JPH01230410A - 塩化アンモニウムの除去法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、シリコンジイミドと塩化アンモニウムとの混
合粉末から塩化アンモニウムを除去する方法に関するも
のである。

［従来の技術］ シリコンジイミドは、窒化珪素製造用中間体として重要
な物質であり、もっばら四塩化珪素とアンモニアとの反
応によって製造されている。この反応によってますえら
れるのは、シリコンジイミドと塩化アンモニウムとの混
合粉末である。このような混合粉末から塩化アンモニウ
ムを除去する方法として、次の二つの方法か知られてい
る。すなわち、（１）該混合粉末をアンモニア含有雰囲
気中で加熱し、塩化アンモニウムを昇華させて除去する
方法、および（２）該混合粉末に液体アンモニアを加え
、これに塩化アンモニウムを溶解させて除去する方法。

［発明が解決しようとする課題］ しかし、（１）の方法は、昇華に大量の熱を要するたけ
でなく、昇華した塩化アンモニウムが排気系で冷却され
て結晶化して、系を閉塞する可能性を有する。いっぽう
、（２）の方法は、アンモニアを液化状態におくために
、高圧設備または冷却設備を必要とするとともに、操作
も面倒となる。

本発明は、これらの問題を解消するためになされたもの
である。

［課題を解決するための手段および作用コ本発明は、シ
リコンジイミドと塩化アンモニウムとの混合粉末と、エ
チレンジアミンとを接触させ、えられたスラリーから液
をろ別することによる、シリコンジイミドと塩化アンモ
ニウムとの混合粉末から塩化アンモニウムを除去する方
法、を要旨とするものである。

エチレンシアミンは、シリコンジイミドとは反応せす、
かつこれを溶解せす；いっぽう、塩化アンモニウムを溶
解し、すなわちこれと反応して、エチレンジアミンの塩
酸塩およびアンモニアを生成させ、その前者を溶解して
系にとどめ、後者を系から放散させる。シリコンジイミ
ドは、このエチレンジアミン溶液から容品にろ取するこ
とができる。この処理は、常圧で、常温でないしは加温
して行なうことかでき、加温の場合もそれに要する熱量
は塩化アンモニウムの昇華に要する熱量にくらべてはる
かに小さいので、本発明によれば、前記従来の方法にお
ける問題のすべてが解消される。

シリコンジイミドと塩化アンモニウムとの混合粉末（以
下、とくにことわらないかぎり、「混合粉末」はこの混
合粉末を意味するものとする）は、。

その由来などに制限はない。すなわち、液体の四塩化珪
素にアンモニアガスを吹きこむ方法、アンモニアと反応
しないトルエン等の有機溶媒に溶解した四塩化珪素の溶
液と気体または液体のアンモニアとを接触させる方法等
によってえられたものだけでなく、どのような手段によ
ってえられたものにも、そしてシリコンジイミドと塩化
アンモニウムとの混合比率にかかわりなく、本発明は効
果的に適用される。

本発明におけるエチレンジアミンと同様な作用をする、
常温・常圧下で液体であるアミン類としては、モノエタ
ノールアミンのようなアミノアルコール類；プロピルア
ミン、ブチルアミンなとのアルキルモノアミン類、プロ
ピレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレン
テ）・ラミン。

テＩ・ラエチレンペンタミンなどのアルキレンポリアミ
ン類等々をあげることができる。このうち、アミノアル
コール類は、そのＯＨ基がシリコンジイミドと反応し、
シリコンジイミドから製造される窒化珪素の酸素含有量
を上げる原因となる。アルキルモノアミン類やエチレン
ジアミン以外のアルキレンポリアミン類は、エチレンジ
アミンよりも高１曲であり、またそのなか（こはエチレ
ンジアミンよりも塩化アンモニウム溶解性の劣るものも
ありうる。

シリコンジイミドは、水分や酸素と反応するため、混合
粉末とエチレンジアミンとの接触は、Ｎ２．Ａｒなどの
不活性ガス中で行なわなければならないだけでなく、エ
チレンジアミンもその中の水分を蒸留などによって充分
除いてから使用するのがよい。

本発明の特徴は、処理温度を常温とじつる点にもあるが
、本発明はそれに限定されない。工程の前後の：１［情
によって常温では不利であるとか、あるいは反応速度を
あげたい場合は、エチレンジアミン溶液の沸点にいたら
ない範囲で常温よりも高い温度で処理すればよい。エチ
レンジアミンの沸点である　１１７℃以下であれば、本
発明はなんの支障もな〈実施しうる。完全に溶解させる
のに、３０分もかく拌すれば十分である。

かりに、エチレンジアミンと塩化アンモニウムとが化学
量論的に反応するとすると、塩化アンモニウムはエチレ
ンジアミンに対して１．８重量倍反応することになる。

しかし、本発明を常温で実施した場合、現実には、接触
させるエチレンジアミンに対して塩化アンモニウムが約
０３重１倍を少しこえたあたりから全量を溶解させにく
くなる。

すなわち、常温では、混合粉末中の塩化アンモニウムの
約３重量倍以上のエチレンジアミンを使用するのが望ま
しく、それによって、塩化アンモニウムを全量溶解する
ことができるだけでなく、エチレンジアミン塩酸塩の析
出も抑えられ、これと未反応のエチレンジアミンとの均
一な溶液かえられる。もっとも、混合粉末が四塩化珪素
とアンモニアとの反応によってえられたものである場合
は、それが完全に浸漬する程度にエチレンジアミンを使
用すれば、この条件が満たされる。

以」二の処理によってえられたスラリーをろ過して、シ
リコンジイミドとエチレンジアミンとを分離する。シリ
コンジイミドから製造される窒化珪素に塩素か含まれる
こととならないように、上記のろ過によってえられたシ
リコンジイミドに対し、新鮮なエチレンジアミンとの混
合・ろ過の洗浄操作を数回くり返すのかよい。最後に、
エチレンジアミンの沸点以上に加熱して、付性している
エチレンジアミンを除く。

［実施例］ 実施例 Ｎ２ホックス中で四塩化珪素にアンモニアガスを吹きこ
んでえられた、シリコンジイミドと塩化アンモニウムと
の重量比１：４の混合粉末４０ｇにエチレンジアミン２
００ｇを加え、１５°Ｃで３０分かく拌したのち、ろ過
した。えられたろ滓を２００ｇのエチレンジアミンとか
く押下に３０分混合し、ろ過するという洗浄操作を２回
くり返した。そのようにして洗浄したものをＮ２中で２
００°Ｃで１時間加熱してエチレンジアミンを除去して
、８ｇの白色粉末をえた。この粉末の塩素含有量は、下
記液体アンモニアによる比較例の場合とほぼ同じてあっ
て、１　、０ｗｔ％であった。

比較例 エチレンジアミンのかわりに液体アンモニアを使用し、
処理温度を一７０°Ｃとする以外は実施例と同し条件で
実施して、同様に８ｇの白色粉末をえた。その塩素含有
量は、１　、０ｗｔ％であった。

［発明の効果］ 本発明によれば、高圧設備や冷却設備を使用することな
く、また小さなエネルギー消費量で、シリコンジイミド
から塩化アンモニウムを効率よく除去することかできる
。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）シリコンジイミドと塩化アンモニウムとの混合粉
   末と、エチレンジアミンとを接触させ、えられたスラリ
   ーから液をろ別することを特徴とする、シリコンジイミ
   ドと塩化アンモニウムとの混合粉末から塩化アンモニウ
   ムを除去する方法。