JPH0136496B2 - - Google Patents

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JPH0136496B2
JPH0136496B2 JP58099258A JP9925883A JPH0136496B2 JP H0136496 B2 JPH0136496 B2 JP H0136496B2 JP 58099258 A JP58099258 A JP 58099258A JP 9925883 A JP9925883 A JP 9925883A JP H0136496 B2 JPH0136496 B2 JP H0136496B2
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ethylene
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Eeru Mariusu
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Chimique des Charbonnages SA
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Description

【発明の詳細な説明】
この発明は、ラジカルポリエチレンとエチレ
ン／α―オレフインコポリマーの組成物、および
フイルムの製造に対する上記組成物の応用に関す
るものである。 フリーラジカルポリエチレン（高圧法で得たも
の）、およびエチレン／α―オレフインコポリマ
ー（低圧法で得たもの）の組成物は、既に知られ
ている。例えば、ヨーロツパ特許出願第0006110
号は、厚みが５ないし500ミクロンで、メルトイ
ンデツクス0.2ないし5dｇ／分のフリーラジカル
ポリエチレン１ないし20重量％と、比重0.912な
いし0.940、メルトインデツクス0.1ないし5dｇ／
分、多分散性インデツクス（数平均分子量に対す
る重量平均分子量の比Mw／Mnで定義される）
2.7ないし4.1、総不飽和度炭素原子1000個当り２
重結合0.1ないし0.3のエチレン／α―オレフイン
コポリマー80ないし99重量％の組成物を押出して
得たフイルムを記載している。この組成物のコポ
リマー形成部は、低圧（10ないし70バール）・低
温（30ないし115℃）法で製造される。このタイ
プのコポリマーは、フランス特許第1604980号に
記載されるように、完全な均質性を有する。 同様に、フランス特許第2481709号は、(a)比重
0.945未満で135℃で測定した極限粘度1.7ないし
10dｇ／ｇのエチレンと炭素原子数３ないし12の
α―オレフインのコポリマー30ないし80重量％、
および(b)高圧法で得られた比重0.915ないし
0.935、135℃で測定した極限粘度1.3dl／ｇ未満
のポリエチレン20ないし70重量％の混合物を記載
している。このようなエチレン／α―オレフイン
コポリマーでは、135℃で測定した極限粘度が1.7
dl／ｇより高いことは、メルトインデツクス
（ASTM規格書D1238―73により測定）が0.3d
ｇ／分より低いことに対応する点が注目される。 最後に、米国特許第3176052号は、(a)比重0.91
ないし0.94のフリーラジカルポリエチレン５ない
し75重量％、および(b)比重0.92以上でメルトイン
デツクス0.1ないし10dｇ／分のエチレン／α―オ
レフインコポリマー25ないし95重量％の均質混合
物を記載している。この特許は、上記混合物の各
構成成分から得られる押出しフイルムに比較し
て、この混合物から得られる押出しフイルムの光
沢が改良される程、フリーラジカルポリエチレン
が高いメルトインデツクス値（実施例では３ない
し10dｇ／分）をもち、またエチレン／α―オレ
フインコポリマーがフリーラジカルポリエチレン
より低いメルトインデツクス値（実施例では0.5
ないし1.4dｇ／分）をもつことを示している。 フリーラジカルポリエチレンから製造され、通
常20μｍの厚みを有する押出しフイルムもまた知
られている。 この発明によると、驚くべきことに、フリーラ
ジカルポリエチレン２ないし25重量％と、特に不
均質構造を有するエチレン／α―オレフインコポ
リマー75ないし98重量％からなる組成物を製造す
ることが、有利であると判明した。実際に、この
タイプの組成物は、混合物中の２つの成分を別個
に用いた場合に比較してある種の性質が改良され
た、厚み20ミクロンまたはそれ以下のフイルムの
製造を可能にし、同時に公知技術に見られる束縛
と制限の回避を可能にする。例えば、この組成物
におけるエチレン／α―オレフインコポリマー
は、多分散性インデツクスが2.7ないし4.1である
ことも、総不飽和度が炭素原子1000個当り２重結
合0.1ないし0.3個であることも、必要としない。
同様に、この組成物におけるエチレン／α―オレ
フインコポリマーは、フランス特許第2481709号
のように、0.3dｇ／分以下のメルトインデツクス
をもつ必要がない（多くの公知共重合法による
と、このようなインデツクス値を得ることは通常
困難である）。 したがつて、この発明の第１の対象は、比重
0.91ないし0.94のフリーラジカルエチレンポリマ
ーの少なくとも１種２ないし25重量％と、比重
0.905ないし0.940、メルトインデツクス0.4ないし
3dｇ／分のエチレンと少なくとも炭素原子４個
を含むα―オレフインのコポリマーの少なくとも
１種75ないし98重量％からなり、コポリマー中の
α―オレフイン単位の平均割合が１ないし８モル
％である組成物において、コポリマー中のα―オ
レフイン単位の分布が不均質であることを特徴と
し、上記コポリマーは結晶性フラクシヨンと無定
形フラクシヨンからなり、コポリマー中のα―オ
レフイン単位の割合が上記フラクシヨンに応じて
平均割合の最低0.2倍と最高５倍の間で変化する
ことを特徴とする、組成物である。 この特殊な構造のコポリマーは、ヨーロツパ特
第0070220号に記載され、さらにその結晶性フラ
クシヨンが118℃と130℃の間に単一のメルテイン
グピークを有し、全コポリマーの20ないし50重量
％に相当することを特徴とすることができる。ま
た附随的に、総不飽和度が炭素原子1000個当り２
重結合0.25個と0.50個の間、好ましくは炭素原子
1000個当り２重結合0.32個と0..45個の間であるこ
とを特徴とすることができる。この発明の組成物
は厚み５ないし200ミクロンのフイルムの製造に
適用することができる。以下の記載において、コ
ポリマーの語は、エチレンに加えてα―オレフイ
ンを１種含有する２元重合体、およびエチレンに
加えてα―オレフインを２種含有する３元重合体
を包含するものとする。この発明で用い得るこの
コポリマーは、さらに平均分子量が15000と60000
の間であり、および／または多分散性インデツク
スが２元重合体の場合３と９の間、３元重合体の
場合４と12の間であることを特徴とすることがで
きる。上記の定義において、ポリマー領域での慣
行のように、平均分子量とは数平均分子量Mnを
意味し、多分散性インデツクスとは数平均分子量
に対する重量平均分子量の比Mw／Mnを意味す
るものとする。さらに、この発明の不均質コポリ
マーの一部を構成するα―オレフインとは、例え
ば１―ブテン、１―ヘキセン、４―メチル―１―
ペンテン、１―オクテンである。この発明のコポ
リマー中に２種のα―オレフインが同時に存在す
る場合（ターポリマーの場合）には、前述のよう
にその全平均割合が１モル％と８モル％の間であ
るが、さらに各平均割合の比は0.25と４の間であ
るのが好ましい。例えば、この発明において、平
均エチレン単位が95モル％のエチレン／１―ブテ
ン／１―ヘキセンターポリマーは、平均１―ブテ
ン単位１ないし４モル％と平均１―ヘキセン単位
４ないし１モル％を含むことができる。 この発明において、フリーラジカルエチレンポ
リマーの語は、高圧（通常1000ないし4000バー
ル）・高温（140℃ないし350℃）下、およびフリ
ーラジカル開始剤（例えば酸素、過酸化物または
過エステル）の存在下、エチレンを、もし適当な
らば、例えば１酸化炭素、エチレン性不飽和カル
ボン酸、上記酸と炭素原子数１ないし８のアルコ
ールから誘導されるエステル、無水マレイン酸、
酢酸ビニル等のエチレンと共重合し得るモノマー
の少なくとも１種と共に共重合させて得られる生
成物を意味する。この発明において特に好適なフ
リーラジカルポリマーは、一方ではエチレンホモ
ポリマーであり、他方ではアクリル酸アルキルの
少なくとも１種25重量％以下を含むエチレンコポ
リマーであつて、そのアルキル基が炭素原子１な
いし８個を有するものである。この発明の範囲内
において、メルトインデツクスが0.2dｇ／分と4d
ｇ／分の間のフリーラジカルエチレンポリマーを
選ぶのが好ましい。 この発明の組成物の一部を構成する成分であ
る、２つのタイプのポリマーは、容易に混合して
均質混合物を生成することができる。したがつ
て、この発明の組成物は、任意のポリマー混合技
術、特に室温での固体状態にある顆粒混合、およ
び加熱下での溶融状態における混合により、容易
に製造することができる。 この発明の第２の対象は、上記組成物から得ら
れた、厚み５ないし200ミクロンのフイルムであ
る。この発明のフイルムは、混合物中の各ポリマ
ーから作つたフイルムに較べて、ある種の性質が
すぐれている。これらのフイルムは、特に耐衝撃
性、ウエルドの熱間強度、光学的ヘイズ、引張り
特性（極限引張り強度、破断点伸び）および引裂
き強度において特徴づけられる。しかし、前記米
国特許第3176052号の教示に反して、この発明に
よるフイルムの光沢は、混合物を構成する各ポリ
マーから得られるフイルムの光沢より大きくな
く、逆に小さい。しかし、この発明で用いる不均
質構造を有するエチレン／α―オレフインコポリ
マーの光沢が、好運にも米国特許第3176052号記
載のコポリマーの光沢より著しくすぐれているた
め、この点は不利にならない。 この発明のフイルムは、この発明の組成物か
ら、周知の技術であるインフレーシヨン法または
フラツトダイによる押出し法等により製造でき
る。これらのフイルムは、パツケージ工業におい
て、特に食品用フリーザーバツグとして、数多く
の用途を有する。 以下に示す実施例は、この発明を説明するもの
であつて、これを限定するものではない。 実施例１ないし４ 下記の成分からなる組成物をインフレーシヨン
法によりフイルムに変換する。 (A) メルトインデツクス（ASTM規格書D1238
―73により測定）0.8dｇ／分、密度（フランス
規格書T51―063により測定）0.919ｇ／cm3、数
平均分子量（ゲル透過クロマトグラフイーによ
り測定）43000、多分散性インデツクスMw／
Mn3.6、総不飽和度炭素原子1000個当り２重結
合0.39、結晶性フラクシヨンの融点（示差熱分
析により測定）122℃、１―ブテン分布の不均
質性（コポリマーのフラクシヨン化試験により
測定）が、１―ブテン単位の割合がフラクシヨ
ンに応じて変化する範囲として平均割合の倍数
（2.2倍）と約数（sub―multiple）（0.5倍）で表
わされる、エチレン／１―ブテンコポリマー。
このコポリマーは、ヨーロツパ特許出願公開第
0070220号の実施例５により製造される。 (B) フリーラジカル開始剤の存在下に得られた、
密度0.921ｇ／cm3、メルトインデツクス1.1d
ｇ／分のエチレンホモポリマー。 変換条件は、次の通りである。 組成物の温度：200℃、 押出スクリユーの回転速度：80rpm、 ブロー比：3.0 第表は、組成物中のコポリマー(A)の重量割合
に加えて、厚み50ミクロンのフイルムに対する下
記各項の測定結果を示す。 縦方向極限引張り強度UTSL（Kg／cm2で示す）、
横方向破断点伸びEBT（％で示す）（何れも
ASTM規格書D882―67により測定）。ウエルド
の熱間強度HSW（ｇ／mmで示す）（TAPPI規格書
T683SU72により測定）。 この表はまた、各組成物について、工業的伸縮
性IS（ミクロンで示す）、すなわち、２時間にわた
つて筒状フイルムを破断なしに連続製造できる最
低の厚みをも示す。
【表】 表から明らかなように、実施例１および４は比
較例である。特に、この発明の組成物の引張り特
性および熱間強度が、各成分の純ポリマーの性質
の算術平均値より予想外に大きいことが注目され
る。この発明の組成物の工業的伸縮性は、予期に
反しかつ有利なことに、各成分の純ポリマーの工
業的伸縮性の算術平均より小さい。 実施例５ないし７ 下記の成分からなる組成物をインフレーシヨン
法によりフイルムに変換する。 (A) 上記実施例で用いた不均質コポリマー。 (B) フリーラジカル開始剤の存在下に得られた、
密度0.923ｇ／cm3、メルトインデツクス0.3d
ｇ／分のエチレンホモポリマー。 変換条件は、組成物の温度（205℃）以外は上
記と同じである。 第表は、組成物中のコポリマー(A)の重量割合
および工業的伸縮性ISに加えて、厚み50ミクロン
のフイルムに対する上記と同じ性質の測定結果、
および光学的ヘイズＨ（％で示す）（ASTM規格
書D1003により測定）、並びに光沢Ｇ（％で示す）
（ASTM規格書D2457により測定）を示す。
【表】 参考のために述べると、純コポリマー(A)から同
一条件下に得られた、同じ厚みのフイルムのヘイ
ズＨは10.5％であり、光沢は99％である。 実施例８ないし10 下記の成分からなる組成物をインフレーシヨン
法によりフイルムに変換する。 (A) 上記実施例で用いた不均質コポリマー。 (B) フリーラジカル開始剤の存在下に得られた、
密度0.924ｇ／cm3、メルトインデツクス2dｇ／
分のエチレンホモポリマー。 変換条件は、組成物の温度（170℃）以外は上
記と同じである。 第表は、組成物中のコポリマー(A)の重量割合
および工業的伸縮性ISに加えて、厚み50ミクロン
のフイルムに対する上記と同じ性質の測定結果、
および耐衝撃性IR（ｇ／μで示す）（ASTM規格
書D1709―67により測定）を示す。
【表】 参考のために述べると、純コポリマー(A)の耐衝
撃性は3.0ｇ／μである。 実施例11ないし14 下記成分からなる組成物はインフレーシヨン法
によりフイルムに変換する。 (A) メルトインデツクス（0.9dｇ／分）および密
度（0.930ｇ／cm3）以外は上記実施例で用いた
のと同じエチレン／１―ブテンコポリマー。 (E) アクリレート17.5重量％を含み、メルトイン
デツクスが1.7dｇ／分、密度が0.925ｇ／cm3の
エチレン／アクリル酸ブチルコポリマー。 変換条件は、次の通りである。 組成物の温度：250℃、 押出スクリユーの回転速度：60rpm、 膨潤比：3.0 第表は、組成物中のコポリマー(A)の重量割合
に加えて、縦方向極限引張り強度UTSL、横方向
破断点伸びEBT、および縦方向引裂き強度TSL、
並びに横方向引裂き強度TST（グラムで示す）
（ASTM規格書D1922―67により測定）を示す。
【表】

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 比重0.91ないし0.94のフリーラジカルエチレ
    ンポリマーの少なくとも１種２ないし25重量％
    と、比重0.905ないし0.940、メルトインデツクス
    0.4ないし3dｇ／分のエチレンと少なくとも炭素
    原子４個を含むα−オレフインのコポリマーの少
    なくとも１種75ないし98重量％からなり、コポリ
    マー中のα−オレフイン単位の平均割合が１ない
    し８モル％である組成物において、コポリマー中
    のα−オレフイン単位の分布が不均質であること
    を特徴とし、上記コポリマーは結晶性フラクシヨ
    ンと無定形フラクシヨンからなり、コポリマー中
    のα―オレフイン単位の割合が上記フラクシヨン
    に応じて平均割合の最低0.2倍と最高５倍の間で
    変化することを特徴とする、組成物。 ２ フリーラジカルエチレンポリマーのメルトイ
    ンデツクスが0.2ないし4dｇ／分である、特許請
    求の範囲第１項記載の組成物。 ３ コポリマーの結晶性フラクシヨンが、118℃
    ないし130℃に単一のメルデイングピークを有し、
    全コポリマーの20ないし50重量％に相当する、特
    許請求の範囲第１または２項の何れか１つに記載
    する組成物。 ４ エチレン／α―オレフインコポリマーが、分
    子量15000ないし60000を有する、特許請求の範囲
    第１ないし３項の何れか１つに記載する組成物。 ５ コポリマーが１種のα―オレフインを含有す
    ること、およびその多分散性インデツクスが３な
    いし９である、特許請求の範囲第１ないし４項の
    何れか１つに記載する組成物。 ６ コポリマーが２種のα―オレフインを含有す
    ること、およびその各平均割合が0.25ないし４で
    ある、特許請求の範囲第１ないし５項の何れか１
    つに記載する組成物。 ７ コポリマーの多分散性インデツクスが４ない
    し12である、特許請求の範囲第６項記載の組成
    物。 ８ α―オレフインが１―ブテン、１―ヘキセ
    ン、４―メチル―１―ペンテンおよび１―オクテ
    ンから選ばれたものである、特許請求の範囲第１
    ないし７項の何れか１つに記載する組成物。 ９ フリーラジカルエチレンポリマーが、エチレ
    ンと、１酸化炭素、エチレン性不飽和カルボン
    酸、上記酸と炭素原子数１ないし８のアルコール
    から誘導されたエステル、無水マレイン酸および
    酢酸ビニルから選ばれたコモノマーの少なくとも
    １種とのコポリマーである、特許請求の範囲第１
    ないし８項の何れか１つに記載する組成物。 １０ フリーラジカルエチレンポリマーが、アク
    リル酸アルキルの少なくとも１種25重量％以下か
    らなるエチレンコポリマーであり、上記アルキル
    基が炭素原子１ないし８個を有するものである、
    特許請求の範囲第９項記載の組成物。 １１ エチレン／α―オレフインコポリマーの総
    不飽和度が、炭素原子1000個当り２重結合0.25な
    いし0.50である、特許請求の範囲第１ないし１０
    項の何れか１つに記載する組成物。
JP58099258A 1982-06-03 1983-06-02 フイルム製造用エチレンポリマ−組成物 Granted JPS591551A (ja)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR82/09633 1982-06-03
FR8209633A FR2528054B1 (fr) 1982-06-03 1982-06-03 Compositions de copolymeres ethylene/a-olefine et de polyethylene radicalaire et leur application a la fabrication de films

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPS591551A JPS591551A (ja) 1984-01-06
JPH0136496B2 true JPH0136496B2 (ja) 1989-08-01

Family

ID=9274581

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