JPH02106906A - 高分子複合型希土類磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、いわゆるゴム磁石やプラスチック磁石を典型
とした高分子複合型磁石の中でも、特にＮｄ−Ｆｅ−Ｂ
系永久磁石を代表とする希土類金属（Ｒ）と遷移金属（
Ｔ）とホウ素（Ｂ）を主成分としてなるＲ２Ｔ１４Ｂ系
の希土類磁石粉末を用いた高分子複合型希土類磁石の磁
石特性の改善に関するものである。

［従来の技術］ 高分子複合型磁石は、高分子樹脂中に磁石粉末を分散さ
せたもの、あるいは磁石粉末を高分子樹脂で結希させた
ものである。この磁石は、鋳造磁石や焼結磁石等には見
られない種々の利点、例えば弾力性や加工容易性を備え
ており、種々の方面に用いられている。しかしながら、
磁石粉末と非磁性の樹脂で形成されているため、焼結磁
石等に比べ、磁気特性が低いという欠点を有している。

そのため、粉末を磁界中で配向させる等の異方性化によ
り、高い磁石特性を達成しようとする試みがなされてい
る。

分散、結着される磁石粉末としては、これ迄、種々のも
のが用いられているが、本発明では、現在最も高い磁石
特性を示しているＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石粉末を使用
している。

従来の希土類磁石粉末を使用した高分子複合磁石は、原
料を溶解して得た合金鋳塊を熱処理後、粉砕し、その粉
末を高分子樹脂と混合し、磁界中で成形して製造されて
いた。磁界中成形については、磁界印加方向と圧縮成形
方向を直交させて行う垂直磁界中成形法と、磁界印加方
向と圧縮成形方向が平行方向となるように行う平行磁界
中成形法の２種類に分けられる。平行磁界中成形法は、
垂直磁界中成形法に比べてやや低い異方性磁石となるが
、成形体の多様な形状を得やすいことから、工業的に広
く用いられている。一方、垂直磁界中成形法では高い異
方性磁石が得られる。しかしながら、成形体の形状が複
雑な場合には、成形が困難である等の制約がある。磁界
中成形は、一般には５　ＫＯａ程度の磁界中で実施され
ていた。ここで使用されていた磁石合金粉末は、磁界中
での結晶粒配向性を向上させるため、微細な単結晶粒子
からなっていることが望ましかった。

［発明が解決しようとする課題］ しかしながら、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁１石で代表されるＲ
２Ｔ．Ｂ系合金においては、粉砕時における機械的応力
により、保磁力（＋ＨＣ）の低下が生じるため、粉末が
単結晶粒子からなる微細な領域では、著しく１Ｈｃが低
下する。そのため、溶解インゴットを出発原料として使
用した製法においては、高　１Ｈｃを有する焼結磁石を
粉砕して磁石粉末として使用しても、著しく低い磁石特
性を示す高分子複合型磁石となっていた。

一方、粉砕による　、Ｈｃの低下が殆んど生じないＲ−
Ｔ−Ｂ系磁石合金の作製法としては、液体急冷法が知ら
れていた。しがしながら、この製法によって得られた粉
末では、異方性化は実現できなかった。その後、この液
体急冷合金を熱間加工することによって、異方性化が可
能な磁石粉末の得られることがわかった。この方法は高
温で高圧を必要とするため、設備が高価で、大かがすな
ものとなるのに加え、製造状態における特性の安定化に
は不安が残っており、工業的には有益なものとはいいが
たい。

そこで本発明の技術課題は、通常実施されているＲ−Ｔ
−Ｂ系焼結磁石の製造工程を活用して、高性能な異方性
高分子複合型磁石を提供するものである。したがって、
工業上、非常に有用な製法となる。

［課題を解決するための手段］ 本発明は、溶解して得られた合金インゴットを微粉砕し
た後、磁界中で成形して得られた粉末成形体を焼結し、
高い結晶配向度の焼結体とし、次にこの焼結体を粉砕後
、■磁界中成形し、熱処理した後に、この熱処理成形体
に高分子樹脂を含浸する。または、■粉砕粉末を熱処理
した後、高分子樹脂と混合し、磁界中成形することによ
り、高い磁石特性を有するＲ−Ｔ−Ｂ系高分子複合型磁
石を実現するものである。

本発明の磁石特性の向上は、熱処理によるＩＨｃの向上
とＢｒの向上に関係しており、この効果は、成形用粉末
が複数の配向した結晶粒で構成されていることに深く起
因していることを、本発明者らは種々実験を行った結果
発見した。

本発明によれば、Ｎｄ、Ｆｅ、Ｂを主成分として含有す
るＲ２Ｔ１４Ｂ系（ＲはＹを含む希土類元素、Ｔは遷移
金属）焼結体を粉砕し、磁界印加方向と圧縮方向とを直
交させて磁場成形する高分子複合磁石の製造方法におい
て、上記磁場中成形は６　ＫＯｃ以上の印加磁場で行う
こと、および上記粉砕後の製造工程に熱処理工程を含む
ことを特徴とする高分子重台型希土類磁石の製造方法が
得られる。

本発明によれば、Ｎｄ、Ｆｅ、Ｂを主成分として含有す
るＲ２Ｔ１４Ｂ系（ＲはＹを含む希土類元素、Ｔは遷移
金属）焼結体を粉砕し、磁界印加方向と圧縮方向とが平
行となるように磁場中成形する高分子複合型希土類磁石
の製造方法において、上記磁場中成形は８　ＫＯｃ以上
の印加磁場で行うこと、および上記粉砕後の製造工程に
熱処理工程を含むことを特徴とする高分子複合型希土類
磁石の製造方法が得られる。

本発明の高分子複合型希土類磁石の製造方法において、
磁場中成１１３後、高分子樹脂を含浸し、硬化させる場
合には、上記磁場中成形後に熱処理することが好ましく
、ま、た、上記焼結体を粉砕して成形した粉末に高分子
樹脂を混合して磁場中成形１．硬化させる場合には、上
記粉砕後に熱処理することが好ましい。

本発明は、Ｒ２Ｔ．Ｂ系焼結体を粉砕してＲ２Ｔ．Ｂ系
高分子複合型磁石を製造する方法において、焼結体を粉
砕して作製した成形用粉末を、■磁界印加方向と圧縮成
形方向を直交させて行う垂直磁界中成形法において印加
磁場を６　ＫＯｅ以上とする範囲で磁界中成形し、製造
工程に熱処理を含む。または、■磁界印加方向と圧縮成
形方向が並行方向となるように行う平行磁界中成形法の
印加磁場を、８　ＫＯｃ以上の範囲で磁界中成形し、製
造工程に熱処理を含む。ことにより、高い磁石特性を実
現でき、工業上非常に有益となる。磁界中成形印加磁場
を上記■及び■の範囲としたのは、これ以上の成形印加
磁場により、高いＢｒ。

（ＢＨ）ＩＩｌａｗを得るこ也ができ、（ＢＨ）ｆｆｌ
ａｗは、１０ＫＯｅ以上の印加磁場で得られる最高値の
９５％以上の値が得られる。

以下、実施例について述べる。

実施例１ 純度９７　ｖｔ９６のＮｄ（残部はＣｅ、Ｐｒを主体と
する他の希土類元素）、フェロボロン（Ｂ純分約２０ν
ｔ％）及び電解鉄を使用し、希土類元素（Ｒ）が３４　
ｗｔ％、Ｂが１．０ｗｔ％、残部Ｆｅとなるように、ア
ルゴン雰囲気中で、高周波加熱により溶解し、合金イン
ゴットを得た。

次に、このインゴットを粗粉砕した後、ボールミルを用
いて、平均粒径約２μｌに微粉砕した。

この合金粉砕を、約２０　ＫＯｅの磁界中、１　　ｔｏ
ｎ／Ｃ−の圧力で直方体状に成形した。次に、この成形
体を真空中１０４０℃で１時間保持した後、Ａｒ中で３
時間保持し、焼結体を得た。この焼結体は７．５５ｚ／
ｃｍ’の密度を有し、平均結晶粒径は８μｍであった。

この一部を６００℃で２時間時効し、磁石特性を測定し
たところ、Ｂ　ｒ　１３．７（ＫＧ）。

Ｈｃ　１２．５　（ＫＯｃ）、　　（Ｂ　Ｈ）　ｍａｘ
４４．０（ＭＧＯｅ）程度であった。

一方、時効処理を施さない焼結体について、５００μｍ
以下の・粒径となるように粗粉砕した後、１０μｍ以下
の粉末粒子を除去し、垂直磁界中成形により、２ＫＯｅ
　、　　３ＫＯｅ　、　　５ＫＯｅ　、　　１０ＫＯｅ
　。

１５ＫＯｅ　、　　２０ＫＯｅ　、　３０ＫＯｅの各磁
界中、２　　ｔｏｎ／ｃ＃の成形圧で円板状に成形した
。次にこの成形体を１０００℃で真空中１時間保持した
後、Ａｒ中４時間保持し急冷した。これら成形体の密度
（Ｇ、Ｄ）は６．２ｇ／ｃ＋ｎ３であった。

次に、これら成形体を真空引き後、エポキシ樹脂を含浸
した後、８０℃で５時間保持し硬化させ、高分子複合磁
石とした。その磁気特性の／ＩＰｊ定結果を第１図に示
す。

また、比較のために、前述の時効処理した焼結体につい
ても同様に、粗粉砕、磁界中成形２０（ＫＯｅ）　　エ
ポキシ樹脂含浸による高分子複合化を行い、磁石特性を
測定した。その結果はＧ、　Ｄ５．４　ｚ　／ａｍ’　
、　　Ｂ　ｒ　５．１（ＫＧ）　、　　ＩＨｃ　２．５
（ＫＯｅ）。

（Ｂ　Ｈ）　ｍａｘ３．ｏ　（ＭＧＯｅ）であった。

第１図に示されるように、印加磁場の増加に１′１４い
Ｂｒ、（ＢＨ）ｍａｘの向上がみられる。Ｂｒ。

（ＢＨ）ｍａｘ値は、１０　ＫＯｅ以上の印加磁場で最
高値を示し、垂直磁界中成形を６　ＫＯｃ以上の磁界中
で行うことによって、（ＢＨ）ｒＡａｘは最高値の９５
９６以上の値が得られる。

実施例２ 実施例１で作製した時効処理を施さない焼結体を使用し
、５００μｍ以下の粒径となるように粗粉砕した後、１
０μｍ以下の粉末粒子を除去した。

次に、これらの粉末を平行磁界中成形により、２　ＫＯ
ｅ　、　　３　ＫＯｅ　、　　５　ＫＯｅ　、　　１０
　ＫＯｅ　、　　１５　ＫＯｅ　。

２０　ＫＯｅ　、の各磁界中、２ｔｏｎ／ｃｄの成形圧
で円板状に成形した。次にこの成形体を１０００℃で真
空中１時間保持した後、Ａｒ中４時間保持し急冷した。

これら成形体の密度（Ｇ、Ｄ）は６．２ｇ／（至）３で
あった。

次に、これら成形体を真空引き後、エポキシ樹脂を含浸
した後、８０℃で５時間保持し硬化させ、高分子複合磁
石とした。その磁気特性の測定結果を第２図に示す。第
２図に示されるように、印加磁場の増加に伴いＢｒ、（
ＢＨ）ｗａｘの向上がみられる。Ｂｒ、（ＢＨ）ＩＩａ
ｘ値は、１０ＫＯｅ以上の印加磁場で最高値を示し、平
行磁界中成形を８　ＫＯｅ以上の磁界中で行うことによ
って、（ＢＨ）ｒａａｘは最高値の９５％以上の値が得
られる。

実施例３ 実施例１で作製した焼結体の粉砕粉末を、６００℃で真
空中１時間後、Ａｒ中４時間保持し、急冷した。これら
熱処理した粉末を解砕した後、エポキシ樹脂を３５ｖｏ
１％混合し、実施例１と同様に、垂直磁界中成形により
、２ＫＯｅ　、　　３ＫＯｅ　。

５ＫＯｅ　、　　１０ＫＯｅ　、　　１５ＫＯｅ　、　
　２０ＫＯｅ　、　　３０ＫＯｅの各磁界中、２　　ｔ
ｏｎ／ｃ−の成形圧で円板状に成形した。この成形体を
８０℃で５時間保持し、高分子複合磁石とした。その磁
石特性のｍｊ定結果を第３図に示す。第３図に示される
ように、印加磁場の増加に伴いＢｒ、（ＢＨ）ＩＩｌａ
ｘの向上がみられる。Ｂｒ、（ＢＨ）ｆｆｌａｘ値は、
１０　ＫＯｃ以上の印加磁場で最高値を示し、垂直磁界
中成形を６　ＫＯｃ以上の磁界中で行うことによって、
（Ｂ　Ｈ）ｍａｘは最高値の９５％以上の値が得られる
。

実施例４ 実施例１で作製した焼結体の粉砕粉末を、実施例３と同
様に熱処理後、エポキシ樹脂を３５ｖｏ１％混合した。

次に実施例２と同様に、平行磁界中により、２ＫＯｅ、
３ＫＯｅ、５ＫＯｅ、１０ＫＯｅ、１５ＫＯｅ。

２０　ＫＯｅの各磁界中、２　　ｔｏｎ／ｃ＋＃の成形
圧で円板状に成形した。この成形体を８０℃で５時間保
持し、高分子複合磁石とした。その磁石特性の測定結果
を第４図に示す。第４図に示されるように、印加磁場の
増加に伴いＢｒ、（ＢＨ）ｍａｘの向上がみられる。Ｂ
ｒ、（ＢＨ）ｗａｘ値は、１０ＫＯｅ以上の印加磁場で
最高値を示し、平行磁界中成形を８　ＫＯｅ以上の磁界
中で行うことによって、（ＢＨ）ｆｆｉａＸは最高値の
９５％以上の値が得られる。

以上の実施例で示されたように、異方性を有するＲ２Ｔ
．Ｂ系焼結合金を粉砕して作製した粉末を、 ■垂直磁界中成形印加磁場：　６　（ＫＯｅ）以上の範
囲、■平行磁界中成形印加磁場：　８　（ＫＯｅ）以上
の範囲、で磁界中成形を行い、熱処理を行うことによっ
て高い磁石特性を得ることができる。

以上の実施例にはＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系のみについて述べた
が、Ｎｄ−Ｄｙ−Ｆｅ−Ｂ系、Ｃｅ・Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系
、Ｐｒ−Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系の他、Ｎｄの一部をＹ及び他
の希土類元素例えばＧｄ。

Ｔｂ、Ｈｏ等で置換したり、Ｆｅの一部をＹ及び他の遷
移金属、例えばＭｎ、Ｃｒ、Ｎｉ等で置換したり、Ｂの
一部を他の半金属例えばＳｉ、Ｃ等で置換しても、磁石
合金の組成がＮｄ−Ｆｅ−Ｂを主成分の一部としており
、また磁石の化合物系てＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ系で代表され
るようなＲ２Ｔ１４Ｂ系化合物の磁気異方性が結晶粒配
向に寄与しているものであれば、本発明による磁気特性
向上の効果が期待できることは容易に推察できる。

また、本発明では、高分子樹脂としてエポキシ樹脂のみ
について述べたが、成形体内部に介在し、成形体の強度
向上に寄与するものであれば、いかなる物質（例えば、
他の高分子樹脂やゴム等であるばかりでなく金属）であ
っても、本発明の範囲にあることは、当業者であれば容
易に理解できるものである。また、本実施例に示した高
分子複合磁石化の製法については、成形体に樹脂を含浸
する含浸型、粉末と樹脂を混合した後圧縮成形する圧縮
成形型についてのみ述べたが、他の製法例えば、粉末と
樹脂を混練した後射出成形する射出成形型、押出による
成形、ロールによる成形等地の製法についても適用でき
るものである。

［発明の効果］ 本発明は、含浸型、圧縮成形型、射出成形型の広汎な高
分子複合磁石の製法に適用できるものであり、簡便にし
て高性能な高分子複合磁石が実現できるので、工業上非
常に有益である。

【図面の簡単な説明】

第１図は実施例１における焼結体を粗粉砕して作製した
粉末の垂直磁界中成形の印加磁場と高分子複合磁石の磁
石特性との関係を示す図、第２図は実施例２における焼
結体を粗粉砕して作製した粉末の平行磁界中成形の印加
磁場と高分子複合磁石の磁石特性との関係を示す図、第
３図は実施例３における焼結体の粗粉末に樹脂を混合し
て作製した粉末の垂直磁界成形の印加磁場と高分子複合
磁石の磁石特性との関係を示す図、第４図は実施例４に
おける焼結体の粗粉末に樹脂を混合して作製した粉末の
平行磁界中成形の印加磁場と高分子第２図 平行ｔＬ界中、咲升多巳り力ロ磁場目（’ｍｅ）第１図 Ｓ！ｉｉ！磁界中成形口加磁場）−１（ＫＯａ）第３図 ＠直磁界中成形Ｅｆｌ加磁場 （ＫＯｅ）

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. １．Ｎｄ，Ｆｅ，Ｂを主成分として含有するＲ＿２Ｔ＿
   １＿４Ｂ系（ＲはＹを含む希土類元素、Ｔは遷移金属）
   焼結体を粉砕し、 磁界印加方向と圧縮方向とを直交させて磁場中成形する
   工程を含む高分子複合磁石の製造方法において、 上記磁場中成形は印加磁場を６ＫＯｅ以上で行うこと、
   および上記粉砕後の製造工程に熱処理工程を含むことを
   特徴とする高分子複合型希土類磁石の製造方法。
2. ２．Ｎｄ，Ｆｅ，Ｂを主成分として含有するＲ＿２Ｔ＿
   １＿４Ｂ系（ＲはＹを含む希土類元素、Ｔは遷移金属）
   焼結体を粉砕し、 磁界印加方向と圧縮方向とを平行となるように磁場中成
   形する工程を含む高分子複合型希土類磁石の製造方法に
   おいて、 上記磁場中成形は、印加磁場を８ｋＯｅ以上で行うこと
   、および上記粉砕後の製造工程に熱処理工程を含むこと
   を特徴とする高分子複合型希土類磁石の製造方法。