JPH0211302B2 - - Google Patents
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- JPH0211302B2 JPH0211302B2 JP57221790A JP22179082A JPH0211302B2 JP H0211302 B2 JPH0211302 B2 JP H0211302B2 JP 57221790 A JP57221790 A JP 57221790A JP 22179082 A JP22179082 A JP 22179082A JP H0211302 B2 JPH0211302 B2 JP H0211302B2
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts
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- Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
- Catalysts (AREA)
- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
Description
本発明はエタノール改質用触媒に関するもので
ある。更に詳しくは、エタノールを水素、一酸化
炭素を含むガスに改質する触媒として、低温で高
活性、高選択性を賦与しているため、カーボン析
出のない長寿命の触媒を提供するものである。 現在では、発電用ボイラ、内燃機関などに用い
られる液体燃料や気体燃料及び還元ガス製造用原
料には原油及びそれから精製された石油類が使用
されているが、最近の原油価格の高騰のため燃料
の多様化が指向されて、天然のバイオマス資源の
発酵反応により、また原油以外の化石燃料から合
成され得るエタノールが注目されている。またエ
タノールはナフサよりはるかに低温で水素、一酸
化炭素を含むガスに改質されるので、反応熱のた
めの熱源として、廃熱の適用が可能であると云う
優位性をもつている。 この際、生成した改質ガスは、改質反応の吸熱
量相当分(約13Kcal/mol)だけ、改質ガスの発
熱量が増加するという利点と、さらにこの生成し
た改質ガスは、高オクタン価で高出力設計の内燃
機関に適用すると、圧縮比をあげて熱効率を改良
することや、エタノール燃焼時アルデヒド類など
の排出もなく、クリーン燃焼が可能などの利点が
ある。 内燃機関の排気ガス熱を利用して、エタノール
の改質反応を行わす場合、排ガス温度は周知のご
とく室温から800℃程度の温度まで変化するため、
幅広い温度範囲にわたつて内燃機関に塔載できる
程度の少量の触媒で改質でき、かつ、例えば上記
の800℃程度の高温下におかれていても、改質性
能が劣化しない安定した触媒が必要である。 従来、エタノールを改質する触媒としては、ア
ルミナ(以下Al2O3と記す)などの担体に、白金
などの白金属元素、又は、銅、ニツケル、クロ
ム、亜鉛などの卑金属元素及びその酸化物などを
担持した触媒が提案されているが、これらの触媒
は低温活性に乏しく、また耐熱性がない。など、
現在までのところ多くの問題点を残している。例
えば、γ−Al2O3に白金を担持した触媒について
は、目的の反応のみが起こるという選択性が低
く、エチレン、エーテル、アルデヒド等の生成す
る副反応が起こりやすいという問題がある。 反応 C2H5OH→CO+H2+CH4 副反応 C2H5OH→C2H4+H2O 2C2H5OH→C2H5OC2H5+H2O C2H5OH→CH3 CHO+H2 本発明者らは、上記の問題を解決すべく研究を
重ねた結果、アルミナと活性金属との間に第三物
質を介在せしめることによつて、即ち、アルミナ
をあらかじめアルカリ金属および/またはアルカ
リ土類金属の酸化物で被覆することによつて、ア
ルミナの結晶形における変態が起こりにくい事、
及び高温下でγ−Al2O3の表面上に分散している
白金粒子の凝集が起こりにくい事を見出し、種々
の実験検討を行つた結果、アルミナにあらかじめ
副反応を抑制する能力のあるアルカリ金属およ
び/またはアルカリ土類金属の酸化物を被覆した
担体上に、白金、パラジウムなどの貴金属を担持
させた触媒が、エタノール改質反応において活
性、選虫性とも非常に優れている事を見出し、本
発明を完成するに至つた。 本発明はエタノール改質用触媒として、あらか
じめアルカリ金属および/またはアルカリ土類金
属の酸化物で被覆した担体上に白金、パラジウム
などの貴金属を担持させた触媒を用いることを特
徴としている。 ここで、アルカリ金属またはアルカリ土類金属
の酸化物とは周期律法のa及びa族の元素の
酸化物であり、例えばMgO、CaO、NaO、K2O
などが挙げられる。 上記の酸化物でアルミナを被覆するには、アル
ミナを周期律表のa、a族元素の硝酸塩水溶
液に浸漬したのち、焼成することで容易に得られ
る。 次に、このようにして得られた担体に上記貴金
属を担持させる方法は、常法でよく、例えば貴金
族の硝酸塩又は塩化物などの化合物の水溶液に担
体を浸漬した後、焼成し、更にそれを水素還元処
理すれば貴金属が担持された触媒が得られる。上
記触媒の白金、パラジウムの担持量としては、
0.05〜5重量%が好ましい。 以上のようにして得られた触媒は、エタノール
を水素、一酸化炭素を含むガスに改質する反応に
対し、目的の反応の選択性に優れ、400℃という
低温で高活性、高選択性を示すものである。 以下、実施例により、本発明を具体的に説明す
る。 実施例 1 粒径2〜4mmのγ−Al2O3からなるペレツトを
硝酸マグネシウム又は硝酸カルシウム水溶液に
各々浸漬後、乾燥し、550℃で3時間焼成してア
ルミナに対して酸化マグネシウム又は酸化カルシ
ウムが10重量%被覆された担体を調製した。 このようにして得られた担体を白金の硝酸塩水
溶液に各々浸漬し、水素還元処理を行い白金が
0.3重量%になるように担持した触媒1、2及び
パラジウムの硝酸塩水溶液に各々浸漬し、水素還
元処理を行いパラジウムが0.3重量%になるよう
に担持した触媒3、4をそれぞれ調製した。これ
らの触媒の活性評価を表1に示す条件で行い、そ
の結果を表2に示した。
ある。更に詳しくは、エタノールを水素、一酸化
炭素を含むガスに改質する触媒として、低温で高
活性、高選択性を賦与しているため、カーボン析
出のない長寿命の触媒を提供するものである。 現在では、発電用ボイラ、内燃機関などに用い
られる液体燃料や気体燃料及び還元ガス製造用原
料には原油及びそれから精製された石油類が使用
されているが、最近の原油価格の高騰のため燃料
の多様化が指向されて、天然のバイオマス資源の
発酵反応により、また原油以外の化石燃料から合
成され得るエタノールが注目されている。またエ
タノールはナフサよりはるかに低温で水素、一酸
化炭素を含むガスに改質されるので、反応熱のた
めの熱源として、廃熱の適用が可能であると云う
優位性をもつている。 この際、生成した改質ガスは、改質反応の吸熱
量相当分(約13Kcal/mol)だけ、改質ガスの発
熱量が増加するという利点と、さらにこの生成し
た改質ガスは、高オクタン価で高出力設計の内燃
機関に適用すると、圧縮比をあげて熱効率を改良
することや、エタノール燃焼時アルデヒド類など
の排出もなく、クリーン燃焼が可能などの利点が
ある。 内燃機関の排気ガス熱を利用して、エタノール
の改質反応を行わす場合、排ガス温度は周知のご
とく室温から800℃程度の温度まで変化するため、
幅広い温度範囲にわたつて内燃機関に塔載できる
程度の少量の触媒で改質でき、かつ、例えば上記
の800℃程度の高温下におかれていても、改質性
能が劣化しない安定した触媒が必要である。 従来、エタノールを改質する触媒としては、ア
ルミナ(以下Al2O3と記す)などの担体に、白金
などの白金属元素、又は、銅、ニツケル、クロ
ム、亜鉛などの卑金属元素及びその酸化物などを
担持した触媒が提案されているが、これらの触媒
は低温活性に乏しく、また耐熱性がない。など、
現在までのところ多くの問題点を残している。例
えば、γ−Al2O3に白金を担持した触媒について
は、目的の反応のみが起こるという選択性が低
く、エチレン、エーテル、アルデヒド等の生成す
る副反応が起こりやすいという問題がある。 反応 C2H5OH→CO+H2+CH4 副反応 C2H5OH→C2H4+H2O 2C2H5OH→C2H5OC2H5+H2O C2H5OH→CH3 CHO+H2 本発明者らは、上記の問題を解決すべく研究を
重ねた結果、アルミナと活性金属との間に第三物
質を介在せしめることによつて、即ち、アルミナ
をあらかじめアルカリ金属および/またはアルカ
リ土類金属の酸化物で被覆することによつて、ア
ルミナの結晶形における変態が起こりにくい事、
及び高温下でγ−Al2O3の表面上に分散している
白金粒子の凝集が起こりにくい事を見出し、種々
の実験検討を行つた結果、アルミナにあらかじめ
副反応を抑制する能力のあるアルカリ金属およ
び/またはアルカリ土類金属の酸化物を被覆した
担体上に、白金、パラジウムなどの貴金属を担持
させた触媒が、エタノール改質反応において活
性、選虫性とも非常に優れている事を見出し、本
発明を完成するに至つた。 本発明はエタノール改質用触媒として、あらか
じめアルカリ金属および/またはアルカリ土類金
属の酸化物で被覆した担体上に白金、パラジウム
などの貴金属を担持させた触媒を用いることを特
徴としている。 ここで、アルカリ金属またはアルカリ土類金属
の酸化物とは周期律法のa及びa族の元素の
酸化物であり、例えばMgO、CaO、NaO、K2O
などが挙げられる。 上記の酸化物でアルミナを被覆するには、アル
ミナを周期律表のa、a族元素の硝酸塩水溶
液に浸漬したのち、焼成することで容易に得られ
る。 次に、このようにして得られた担体に上記貴金
属を担持させる方法は、常法でよく、例えば貴金
族の硝酸塩又は塩化物などの化合物の水溶液に担
体を浸漬した後、焼成し、更にそれを水素還元処
理すれば貴金属が担持された触媒が得られる。上
記触媒の白金、パラジウムの担持量としては、
0.05〜5重量%が好ましい。 以上のようにして得られた触媒は、エタノール
を水素、一酸化炭素を含むガスに改質する反応に
対し、目的の反応の選択性に優れ、400℃という
低温で高活性、高選択性を示すものである。 以下、実施例により、本発明を具体的に説明す
る。 実施例 1 粒径2〜4mmのγ−Al2O3からなるペレツトを
硝酸マグネシウム又は硝酸カルシウム水溶液に
各々浸漬後、乾燥し、550℃で3時間焼成してア
ルミナに対して酸化マグネシウム又は酸化カルシ
ウムが10重量%被覆された担体を調製した。 このようにして得られた担体を白金の硝酸塩水
溶液に各々浸漬し、水素還元処理を行い白金が
0.3重量%になるように担持した触媒1、2及び
パラジウムの硝酸塩水溶液に各々浸漬し、水素還
元処理を行いパラジウムが0.3重量%になるよう
に担持した触媒3、4をそれぞれ調製した。これ
らの触媒の活性評価を表1に示す条件で行い、そ
の結果を表2に示した。
【表】
【表】
【表】
実施例 2
比較触媒として、従来のアルミナ担体に白金を
0.3重量%担持した触媒を調製した。この触媒と
実施例1の触媒1とを反応温度を500℃に変えた
以外は表1と同じ条件で活性評価を行つたとこ
ろ、表3のような経果が得られた。
0.3重量%担持した触媒を調製した。この触媒と
実施例1の触媒1とを反応温度を500℃に変えた
以外は表1と同じ条件で活性評価を行つたとこ
ろ、表3のような経果が得られた。
【表】
実施例 3
実施例1で調製した触媒1と同じ方法で、白金
濃度が0.1〜0.5重量%の触媒5、6を調製し、こ
れらの触媒について表1と同じ条件で活性評価を
行つたところ、表4のような結果が得られた。
濃度が0.1〜0.5重量%の触媒5、6を調製し、こ
れらの触媒について表1と同じ条件で活性評価を
行つたところ、表4のような結果が得られた。
【表】
実施例 4
実施例1で触媒1を調製したのと同じ方法で、
白金およびパラジウムの両者を白金濃度が0.3重
量%及びパラジウム濃度が0.3重量%になるよう
触媒7を調製し、表1と同じ条件で活性評価を行
つたところ、表5のような結果が得られた。
白金およびパラジウムの両者を白金濃度が0.3重
量%及びパラジウム濃度が0.3重量%になるよう
触媒7を調製し、表1と同じ条件で活性評価を行
つたところ、表5のような結果が得られた。
【表】
実施例 5
粒径2〜4mmのγ−Al2O3からなるペレツトを
硝酸カリウム水溶液又は硝酸カリウムと硝酸マグ
ネシウムの混合水溶液に各々浸漬後、乾燥し550
℃で3時間焼成してアルミナに対して酸化カリウ
ムを10重量%含有した担体2、また酸化カリウム
及び酸化マグネシウムを各々5重量%含有した担
体3をそれぞれ調製した。 このようにして得られた担体2及び3を白金の
硝酸塩水溶液に各々浸漬し、乾燥焼成後、水素還
元処理を行い、白金濃度が0.3重量%になるよう
に担持した触媒8、9をそれぞれ調製した。 これらの触媒の活性評価を表1と同じ条件で行
つたところ、表6のような結果が得られた。
硝酸カリウム水溶液又は硝酸カリウムと硝酸マグ
ネシウムの混合水溶液に各々浸漬後、乾燥し550
℃で3時間焼成してアルミナに対して酸化カリウ
ムを10重量%含有した担体2、また酸化カリウム
及び酸化マグネシウムを各々5重量%含有した担
体3をそれぞれ調製した。 このようにして得られた担体2及び3を白金の
硝酸塩水溶液に各々浸漬し、乾燥焼成後、水素還
元処理を行い、白金濃度が0.3重量%になるよう
に担持した触媒8、9をそれぞれ調製した。 これらの触媒の活性評価を表1と同じ条件で行
つたところ、表6のような結果が得られた。
【表】
実施例においては、粒状触媒について記述して
あるが、触媒の形状を特に限定するものではな
く、ハニカム状、板状などの触媒形状で用いて良
いことは言うまでもない。 又、実施例ではエタノール単独の場合について
記述してあるが、水蒸気、空気などを含有したガ
スとの共存下でエタノール改質を行わせても良
い。
あるが、触媒の形状を特に限定するものではな
く、ハニカム状、板状などの触媒形状で用いて良
いことは言うまでもない。 又、実施例ではエタノール単独の場合について
記述してあるが、水蒸気、空気などを含有したガ
スとの共存下でエタノール改質を行わせても良
い。
Claims (1)
- 1 アルカリ金属および/またはアルカリ土類金
属の酸化物を含有したアルミナ担体上に白金、パ
ラジウムからなる群の一種以上の金属を担持させ
てなることを特徴とするエタノール改質用触媒。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57221790A JPS59112837A (ja) | 1982-12-20 | 1982-12-20 | エタノ−ル改質用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57221790A JPS59112837A (ja) | 1982-12-20 | 1982-12-20 | エタノ−ル改質用触媒 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS59112837A JPS59112837A (ja) | 1984-06-29 |
JPH0211302B2 true JPH0211302B2 (ja) | 1990-03-13 |
Family
ID=16772239
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP57221790A Granted JPS59112837A (ja) | 1982-12-20 | 1982-12-20 | エタノ−ル改質用触媒 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS59112837A (ja) |
Families Citing this family (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2714722B2 (ja) * | 1991-02-28 | 1998-02-16 | シャープ株式会社 | 液体燃料燃焼装置 |
Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5168488A (ja) * | 1974-12-11 | 1976-06-14 | Nippon Soken | |
JPS52156194A (en) * | 1976-06-22 | 1977-12-26 | Nippon Soken | Catalysts for reforming methyl alchol |
JPS5372795A (en) * | 1976-12-10 | 1978-06-28 | Nippon Soken | Ethyl alcohol reforming catalyst |
JPS5768140A (en) * | 1980-10-13 | 1982-04-26 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | Catalyst for modification of methanol |
-
1982
- 1982-12-20 JP JP57221790A patent/JPS59112837A/ja active Granted
Patent Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5168488A (ja) * | 1974-12-11 | 1976-06-14 | Nippon Soken | |
JPS52156194A (en) * | 1976-06-22 | 1977-12-26 | Nippon Soken | Catalysts for reforming methyl alchol |
JPS5372795A (en) * | 1976-12-10 | 1978-06-28 | Nippon Soken | Ethyl alcohol reforming catalyst |
JPS5768140A (en) * | 1980-10-13 | 1982-04-26 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | Catalyst for modification of methanol |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS59112837A (ja) | 1984-06-29 |
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