JPH0211303B2 - - Google Patents
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- JPH0211303B2 JPH0211303B2 JP57074552A JP7455282A JPH0211303B2 JP H0211303 B2 JPH0211303 B2 JP H0211303B2 JP 57074552 A JP57074552 A JP 57074552A JP 7455282 A JP7455282 A JP 7455282A JP H0211303 B2 JPH0211303 B2 JP H0211303B2
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Landscapes
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
- Catalysts (AREA)
Description
本発明は水素富化ガス製造用触媒に関し、詳し
くはメタノールと水との反応により水素富化ガス
を製造する際に用いられる高活性、高選択性、長
寿命の触媒に関するものである。 現在、発電用ボイラ、内燃機関などに用いられ
る液体燃料や気体燃料及び還元ガス製造用原料に
は原油及びそれから精製された石油類が使用され
ているが、最近の石油価格の高騰のため燃料の多
様化が指向されて原油以外の化石燃料から合成さ
れるメタノールが注目されている。 また、メタノールはナフサよりはるかに低温
で、水素、一酸化炭素を含むガスに、さらには水
を共存させることにより水素含有量の高いガスに
改質されるので、上記改質反応の熱源として廃熱
の利用が可能であるという優位性をもつている。
改質反応は次の通りである。 CH3OH→CO+2H2 △H25℃=21.7Kcal/mol CH3OH+H2O→CO23H2
△H25℃=11.8Kcal/mol この反応で生成した改質ガスは、改質反応の吸
熱量(△H)相当分だけ改質ガスの発熱量が増加
するという利点と、さらにこの生成した改質ガス
は高オクタン価であるため高出力設計の内燃機関
に適用すると圧縮比をあげて熱効率を改善するこ
とや、メタノール燃焼時にアルデヒド類などの排
出もなくクリーン燃焼が可能であることなどの利
点がある。 例えば、内燃機関の排ガスの顕熱を利用して、
メタノールの改質反応を行わす場合、排ガス温度
は周知のごとく室温から700℃程度の温度まで変
化するため、幅広い温度範囲にわたつて内燃機関
に塔載できる程度の少量の触媒で、かつ例えば上
記の700℃程度の高温下におかれていても改質性
能が劣化しない安定した触媒が必要である。 従来、メタノールと水との反応により水素含有
量の高いガスを得るための触媒としては、種々の
触媒が提案されている。例えば、アルミナなどの
担体に白金などの族元素を担持した触媒(燃料
協会誌、第59巻、第633号、40ページ、1980年)
あるいはニツケルを担持した触媒(特開昭50−
35203、51−122102)、酸化銅を担持した触媒など
が提案されているが、これらの触媒はメタンの生
成する反応が起こりやすく、水素が生成する反応
の選択性が悪く、そのため耐久性に乏しいなど、
現在までのところ多くの問題点を残している。 本発明者らは、上記の問題を解決すべく研究を
重ねたところ、アルミナと触媒活性成分との間に
第3物質を介在させれば、即ちアルミナをあらか
じめ酸化ランタン及び/又は酸化セリウムで被覆
すれば、アルミナの表面上に分散している酸化銅
粒子の凝集が起こりにくいこと、さらには銅のア
ルミネート化合物の生成が起こりにくいことに注
目し、更に鋭意実験検討を重ねた結果、アルミナ
をあらかじめ酸化ランタン及び/又は酸化セリウ
ムで被覆した担体上に酸化銅を担持した触媒がメ
タノールと水から水素富化ガスを得る反応に対し
て高活性でかつ選択性に非常に優れているという
ことを見出し、本発明を完成するに至つた。 触媒の選択性は特にメタノールから水素のみを
製造しようとする場合に重要となる。メタノール
からできるだけ多くの水素を得るためには、第一
段階として触媒を利用して CH3OH+H2O→CO2+3H2 なる反応により炭酸ガスと水素に分解し、第二段
階として炭酸ガスを吸収液などで除去することに
より、水素を製造する方法が最も有望である。こ
の場合、第一段階の反応において水素と炭酸ガス
への選択性が悪く、これら以外の物質が生成する
と、第二段階の分離工程が複雑になり、ひいては
製造コストの上昇につながることから、第一段階
に使用する触媒の選択性が非常に重要となる。 本発明は、メタノールと水との反応により水素
富化ガスを得るための触媒として、アルミナをあ
らかじめ酸化ランタン及び/又は酸化セリウムで
被覆した担体上に酸化銅を担持した触媒を提供す
るものである。 アルミナを酸化ランタン及び/又は酸化セリウ
ムで被覆するには、例えばアルミナをランタン及
び/又はセリウムの硝酸塩水溶液に浸漬したのち
乾燥焼成することで容易に得られる。 なお、酸化ランタン及び/又は酸化セリウムの
担持量としては、1重量パーセント以上が好まし
く、5〜50重量パーセントの範囲が最も好まし
い。ここで、1重量パーセント以上が好ましいの
は、それ以下ではアルミナの外表面の被覆効果が
小さく選択性の向上が小さいからである。 次に、このようにして得られた担体に酸化銅を
担持させる方法は、従来から用いられている方法
でよく、例えば銅の硝酸塩水溶液に担体を浸漬
後、乾燥焼成すれば、酸化銅が担持された触媒が
得られる。なお、酸化銅の担持量としては、0.5
重量パーセント以上が好ましく、2〜50重量パー
セントの範囲が最も好ましい。ここで、0.5重量
パーセント以上が好ましいのは、それ以下では触
媒活性成分である酸化銅の担体上での割合が少な
く、十分な触媒活性が得られないからである。 以上のようにして得られた触媒は、メタノール
と水との反応により水素富化ガスを生成するため
の反応に対し、250℃という低温で高活性を示し、
さらに生成ガスの組成が水素75%二酸化炭素25%
というほぼ理論量のガスが得られるという非常に
選択性に優れた触媒活性を示すものである。 以下、実施例により本発明を具体的に説明す
る。 実施例 1 粒径2〜4mmのγ−Al2O3からなるペレツトを
硝酸ランタン水溶液又は硝酸セリウム水溶液に浸
漬後、乾燥し、550℃で3時間焼成して、アルミ
ナに対して酸化ランタン又は酸化セリウムが10重
量パーセント被覆された担体を調製した。 次いで、上記担体の各々を硝酸銅水溶液に浸漬
し、酸化銅で5重量パーセント含有するように担
持した触媒1、2を調製した。 これらの触媒の活性評価を大気圧下で、L.H.S.
V.(液空間速度)6h-1、反応原料がメタノール−
水の等モル混合液という条件で実施した結果を表
1に示す。
くはメタノールと水との反応により水素富化ガス
を製造する際に用いられる高活性、高選択性、長
寿命の触媒に関するものである。 現在、発電用ボイラ、内燃機関などに用いられ
る液体燃料や気体燃料及び還元ガス製造用原料に
は原油及びそれから精製された石油類が使用され
ているが、最近の石油価格の高騰のため燃料の多
様化が指向されて原油以外の化石燃料から合成さ
れるメタノールが注目されている。 また、メタノールはナフサよりはるかに低温
で、水素、一酸化炭素を含むガスに、さらには水
を共存させることにより水素含有量の高いガスに
改質されるので、上記改質反応の熱源として廃熱
の利用が可能であるという優位性をもつている。
改質反応は次の通りである。 CH3OH→CO+2H2 △H25℃=21.7Kcal/mol CH3OH+H2O→CO23H2
△H25℃=11.8Kcal/mol この反応で生成した改質ガスは、改質反応の吸
熱量(△H)相当分だけ改質ガスの発熱量が増加
するという利点と、さらにこの生成した改質ガス
は高オクタン価であるため高出力設計の内燃機関
に適用すると圧縮比をあげて熱効率を改善するこ
とや、メタノール燃焼時にアルデヒド類などの排
出もなくクリーン燃焼が可能であることなどの利
点がある。 例えば、内燃機関の排ガスの顕熱を利用して、
メタノールの改質反応を行わす場合、排ガス温度
は周知のごとく室温から700℃程度の温度まで変
化するため、幅広い温度範囲にわたつて内燃機関
に塔載できる程度の少量の触媒で、かつ例えば上
記の700℃程度の高温下におかれていても改質性
能が劣化しない安定した触媒が必要である。 従来、メタノールと水との反応により水素含有
量の高いガスを得るための触媒としては、種々の
触媒が提案されている。例えば、アルミナなどの
担体に白金などの族元素を担持した触媒(燃料
協会誌、第59巻、第633号、40ページ、1980年)
あるいはニツケルを担持した触媒(特開昭50−
35203、51−122102)、酸化銅を担持した触媒など
が提案されているが、これらの触媒はメタンの生
成する反応が起こりやすく、水素が生成する反応
の選択性が悪く、そのため耐久性に乏しいなど、
現在までのところ多くの問題点を残している。 本発明者らは、上記の問題を解決すべく研究を
重ねたところ、アルミナと触媒活性成分との間に
第3物質を介在させれば、即ちアルミナをあらか
じめ酸化ランタン及び/又は酸化セリウムで被覆
すれば、アルミナの表面上に分散している酸化銅
粒子の凝集が起こりにくいこと、さらには銅のア
ルミネート化合物の生成が起こりにくいことに注
目し、更に鋭意実験検討を重ねた結果、アルミナ
をあらかじめ酸化ランタン及び/又は酸化セリウ
ムで被覆した担体上に酸化銅を担持した触媒がメ
タノールと水から水素富化ガスを得る反応に対し
て高活性でかつ選択性に非常に優れているという
ことを見出し、本発明を完成するに至つた。 触媒の選択性は特にメタノールから水素のみを
製造しようとする場合に重要となる。メタノール
からできるだけ多くの水素を得るためには、第一
段階として触媒を利用して CH3OH+H2O→CO2+3H2 なる反応により炭酸ガスと水素に分解し、第二段
階として炭酸ガスを吸収液などで除去することに
より、水素を製造する方法が最も有望である。こ
の場合、第一段階の反応において水素と炭酸ガス
への選択性が悪く、これら以外の物質が生成する
と、第二段階の分離工程が複雑になり、ひいては
製造コストの上昇につながることから、第一段階
に使用する触媒の選択性が非常に重要となる。 本発明は、メタノールと水との反応により水素
富化ガスを得るための触媒として、アルミナをあ
らかじめ酸化ランタン及び/又は酸化セリウムで
被覆した担体上に酸化銅を担持した触媒を提供す
るものである。 アルミナを酸化ランタン及び/又は酸化セリウ
ムで被覆するには、例えばアルミナをランタン及
び/又はセリウムの硝酸塩水溶液に浸漬したのち
乾燥焼成することで容易に得られる。 なお、酸化ランタン及び/又は酸化セリウムの
担持量としては、1重量パーセント以上が好まし
く、5〜50重量パーセントの範囲が最も好まし
い。ここで、1重量パーセント以上が好ましいの
は、それ以下ではアルミナの外表面の被覆効果が
小さく選択性の向上が小さいからである。 次に、このようにして得られた担体に酸化銅を
担持させる方法は、従来から用いられている方法
でよく、例えば銅の硝酸塩水溶液に担体を浸漬
後、乾燥焼成すれば、酸化銅が担持された触媒が
得られる。なお、酸化銅の担持量としては、0.5
重量パーセント以上が好ましく、2〜50重量パー
セントの範囲が最も好ましい。ここで、0.5重量
パーセント以上が好ましいのは、それ以下では触
媒活性成分である酸化銅の担体上での割合が少な
く、十分な触媒活性が得られないからである。 以上のようにして得られた触媒は、メタノール
と水との反応により水素富化ガスを生成するため
の反応に対し、250℃という低温で高活性を示し、
さらに生成ガスの組成が水素75%二酸化炭素25%
というほぼ理論量のガスが得られるという非常に
選択性に優れた触媒活性を示すものである。 以下、実施例により本発明を具体的に説明す
る。 実施例 1 粒径2〜4mmのγ−Al2O3からなるペレツトを
硝酸ランタン水溶液又は硝酸セリウム水溶液に浸
漬後、乾燥し、550℃で3時間焼成して、アルミ
ナに対して酸化ランタン又は酸化セリウムが10重
量パーセント被覆された担体を調製した。 次いで、上記担体の各々を硝酸銅水溶液に浸漬
し、酸化銅で5重量パーセント含有するように担
持した触媒1、2を調製した。 これらの触媒の活性評価を大気圧下で、L.H.S.
V.(液空間速度)6h-1、反応原料がメタノール−
水の等モル混合液という条件で実施した結果を表
1に示す。
【表】
【表】
比較例 1
担体としてγ−AL2O3を何も処理せずにその
まま使用すること以外は実施例1と同様の方法で
酸化銅で5重量パーセント含有するように担持し
た触媒3を調製し、実施例1と同じ条件で活性評
価を実施した結果を表2に示す。
まま使用すること以外は実施例1と同様の方法で
酸化銅で5重量パーセント含有するように担持し
た触媒3を調製し、実施例1と同じ条件で活性評
価を実施した結果を表2に示す。
【表】
以上のように、γ−Al2O3をそのまま担体とし
て使用した触媒では活性及び水素生成への選択性
の良くないことが明らかになつた。 実施例 2 実施例1で調製した触媒1、2及び比較例1で
調製した触媒3について、大気圧下でL.H.S.
V.6h-1、反応原料がメタノール−水等モル混合
液という条件で反応温度を350℃に一定にし、30
時間連続運転を行つた。この結果、表3に示すよ
うに比較例1で調製した触媒3がかなりの活性低
下を示したのに対し、本発明触媒1、2は殆んど
低下せず、耐久性において優れていることがわか
つた。
て使用した触媒では活性及び水素生成への選択性
の良くないことが明らかになつた。 実施例 2 実施例1で調製した触媒1、2及び比較例1で
調製した触媒3について、大気圧下でL.H.S.
V.6h-1、反応原料がメタノール−水等モル混合
液という条件で反応温度を350℃に一定にし、30
時間連続運転を行つた。この結果、表3に示すよ
うに比較例1で調製した触媒3がかなりの活性低
下を示したのに対し、本発明触媒1、2は殆んど
低下せず、耐久性において優れていることがわか
つた。
【表】
なお、実施例においては粒状触媒について記述
してあるが、触媒の形状は特に限定するものでな
く、ハニカム状、板状などの触媒形状を用いても
良いことは言うまでもない。 以上、実施例に示したように、本発明における
触媒は、メタノールと水とから水素富化ガスを得
る反応に対し、低温で高活性、高選択性、かつ長
寿命の触媒であることが明らかである。
してあるが、触媒の形状は特に限定するものでな
く、ハニカム状、板状などの触媒形状を用いても
良いことは言うまでもない。 以上、実施例に示したように、本発明における
触媒は、メタノールと水とから水素富化ガスを得
る反応に対し、低温で高活性、高選択性、かつ長
寿命の触媒であることが明らかである。
Claims (1)
- 1 酸化ランタン及び/又は酸化セリウムで被覆
したアルミナ担体上に、銅の酸化物を担持したこ
とを特徴とするメタノールと水との反応による水
素富化ガス製造用触媒。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57074552A JPS58193736A (ja) | 1982-05-06 | 1982-05-06 | 水素富化ガス製造用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57074552A JPS58193736A (ja) | 1982-05-06 | 1982-05-06 | 水素富化ガス製造用触媒 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS58193736A JPS58193736A (ja) | 1983-11-11 |
JPH0211303B2 true JPH0211303B2 (ja) | 1990-03-13 |
Family
ID=13550513
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP57074552A Granted JPS58193736A (ja) | 1982-05-06 | 1982-05-06 | 水素富化ガス製造用触媒 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS58193736A (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH0557801U (ja) * | 1992-01-10 | 1993-07-30 | 株式会社村田製作所 | 正特性サーミスタ装置 |
Families Citing this family (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS6086002A (ja) * | 1983-10-17 | 1985-05-15 | Marutani Kakoki Kk | メタノ−ルより水素を製造する方法 |
NZ216388A (en) * | 1985-06-14 | 1990-01-29 | Grace W R & Co | Catalytic conversion of methane into hydrogen and higher hydrocarbons |
JPS63209752A (ja) * | 1987-02-26 | 1988-08-31 | Agency Of Ind Science & Technol | メタノ−ル改質用触媒 |
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