JPH0560780B2

JPH0560780B2 -

Info

Publication number: JPH0560780B2
Application number: JP63117927A
Authority: JP
Inventors: Norio Sato; Shigetoshi Sugyama; Norio Kurauchi
Original assignee: Toyota Central R&D Labs Inc
Current assignee: Toyota Central R&D Labs Inc
Priority date: 1988-05-13
Filing date: 1988-05-13
Publication date: 1993-09-03
Also published as: JPH01286824A

Description

【発明の詳細な説明】

［産業上の利用分野］本発明は、剛性強度、および耐衝撃性に優れた
繊維強化熱可塑性樹脂の製造方法およびその原料
樹脂組成物に関する。［従来の技術］熱可塑性樹脂にガラス繊維・カーボン繊維等の
繊維を分散した繊維強化熱可塑性樹脂組成物は、
繊維を充填していない熱可塑性樹脂に比較して剛
性および強度が数段優れ、しかも非充填のものと
同等の成形性、経済性を有するために、工業材料
として広く利用されている。この繊維強化熱可塑性樹脂の製造方法として
は、一般に、まず、熱可塑性樹脂ペレツトとガラ
ス繊維あるいはカーボン繊維のチヨツプドストラ
ンドを押出し機で溶融混練し、再びペレツト化し
た後、射出成形機に投入して再溶融し、射出成形
することにより最終成形品を得ている。ところで従来からの複合材料の理論によると、
繊維長(l)と繊維直径(d)とのの比であるアスペクト
比（ｌ／ｄ）が大きくなる程、複合材料の剛性お
よび強度が上昇すると予測されている。しかしな
がら、従来の方法では、供給するチヨツプドスト
ランドの繊維長は通常３〜５mmであるのに対し、
最終的に得られる成形体内の繊維の平均長は約
0.2mmであり、押出し機あるいは射出成形機内で
の溶融混練過程で破断しているものと考えられ
る。仮に、この破断が生じず、供給する繊維長が
保持されれば、アスペクト比が飛躍的に向上し、
従来品よりも力学特性の著しく向上した繊維強化
熱可塑性樹脂が得られることが期待される。この
ため、繊維の破断が少なくなるよう押出し機ある
いは射出成形機の改良が進められているが、現状
では大きな進展はなされていない。一方、押出し機での繊維の破断をなくす目的
で、最近、第７図に示す電線被覆ペレツトが開発
されている。電線被覆ペレツトは、押出し機の先
端に専用のダイを取付け、そのダイに連続な繊維
束１を供給し、押出し機から供給される熱可塑性
樹脂２を繊維束１に被覆しながら引出し、所定長
に切断してペレツトとしたものである。従つて繊
維長ｌはペレツト長l′に等しく、通常、ペレツト
は10mm程度ないしそれ以下の長さに切断断されて
いる。なお、電線被覆ペレツトでは、樹脂は繊維
束１の表面を被覆するだけで、繊維束１の内部に
は含浸されていない。また、電線被覆ペレツトにおいて繊維の破断に
対する効果が十分でないので、樹脂が繊維束内の
繊維１本１本の間〓にまで含浸していないためで
あるとの観点から、繊維（フイラメント）１に熱
可塑性樹脂２を高圧で溶融含浸させた溶融含浸ペ
レツト（第８図）が開発され、一部実用化されて
いる。溶融含浸ペレツトでは、繊維１はペレツト
の長手方向にほぼ平行して配列しているため、繊
維長ｌはペレツト長l′に等ししく、通常、10mm程
度ないしそれ以下である。［発明が解決しようとする課題］この電線被覆ペレツト、あるいは溶融含浸ペレ
ツトを原料として射出成形することで、従来より
繊維長の長い成形体が得ることができる。しかし
ながら、その長さは電線被覆ペレツトで0.3〜0.5
mm程度であり、供給繊維長に対して極めて小さ
い。また、溶融含浸ペレツトでは、電線被覆ペレ
ツトのそれよりやや長くなるものの0.7〜1.0mm程
度に過ぎない。このような繊維の破断を生ずる原
因は次のように推察される。射出成形機内ではスクリユーを回転することに
よつて樹脂ペレツトを搬送するが、その際、樹脂
ペレツトはシリンダーからの熱によつて加熱され
るため、搬送に伴つて可塑化し、次いで溶融、流
動を開始する。この時、ペレツト、あるいは可塑
化した溶融ペレツトはスクリユーの回転によつて
大きな剪断力を受ける。また剪断力が大きくなる
ようにスクリユーの溝形状が設けられ、剪断力に
よる樹脂の発熱によつても可塑化が促進する。射出成形機からスクリユーを引抜いて、シリン
ダー各部での繊維の破断状況を調査したところ、
繊維の破断はペレツトが可塑化溶融するゾーンに
集中していることが判明した。すなわち、繊維は
ペレツトが可塑化溶融する際に大きな剪断力を受
けており、特にペレツトの可塑化が開始する時点
では樹脂の剛性はまだ高く、そのため、多方向か
ら複雑に剪断力が作用し、繊維が極端に短く切断
されるものと考えられる。しかして、本発明の目的は、可塑化溶融工程に
おける繊維の破断を極力防止し、成形体内の繊維
長を長くして繊維強化熱可塑性樹脂成形体の力学
的特性を向上させることにある。［課題を解決するための手段］本発明者等は上記実情に鑑み鋭意検討を行なつ
た結果、繊維を含有する樹脂ペレツトが成形機内
で可塑化溶融する前に、既に可塑化溶融した他の
樹脂に包含された状態とした場合に、剪断力が非
常に安定したものとなり、繊維の破断が抑制され
ることを見出だした。すなわち、本発明のの要旨
は、繊維を含有してなる第１の熱可塑性樹脂と、第
１の樹脂より流動開始温度あるいは溶融温度の低
い第２の熱可塑性樹脂とを原料とし、これら原料樹脂を、第２の樹脂の流動開始温度
あるいは溶融温度以上に加熱して、第１の樹脂が
可塑化溶融した第２の樹脂中に包含された状態と
し、引続いて第１の樹脂の流動開始温度あるいは
溶融温度以上に加熱して、第１の樹脂、第２の樹
脂および繊維が均一に混合した状態とする溶融混
合工程と、溶融混合工程で得られた溶融混合物を、射出成
形または押出し成形により成形する成形工程とよ
りなることを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂の
製造方法に存する。本発明において、繊維を含有してなる第１の樹
脂とは、連続な繊維束を熱可塑性樹脂で被覆した
ペレツト状樹脂（電線被覆ペレツト）あるいは連
続な繊維束に熱可塑性樹脂を溶融含浸させたペレ
ツト状樹脂（溶融含浸ペレツト）等が挙げられ
る。第１の樹脂に含有させる繊維としては、ガラス
繊維、カーボン繊維、ボロン繊維、炭化けい素等
のセラミツクス繊維、アラミツド繊維、アモルフ
アス金属等の金属繊維等、樹脂強化用として通常
使用される繊維のいずれも好適に使用できる。第１の樹脂中の繊維の含有量は特に限定される
ものではなく、含有量の多少にかかわらず、得ら
れる成形体中の繊維長は長くなる。従つて、得ら
れる成形体に要求される特性を考慮して任意に選
択できる。繊維を含有してなる第１の樹脂のペレツト長
は、特に限定されるものではないが、ペレツト長
は供給する繊維長と等しいので、あまり短いと得
られる成形体中の繊維長が短くなり、効果が半減
する。上限は、成形機に投入するという作業上の
点から、通常、10mm以下とすることが望ましい。
なお、ペレツト長が短い方が繊維の破断を抑制す
る効果が高い。本発明において、第１の樹脂の基体となる樹
脂、および第２の樹脂として使用可能な樹脂の具
体例としては、ポリエチレン、塩化ビニル樹脂、
ポリプロピレン、スチレン樹脂、ABS樹脂、ポ
リビニルアルコール、アクリル樹脂、アクリロニ
トリル−スチレン樹脂、塩化ビニリデン樹脂、ポ
リウレタン等の汎用熱可塑性樹脂、フツ素樹脂、
ポリカーボネート、ポリアミド、ポリフエニレン
オキシド、アセタール樹脂、ポリブチレンテレフ
タレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリフ
エニレンサルフアイド等のエンジニアリングプラ
スチツク、またはポリエーテルケトン、ポリエー
テルイミド、ポリアミドイミド等の超エンジニア
リングプラスチツク、スチレン系、オレフイン
系、エステル系、ウレタン系、イソプレン系、ブ
タジエン系、塩化ビニル系、アミド系、アイオノ
マ系の熱可塑性エラストマー等が挙げられる。そして、これらのうち流動開始・溶融温度の異
なる２種の樹脂を選び、流動開始・溶融温度の高
い方を第１の樹脂、低い方を第２の樹脂とすれば
よい。この時、第１の樹脂と第２の樹脂の流動開
始・溶融温度の差は特に制限されるものではない
が、温度差の大きな組合わせほど、繊維の破断は
少なく、得られる成形体内に分散する繊維長を長
くすることができる。第１の樹脂と第２の樹脂との量比は、通常、第
２の樹脂が繊維を取除いた第１の樹脂の１／10
（重量比）以上になるようにする。第２の樹脂の
量が多くなるほど成形後の繊維長は長くなる傾向
にある。本発明では、通常、まず、これら第１の樹脂と
第２の樹脂とを機械的に混合、攪拌し、次いで、
通常使用される射出成形機あるいは押出し成形機
に投入する。ここで、まず第２の樹脂の流動開始
温度あるいは溶融温度以上に加熱し、引続いて第
１の樹脂の流動開始温度あるいは溶融温度以上に
加熱して両者を均一に溶融混合した後、射出また
は押出し成形する。本発明における射出成形機内の溶融混合状態を
第１図に示す。第１図において、同時にホツパー５に投入され
た第１の樹脂ペレツト３と第２の樹脂４は、スク
リユー６で成形機先端方向へ輸送される。第２の
樹脂４はペレツト状あるいは粒子状のものが使用
できる。シリンダー温度は、第１の樹脂の通常の
射出成形温度に設定されるが、シリンダー入口で
は温度が低く、第１の樹脂の射出成形温度以下と
なつている。シリンダー中央から先端へ行くに従
つて温度が高くなり、第１の樹脂の射出成形温度
となる。従つて、スクリユーで成形機先端方向へ
輸送される原料樹脂は、ゾーンで、まず第２の
樹脂４が流動・溶融を開始し、溶融した第２の樹
脂４′は、未溶融の第１の樹脂３を包含した状態
となる。この状態で第１の樹脂の射出成形温度に
設定されたゾーンに輸送されると、第１の樹脂
３′は溶融した第２の樹脂４′から高い静水圧を受
けながら流動・溶融を開始し、同時にスクリユー
から剪断力を受ける。更にゾーンでは、第１の
樹脂が完全に流動・溶融して第２の樹脂とブレン
ド・アロイ化され、かつ、ブレンド・アロイ化し
た樹脂混合物７中に繊維１が均一に分散した状態
となる。この溶融混合物７を成形機先端より射出
することにより射出成形体が得られる。本発明における溶融混合工程をさらに簡単かつ
効率よく行なうためには、繊維を含有する第１の
樹脂ペレツトの表面に第２の樹脂を被覆したペレ
ツトを予め作製し、これをホツパーに投入しても
よい。このようなペレツトとしては、第２図ａに
示すように、連続繊維束１を熱可塑性樹脂２で被
覆した電線被覆ペレツトの表面を第２の樹脂４で
被覆したもの（二重電線被覆ペレツト）、あるい
は第２図ｂに示すように、連続繊維（フイラメン
ト）１に熱可塑性樹脂２を被覆した溶融含浸ペレ
ツトの表面を第２の樹脂４で被覆したもの（被覆
溶融含浸ペレツト）が好適に使用できる。これら
ペレツトを使用すれば、表面層の第２の樹脂が溶
融することにより第１の樹脂が可塑化溶融した第
２の樹脂で包含された状態が容易に形成され、し
かも第１の樹脂が第２の樹脂中に均一に分散した
状態を容易に取り得るので好ましい。［作用］本発明方法では、第１の樹脂が成形機内で可塑
化溶融する前に、既に可塑化溶融した第２の樹脂
で包含された状態とするので剪断力が非常に安定
したものとなる。つまり、第１の樹脂は可塑化溶
融した第２の樹脂から高い静水圧を受け、その状
態の下で剪断力を受けるために剪断力は安定した
状態で第１の樹脂に作用する。そのため、第１の
樹脂が流動を開始しても繊維が破断することな
く、溶融状態の樹脂混合物に分散される。［実施例］以下、本発明を実施例により詳細に説明する
が、本発明はその要旨を越えない限りこれら実施
例により限定されるものではない。実施例１第１の樹脂として連続ガラス繊維にナイロン
６，６（PA6，６）を高圧溶融含浸させた樹脂ペ
レツト（英国ICI社製；Verton、登録商標）を、
第２の樹脂としてポリプロピレン（PP、チツソ
(株)製；エンプナイト）、ポリアクリルアミド
（PMMA、三菱レイヨン(株)製；アクリペツト）、
ナイロン６（PA6、東レ(株)製；CM1017）を使用
し、各組合わせにおける本発明の効果を調べた。
第１の樹脂ペレツトは直径約２mm、長さ約10mmの
円柱形であり、含有される繊維長はペレツト長と
等しく、約10mmで、繊維の重量分率50％のものを
使用した。また、第２の樹脂は、いずれも直径約
２mm、球状のペレツトを使用した、なお、比較の
ため、第２の樹脂を第１の樹脂と同じPA6，６と
したものについても同様の試験を行なつた。まず、第１の樹脂と第２の樹脂とをそれぞれ秤
量し、両者をよく混合、攪拌して射出成形機のホ
ツパーに投入した。これら樹脂の混合比は、第１
の樹脂の全重量からガラス繊維重量を差引いた重
量が第２の樹脂重量と等しくなるようにした。射出成形機のスクリユーおよびノズルの温度
は、第１の樹脂として使用したPA6，６の射出成
形温度である290℃とした。なお、第２の樹脂の
成形温度は、それぞれ220℃（PP）、250℃
（PMMA）、260℃（PA6）であり、従つてこれら
第２の樹脂は、成形機内で先に溶融し、流動を開
始する。第１の樹脂と第２の樹脂とを十分溶融混合させ
た後、射出圧800Kg／cm²、射出時間５秒、保持圧
600Kg／cm²の条件でノズルより金型内に射出し、
試験片を作製した。ノズル内径は2.5mm、金型温
度は40℃とした。試験片（ASTM D638の引張試験片、幅13mm、
厚さ３mm、長さ200mm）の中央部を切出し、約500
℃でポリマー成分を燃焼除去し、残存したガラス
繊維を注意深く、ガラスプレート上に分散させ、
万能投影機で拡大して繊維の長さを測定した。約
500本の繊維長を測定し、その平均値、ヒストグ
ラムを求め、第１表および第３図に示した。表
中、繊維の重量分率とは全重量（第１の樹脂＋第
２の樹脂）に対する重量分率を表わす、また、実
施例１−３および比較例１の繊維の顕微鏡写真を
第４図ａ，ｂにそれぞれ示した。第１表および第３，４図に明らかなごとく、第
１の樹脂と第２の樹脂とを同一素材とした場合
（比較例１）には繊維の破断が激しく、ペレツト
の時点ではガラス繊維長が10mmであつたのに対
し、射出成形体では繊維の平均長0.54mmと極度に
低下している。これに対し、実施例１−１〜１−
３では平均長がそれぞれ3.54mm、3.16mm、2.72mm
と非常に長くなつており、また全繊維本数(n)に対
する１mmあるいは２mm以上の長繊維の割合が著し
く増加していることがわかる。実施例２第１の樹脂としてポリプロピレン（PP）を基
体とする溶融含浸ペレツトを、第２の樹脂として
ポリエチレン（PE）、エチレンプロピレンラバー
（EPラバー）を使用し、成形温度をPPの成形温
度よりやや高い230℃に設定した以外は実施例１
と同様の方法で試験を行なつた。ペレツト形状は厚さ約0.5mm、幅約７mm、長さ
約８mmの偏平な直方体で、ペレツトに含有される
ガラス繊維の長さは約８mm、重量分率は66％であ
つた。また、第２の樹脂として使用したPE（昭和
電工(株)製；M251、成形温度約180℃）、EPラバー
（日本合成ゴム(株)製；EP912、成形温度約160℃）
は、いずれも直径約２mm、球状のペレツトを使用
した。結果を第２表に示す。なお、比較のため、
第２の樹脂を第１の樹脂と同じPPとしたものに
ついて同様の試験を行い、結果を第２表に併記し
た。表より明らかなように、本実施例においても実
施例１同様の傾向が見られ、本発明の方法が繊維
破損の抑制に効果的であることがわかる。実施例３第１の樹脂としてアクリロニトリル−スチレン
樹脂（AS）を基体とする溶融含浸ペレツトを、
第２の樹脂としてアクリロニトリル−スチレン−
ブタジエンラバー（ABSラバー）、スチレン−ブ
タジエン−スチレンラバー（SBSラバー）、ポリ
プロピレン（PP）、ポリエチレン（PE）、エチレ
ンプロピレンラバー（EPラバー）を使用し、成
形温度をASの成形温度よりやや高い250℃に設定
した以外は実施例１と同様の方法で試験を行なつ
た。ペレツト形状は厚さ約0.5mm、幅約７mm、長さ
約８mmの偏平な直方体で、ペレツトに含有される
ガラス繊維の長さは約８mm、重量分率は75％であ
つた。また、第２の樹脂として使用したABSラ
バー（旭化成(株)製；スタイラツク、成形温度約
200℃）、SBSラバー（シエル化学(株)製；TP−
4113、成形温度約200℃）、PP（チツソ(株)製；
K7011、成形温度約200℃）、PE（昭和電工(株)製；
M251、成形温度約180℃）、EPラバー（日本合成
ゴム(株)製；EP912P、成形温度約160℃）は、い
ずれも直径約２mm、球状のペレツトを使用した。第３表に示す結果より明らかなように、本実施
例においても実施例１同様の傾向が見られた。実施例４第１の樹脂として電線被覆ペレツトを用いた場
合の本発明の効果を調べた。基体となる樹脂とし
ては、PA6，６、ポリフエニレンオキシド
（PPO、エンジニアリングプラスチツク(株)製；ノ
リル、登録商標）、ポリフエニレンサルフアイド
（PPS、フイリプス(株)製；ライトン、登録商標）
の３種とし、押出し機のノズル部に電線被覆用ダ
イスを取付け、ガラス繊維を連続的に電線被覆
し、６mmの長さにカツトしてペレツト化した（繊
維長＝ペレツト長、繊維重量分率50％）。これら３種のペレツトに、それぞれ第２の樹脂
として、PA6（東レ(株)製；CM1017）、ポリスチレ
ン（PS、三井東圧(株)製；トーポレツクス）、
PA6，６（旭化成(株)製；レオナ66）を用い、実施
例１同様の方法で試験を行なつた。成形温度は実
施例４−１が290℃、実施例４−２が285℃、実施
例４−３が330℃とした。繊維長の測定結果を第
４表に、また、実施例４−２および比較例４の繊
維の顕微鏡写真を第５図ａ，ｂにそれぞれ示し
た。なお、比較のためにPPOおよびPPSの電線
被覆ペレツトを単独で成形した場合を第４表に併
記する。表に明らかなように、電線被覆ペレツトを単独
で成形すると（比較例４−１、４−２）、繊維の
破断が激しく、平均繊維長は0.5mm以下と非常に
短い、一方、実施例４−１〜４−３では平均繊維
長は約２mm、２mm以上の繊維の割合が50％以上に
も達し、第２の樹脂を使用することで繊維の破断
が著しく抑制されていることがわかる。また、第
６図には実施例４−１、４−２および比較例４−
１、４−２の繊維長のヒストグラムを示すが、破
断を全く受けない繊維の比率が上記実施例１〜３
に比べ増大している。このことから、ペレツト長
をある程度短くした方が繊維破損は少なくなるこ
とがわかる。実施例５原料樹脂として、ガラス繊維にPA6，６（旭化
成(株)製）を電線被覆し、さらにPP（チツソ(株)製；
エンプナイト）で同軸的に被覆した二重電線被覆
ペレツトを用いた場合の本発明の効果を調べた。
二重電線被覆ペレツトの作製方法は以下の通りと
した。電線被覆用ダイスを取り付けた二台の押出し機
を用意し、まず最初に連続なガラス繊維をPA6，
６で電線被覆し、急激に冷却した後、そのPA6，
６で電線被覆した芯線を更にもう一台の押出し機
によつて芯線の表面をPPで電線被覆し、得られ
た二重被覆芯線を10mmの長さに切断してペレツト
化した。従つてペレツト内のガラス繊維長は10mm
である。第１段でのPA6，６の被覆ではガラス繊
維の重量分率は50％と一定にし、第２段でのPP
の被覆量を調節して、ガラス繊維を除いたPA6，
６とPPの重量比が５：１、３：１、１：１とな
つた三種の二重電線被覆ペレツトを作製した。こ
れらのペレツトを単独で射出成形機に投入し実施
例１と同じ成形条件によつて射出成形体を得た。
同様の手法によつて射出成形体内のガラス繊維長
を測定し、結果を第５表に示した。どの系においても平均繊維長は２mm以上あり、
また２mm以上の繊維は全体の50％以上を占めた。
ただし第１の樹脂に対する第２の樹脂の割合が少
ない系（第１の樹脂：第２の樹脂＝５：１）では
他の系に比較してやや繊維が短くなつた。以上の様に二重電線被覆ペレツトを単独で射出
成形しても繊維破断が極端に少なく繊維が非常に
長い射出成形体を得ることが出来る。実施例６本実施例では第２の樹脂の溶融した際の粘度が
ガラス繊維の破損に及ぼす効果について調べた。
第２の樹脂としてはポリプロピレン（PP）とし、
溶融粘度の尺度であるメルトインデツクス値
（MI）が11、19、30、50、75の５種のペレツトを
用いた。MI値が11のPPは溶融粘度が非常に高く
射出成形可能ではあるが流動性の悪いものであ
り、一方MI値が75のPPは溶融粘度が非常に低く
射出成形が可能ではあるが流動性が高すぎるもの
である。第１の樹脂および他の成形条件は実施例１と同
等とした。同様な方法で射出成形体内のガラス繊維長を測
定し、結果を第６表に示した。溶融粘度に関係なく各系での繊維破断は非常に
少なく、繊維長が長くなつていることがわかる。
従つて第２の樹脂の粘度としては、射出成形可能
な範囲であれば、粘度が高くてもまた低くても第
１の樹脂より溶融温度・流動開始温度が低ければ
射出成形体内の繊維長は長くなることがわかる。実施例７第２の樹脂として、PPよりさらに溶融・流動
開始温度が第１の樹脂であるPA6，６に近い
PMMAを用いたこと以外は実施例６と同様の方
法で試験を行なつた。MI値は５、3.08、1.17、
0.49、0.24の５種のPMMAペレツトを用いた。
MI値0.24のPMMAは、溶融粘度が非常に高く、
射出成形可能ではあるが流動性の悪いもの、MI
値５のPMMAは、溶融粘度が非常に低く、射出
成形可能ではあるが流動性の高すぎるものであ
る。結果を第７表に示す。第７表に明らかなように、本実施例においても
実施例６同様の結果が得られた。実施例８本実施例では第１の樹脂と第２の樹脂の重量比
がガラス繊維の破断に及ぼす効果について調べ
た。第２の樹脂としてはPEを使用し、射出成形機
内で流動しやすいようにペレツトではなくパウダ
ー状のものを用いた。第１の樹脂としてはPPを
基体とする電線被覆ペレツト（ペレツト長８mm、
ガラス繊維重量分率20％）を使用し、ガラス繊維
を取り除いた第１の樹脂と第２の樹脂の重量比が
100：10と100：20の２種について、実施例２と同
様の条件で試験を行なつた。なお、比較のために
第２の樹脂を混合しなかつた場合についても同様
の試験を行なつた。結果を第８表に示す。第８表に明らかなように、第２の樹脂を混合し
なかつた場合（比較例８）、成形体内のガラス繊
維の平均長は約１mmであるのに対し、実施例８−
１、８−２では平均長が1.57mm、1.81mmと長くな
つており、第２の樹脂を10〜20％程度添加するこ
とで成形体内の繊維長を長くできることがわか
る。実施例９実施例１〜８では連続なガラス繊維を含有する
第１の樹脂と第１の樹脂より溶融温度・流動開始
温度の低い第２の樹脂とを同時に射出成形機に投
入することによつて繊維長の長い射出成形体が得
られることを実証した。本実施例では、本発明方
法で得られた射出成形体の力学特性を従来の成形
方法で成形した射出成形体のそれと比較すること
によつて本発明で得られる成形体の特性が優れて
いることを示す。実施例９−１では、第１の樹脂として連続なガ
ラス繊維にPA6，６を高圧溶融含浸したペレツト
（英国ICII社製；VarTon、登録商標：繊維重量
分率50％、長さ10mm）に第２の樹脂として、PP
ペレツトを用いた。成形後の成形体内のガラス繊
維の重量分率が20％となる様に第１の樹脂と第２
の樹脂との重量比率を100：150とした。両ペレツ
トを混合攪拌して射出成形体に投入し、射出成形
した。成形条件は実施例１と同じである。比較例９−１として、PA6，６ペレツト、PP
ペレツト、ガラス繊維のチヨツプドストランドの
三者を同時に押出し機で混練しペレツト化した後
実施例９−１と同じ射出成形条件で成形した。
PA6，６、PP、ガラス繊維の割合は実施例９−
１と同じにした。射出成形により、引張試験片、
曲げ試験片（ASTM、P638）を成形し、引張試
験、曲げ試験、アイゾツト衝撃試験（ノツチ付
き）によつて力学特性を求めた。結果を第９表に
示した。実施例９−１、９−３では、第２の樹脂として
PMMAペレツト、PA6ペレツトをそれぞれ用い
た以外の条件は実施例９−１と同じとした。また
比較例９−２（９−３）としてPA6，６ペレツト、
PMMAペレツト（PA6ペレツト）、チヨツプドス
ランドから比較例９−１と同様な方法で射出成形
体を得た。両者の力学特性を第９表に併記した。実施例９−４では第１の樹脂として連続ガラス
繊維にPPを高圧溶融含浸したペレツト（Ｉペレ
ツトと名付ける）（長さ８mm、ガラス繊維の重量
分率66％）に、第２の樹脂としてPEペレツトを
用いた。成形後の成形体内のガラス繊維の重量分
率が50となる様に、ＩペレツトとPEペレツトの
重量比を100：230とした。成形条件は実施例２と
同じである。比較例９−４としてPPペレツト、
PEペレツト、チヨツプドストランドの三者を同
時に押出し機で混練し、ペレツト化した後実施例
９−４と同じ射出成形条件で試験片を成形した。
PP、PE、ガラス繊維の割合は実施例９−４と同
じである。力学特性の結果を第９表に併記した。実施例９−５、比較例９−５では第２の樹脂と
してEPラバーを用いた以外の条件は実施例９−
４と同じとした。結果を第９表に併記した。実施例９−６では第１の樹脂として連続ガラス
繊維にASを高圧溶融含浸したペレツト（ペレ
ツト）（長さ８mm、ガラス繊維の重量分率75％）
に、第２の樹脂としてABSペレツトを用いた。
成形後の成形体内のガラス繊維の重量分率が20％
となる様に、ペレツトとABSペレツトの重量
比を100：275とした。成形条件は実施例３と同じ
である。比較例９−６としてASペレツト、ABS
ペレツト、チヨツプドストランドの三者を同時に
押出し機で混練し、ペレツト化した後実施例９−
６と同じ射出成形条件で試験片を成形した。AS、
ABS、ガラス繊維の割合は実施例９−６と同じ
である。実施例９−７〜９−10（比較例９−７〜９−10）
では、第２の樹脂としてそれぞれSBSペレツト、
PPペレツト、PEペレツト、EPラバーペレツト
を用いた。重量比、その他の成形条件は実施例９
−６と同じとし、同様な方法で射出成形体を得
た。結果を第９表に併記した。実施例９−11では第１の樹脂として連続ガラス
繊維にPA6，６電線被覆したペレツト（ペレツ
ト）（長さ６mm、ガラス繊維の繊維重量分率50％）
に、第２の樹脂としてPA6ペレツトを用いた。成
形後の成形体内のガラス繊維の重量分率が20％に
なる様に、ペレツトとPA6ペレツトの重量比を
100：150とした。成形条件は実施例４と同じであ
る。比較例９−11として、PA6，６ペレツト、
PA6ペレツト、チヨツプドストランドの三者を同
時に押出し機で混練し、ペレツト化した後、実施
例９−11と同じ射出成形条件で成形した。PA6，
６、PA6、ガラス繊維の割合は実施例９−11と同
じである。結果を第９表に併記した。実施例９−12では第１の樹脂として連続ガルス
繊維にPPOを電線被覆したペレツト（長さ６mm、
ガラス繊維の繊維重量分率50％）に、第２の樹脂
としてPSペレツトを用いた。重量比、成形条件
は実施例９−11と同様とした。また比較例９−12としてPPOペレツト、PSペ
レツト、チヨツプドストランドからら比較例９−
11と同様の方法で射出成形体を得た。両者の力学
特性を第９表に併記する。実施例９−13では第１の樹脂として連続ガラス
繊維にPPSを電線被覆したペレツト（長さ６mm、
ガラス繊維の繊維重量分率50％）に、第２の樹脂
としてPA6，６ペレツトを用いた。重量比、成形
条件は実施例９−11と同様とした。また比較例９
−13としてPPSペレツト、PA6，６ペレツト、チ
ヨツプドストランドから比較例９−11と同様の方
法で射出成形体を得た。両者の力学特性を第９表
に併記する。実施例９−14では原料樹脂として、連続なガラ
ス繊維にまず最初にPM66を電線被覆し更にその
芯線をPPで被覆した二重電線被覆ペレツト（長
さ10mm、ガラス繊維の重量分率20％）を用いて射
出成形体を得た。PA66とPPの重量比は１：１、
成形条件は実施例５と同じである。比較例９−14
として、PAペレツト、PPペレツト、チヨツプド
ストランドを押出し機で混練しペレツト化して射
出成形して射出成形体を得た。成形条件は実施例
９−14と同じである。両者の力学特性を第９表に
併記する。表より明かな様に本発明から得られる射出成形
体は従来技術による射出成形体よりも極端にガラ
ス繊維が長くなり、その結果、弾性率、強度とも
２〜３割向上し、また衝撃強さは1.5〜２倍ほど
向上していることがわかる。

【表】

【表】［発明の効果］本発明によれば、成形工程での繊維の破断が抑
制され、成形体内の繊維の約50％以上が２mm以上
の長さを有する繊維強化熱可塑性樹脂が得られ
る。そのため、成形体の強度、剛性、衝撃強さが
従来のものに比較して飛躍的に向上する。また、
繊維が非常に長いため、耐熱性、クリーブ特性、
寸法安定性に対して優れた特性を示すことが予測
される。また、本発明で得られる繊維強化熱可塑性樹脂
の樹脂部は、異なる２種の樹脂がブレンドされ、
アロイ化されているため、単一の樹脂では得られ
ない機能、例えば耐薬品性、耐熱変形性を高める
ことができる。しかも、本発明の製造方法は、従来使用されて
いる成形機をそのまま利用可能であり、何等変更
を必要としない。従つて、経済性も良好であり、
広範な分野での応用が期待できる。また、原料樹脂として繊維を含有する第１の樹
脂の表面に第２の樹脂を被覆したものを使用すれ
ば、第１の樹脂が第２の樹脂中に均一に分散した
状態を容易に得ることができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の繊維強化熱可塑性樹脂の製造
工程を示す図、第２図は本発明の繊維強化熱可塑
性樹脂の原料樹脂組成物の全体斜視図、第３図は
本発明実施例における繊維長と本数の関係を示す
図、第４図ａおよび第５図ａは本発明の繊維強化
熱可塑性樹脂内の繊維の形状を示す顕微鏡写真、
第４図ｂおよび第５図ｂは従来の繊維強化熱可塑
性樹脂内の繊維の形状を示す顕微鏡写真、第６図
は本発明実施例における繊維長と本数の関係を示
す図、第７図、第８図は従来の繊維強化熱可塑性
樹脂の原料樹脂組成物の全体斜視図である。

Claims

【特許請求の範囲】１繊維を含有してなる第１の熱可塑性樹脂と、
第１の樹脂より流動開始温度あるいは溶融温度の
低い第２の熱可塑性樹脂とを原料とし、これら原料樹脂を、第２の樹脂の流動開始温度
あるいは溶融温度以上に加熱して、第１の樹脂が
可塑化溶融した第２の樹脂中に包含された状態と
し、引続いて第１の樹脂の流動開始温度あるいは
溶融温度以上に加熱して、第１の樹脂、第２の樹
脂および繊維が均一に混合した状態とする溶融混
合工程と、溶融混合工程で得られた溶融混合物を、射出成
形または押出し成形により成形する成形工程とよ
りなることを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂の
製造方法。２繊維を含有する第１の樹脂の表面に、第１の
樹脂より流動開始温度あるいは溶融温度の低い第
２の樹脂を被覆してなることを特徴とする請求項
１記載の繊維強化熱可塑性樹脂の原料樹脂組成
物。