JPH01286824A - 繊維強化熱可塑性樹脂の製造方法およびその原料樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、剛性強度、および耐衝撃性に優れた繊維強化
熱可塑性樹脂の製造方法およびその原料樹脂組成物に関
する。

［従来の技術］ 熱可塑性樹脂にガラス繊維・カーボン繊維等の繊維を分
散した繊維強化熱可塑性樹脂組成物は、繊維を充填して
いない熱可塑性樹脂に比較して剛性および強度が数段優
れ、しかも非充填のものと同等の成形性、経済性を有す
るために、工業材料として広く利用されている。

この繊維強化熱可塑性樹脂の製造方法としては、−ｍに
、まず、熱可塑性樹脂ペレットとガラス繊維あるいはカ
ーボン繊維のチョツプドストランドを押出し機で溶融混
練し、再びペレット化した後、射出成形機に投入して再
溶融し、射出成形することにより最終成形品を得ている
。

ところで従来からの複合材料の理論によると、繊維長（
ρ）と繊維直径（ｄ）との比であるアスペクト比（ｕ／
ｄ）が大きくなる程、複合材料の剛性および強度が上昇
すると予測されている。しかしながら、従来の方法では
、供給するチョツプドストランドの繊維長は通常３〜５
ｍｍであるのに対し、最終的に得られる成形体内の繊維
の平均長は約０．２ｍｍであり、押出し機あるいは射出
成形機内での溶融混練過程で破断しているものと考えら
れる。仮に、この破断が生じず、供給する繊維長が保持
されれば、アスペクト比が飛躍的に向上し、従来品より
も力学特性の著しく向上した繊維強化熱可塑性樹脂が得
られることが期待される。

このため、繊維の破断が少なくなるよう押出し機あるい
は射出成形機の改良が進められているが、現状では大き
な進展はなされていない。

一方、押出し機での繊維の破断をなくす目的で、最近、
第７図に示す電線被覆ペレットが開発されている。電線
被覆ペレットは、押出し機の先端に専用のダイを取付け
、そのダイに連続な繊維束１を供給し、押出し機から供
給される熱可塑性樹脂２を繊維束１に被覆しながら引出
し、所定長に切断してペレットとしたものである。従っ
て繊維長ρはペレット長ｇ　゛に等しく、通常、ペレッ
トは１０ｍｍ程度ないしそれ以下の長さに切断されてい
る。なお、電線被覆ペレットでは、樹脂は繊維束１の表
面を被覆するだけで、繊維束１の内部には含浸されてい
ない。

また、電線被覆ペレットにおいて繊維の破断に対する効
果が十分でないのは、樹脂が繊維束内の繊維１本１本の
間隙にまで含浸していないためであるとの観点から、繊
維（フィラメント）１に熱可塑性樹脂２を高圧で溶融含
浸させた溶融含浸ペレット（第８図）が開発され、一部
実用化されている。溶融含浸ペレットでは、繊維１はペ
レットの長手方向にほぼ平行して配列しているため、繊
維長ｐはペレット長、Ｉ！−に等しく、通常、１０ｍｍ
程度ないしそれ以下である。

［発明が解決しようとする課題］ この電線被覆ペレット、あるいは溶融含浸ペレットを原
料として射出成形することで、従来より繊維長の長い成
形体が得ることができる。しかしながら、その長さは電
線被覆ペレットで０．３〜０．５ｍｍ程度であり、供給
繊維長に対して極めて小さい。また、溶融含浸ペレット
では、電線被覆ペレットのそれよりやや長くなるものの
０．７〜１．０ｍｍ程度に過ぎない。このような繊維の
破断を生ずる原因は次のように推察される。

射出成形機内ではスクリューを回転することによって樹
脂ペレットを搬送するが、その際、樹脂ペレットはシリ
ンダーからの熱によって加熱されるため、搬送に伴って
可塑化し、次いで溶融、流動を開始する。この時、ペレ
ット、あるいは可塑化した溶融ペレットはスクリューの
回転によって大きな剪断力を受ける。また剪断力が大き
くなるようにスクリューの溝形状が設けられ、剪断力に
よる樹脂の発熱によっても可塑化が促進する。

射出成形機からスクリューを引抜いて、シリンダー各部
での繊維の破断状況を調査したところ、繊維の破断はペ
レットが可塑化熔融するゾーンに゛集中していることが
判明した。すなわち、繊維はペレットが可塑化熔融する
際に大きな剪断力を受けており、特にペレットの可塑化
が開始する時点では樹脂の剛性はまだ高く、そのため、
多方向から複雑に剪断力が作用し、繊維が極端に短く切
断されるものと考えられる。

しかして、本発明の目的は、可塑化溶融工程における繊
維の破断を極力防止し、成形体内の繊維長を長くして繊
維強化熱可塑性樹脂成形体の力学的特性を向上させるこ
とにある。

［課題を解決するための手段］ 本発明者等は上記実情に鑑み鋭意検討を行なった結果、
繊維を含有する樹脂ペレットが成形機内で可塑化熔融す
る前に、既に可塑化熔融した他の樹脂に包含された状態
とした場合に、剪断力が非常に安定したものとなり、繊
維の破断が抑制されることを見出だした。すなわち、本
発明の要旨は、繊維を含有してなる第１の熱可塑性樹脂
と、第１の樹脂より流動開始温度あるいは溶融温度の低
い第２の熱可塑性樹脂とを原料とし、 これら原料樹脂を、第２の樹脂の流動開始温度あるいは
溶融温度以上に加熱して、第１の樹脂が可塑化熔融した
第２の樹脂中に包含された状態とし、引続いて第１の樹
脂の流動開始温度あるいは溶融温度以上に加熱して、第
１の樹脂、第２の樹脂および繊維が均一に混合した状態
とする溶融混合工程と、 溶融混合工程で得られた溶融混合物を、射出成形または
押出し成形により成形する成形工程とよりなることを特
徴とする繊維強化熱可塑性樹脂の製造方法に存する。

本発明において、繊維を含有してなる第１の樹脂とは、
連続な繊維束を熱可塑性樹脂で被覆したペレット状樹脂
（電線被覆ペレット）あるいは連続な繊維束に熱可塑性
樹脂を溶融含浸させたペレット状樹脂（溶融含浸ペレッ
ト）等が挙げられる。

第１の樹脂に含有させる繊維としては、ガラス繊維、カ
ーボン繊維、ボロン繊維、炭化けい素等のセラミックス
繊維、アラミツト繊維、アモルファス金属等の金属繊維
等、樹脂強化用として通常使用される繊維のいずれも好
適に使用できる。

第１の樹脂中の繊維の含有量は特に限定されるものでは
なく、含有量の多少にかかわらず、得られる成形体中の
繊維長は長くなる。従って、得られる成形体に要求され
る特性を考慮して任意に選択できる。

繊維を含有してなる第１の樹脂のペレット長は、特に限
定されるものではないが、ペレット長は供給する繊維長
と等しいので、あまり短いと得られる成形体中の繊維長
が短くなり、効果が半減する。

上限は、成形機に投入するという作業上の点から、通常
、１０ｍｍ以下とすることが望ましい。なお、ペレット
長が短い方が繊維の破断を抑制する効果が高い。

本発明において、第１の樹脂の基体となる樹脂、および
第２の樹脂として使用可能な樹脂の具体例としては、ポ
リエチレン、塩化ビニル樹脂、ポリプロピレン、スチレ
ン樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリビニルアルコール、アクリル
樹脂、アクリロニトリル−スチレン樹脂、塩化ビニリデ
ン樹脂、ポリウレタン等の汎用熱可塑性樹脂、フッ素樹
脂、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリフェニレンオ
キシド、アセタール樹脂、ポリブチレンテレフタレート
、ポリエチレンテレフタレート、ポリフェニレンサルフ
ァイド等のエンジニアリングプラスチック、またはポリ
エーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミ
ド等の超エンジニアリングプラスチック、スチレン系、
オレフィン系、エステル系、ウレタン系、イソプレン系
、ブタジェン系、塩化ビニル系、アミド系、アイオノマ
系の熱可塑性エラストマー等が挙げられる。

そして、これらのうち流動開始・溶融温度の異なる２種
の樹脂を選び、流動開始・溶融温度の高い方を第１の樹
脂、低い方を第２の樹脂とすればよい。この時、第１の
樹脂と第２の樹脂の流動開始・溶融温度の差は特に制限
されるものではないが、温度差の大きな組合わせほど、
繊維の破断は少なく、得られる成形体内に分散する繊維
長を長くすることができる。

第１の樹脂と第２の樹脂との量比は、通常、第２の樹脂
が繊維を取除いた第１の樹脂の１／１０（重量比）以上
になるようにする。第２の樹脂の量が多くなるほど成形
後の繊維長は長くなる傾向にある。

本発明では、通常、まず、これら第１の樹脂と第２の樹
脂とを機械的に混合、撹拌し、次いで、通常使用される
射出成形機あるいは押出し成形機に投入する。ここで、
まず第２の樹脂の流動開始温度あるいは溶融温度以上に
加熱し、引続いて第１の樹脂の流動開始温度あるいは溶
融温度以上に加熱して両者を均一に溶融混合した後、射
出または押出し成形する。

本発明における射出成形機内の溶融混合状態を第１図に
示す。

第１図において、同時にホッパー５に投入された第１の
樹脂ペレット３と第２の樹脂４は、スクリュー６で成形
機先端方向へ輸送される。第２の樹脂４はペレット状あ
るいは粒子状のものが使用できる。シリンダー温度は、
第１の樹脂の通常の射出成形温度に設定されるが、シリ
ンダー人口では温度が低く、第１の樹脂の射出成形温度
以下となっている。シリンダー中央から先端へ行くに従
って温度が高くなり、第１の樹脂の射出成形温度となる
。従って、スクリューで成形機先端方向へ輸送される原
料樹脂は、ゾーン■で、まず第２の樹脂４が流動・溶融
を開始し、溶融した第２の樹脂４゛は、未溶融の第１の
樹脂３を包含した状態となる。この状態で第１の樹脂の
射出成形温度に設定されたゾーン■に輸送されると、第
１の樹脂３−は溶融した第２の樹脂４゛から高い静水圧
を受けながら流動・溶融を開始し、同時にスクリューか
ら剪断力を受ける。更にゾーン■では、第１の樹脂が完
全に流力・溶融して第２の樹脂とブレンド・アロイ化さ
れ、かつ、ブレンド・アロイ化した樹脂混合物７中に繊
維１が均一に分散した状態となる。この溶融混合物７を
成形機先端より射出することにより射出成形体が得られ
る。

本発明における溶融混合工程をさらに簡単がつ効率よく
行なうためには、繊維を含有する第１の樹脂ペレットの
表面に第２の樹脂を被覆したペレットを予め作製し、こ
れをホッパーに投入してもよい。このようなペレットと
しては、第２図（ａ）に示すように、連続繊維束１を熱
可塑性樹脂２で被覆した電線被覆ペレットの表面を第２
の樹脂４で被覆したもの（二重電線被覆ペレット）、あ
るいは第２図（ｂ）に示すように、連続繊維（フィラメ
ント）１に熱可塑性樹脂２を被覆した溶融含浸ペレット
の表面を第２の樹脂４で被覆したもの（被覆溶融含浸ペ
レット）が好適に使用できる。

これらペレットを使用すれば、表面層の第２の樹脂が溶
融することにより第１の樹脂が可塑化熔融した第２の樹
脂で包含された状態が容易に形成され、しかも第１の樹
脂が第２の樹脂中に均一に分散した状態を容易に取り得
るので好ましい。

［作用］ 本発明方法では、第１の樹脂が成形機内で可塑化溶融す
る前に、既に可塑化溶融した第２の樹脂で包含された状
態とするので剪断力が非常に安定したものとなる。つま
り、第１の樹脂は可塑化溶融した第２の樹脂から高い静
水圧を受け、その状態の下で剪断力を受けるために剪断
力は安定した状態で第１の樹脂に作用する。そのため、
第１の樹脂が流動を開始しても繊維が破断することなく
、溶融状態の樹脂混合物に分散される。

［実施例］ 以下、本発明を実施例により詳細に説明するが、本発明
はその要旨を越えない限りこれら実施例により限定され
るものではない。

実施例１ 第１の樹脂として連続ガラス繊維にナイロン６゜６　（
ＰＡ６，６＞を高圧溶融含浸させた樹脂ペレット（英国
ＩＣＩ社製；　ｖｅｒｔｏｎ、登録商標）を、第２の樹
脂としてポリプロピレン（ＰＰ、チッソ（株）製；エン
ブナイト）、ポリアクリルアミド（ＰＭＭＡ、三菱レイ
ヨン（株）製；アクリペット）、ナイロン６　（ＰＡ６
、東しく株）製；６Ｍ１０１７＞を使用し、各組合わせ
における本発明の効果を調べた。第１の樹脂ペレットは
直径約２順、長さ約１０Ｗ１１の円柱形であり、含有さ
れる繊維長はペレット長と等しく、約１０ｍｍで、繊維
の重量分率５０％のものを使用した。また、第２の樹脂
は、いずれも直径的２ｍｍ、球状のペレットを使用しな
。なお、比較のため、第２の樹脂を第１の樹脂と同じＰ
Ａ６．６としたものについても同様の試験を行なった。

まず、′第１の樹脂と第２の樹脂とをそれぞれ秤量し、
両者をよく混合、撹拌して射出成形機のホッパーに投入
した。これら樹脂の混合比は、第１の樹脂の全重量から
ガラス繊維重量を差引いた重量が第２の樹脂重量と等し
くなるようにした。

射出成形機のスクリューおよびノズルの温度は、第１の
樹脂として使用したＰＡ６，６の射出成形温度である２
９０℃とした。なお、第２の樹脂の成形温度は、それぞ
れ２２０６Ｃ（ＰＰ）、２５０’Ｃ（ＰＭＭＡ）　、２
６０℃（ＰＡ６）であり、従ってこれら第２の樹脂は、
成形機内で先に溶融し、流動を開始する。

第１の樹脂と第２の樹脂とを十分溶融混合させた後、射
出圧８００ｋｇ／ａ（、射出時間５秒、保持圧６００ｋ
ｇ／Ｊの条件でノズルより金型内に射出し、試験片を作
製した。ノズル内径は２．５ｍｍ、金型温度は４０℃と
した。

試験片（ＡＳ’Ｉ’Ｍ　　Ｄ６３８の引張試験片、幅１
３ｍｍ、厚さＢＩＴＩｆｆ＋、長さ２００ｍｍ＞の中央
部を切出し、約５００℃でポリマー成分を燃焼除去し、
残存したガラス繊維を注意深く、ガラスプレート上に分
散させ、万能投影機で拡大して繊維の長さを測定した。

約５００本の繊維長を測定し、その平均値、ヒストグラ
ムを求め、第１表および第３図に示した。表中、繊維の
重量分率とは全重量（第１の樹脂子弟２の樹脂）に対す
る重量分率を表わす。また、実施例１−３および比較例
１の繊維の顕微鏡写真を第４図（ａ）、（ｂ）にそれぞ
れ示した。

第１表および第３．４図に明らかなごとく、第１の樹脂
と第２の樹脂とを同一素材とした場合（比較例１）には
繊維の破断が激しく、ペレットの時点ではガラス繊維長
が１０ｍｍであったのに対し、射出成形体では繊維の平
均長０．５４ｍｍと極度に低下している。これに対し、
実施例１−１〜１−３では平均長がそれぞれ３．５４ｍ
ｍ、３．１６ｍｍ、２．７２ｍｍと非常に長くなってお
り、また全繊維本数（ｎ＞に対する１ｍｍあるいは２ｍ
以上の長繊維の割合が著しく増加していることがわかる
。

実施例２ 第１の樹脂としてポリプロピレン（ＰＰ）を基体とする
溶融含浸ペレットを、第２の樹脂としてポリエチレン（
ＰＥ）　、エチレンプロピレンラバー（ＥＰラバー）を
使用し、成形温度をＰＰの成形温度よりやや高い２３０
℃に設定した以外は実施例１と同様の方法で試験を行な
った。

ペレット形状は厚さ約０．５ｍｍ、幅約７ｍｍ、長さ約
８１ＴＩＩ１１の偏平な直方体で、ペレットに含有され
るガラス繊維の長さは約８１ＴＩｍ、重量分率は６６％
であった。また、第２の樹脂として使用したＰＥ（昭和
電工（株）製：Ｍ２５１、成形温度的１８０℃）、ＥＰ
ラバー（日本合成ゴム（株）製：ＥＰ９１２Ｐ、成形温
度的１６０’Ｃ）は、いずれも直径約２胴、球状のペレ
ットを使用した。結果を第２表に示す。なお、比較のた
め、第２の樹脂を第１の樹脂と同じＰＰとしたものにつ
いて同様の試験を行い、結果を第２表に併記した。

表より明らかなように、本実施例においても実施例１同
様の傾向が見られ、本発明の方法が繊維破損の抑制に効
果的であることがわかる。

実施例３ 第１の樹脂としてアクリロニトリル−スチレン樹脂（Ａ
Ｓ＞を基体とする溶融含浸ペレットを、第２の樹脂とし
てアクリロニトリル−スチレン−ブタジェンラバー（Ａ
ＢＳラバー）、スチレン−ブタジェン−スチレンラバー
（ＳＢＳラバー）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチ
レン（ＰＥ）、エチレンプロピレンラバー（ＥＰラバー
〉を使用し、成形温度をＡＳの成形温度よりやや高い２
５０°Ｃに設定した以外は実施例１と同様の方法で試験
を行なった。

ペレット形状は厚さ約０．５ｍ、幅約７ｍｍ、長さ約８
ｍの偏平な直方体で、ペレットに含有されるガラス繊維
の長さは約８胴、重量分率は７５％であった。また、第
２の樹脂として使用したＡＢＳラバー（旭化成（株）製
ニスタイラック、成形温度的２００°Ｃ）、ＳＢＳラバ
ー（シェル化学（株）製、ＴＰ−４１１３、成形温度的
２００℃）、ＰＰ（チッソ（株）製；に７０１１、成形
温度的２００℃）、ＰＥ（昭和電工（株）製：Ｍ２５１
、成形温度的１８０℃）、ＥＰラバー（日本合成ゴム（
株）製、ＥＰ９１２Ｐ、成形温度的１６０℃）は、いず
れも直径約２鵬、球状のペレットを使用した。

第３表に示す結果より明らかなように、本実施例におい
ても実施例１同様の傾向が見られた。

実施例４ 第１の樹脂として電線被覆ペレットを用いた場合の本発
明の効果を調べた。基体となる樹脂としては、ＰＡ６，
６、ポリフェニレンオキシド（ＰＰｏ、エンジニアリン
グプラスチック（株）製；ノリル、登録商標）、ポリフ
ェニレンサルファイド（ｐｐｓ、フィリプス（株〉製；
ライドン、登録商標）の３種とし、押出し機のノズル部
に電線被覆用ダイスを取付け、ガラス繊維を連続的に電
線被覆し、６ｍｍの長さにカットしてペレット化した（
繊維長＝ペレット長、繊維重量分率５０％）。

これら３種のペレットに、それぞれ第２の樹脂として、
ＰＡ６　（東しく株〉製、ＣＭ１０１７）、ポリスチレ
ン（ＰＳ、三井東圧（株）製；トーボレックス＞、ＰＡ
６，６（旭化成（株）製；レオナ６６）を用い、実施例
１同様の方法で試験を行なった。成形温度は実施例４−
１が２９０℃、実施例４−２が２８５℃、実施例４−３
が３３０℃とした。繊維長の測定結果を第４表に、また
、実施例４−２および比較例４の繊維の顕微鏡写真を第
５図（ａ＞、（ｂ）にそれぞれ示した。なお、比較のた
めにＰＰＯおよびＰＰＳの電線被覆ペレットを単独で成
形した場合を第４表に併記する。

表に明らかなように、電線被覆ペレットを単独で成形す
ると（比較例４−１．４−２＞、繊維の破断が激しく、
平均繊維長は０．５ｍｍ以下と非常に短い。一方、実施
例４−１〜４−３では平均繊維長は約２ｍｍ、２ｍｍ以
上の繊維の割合が５０％以上にも達し、第２の樹脂を使
用することで繊維の破断が著しく抑制されていることが
わかる。また、第６図には実施例４−１．４−２および
比較例４−１．４−２の繊維長のヒストグラムを示すが
、破断を全く受けない繊維の比率が上記実施例１〜３に
比べ増大している。このことから、ペレット長をある程
度短くした方が繊維破損は少なくなることがわかる。

実施例５ 原料樹脂として、ガラス繊維にＰＡ６，６　（旭化成（
株）製）を電線被覆し、さらにＰＰ（チッソ（株〉製；
エンブナイト）で同軸的に被覆した二重電線被覆ペレッ
トを用いた場合の本発明の効果を調べた。二重電線被覆
ペレットの作製方法は以下の通りとした。

電線被覆用ダイスを取り付けた二重の押出し機を用意し
、まず最初に連続なガラス繊維をＰＡ６゜６で電線被覆
し、急激に冷却した後、そのＰＡ６゜６で電線被覆した
芯線を更にもう一台の押出し機によって芯線の表面をＰ
Ｐで電線被覆し、得られた二重被覆芯線を１０ｍｍの長
さに切断してペレット化した。従ってペレット内のガラ
ス繊維長は１０ｍｍである。第１段でのＰＡ６．６の被
覆ではガラス繊維の重量分率は５０％と一定にし、第２
段でのＰＰの被覆量を調節して、ガラス繊維を除い７’
、：ＰＡ６．６とＰＰの重量比が５：１．３：１．１：
１となった三種の二重電線被覆ペレットを作製した。こ
れらのペレットを単独で射出成形機に投入し実施例１と
同じ成形条件によって射出成形体を得た。同様の手法に
よって射出成形体内のガラス繊維長を測定し、結果を第
５表に示した。

どの系においても平均繊維長は２ＩＴＩＩ１１以上あり
、また２ｍ以上の繊維は全体の５０％以上を占めた。

ただし第１の樹脂に対する第２の樹脂の割合が少ない系
（第１の樹脂：第２の樹脂＝５：１）では他の系に比較
してやや繊維が短くなった。

以上の様に二重電線被覆ペレットを単独で射出成形して
も繊維破断が極端に少なく繊維が非常に長い射出成形体
を得ることが出来る。

実施例６ 本実施例では第２の樹脂の溶融した際の粘度がガラス繊
維の破損に及ぼす効果について調べた。

第２の樹脂としてはポリプロピレン（ＰＰ）とし、溶融
粘度の尺度であるメルトインデックス値（Ｍ■）が１１
．１９．３０．５０．７５の５種のペレットを用いた。

ＭＩ値が１１のＰＰは溶融粘度が非常に高く射出成形可
能ではあるが流動性の悪いものであり、一方ＭＩ値が７
５のＰＰは溶融粘度が非常に低く射出成形が可能ではあ
るが流動性が高すぎるものである。

第１の樹脂および他の成形条件は実施例１と同等とした
。

同様な方法で射出成形体内のガラス繊維長を測定し、結
果を第６表に示した。

溶融粘度に関係なく各県での繊維破断は非常に少なく、
繊維長が長くなっていることがわかる。

従って第２の樹脂の粘度としては、射出成形可能な範囲
であれば、粘度が高くてもまた低くても第１の樹脂より
も溶融温度・流動開始温度が低ければ射出成形体内の繊
維長は長くなることがわかる。

実施例７ 第２の樹脂として、ＰＰよりさらに溶融・流動開始温度
が第１の樹脂であるＦ？Ａ６．６に近いＰＭＭＡを用い
たこと以外は実施例６と同様の方法で試験を行なった。

ＭＩ値は５．３．０８．１．１７．０．４９．０．２４
の５種のＰＭＭＡペレットを用いた。ＭＩ値０．２４の
ＰＭＭＡは、溶融粘度が非常に高く、射出成形可能では
あるが流動性の悪いもの、ＭＩ値５のＰＭＭＡは、溶融
粘度が非常に低く、射出成形可能ではあるが流動性の高
すぎるものである。結果を第７表に示す。

第７表に明らかなように、本実施例においても実施例６
同様の結果が得られた。

実施例８ 本実施例では第１の樹脂と第２の樹脂の重量比がガラス
繊維の破断に及ぼす効果について調べた。

第２の樹脂としてはＰＥを使用し、射出成形機内で流動
しやすいようにペレットではなくパウダー状のものを用
いた。第１の樹脂としてはＰＰを基体とする電線被覆ペ
レット（ペレット長８ＩＴＩＩＴ＋、ガラス繊維重量分
率２０％）を使用し、ガラス繊維を取り除いた第１の樹
脂と第２の樹脂の重量比が１００　：　１０と１００　
：　２０の２種について、実施例２と同様の条件で試験
を行なった。なお、比較のために第２の樹脂を混合しな
かった場合についても同様の試験を行なった。結果を第
８表に示す。

第８表に明らかなように、第２の樹脂を混合しなかった
場合（比較例８）、成形体内のガラス繊維の平均長は約
ＩＩＩＩＩＴ＋であるのに対し、実施例８−１．８−２
では平均長が１．５７ｍｍ、１．８１胴と長くなってお
り、第２の樹脂を１０〜２０％程度添加することで成形
体内の繊維長を長くできることがわかる。

実施例９ 実施例１〜８では連続なガラス繊維を含有する第１の樹
脂と第１の樹脂よりも溶融温度・流動開始温度の低い第
２の樹脂とを同時に射出成形機に投入することによって
繊維長の長い射出成形体が得られることを実証した。本
実施例では、本発明方法で得られた射出成形体の力学特
性を従来の成形方法で成形した射出成形体のそれと比叙
することによって本発明で得られる成形体の特性が優れ
ていることを示す。

実施例９−１では、第１の樹脂として連続なガラス繊維
にＰＡ６．６を高圧溶融含浸したペレット（英国ＩＣＩ
社製；　ＶｅｒＴｏｎ、登録商標：繊維重量分率５０％
、長さ１０　ｍｍ　＞に第２の樹脂として、ＰＰペレッ
トを用いた。成形後の成形体内のガラス繊維の重量分率
が２０％となる様に第１の樹脂と第２の樹脂との重量比
率を１００：１５０とした。両ペレットを混合撹拌して
射出成形体に投入し、射出成形した。成形条件は実施例
１と同じである。

比較例９−１として、ＰＡ６．６ベレツト、ＰＰペレッ
ト、ガラス繊維のチョツプドストランドの三者を同時に
押出し機で混練しペレット化した後実施例９−１と同じ
射出成形条件で成形した。

ＰＡ６，６、ＰＰ、ガラス繊維の割合は実施例９−１と
同じにした。射出成形により、引張試験片、曲げ試験片
（ＡＳＴＭ、Ｄ６３８）を成形し、引張試験、曲げ試験
、アイゾツト衝撃試験（ノツチ付き）によって力学特性
を求めた。結果を第９表に示した。

実施例９−１．９−３では、第２の樹脂としてＰＭＭＡ
ペレット、ＰＡ６ペレツトをそれぞれ用いた以外の条件
は実施例９−１と同じとした。また比較例９−２　（９
−３）としてＰＡ６．６ペレツト、ＰＭＭＡペレット（
ＰＡ６ペレツト）、チョツプドストランドから比較例９
−１と同様な方法で射出成形体を得た。両者の力学特性
を第９表に併記した。

実施例９−４では第１の樹脂として連続ガラス繊維にＰ
Ｐを高圧溶融含浸したペレット（Ｉペレットと名付ける
）（長さ８ｍｍ、ガラス繊維の重量分率６６％）に、第
２の樹脂としてＰＥペレットを用いた。成形後の成形体
内のガラス繊維の重量分率が２０％となる様に、■ペレ
ットとＰＥペレットの重量比を１００：２３０とした。

成形条件は実施例２と同じである。比較例９−４として
ＰＰペレット、ＰＥペレット、チョツプドストランドの
三者を同時に押出し機で混疎し、ペレット化した後実施
例９−４と同じ射出成形条件で試験片を成形した。ＰＰ
、ＰＥ、ガラス繊維の割合は実施例９−４と同じである
。力学特性の結果を第９表に併記した。

実施例９−５、比較例９−５では第２の樹脂としてＥＰ
ラバーを用いた以外の条件は実施例９−４と同じとした
。結果を第９表に併記した。

実施例９−６では第１の樹脂として連続ガラス繊維にＡ
Ｓを高圧溶融含浸したペレット（■ペレット）　（長さ
８閣、ガラス繊維の重量分率７５％）に、第２の樹脂と
してＡＢＳペレットを用いた。

成形後の成形体内のガラス繊維の重量分率が２０％とな
る様に、■ペレットとＡＢＳペレットの重量比を１００
　：　２７５とした。成形条件は実施例３と同じである
。比較例９−６としてＡＳペレット、ＡＢＳペレット、
チョツプドストランドの三者を同時に押出し機で混疎し
、ペレット化した後実施例９−６と同じ射出成形条件で
試験片を成形した。Ａｓ、ＡＢＳ、ガラス繊維の割合は
実施例９−６と同じである。

実施例９−７〜９−１０（比較例９−７〜９−１０）で
は、第２の樹脂としてそれぞれＳＢＳペレット、ＰＰペ
レット、ＰＥペレット、ＥＰラバーペレットを用いた。

重量比、その他の成形条件は実施例９−６と同じとし、
同様な方法で射出成形体を得た。結果を第９表に併記し
た。

実施例９−１１では第１の樹脂として連続ガラス繊維に
ＰＡ６，６を電線被覆したペレット（■ペレット）　（
長さ６ｍ、ガラス繊維の繊維重量分率５０％）に、第２
の樹脂としてＰＡ６ペレツトを用いた。成形後の成形体
内のガラス繊維の重量分率が２０％になる様に、■ペレ
ットとＰＡ６ペレツトの重量比を１００：１５０とした
。成形条件は実施例４と同じである。比較例９−１１と
して、ＰＡ６．６ペレツト、ＰＡ６ペレツト、チョツプ
ドストランドの王者を同時に押出し機で混練し、ペレッ
ト化した後、実施例９−１１と同じ射出成形条件で成形
した。ＰＡ６，６、ＰＡ６、ガラス繊維の割合は実施例
９−１１と同じである。

結果を第９表に併記しな。

実施例９−１２では第１の樹脂として連続ガラス繊維に
ＰＰＯを電線被覆したペレット（長さ６胴、ガラス繊維
の繊維重量分率５０％）に、第２の樹脂としてＰＳペレ
ットを用いた。重量比、成形条件は実施例９−１１と同
様とした。

また比較例９−１２としてＰＰＯＰＥペレットＳペレッ
ト、チョツプドストランドから比較例９−１１と同様の
方法で射出成形体を得た。両者の力学特性を第９表に併
記する。

実施例９−１３では第１の樹脂として連続ガラス繊維に
ＰＰＳを電線被覆したペレット（長さ６ｍ、ガラス繊維
の繊維重量分率５０％）に、第２の樹脂としてＰＡ６．
６ペレツトを用いた。重量比、成形条件は実施例９−１
１と同様とした。また比較例９−１３としてＰＰＳペレ
ット、ＰＡ６゜６ペレツト、チョツプドストランドから
比較例９−１１と同様の方法で射出成形体を得た。両者
の力学特性を第９表に併記する。

実施例９−１４では原料樹脂として、連続なガラス繊維
にまず最初にＰＡ６６を電線被覆し更にその芯線をＰＰ
で被覆した二重電線被覆ペレット（長さ１０ｍｍ、ガラ
ス繊維の重量分率２０％）を用いて射出成形体を得な。

ＰＡ６６とＰＰの重量比は１：１、成形条件は実施例５
と同じである。

比較例９−１４として、ＰＡペレット、ＰＰペレット、
チョツプドストランドを押出し機で混練しペレット化し
て射出成形して射出成形体を得た。

成形条件は実施例９−１４と同じである。両者の力学特
性を第９表に併記する。

表より明かな様に本発明から得られる射出成形体は従来
技術による射出成形体よりも極端にガラス繊維が長くな
り、その結果、弾性率、強度とも２〜３割向上し、また
衝撃強さは１．５〜２倍はど向上していることがわかる
。

Ｅでヨ 第　　９　　表 第　　　９　　　表 ［発明の効果］ 本発明によれば、成形工程での繊維の破断が抑制され、
成形体内の繊維の約５０％以上が２ｍｍ以上の長さを有
する繊維強化熱可塑性樹脂が得られる。そのため、成形
体の強度、剛性、衝撃強さが従来のものに比較して飛躍
的に向上する。また、繊維が非常に長いため、耐熱性、
クリープ特性、寸法安定性に対して優れた特性を示すこ
とが予測される。

また、本発明で得られる繊維強化熱可塑性樹脂の樹脂部
は、異なる２種の樹脂がブレンドされ、アロイ化されて
いるため、単一の樹脂では得られない機能、例えば耐薬
品性、耐熱変形性を高めることができる。

しかも、本発明の製造方法は、従来使用されている成形
機をそのまま利用可能であり、何等変更を必要としない
。従って、経済性も良好であり、広範な分野での応用が
期待できる。

また、原料樹脂として繊維を含有する第１の樹脂の表面
に第２の樹脂を被覆したものを使用すれば、第１の樹脂
が第２の樹脂中に均一に分散した状態を容易に得ること
ができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の繊維強化熱可塑性樹脂の製造工程を示
す図、第２図は本発明の繊維強化熱可塑性樹脂の原料樹
脂組成物の全体斜視図、第３図は本発明実施例における
繊維長と本数の関係を示す図、第４図（ａ）および第５
図（ａ）は本発明の繊維強化熱可塑性樹脂内の繊維の形
状を示す顕微鏡写真、第４図（ｂ）および第５図（ｂ）
は従来の繊維強化熱可塑性樹脂内の繊維の形状を示す顕
微鏡写真、第６図は本発明実施例における繊維長と本数
の関係を示す図、第７図、第８図は従来の繊維強化熱可
塑性樹脂の原料樹脂組成物の全体斜視図である。 第１図 第２Ｒ （ａ） （ｂ） 第３図 繊維長（ｍｍ） ＩＩＡ襦長（ｍｍ　） 第３図 繊維長（ｍｍ） 築く〜図 Ｃａ） Ｃｘ１’：） （し）） 第５ン （ａ　） （ｂ） 第６図 第６図

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）繊維を含有してなる第１の熱可塑性樹脂と、第１
   の樹脂より流動開始温度あるいは溶融温度の低い第２の
   熱可塑性樹脂とを原料とし、 これら原料樹脂を、第２の樹脂の流動開始温度あるいは
   溶融温度以上に加熱して、第１の樹脂が可塑化溶融した
   第２の樹脂中に包含された状態とし、引続いて第１の樹
   脂の流動開始温度あるいは溶融温度以上に加熱して、第
   １の樹脂、第２の樹脂および繊維が均一に混合した状態
   とする溶融混合工程と、 溶融混合工程で得られた溶融混合物を、射出成形または
   押出し成形により成形する成形工程とよりなることを特
   徴とする繊維強化熱可塑性樹脂の製造方法。
2. （２）繊維を含有する第１の樹脂の表面に、第１の樹脂
   より流動開始温度あるいは溶融温度の低い第２の樹脂を
   被覆してなることを特徴とする請求項１記載の繊維強化
   熱可塑性樹脂の原料樹脂組成物。