JPH0524226B2

JPH0524226B2 -

Info

Publication number: JPH0524226B2
Application number: JP60066849A
Authority: JP
Inventors: Isao Sakai; Tetsuhiko Mizoguchi; Koichiro Inomata
Original assignee: Tokyo Shibaura Electric Co Ltd
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1985-03-30
Filing date: 1985-03-30
Publication date: 1993-04-07
Also published as: JPS61227150A

Description

【発明の詳細な説明】〔発明の技術分野〕本発明は永久磁石合金及び永久磁石の製造方法
に関し、特に希土類鉄系の永久磁石の製造に使用
されるものである。

〔発明の技術的背景とその問題点〕

従来から知られている希土類磁石としては、
RCo₅型、R₂（Co、Cu、Fe、Ｍ）₁₇型（ただし、Ｒ
はSm、Ce等の希土類元素、ＭはTi、Zr、Hf等
の遷移元素）等の希土類コバルト系のものが知ら
れている。しかしながら、この系の永久磁石で
は、最大エネルギー積が30MGOe程度の限度で
あり、また比較的高価なCoを大量に使用しなけ
ればならないという問題点があつた。

近年、上記希土類コバルト系の代わりに、比較
的安価な希土類鉄系の永久磁石が研究されている
（特開昭59−46008号等）。これはNd−Fe−Ｂ系
等の構成元素からなるものであり、Fe使用によ
るコスト低下に加え、最大エネルギー積が
30MGOeを超えるものが得られるため非常に有
効な材料である。

しかしながら、この希土類鉄系永久磁石は製造
条件により磁石特性、特に保磁力が300Oeから
10kOeを超えるものまで現われるというように大
きなバラツキを示し、安定した磁石特性を得るこ
とができないという問題点がある。このことは工
業上非常に重要な問題であり、再現性よく安定な
磁石特性を有する希土類鉄系の永久磁石を得るこ
とができれば、その実用性は大きく向上する。

〔発明の目的〕

本発明は以上の点を考慮してなされたものであ
り、高い保磁力、（BH）_nasを有する希土類鉄系の
永久磁石の出発原料となる永久磁石合金及びこの
永久磁石合金を用いて良好な磁石特性を有する永
久磁石を再現性をよく製造し得る方法を提供する
ことを目的とする。

〔発明の概要〕

本発明者らは上記問題点を解消すべく鋭意研究
を重ねた結果、希土類鉄系の永久磁石においては
永久磁石合金中の酸素濃度が保持力に顕著な影響
を与えるという事実を見出した。

本願第１の発明はこれに基づいてなされたもの
であり、10〜40重量％のＲ（ただし、ＲはＹ及び
希土類元素から選ばれた少なくとも１種）、0.1〜
８重量％の硼素、0.2〜５重量％のアルミニウム、
0.005〜0.03重量％の酸素、残部が主として鉄か
らなる組成を有することを特徴とする永久磁石合
金である。

本願第１の発明において、各元素の含有率を上
記範囲に限定したのはそれぞれ以下のような理由
による。

Ｒが10重量％未満では_IH_Cの増大が得られず、
40重量％を超えるとBrが低下するため、いずれ
の場合でも（BH）_nasが低下してしまう。したが
つて、Ｒの含有率は10〜40重量％とする。なお、
希土類元素のうちでもNd及びPrは特に高い
（BH）_nasを得るのに有効な元素であり、Ｒとして
この２元素のうち少なくとも１種を含有すること
が好ましい。このNd、PrのＲ量中の割合は70％
以上（Ｒ量全部でもよい）であることが望まし
い。

硼素(B)が0.1重量％未満では_IH_Cが低下し、８重
量％を超えるとBrの低下が顕著となる。よつて、
硼素の含有率は0.1〜８重量％とする。なお、Ｂ
の一部をＣ、Ｎ、Si、Ｐ、Ge等で置換してもよ
い。これにより焼結性の向上ひいてはBr、（BH）
_nasの増大を図ることができる。この場合の置換
基はＢの80％程度までとすることが望ましい。

アルミニウム（Al）は保磁力の向上に有効な
元素であるが、0.2重量％未満では_IH_Cの増大が得
られず、５重量％を超えるとBrの低下が顕著と
なる。よつて、アルミニウムの含有率は0.2〜５
重量％とする。

本願第１の発明の永久磁石合金において最も重
要な点は酸素含有率である。酸素が0.005重量％
未満では永久磁石の製造時に要求される２〜10μ
ｍ程度の微粉砕が困難となる。このため、粒径が
不均一となり磁場中成形時の配向性が悪くなり、
Brの低下、ひいては（BH）_nasの低下をもたら
す。また、製造コストも大幅に上昇する。一方、
0.03重量％を超えると保磁力が低下し、高（BH）
_nasを得ることができない。よつて、酸素の含有
率は0.005〜0.03重量％とする。

永久磁石合金中における酸素の働きは明らかで
はないものの、以下のような振舞により高性能の
永久磁石を得ることができるものと推測される。

すなわち、溶融合金中の酸素の一部は主成分元
素であるＲ、Fe原子と結合して酸化物となり、
残りの酸素とともに合金結晶粒界等に偏析して存
在していると考えられる。Ｒ−Fe−Ｂ系磁石が
微粒子磁石であり、その保磁力が主として逆磁区
発生磁場により決定されることを考慮すると、酸
化物、偏析等の欠陥が多い場合、これらが逆磁区
発生源として作用することにより保磁力が低下し
てしまうと考えられる。また、欠陥が少ない場合
は粒界破壊等が起りにくくなるため、粉砕性が劣
化すると予想される。

永久磁石合金中の酸素量は高純度の原料を用い
るとともに、原料合金溶融時の炉中酸素量を厳密
に調節することにより制御することができる。

本願第１の発明の永久磁石合金を構成する上記
の各元素以外の残部は主として鉄であるが、鉄の
一部をコバルトで置換してもよい。その量は鉄の
20％程度までであり、多すぎると（BH）_nasの低
下等特性劣化の要因となる。

本発明に係る永久磁石合金を用いれば、各種の
方法で、良好な特性を有する永久磁石を製造する
ことができる。例えば、本発明組成を有する永久
磁石合金を鋳造してこれを熱処理する方法、本発
明組成を有する永久磁石合金の粉砕粉をバインダ
で結合してボンド磁石にする方法、本発明組成を
有する永久磁石合金の粉砕粉を焼結して焼結磁石
にする方法などが挙げられる。以下、焼結法を用
いる場合について説明する。

また、本発明者らは本願第１の発明の永久磁石
合金を出発原料として永久磁石の製造する際の製
造条件を綿密に検討した結果、磁気特性、特に_I
H_Cと角形性、ひいては（BH）_nasが時効処理温度
に大きく依存することを見出し、本願第２の発明
をなすに至つた。

すなわち本願第２の発明は、本願第１の発明の
永久磁石合金を出発原料とし、該合金を粉砕、磁
場中プレス、焼結した後、550〜700℃の温度で時
効処理することを特徴とする永久磁石の製造方法
である。

時効処理温度が550℃未満又は700℃を超える
と、_IH_Cの減少及び角形性の劣化を招き、磁気特
性は大巾に低下する。よつて、時効処理温度は
550〜700℃の範囲とする。

以下、本願第２の発明の永久磁石の製造方法を
更に詳細に説明する。

まず、本願第１の発明の永久磁石合金を製造す
る。次に、ボールミル等の粉砕手段を用いて永久
磁石合金を粉砕する。この際、後工程の成形と焼
結を容易にし、かつ磁気特性を良好にするため
に、粉末の平均粒径が２〜10μｍとなるように微
粉砕することが望ましい。粒径が10μｍを超える
と_IH_Cの低下をもたらし、一方2μｍ未満にまで粉
砕することは困難であるうえに、Br等の磁気特
性を低下を招く。

次いで、微粉砕された永久磁石合金粉末を所望
の形状にプレス成形する。成形の際には通常の焼
結磁石を製造するのと同様に、例えば15kOe程度
の磁場を印加し、配向処理を行なう。つづいて、
例えば1000〜1100℃、0.5〜５時間程度の条件で
成形体を焼結する。この焼結は合金中の酸素濃度
を増加させないように、Arガス等の不活性ガス
雰囲気中で行なうことが望ましい。

こうして得られた焼結体に550〜700℃の温度範
囲で0.1〜10時間程度の時効処理を行なう。

以上のような方法によれば、Br、_IH_C、（BH）_na
_ｓ等の磁気特性に優れた永久磁石を特性のバラツ
キを招くことなく、再現性よく製造することがで
きる。

〔発明の実施例〕

以下、本発明の実施例を説明する。

実施例１組成がネオジウム34.6重量％、ボロン1.2重量
％、アルミニウム0.7重量％、残部鉄となるよう
に各元素を配合し、２Kgをアルゴン雰囲気下、水
冷銅ボート中でアーク溶融した。その際、炉中の
酸素量の厳密に調節することにより、調製合金中
の酸素を増減させた。

得られた永久磁石合金をAr雰囲気中で粗粉砕
し、更にステンレスボールミルにて３〜5μｍの
粒径まで微粉砕した。

この微粉末を所定の押し型に充填して20000Oe
の磁界を印加しつつ、2ton／cm²の圧力で圧縮成形
した。得られた成形体をアルゴン雰囲気中、1030
℃で１時間焼結し、室温まで急冷した。その後、
真空中、600℃で１時間時効処理を行ない、室温
まで急冷した。

得られた永久磁石について、永久磁石合金中の
酸素濃度と、粗粉を３〜5μｍの粒度まで微粉砕
するに必要な時間、残留磁束密度（Br）、保磁力
（_IH_C）及び最大エネルギー積（（BH）_nas）との関
係を第１図に示す。

第１図から明らかなように、合金の粉砕性及び
永久磁石の磁石特性は合金中の酸素濃度に大きく
依存している。すなわち、酸素濃度が0.005重量
％未満では粉砕性が極端に悪くなり、この結果磁
場中成形時の配向性も悪くなるためBrが低下し
ている。一方、酸素濃度が0.03重量％を超えると
保磁力が極端に低下している。したがつて、酸素
濃度が0.005重量％未満あるいは0.03重量％を超
える組成では、いずれも高（BH）_nasを得ること
ができない。

実施例２実施例１と同様な方法により、組成がネオジウ
ム33.2重量％、ボロン1.3重量％、コバルト14.6重
量％、アルミニウム0.8重量％、酸素0.03重量％、
残部鉄からなる組成を有する永久磁石合金を得
た。

得られた永久磁石合金を用い実施例１と同様に
して粉砕、圧縮成形、焼結を行なつた。

次に、300〜800℃の各温度で所定時間時効処理
を行なつた後、急冷し保磁力の変化を調べた。こ
の結果を第２図に示す。

第２図から明らかなように、550〜700℃で時効
処理を行なえば、時効処理前に比べて保磁力が大
巾に上昇するのに対し、550℃未満又は700℃を超
える温度で時効処理を行なつた場合には保磁力の
増加が顕著でない。

また、焼結後の試料を300〜800℃の各温度で１
時間時効処理した後、急冷して保磁力を調べた。
この結果を第３図に示す。

第３図から明らかなように、時効温度は保磁力
に大きく影響し、550〜700℃で最も優れた特性が
得られることがわかる。

〔発明の効果〕

以上詳述した如く本発明によれば、高い保磁
力、（BH）_nasを有する希土類鉄系の永久磁石を安
定して得ることができ、工業的価値が極めて大な
るものである。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の実施例１の永久磁石における
酸素濃度と、粉砕時間、残留磁束密度、保磁力及
び最大エネルギー積との関係を示す特性図、第２
図は本発明の実施例２の永久磁石における時効処
理時間と保磁力との関係を時効温度をパラメータ
として示す特性図、第３図は本発明の実施例２の
永久磁石における時効温度と保磁力との関係を示
す特性図である。

Claims

【特許請求の範囲】１ 10〜40重量％のＲ（ただし、ＲはＹ及び希土
類元素から選ばれた少なくとも１種）、0.1〜８重
量％の硼素、0.2〜５重量％のアルミニウム、
0.005〜0.03重量％の酸素、残部が主として鉄か
らなる組成を有することを特徴とする永久磁石合
金。２ＲがNd及びPrから選ばれた少なくとも１種
を含むことを特徴とする特許請求の範囲第１項記
載の永久磁石合金。３ 10〜40重量％のＲ（ただし、ＲはＹ及び希土
類元素から選ばれた少なくとも１種）、0.1〜８重
量％の硼素、0.2〜５重量％のアルミニウム、
0.005〜0.03重量％の酸素、残部が主として鉄か
らなる組成を有する永久磁石合金を出発原料と
し、該合金を粉砕、磁場中プレス、焼結した後、
550〜700℃の温度で時効処理することを特徴とす
る永久磁石の製造方法。