている。分散、
結着される磁石粉末としては、これ迄、種々のものが用
いられているが、本発明では、現在最も高い磁石特性を
示しているＮｄ＊Ｆｅ・Ｂ系を代表とするＲ　２　Ｔ　
１４Ｂ系磁石粉末を使用している。

［発明が解決しようとする課題］ 従来の希土類磁石粉末を使用した高分子複合型磁石は、
原料を溶解して得た合金インゴットを熱処理後、粉砕し
、その粉末を高分子樹脂と混合し、磁界中で成形して製
造されていた。ここで使用されていた磁石合金粉末は、
磁界中での結晶配向性を向上させるため、微細な単結晶
粒子からなっていることが望ましかった。

しかしながら、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石で代表されるＲ２
Ｔ、、Ｂ系合金においては、粉砕時における機械的応力
により、保磁力（＋Ｈｃ）と減磁曲線の角形性低下が生
じるため、粉末が単結晶粒子からなる微細な領域では、
著しく磁石特性が低下していた。そのため、溶解インゴ
ットを出発原料として使用した製法においては、高、Ｈ
ｃを有する焼結磁石を粉砕して、磁石粉末として使用し
ても、著しく低い磁石特性を示す高分子複合型磁石とな
っていた。まして、インゴットを熱処理後、粉砕して高
分子複合磁石とする製法では、存在価値のない極めて劣
悪な磁石特性を示すのみであった。

一方、粉砕による　、Ｈｅの低下が殆んど生じないＲ−
Ｔ−Ｂ系磁石合金の作製法としては、溶融している合金
を回転ロール等に噴射し、超急冷することによって、磁
石合金を得る液体急冷法が知られていた。しかしながら
、この製法によって得られた粉末では、異方性化は実現
できなかった。

その後、この液体急冷合金を熱間塑性加工することによ
って、異方性化が可能な磁石粉末の得られることがわか
った。この方法は、高温で高圧を必要とするため、設備
が高価で、大がかりなものとなるのに加え、製造状態に
おける特性の安定化には不安が残っており、大量生産で
特性バラツキの小さい粉末を得るのはまだ困難であり、
工業的には有益なものとはいいがたい。

そこで、本発明の技術的課題は、通常実施されているＲ
−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造工程を活用して、高性能な異
方性高分子複合型希土類磁石を製造する方法を提供する
ことにある。

［課題を解決するための手段］ 本発明によれば、Ｎｄ、Ｆｅ、Ｂを主成分として含有す
るＲ、Ｔ、４Ｂ系焼結体粉末（ここでＲはＹ及び希土類
元素、Ｔは遷移金属をあらわす）を高分子樹脂で結着し
て高分子複合型希土類磁石を製造する方法において、前
記高分子樹脂の添加前に前記焼結体粉末又は前記焼結体
粉末の成形体を水素を主成分とする雰囲気中で９００〜
１１００℃の温度範囲で熱処理することを特徴とする高
分子後１合型希土類磁石の製造方法が得られる。

本発明の高分子複合型希土類磁石の製造方法においては
、Ｒ，Ｔ、Ｂ　（ＲはＹ及び希土類元素、Ｔは遷移金属
を表わす）磁石材料を溶解して得られた合金インゴット
を微粉砕した後、磁場中で成形して得られた粉末成形体
を焼結し、高い結晶配向度（高異方性）の焼結体とする
。次に、焼結体を粉砕後、この焼結体粉末又は、圧縮成
形体に含有される焼結体粉末を９００℃〜１１００℃の
範囲で、水素を主成分とする雰囲気中で熱処理すること
により、高い磁石特性を有するＲ−Ｔ−Ｂ系高分子複合
型希土類磁石を実現するものである。

本発明の高分子複合型希土類磁石の製造方法による磁石
特性の向上は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石粉末を水素を主成分と
して含有する雰囲気中で熱処理することにより、粉砕時
に導入された機械的な歪からの回復が、アルゴン等の不
活性雰囲気中熱処理よりも著しく向上するためである。

その結果、粉末成形体の　ＨＨＣｓ減磁曲線の角形性が
向上し、高い磁石特性を示すようになる。

本発明の高分子複合型希土類磁石の製造方法では、水素
を主成分として含有する雰囲気中での熱処理温度を９０
０℃から１１００℃の範囲に限定している。９００℃以
上としたのは、それ以下の温度（特に７００℃近傍）で
は体心立方品系の軟磁性相が生成するために、著しい磁
石特性の劣化が生ずるためである。一方、１ｉｏｏ℃以
上の温度範囲の熱処理では、粉末粒子の焼結が進行し、
高分子複合磁石の特徴が極めて希薄となるのに加え、　
、ＨＣが著しく低下するためである。

以下、実施例について説明する。

実施例１ ５　ｗｔ、％のＣｅ、　１５ｖｔ、％のＰｒ、残部Ｎｄ
（ただし、他の希土類元素はＮｄとして含めた。）から
なるセリウムジジム、ＤＹ、フェロボロン、電解鉄、電
解コバルト及びアルミニウムを使用し、Ａｒ雰囲気中で
、高周波溶解により、（Ｃｅ−Ｐｒ−Ｎｄ）が３２．Ｏ
ｗｔ、％、Ｄｙが３ｗｔ、％、Ｃｏが１０、Ｏｖｔ、％
、ｌがり、Ｏｖｔ、％、Ｂが１．Ｏｖｔ、％　、残部が
ＦｅのＲ−Ｔ−Ｂ系インゴットを得た。

次に、このインゴットを粗粉砕した後、ボールミルを用
いて、平均粒径約２μ麿に微粉砕した。

この粉末を、約２０　ＫＯｅの磁界中、１　ｔｏｎ／ｃ
−の圧力で直方体状に成形した。次に、この成形体を、
１０００℃で真空中、１時間保持した後、Ａｒ中３時間
保持し、焼結体を得た。この焼結体密度は約７．５ｇ／
ａｍ”であり、平均粒径が約５．５μｍの結晶粒からな
っていた。これら焼結体の一部を、６００℃で２時間時
効した磁石特性は、Ｂ　ｒ　１２．１ＫＧ。

＋Ｈｃ１４．５ＫＯｅ、　（ｏｎ）、、、　３３．５Ｊ
・Ｇ・Ｏｅであった。

一方、時効処理を施さない焼結体を、約６５μｍ以下に
粗粉砕した。この粉末を、約２０　ＫＯｅの磁界中、４
　ｔｏｎ／ｃｄの成形圧力で円盤状に成形した。

次に、この成形体を、水素雰囲気中、又はアルゴン雰囲
気中、７００℃、８００℃、９００℃、１０００℃、１
０５０℃、１１００℃で、それぞれ２時間熱処理した後
、急冷した。

次に、これら成形体を真空引き後、エポキシ樹脂を含浸
した後、９０℃で３時間保持し、硬化させ、高分子複合
磁石とした。この磁石に約３０に００の磁界を印加して
測定した磁石特性を第１図に示す。図中、Ｇ、　Ｄ、は
粉末のみの磁石密度である。

第１図から水素雰囲気中、９００℃〜１１００℃の範囲
で熱処理した試料の方が明らかに高い磁石特性を示して
いる。

実施例２ 純度９７ｖｔ、％のＮｄ（残部はＣｅ、Ｐｒを主体とす
る他の希土類元素）、フェロボロン及び電解鉄を使用し
、実施例１と同様にして、Ｎｄが３３．５ｖｔ、％、Ｂ
が１．ｏｖｔ、％、残部Ｆｅなる組成のインゴットを得
た。

次に、実施例１と同様にして、粗粉砕、微粉砕、磁場中
成形、１０３０℃での焼結を行なった。この焼結体の密
度は約７．５５ｇ／ｃｍ’であり、平均粒径が約６μｌ
の結晶粒となっていた。これらの一部を６００℃で２時
間時効し、磁石特性を測定したところ、Ｂ　ｒ　１３．
７ＫＧ、　　＋Ｈｃ１２．０ＫＯｃ、　（ＢＨ）、、、
　４４Ｍ・Ｇ・Ｏｚ程度の値を得た。

一方、時効処理を施さない焼結体については、約７５μ
■以下に粗粉砕した。この粉末を、実施例１と同様にし
て、磁場中成形、水素雰囲気又はアルゴン雰囲気中で１
０００℃での熱処理、樹脂含浸、磁石特性の測定を行な
った。その結果を第１表に示す。

第１表 第１表において、水素雰囲気中で熱処理した試料の方が
、明ら応）に高い磁石特性を示している。

以上の実施例で示されたように、異方性を有するＲ２Ｔ
１４Ｂ系焼結合金の粉砕粉末を、水素雰囲気中で、９０
０℃から１１００℃の温度範囲で熱処理することにより
、磁石特性の著しく向上した高分子複合型磁石が実現で
きる。

以上の実施例では、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系、Ｃｅ−Ｐｒ−Ｎ
ｄ−Ｄｙ−Ｃｏ−Ｆｅ−Ａｇ−Ｂ系ニツいてのみ述べた
が、Ｎｄの一部をＹ又は、他の希土類元素例えば、Ｇｄ
、Ｔｂ、Ｈｏ等で置換したりＦｅの一部を他の遷移金属
例えば、Ｍｎ、Ｃｒ。

Ｎｔ等で置換したり、Ｂの一部を他の半金属例えばＳｔ
、Ｃ等で置換しても、磁石合金の組成が、ＮｄａＦｅ＊
Ｂを主成分の一部としており、また磁石の化合物系でＮ
ｄ２Ｆｅ＋４Ｂ系で代表されるようなＲ２Ｔ１４Ｂが磁
性に寄与しているものであれば、本発明の効果が十分に
期待できるものであることは容易に推測できる。

また、実施例では水素雰囲気とアルゴン雰囲気のそれぞ
れの単体についてのみ述べたが、水素及び他の気体との
混合気体（例えば）（２＋Ａｒ等）であっても、水素を
雰囲気の主成分とするものであれば、本発明の効果は十
分に期待できるものである。したがって、本発明の範囲
に含まれるものである。

また、本実施例に示した高分子複合磁石化の製法は、成
形後、熱処理した後、樹脂を含浸する方法についてのみ
述べたが、これのみに限定されるものでなく、熱処理後
、成形が実施される場合（例えば、圧縮成形型、射出成
形型、押出成形型等）にも有効である。使用する樹脂も
エポキシ系に限定されるものでなく、磁石の形状を保持
し、磁石特性の劣化をきたすものでなければ良いことは
、当業者であれば、容易に理解できる。

［発明の効果］ 以上、説明したように、本発明の高分子複合型希土類磁
石の製造方法によれば、通常実施されているＲ−Ｔ−Ｂ
系焼結磁石の製造工程を活用し、焼結体粉末又は焼結体
粉末成形体を９００℃〜１１００℃の温度範囲で、水素
を主成分とする雰囲気中で熱処理することにより高性能
な異方性高分子複合型希土類磁石を提供することができ
、工業上非常に有用な製造方法である。

【図面の簡単な説明】

第１図は、実施例１において、粉末成形体の熱処理雰囲
気・温度と試料の磁石特性との関係を示す図である。 図中、○印（実線）は熱処理用雰囲気が水素、Δ印（点
線）はアルゴンの試料を夫々表している。 Ｕ） Ｎ Ｕ）

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １．Ｎｄ，Ｆｅ，Ｂを主成分として含有するＲ＿２Ｔ＿
   １＿４Ｂ系焼結体粉末（ここで、ＲはＹ及び希土類元素
   、Ｔは遷移金属をあらわす。）を高分子樹脂で結着して
   高分子複合型希土類磁石を製造する方法において、前記
   高分子樹脂の添加前に前記焼結体粉末又は前記焼結体粉
   末の成形体を水素を主成分とする雰囲気中で９００℃か
   ら１１００℃の温度範囲で熱処理することを特徴とする
   高分子複合型希土類磁石の製造方法。