JPH01156738A - 感放射線性樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は感放射線性樹脂組成物に関し、さらに詳しくは
、アルカリ可溶性樹脂と特定の１．２−キノンジアジド
化合物とからなる紫外線、遠紫外線、Ｘ線、電子線、分
子線、γ線、シンクロトロン放射線、プロトンビーム等
の放射線に感応する、特に集積回路作製用ポジ型レジス
トとして好適な感放射線性樹脂組成物に関する。

［従来の技術］ 従来、集積回路を作製するために使用されるレジストは
、環化ゴムにビスアジド化合物を配合したネガ型レジス
トと、アルカリ可溶性樹脂に１゜２−キノンジアジド化
合物を配合したポジ型レジストとに大別され、とくにポ
ジ型レジストは高解像度のレジストパターンが得られる
ので１．集積回路の製造において多く用いられている。

しかしながら、近年、集積回路の高集積度化が進み、よ
り解像度の向上したレジストパターンを形成させること
のできるポジ型レジストが要望されている。例えば、紫
外線露光法ではウェハー上に塗布されたポジ型レジスト
の薄膜にマスクを介して露光し、潜像を形成した後、ア
ルカリ性水溶液で現像するのであるが、紫外線露光部が
ウェハーと接している部分まで速やかに現像されなけれ
ば、マスクに忠実なレジストパターンを得ることが困難
となる。

また、従来のポジ型レジストではレジストパターン間隔
（以下「線幅」という）が１μｍ以下の狭いレジストパ
ターンを得ようとすると、露光部が完全には現像されず
レジストが残ったり、レジストがスカム状の残渣として
基板上に付着するという問題が生じる。また露光量を大
きくして細かいレジストパターンを形成すると、それ以
上の大きいパターンの寸法が設計寸法より小さくなる傾
向がある。

また、従来のポジ型レジストではコントラストが低いた
め、レジストパターンの寸法が基板に近い部分程広くな
るという問題を有する。

さらに、従来のポジ型レジストでは露光量のわずかな変
動でレジストパターンの寸法が大きく変動したり、集積
回路作製時に使用されている縮小投影型露光装置で露光
する場合、焦点のわずかな変動でレジストパターンの寸
法および断面形状が大きく変動するという問題を有する
。

また、縮小投影露光方式を用いた場合は従来のマスク密
着方式を用いた場合よりもスループットが低い、すなわ
ちウェハー１枚当りの露光時間が長くなるという問題が
生じている。

さらに、ドライエツチング工程でレジストパターンを基
板に転写する場合、耐ドライエツチング性に問題があり
、レジストが消耗し、レジストパターンの寸法が大きく
変動するために正確な転写が行なわれず、また、ドライ
エツチング中にウェハーが熱せられるためにレジストパ
ターンが熱変形する場合があり、効率よくドライエツチ
ングできないという問題が生じる。

また、従来のポジ型レジストは基板とレジストとの密着
性に問題が発生する場合があり、この場合にウェットエ
ツチングを行なうと基板とレジストとの間にエツチング
液が浸み込むために、水平方向のエツチングがさらに大
きくなるという耐ウエツトエツチング性の問題を有する
。

［発明が解決しようとする問題点コ 本発明の目的は、前記従来技術の問題点を解決し、高感
度で、かつ現像性が良好で、線幅１μｍ以下のレジスト
パターンが解像可能であり、耐ドライエツチング性、ウ
ェットエツチング性および耐熱性が良好な高集積度の集
積回路作製用ポジ型レジストとして好適な感放射線性樹
脂組成物を提供することにある。

［問題点を解決するための手段］ 本発明は、アルカリ可溶性樹脂と１．２−キノンジアジ
ド化合物とからなる感放射線性樹脂組成物において、該
１．　２−キノンジアジド化合物が下記一般式（Ｉ）で
表わされる化合物の１，２−ナフトキノンジアジドスル
ホン酸エステルを含有してなることを特徴とする感放射
線性樹脂組成物を提供するものである。

一般式（Ｉ） （式中、Ｒの１〜３個は水酸基であり、水酸基が１個の
場合、他のＲは水素原子であり、水酸基が２または３個
の場合、他のＲは同一または異なり、水素原子、炭素数
１〜３のアルキル基もしくは炭素数１〜３のアルコキシ
基である。）本発明において用いられる１、２−キノン
ジアジド化合物である上記一般式（Ｉ）で表わされる化
合物（以下、単に［ポリヒドロキシベンゾフェノン誘導
体」という）の１．２−ナフトキノンジアジドスルホン
酸エステルの具体的としては、２’　、３．４．５−テ
トラヒドロキシベンゾフェノン、３．４．４’　、５−
テトラヒドロキシベンゾフェノン、２’　、３，４．５
．６’　−ペンタヒドロキシベンゾフェノン、２’　、
３，４．４’　。

５−ペンタヒドロキシベンゾフェノン、２’　＋　　３
１３’　、４．５−ペンタヒドロキシベンゾフェノン、
３．３’　、４．４’　、５−ペンタヒドロキシベンシ
フエノン、２’　、３．４．５．５’　　−ペンタヒド
ロキシベンゾフェノン、２’　、３．４．４’　。

５′−ペンタヒドロキシ−３′−メチルベンゾフェノン
、２’　、３．４，５．６’　　−ペンタヒドロキシ−
４′−メチルベンゾフェノン、２’　、３゜４．４’　
、５−ペンタヒドロキシ−６′−メチルベンゾフェノン
、２’　、３．３’　、４．５−ペンタヒドロキシ−６
′−メチルベンゾフェノン、２’　、３．３’　、４．
５−ペンタヒドロキシ−５′−メチルベンゾフェノン、
３．３’　、４゜４′、５−ペンタヒドロキシ−６′−
メチルベンゾフェノン、２’　、３．３’　、４．４’
　、５−へキサヒドロキシベンゾフェノン、２’　ｌ　
　３＋　　３’　１４．５．６’　−へキサヒドロキシ
ベンゾフェノン、２’　、３，４．４’　、５．５’　
−へキサヒドロキシベンゾフェノン、２’　、３．４．
４’　、５゜６′−へキサヒドロキシベンゾフェノン等
のポリヒドロキシベンゾフェノン誘導体の１，２−ナフ
トキノンジアジド−５−スルホン酸エステル類または１
，２−ナフトキノンジアジド−４−スルホン酸エステル
類を挙げることができる。

上記ポリヒドロキシベンゾフェノン誘導体は、例えば没
食子酸とフェノール類をルイス酸系化合物またはスルホ
ン酸系化合物の存在下に反応させることにより得られる
。

また、ポリヒドロキシベンゾフェノン誘導体の１．２−
ナフトキノンジアジドスルホン酸エステルは、ポリヒド
ロキシベンゾフェノン誘導体と１゜２−ナフトキノンジ
アジド−５−スルホン酸クロリドまたは１，２−ナフト
キノンジアジド−４−スルホン酸クロリドとをアミン類
の存在下で縮合させることにより得られる。

ポリヒドロキシベンゾフェノン誘導体１モルと縮合させ
る１、２−ナフトキノンジアジド−５−スルホン酸クロ
リドまたは１，２−ナフトキノンジアジド−４−スルホ
ン酸クロリドのモル比は、ポリヒドロキシベンゾフェノ
ン誘導体分子中の水酸基の数にもよるが、好ましくは１
〜４であり、特に好ましくは１．５〜４である。縮合比
が１未満の場合には、縮合比が高い場合に比べ該１，２
−キノンジアジド化合物のアルカリ可溶性樹脂に対する
不溶化効果が不十分であるため、放射線照射部と放射線
未照射部とのアルカリ性水溶液からなる現像液に対する
溶解性に差をつけることができず、パターニングが困難
になり、縮合比が４を超える場合には保存安定性に劣る
ことがある。

前記の１，２−キノンジアジド化合物は１種単独でもま
たは２種以上混合して使用することもできる。１，２−
キノンジアジド化合物の使用量は、アルカリ可溶性樹脂
１００重量部に対して好ましくは５〜１００重量部であ
り、特に好ましくは１０〜５０重量部である。含有口が
５重世部未満では１，２−キノンジアジド化合物のアル
カリ可溶性樹脂に対する不溶化効果が不十分であり、放
射線照射部と放射線未照射部とのアルカリ性水溶液から
なる現像液に対する溶解性に差をつけることができず、
パターニングが困難となり、１００重量部を超えると短
時間の放射線照射では加えた１゜２−キノンジアジド化
合物の全てを分解することことができず、アルカリ性水
溶液からなる現像液による現像が困難となることがある
。

本発明の感放射線性樹脂組成物に用いるアルカリ可溶性
樹脂としては、例えばアルカリ可溶性ノボラック樹脂（
以下、単に「ノボラック樹脂」という）、ポリヒドロキ
シスチレンもしくはその誘導体、スチレン−無水マレイ
ン酸共重合体、酢酸セルロースハイドロジエンフタレー
ト、ポリビニルヒドロキシベンゾエート、ポリヒドロキ
シベンザール、カルボキシル基含有アクリル樹脂等を挙
げることができる。

これらのアルカリ可溶性樹脂において、とくに好ましい
ものとしては、ノボラック樹脂およびポリヒドロキシス
チレンもしくはその誘導体を挙げることができる。

ここでノボラック樹脂は、フェノール性水酸基を持つ芳
香族化合物（以下、単に「フェノール類」という）とア
ルデヒド類とを、好ましくはフェノール類１モルに対し
てアルデヒド類０．７〜１モルの割合で酸触媒下で付加
縮合させることによりり得られる。この際使用されるフ
ェノール類としては、例えばフェノール、０−クレゾー
ル、ｍ７クレゾール、ｐ−クレゾール、０−エチルフェ
ノール、ｍ−エチルフェノール、ｐ−エチルフェノール
、０−ブチルフェノール、ｍ−ブチルフェノール、ｐ−
ブチルフェノール、２，３−キシレノール、２，４−キ
シレノール、２．５−キシレノール、２．６−キシレノ
ール、３，４−キシレノール、３，５−キシレノール、
３，６−キシレノール、２．　３．　５−トリメチルフ
ェノール、３゜４．５−トリメチルフェノール、ｐ−フ
ェニルフェノール、レゾルシノール、ヒドロキノン、ヒ
ドロキノンモノメチルエーテル、ピロガロール、フロロ
グルシノール、ヒドロキシジフェニル、ビスフェノール
Ａ１ビスフエノールＣ１ビスフエノールＳ、没食子酸、
没食子酸エステル、α−ナフトール、β−ナフトール等
が挙げられる。これらのフェノール類は、生成するノボ
ラック樹脂のアルカリ溶解性を考慮しつつ１種単独でま
たは２種以上混合して使用される。またアルデヒド類と
してては、例えばホルムアルデヒド、バラホルムアルデ
ヒド、フルフラール、ベンズアルデヒド、ニトロベンズ
アルデヒド、アでトアルデヒド等が挙げられる。酸触媒
としては、例えば塩酸、硝酸、硫酸等の無機酸、蟻酸、
蓚酸、酢酸等の有機酸が使用される。

これらのノボラック樹脂の詳細は、特開昭５５−１２３
６１４号公報、同５７−１０１８３４号公報、同５７−
１０１８３３号公報、同５８−１７１１２号公報、米国
特許第４４０４３５７号明細書等に記載されている。

これらのノボラック樹脂は、フェノール類とアルデヒド
類との付加縮合反応により得られるものをそのまま用い
てもよく、また適当な後処理を施されたものを用いても
よい。ここでいう後処理としては、例えば本出願人の特
開昭６０−１８９７３９号明細書に記載されているよう
に、常法に従って合成されたノボラック樹脂を極性溶媒
、例えばメタノール、エタノール、アセトン、メチルエ
チルケトン、ジオキサン、テトラヒドロフラン等に溶解
し、次にこの溶液を水−極性溶媒混合系沈澱剤やペンタ
ン、ヘキサン等の非極性溶媒系沈澱剤に入れ樹脂分を沈
澱合せ、ノボラック樹脂の１〜３核体含量が１０重量％
未満となるような処理を挙げることができる。

また、ポリヒドロキシスチレンまたはその誘導体として
は、例えばポリ（Ｏ−ヒドロキシスチレン）、ポリ（ｍ
−ヒドロキシスチレン）、ポリ（ｐ−ヒドロキシスチレ
ン）、ポリ（α−メチル−〇−ヒドロキシスチレン）、
ポリ（α−メチル−ｍ−ヒドロキシスチレン）、ポリ（
α−メチル−ｐ−ヒドロキシスチレン）、またはこれら
の部分アセチル化物、シリル化物等が挙げられる。これ
らのポリヒドロキシスチレンまたはその誘導体の標準ポ
リスチレン換算数平均分子世は、好ましくは３．０００
〜２００，０００、特に好ましくは５．０００〜１００
．０００である。

本発明の組成物には放射線に対する感度を向上させるた
め増感剤を配合することができる。増感剤として、２Ｈ
−ピリド（３，２−ｂ）−１，４−オキサジン−３［４
Ｈ）オン類、１０Ｈ−ピリド（３，２−ｂ）［１，４）
−ベンゾチアジン類、ウラゾール類、ヒダントイン類、
バルビッール酸類、グリシン無水物類、１−ヒドロキシ
ベンゾトリアゾール類、アロキサン類、マレイミド類等
を挙げることができる。増感剤の配合量は、１，２−キ
ノンジアジド化合物１００重量部に対し、通常、１００
重量部以下、好ましくは４〜６０重量部である。

さらに、本発明の組成物には塗布性、例えばストリエー
ションや乾燥塗膜形成後の放射線照射部の現像性を改良
するために界面活性剤等を配合することができる。界面
活性剤としては、例えばポリオキシエチレンラウリルエ
ーテル、ポリオキシエチレンステアリルエーテル、ポリ
オキシエチレンオレイルエーテル等のポリオキシエチレ
ンアルキルエーテル類、ポリオキシエチレンオクチルフ
ェニルエーテル、ポリオキシエチレンノニルフェニルエ
ーテル等のポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテ
ル類およびポリエチレングリコールジラウレート、ポリ
エチレングリコールジステアレート等のポリエチレング
リコールジアルキルエーテル類のようなノニオン系界面
活性剤、エフトップＥＦ３０１、ＥＦ３０３、ＥＦ３５
２　（新秋田化成■製）、メガファックＦ１７１、Ｆ１
７２、Ｆ１７３　（大日本インキ■製）、フロラードＦ
Ｃ４３０、ＦＣ４３１（住友スリーエム■製）、アサヒ
ガードＡＧ７１０、サーフロンＳ−３８２，５Ｃ１０１
，５Ｃ１０２，５Ｃ１０３，５Ｃ１０４，５Ｃ１０５，
５Ｃ１０６（旭硝子■製）等のフッ基糸界面活性剤、オ
ルガノシロキサンポリマーＫＰ３４１　（信越化学工業
■製）やアクリル酸系またはメタクリル酸系（共）重合
体ポリフローＮｏ、７５、Ｎα９５（共栄社油脂化学工
業■製）等を挙げることができる。これらの界面活性剤
の配合曾は、組成物の固形分当たり、通常、２重合％以
下、好ましくは１重量％以下である。

さらに、本発明の組成物には必要に応じて保存安定剤を
配合することもできる。

保存安定剤としては、例えばブチルアミン、モノエタノ
ールアミン、トリエチルアミン、アニリン等のアミン類
、テトラメチルチウラムジスルフィド、テトラエチルチ
ウラムジスルフィド、テトラブチルチウラムジスルフィ
ド、テトラメチルチウラムモノスルフィド、テトラエチ
ルチウラムモノスルフィド、テトラブチルチウラムモノ
スルフィド、ジペンタメチレンチウラムテトラスルフィ
ド等のチウラム類などが挙げられる。

これらの保存安定剤の使用割合は、アルカリ可溶性樹脂
１００重量部に対して、通常、１０重量部以下、好まし
くは０．００１〜５重量部である。

さらにまた、本発明の組成物には放射線照射部の潜像を
可視化させたり、放射線照射時のハレーションの影響を
少なくするために染料や顔料および接着性を改良するた
めの接着助剤を配合することもできる。

また、本発明の組成物の塗膜とシリコン酸化膜等の基板
との接着力を向上させるため、ヘキサメチルジシラザン
やクロロメチルシラン等を予め被塗布基板Ｃ゛こ塗布す
゛ることもできる。

本発明の組成物をシリコンウェハー等の基板に塗布する
方法としては、前記アルカリ可溶性樹脂、１．２−キノ
ンジアジド化合物および各種配合剤の所定量を、例えば
濃度が２０〜４０重量％となるように溶剤に溶解させ、
例えば孔径０．２μｍ程度のフィルターで濾過した後、
これを回転塗布、流し塗布、ロール塗布等により塗布す
る方法が挙げられる。

この際に用いられる溶剤としては、例えばエチレングリ
コールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエ
チルエーテル、エチレングリコールモノプロビルエーテ
ル、エチレングリコールモノブチルエーテル等のエチレ
ングリコールアルキルエーテル類、ジエチレングリコー
ルジメチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエ
ーテル、ジエチレングリコールジプロピルエーテル、ジ
エチレングリコールジブチルエーテル等のジエチレング
リコールジアルキルエーテル類、メチルセロソルブアセ
テート、エチルセロソルブアセテート等のエチレングリ
コールアルキルアセテート類、プロピレングリコールモ
ノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモ
ノエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールプ
ロピルエーテルアセテート等のプロピレングリコールア
ルキルエーテルアセテート類、トルエン、キシレン等の
芳香族炭化水素類、メチルエチルケトン、シクロヘキサ
ノン等のケトン類、２−ヒドロキシプロピオン酸メチル
、２−ヒドロキシプロピオン酸エチル、２−ヒドロキシ
−２−メチルプロピオン酸エチル、エトキシ酢酸エチル
、オキシ酢酸エチル、２−ヒドロキシ−３−メチルブタ
ン酸メチル、３−メトキシブチルアセテート、３−メチ
ル−３−メトキシブチルアセテート、３−メチル−３−
メトキシブチルプロピオネート、３−メチル−３−メト
キシブチルブチレート、酢酸エチル、酢酸ブチル、アセ
ト酢酸メチル、アセト酢酸メチル等のエステル類を用い
ることができる。これらの溶剤は２種類以上混合して使
用することもできる。さらにベンジルエチルエーテル、
ジヘキシルエーテル、ジエチレングリコールモノメチル
エーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、
アセトニルアセトン、イソホロン、カプロン酸、カプリ
ル酸、１−オクタツール、１−ノナノール、ベンジルア
ルコール、酢酸ベンジル、安息香酸エチル、シュウ酸ジ
エチル、マレイン酸ジエチル、γ−プチロラクトン、炭
酸エチレン、炭酸プロピレン、フェニルセロソルブアセ
テート等の高沸点溶剤を添加することもできる。

本発明の組成物の現像液としては、例えば水酸化ナトリ
ウム、水酸化カリウム、アンモニア水等の無機アルカリ
類、トリエチルアミン、トリエタノールアミン等のアミ
ン類、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、テトラ
エチルアンモニウムヒドロキシド、コリン等の第４級ア
ンモニウム塩またはピロール、ピペリジン、１，８−ジ
アザビシクロ（５，４，０）−７−ウンデセン、１，５
−ジアザビシクロ（４，３，０）−５−ノナン等の環状
アミン類を溶解してなるアルカリ性水溶液が使用される
。

また、前記現像液に水溶液性有機溶剤、例えばメタノー
ル、エタノール等のアルコール類や界面活性剤を適量添
加した水溶液を現像液として使用することもできる。

［実　施　例］ 以下、本発明を実施例により詳しく説明するが、本発明
はこれらの実施例に何ら制約されるものではない。

実施例１ （１）撹拌器、滴下ロートおよび温度針材の５００ｍ１
フラスコに、遮光下に、２’　、３．４．５−テトラヒ
ドロキシベンゾフェノン１０．２ｇおよび１．２−ナフ
トキノンジアジド−５−スルホン酸クロリド（以下、ｒ
ＮＱＤＪという。＞３４．５ｇをモル比１：３で仕込み
、さらにこの溶液にジオキサン２４０ｇを加え、撹拌溶
解させた。別に滴下ロートにトリエチルアミン１４．３
ｇを仕込んだ。次いで前記フラスコを３０℃に調整され
た水浴に浸し、内温か３０℃となった時点で、この溶液
にトリエチルアミンを内温か３５℃を超えなないように
ゆっぐりと滴下した。その後、析出したトリエチルアミ
ン塩酸塩を濾過して除去し、Ｐ液を大量の希塩酸中に注
入すると、２’　、３，４゜５−テトラヒドロキシベン
ゾフェノン−１，２−ナフトキノンジアジド−５−スル
ホン酸エステルが析出した。濾過して回収した１、２−
キノンジアジド化合物を４０℃に調整された真空、乾燥
器中で一昼夜乾燥した。収率は９８％であった。

（２）ｍ−クレゾールと３，５−キシレノール（モル比
に１）とホルムアルデヒドとを縮合させて得られたノボ
ラック樹脂と（１）で得られた１、２−キノンジアジド
化合物とをセロソルブアセテートに溶解し、孔径０．２
μｍのメンブランフィルタ−で濾過し本発明の組成物の
溶液を調製した。得られた溶液をシリコンウェハー上に
膜厚１．２μｍとなるようにスピンナーを用いて塗布し
た後、９０℃に保ったホットプレート上で２分間プレベ
ークしてレジスト膜を形成した。

次いで、ＧＣＡ社製４８００ＤＳＷ縮小投影露光機にて
露光量を変化させて露光を行ない、テトラメチルアンモ
ニウムヒドロキシド２．４重量％水溶液を現像液として
用い、２５℃で６０秒間現像し、水でリンスし、乾燥し
た。得られたレジストパターンを走査型電子顕微鏡で観
察したところ、現像残りは認められず、感度は良好であ
り、さらにレジストパターンが細くなることがなく、縞
幅０．８μｍのレジストパターンが解像できた。また、
オーブン中にレジストパターンを形成したウェハーを入
れてパターンが崩れ始めた時の温度を求めたところ、１
６０℃であり、レジストとしての耐熱性が良好なことが
わかった。さらにレジストと基板との接着性が良好であ
り、レジストと基板の間にエツチング液が浸み込むこと
がなく、耐ウエツトエツチング性が良好であった。その
結果を第１表に示す。

実施例２〜４および比較例１〜２ （１）２’　、３．４．５−テトラヒドロキシベンゾフ
ェノンの代りに、２’　、３，４，５．６’　−ペンタ
ヒドロキシベンゾフェノン、３，４．４’　。

５−テトラヒドロキシベンゾフェノン、２’　ｌ　　３
１４．５−テトラヒドロキシベンゾフェノンおよび２．
３，４．４’　−テトラヒド口キシベンゾフエノンを用
い、第１表に示す縮合比でＮＱＤを反応させた以外は、
実施例１と同様にして第１表に示す１，２−キノンジア
ジド化合物を合成した。

（２）　　（１）で得られた第１表に示す種類および量
の１゜２−キノンジアジド化合物を用いた以外は、実施
例１と同様にしてレジスト性能の評価を行なった。

結果を第１表に示す。

以下余白 ［発明の効果］ 本発明の感放射線性樹脂組成物は、特定の１゜２−キノ
ンジアジド化合物を使用することにより、高感度で、か
つ現像性が良好で、線幅１μｍ以下のレジストパターン
が解像可能であり、耐ドライエツチング性、ウェットエ
ツチング性および耐熱性が良好なものである。

本発明の感放射線性樹脂組成物は、紫外線、遠紫外線、
Ｘ線、電子線、分子線、γ線、シンクロトロン放射線、
プロトンビーム等の放射線に感応し、とくに高集積度の
集積回路作製用ポジ型レジストとして好適なものである
。

特許出願人　　日本合成ゴム株式会社

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）アルカリ可溶性樹脂と１，２−キノンジアジド化
   合物とからなる感放射線性樹脂組成物において、該１，
   ２−キノンジアジド化合物が下記一般式（ I ）で表わ
   される化合物の１，２−ナフトキノンジアジドスルホン
   酸エステルを含有してなることを特徴とする感放射線性
   樹脂組成物。 一般式（ I ） ▲数式、化学式、表等があります▼……（ I ） （式中、Ｒの１〜３個は水酸基であり、水酸基が１個の
   場合、他のＲは水素原子であり、水酸基が２または３個
   の場合、他のＲは同一または異なり、水素原子、炭素数
   １〜３のアルキル基もしくは炭素数１〜３のアルコキシ
   基である。）