JPH01155935A - 放射線照射排ガス処理法 - Google Patents

放射線照射排ガス処理法

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JPH01155935A
JPH01155935A JP62312544A JP31254487A JPH01155935A JP H01155935 A JPH01155935 A JP H01155935A JP 62312544 A JP62312544 A JP 62312544A JP 31254487 A JP31254487 A JP 31254487A JP H01155935 A JPH01155935 A JP H01155935A
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慎治 青木
Mitsuo Hirayama
平山 詳郎
Akihiko Maezawa
前沢 章彦
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    • B01D53/00Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
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    • B01D53/34Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/46Removing components of defined structure
    • B01D53/60Simultaneously removing sulfur oxides and nitrogen oxides
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    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02ATECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
    • Y02A50/00TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
    • Y02A50/20Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明はSOxおよび/またはNOx等の有害ガス成分
を含む排ガスの処理方法に関する。
[従来の技術] 従来重油燃焼炉等からのSOxおよび/またはNOxを
含む排ガスを処理して無害のガスとするためには第1図
に示す如く、例えばボイラー設備1からの排ガス(通常
130℃以上)を排ガス導管2を経て冷却塔3に導く。
こ−で排ガスは冷却水管4からスプレーされる冷却水に
より露点以上100℃以下の温度に冷却され、しかる後
排ガス導管5を経て反応管7に導かれる。この際排ガス
導管5の途中で流量調節弁6からアンモニアを添加する
反応器7に導入された排ガスは電子線発生装置9からの
電子線を照射され、ガス中のSOxおよび/またはNO
xがアンモニアと反応して硫安および/または硝安に変
化する。次にこれを集じん機11で除去し、浄化された
排ガスは煙突13から大気中に放出される。除去された
硫安および/または硝安は副生品として排出管12から
回収される。
なお電子線照射による発熱および脱硫脱硝に伴なう発熱
による排ガスの温度上昇を防止し、最適温度に維持する
ため、反応器中の照射前、照射中、照射後のいずれかの
位置またはこれらを組合せた位置で、冷却水スプレー装
置8から冷却水をスプレーする。最も望ましいのは照射
後である(本件については昭和62年12月7日に特許
出願済である)。
使用する集じん機11には電極式(E P)とバグフィ
ルタ−との組合せ型、EP単独型およびバグフィルタ−
単独型等がある。バグフィルタ−単独型は排ガスの圧力
損失が短時間に上昇するため、安定運転のためには大容
量のバグフィルタ−を要し、コスト高になる。
図中の符号14.15.16は夫々SOx分析計、NO
x分析計および排ガス流量計を示し、アンモニアの添加
in (NH3)  は、排ガス流量(Qh3/h) 
、SOx濃度((S Ox ) ppm)、NOx濃度
((NOx ) ppm)、脱硫率(ηSOx )及び
脱硝率(η、。X)により次式で求めることができる。
(NH3)= 近年、有害成分の排出量を低減させるため、排ガス処理
設備には脱硫率90%以上、脱硝率80%以上、リーク
アンモニアlOppm以下と、極めて厳しい規制値が要
求されてきており、今後更に厳しさを増すものと予想さ
れる。
[解決を要する技術上の問題点] しかるに上記従来の方法においてはリークアンモニアの
規制が困難であったこと並びに副生品に関して別の問題
の発生することがあった。以下これについて更に詳しく
述べる。第2図は石炭燃焼排ガスにおけるSOx濃度、
NOx濃度変動の代表的チャートを示す。SOx濃度は
平均値1500ppmに対し約±100pI)Illの
変動が、またNOx濃度は平均値300ppmに対して
約±20ppa+の変動がみられる。脱硫率90%、脱
硝率80%の場合の添加すべきアンモニアを(1)式に
より求める。
添加すべき最大濃度= 2X1800X0.9 +320 Xo、8 =313
6ppm3136pp低濃度= 2X1400xO,9+280 Xo、8 =2744
ppm添加すべき平均濃度= 2x1500xO,9+300 xo、8+2940p
pm許容リークアンモニア濃度を前述の10ppmとす
れば2744ppmから3136ppmの範囲のアンモ
ニアを±10ppmの精度で供給する必要がある。
これは0.3〜0.4%(10/3136.10/27
44)という精度を意味しており、通常のフントロール
精度(フルスケールの1〜2%)に比較して、かなり小
さく、リークアンモニアを10ppm以下にコントロー
ルすることは非常に困難であった。
また副生品は硫安、硝安が主成分で夫々有用な窒素肥料
であるが、排ガス中のCO濃度がSOx濃度の10倍以
下になると、数%と僅かではあるが、植物に有害なスル
ファミン酸が生成し、そのため植物の成長を阻害すると
いう問題があった(スルフアミン酸化合物の熱分解除去
方法は特願昭61−279791号により特許出願済で
ある)。
c問題点を解決するための手段] 本発明者等は脱硫率、脱硝率を低下させることなくリー
クアンモニアの低減及び副生品の改質について種々研究
を重ねた結果、脱硫、脱硝に必要なアンモニア量より少
ない量のアンモニアを添加し、アンモニア不足のために
生じた未反応のSOx及びNOxをアンモニア以外のア
ルカリ性物質を添加することにより除去し、プロセス全
体としては高い脱硫率、脱硝率を維持することができた
さらに、回収副生品のpHを6以上、好ましくは7以上
となるようにすることにより、スルファミン酸系不純物
の薬害を実質的に阻止できることができた。
[発明の構成と作用] すなわち、本発明の放射線照射を含む排ガス処理法は、
硫黄酸化物(SOx)および/または窒素酸化物(NO
x)を含む排ガスを放射区域に誘導すること、照射中ま
たは照射前後の排ガスにアンモニア(NH3)を添加す
ること、そして生成した硫安および/または硝安を集じ
ん機で捕集した後、大気中に放出することからなり、計
算量より少ない量のアンモニアを添加し、かつ集じん機
上流または集じん機内において上記アンモニア以外のア
ルカリ性物質を添加することを特徴とするものである。
第3図は本発明方法の構成を工程図として示したもので
あり、集じん方式としてはEPとバグフィルタ−との組
合せ型式を用いた(米国特許出願S、N O55,96
9、1987年6月)。
添加アンモニアの理論量は前記の(1)式から求められ
るが、実際の添加量はSOx、NOxの濃度の変動パタ
ーンに応じて65%〜100%となる。
すなわち、実質的に大部分の脱硫、脱硝は反応の早いア
ンモニアによって行なわせることになる。
添加量の選定方法としては変動パターン中の最低濃度を
基準として求めることが望ましい。第2図の場合、SO
xの最低濃度は1400ppIIISNOxは280p
pmなので添加量は前述のように2744ppmとなる
。これに対して最高濃度に対する理論量は3138pp
mなので実添加量の理論添加量に対する割合は87.5
%〜100%(2744/3136〜2744/ 27
44)となる。
第5図は入口SOx、NOxの濃度変動の比較的大きい
場合を示しており、それぞれの最高濃度は1200pp
m 、 320ppm、最低濃度は800ppm、 2
80ppmである。そして脱硫率90%、脱硝率80%
として添加すべきアンモニアの曾は(1)式から次の通
りになる。
最大理論量= 2 x1200xO,9+320 xO,8=2416
(ppm)最低理論量= 2 X800 xO,9+280 Xo、8 =186
4(ppm)従って最低理論量に基づいてアンモニアを
添加するとなると、その変動チャートに対する比率は6
8.9%〜100%(1864/ 2416〜1684
/ 1664)となる。
本発明方法におけるアンモニア以外のアルカリ性物質の
添加は、集じん機上流または集じん機内で行なわれ、主
として集じん機内で未脱硫、未脱硝のSOx及びNOx
と反応し除去する。上記のアルカリ性物質としてはカル
シウム、ナトリウム、カリウム、マグネシウムが形成す
る無機塩類、具体的にはCa (OH)  、Ca O
v Ca COs 。
Na  Co 、NaHCOs、Mg(OH)2等の一
種または混合物が望ましい。その添加量は脱硫、脱硝さ
れてないSOx及びNOxの量から定まる量(当モル)
以上がよい。
第3図では粉末状のアルカリ性物質をEPllaとバグ
フィルタ−11bの間で添加し、該アルカリ性物質はバ
グフィルタ−11b上に均等に保持される。排ガスはフ
ィルターの表面から裏面に向って濾過される形で通過す
るので、排ガス中の未反応のSOxおよびNOxがフィ
ルター上に保持されたアルカリ性物質と過不足なく均等
に接触し、反応して効果的に除去される。
第4図にはEpHa単独使用の場合の一実施態様を示す
。基本的には第3図に基づいて説明した内容と同様であ
る。未反応のSOx及びNOxを、EpHaの上流で添
加したアルカリ性物質と、主としてEpHa内またはE
 P lla上流に必要であれば新たに設けた反応器(
図示せず)内で反応させる。アルカリ性物質の添加位置
は、該アルカリ性物質とSOx、NOxとの反応生成塩
を硫安、硝安との混合物として回収するため、EP11
a上流での排ガスの放射線照射中またはその前後のいず
れかの位置でよいが、照射後が最も望ましい。
またこれらを組合せた添加方法も望ましい。これらの場
合、添加されるアルカリ性物質は粉末状に限らず、水溶
液でもよい。前述のように排ガスの温度調整には冷却水
を使用するが、その際上記アルカリ性物質をあらかじめ
溶解しておくことにより、新たな供給装置が不要となる
。この場合のアルカリ性水溶液の添加位置は照射前(第
4図中の冷却水管8)、照射中、照射後のいずれでもよ
く、また冷却塔3中でもよい。なおバグフィルタ−単独
の場合も、基本的には第4図で示した態様と同様である
上記の場合、回収副生品のpHが6以上、好ましくは7
以上となるような量のアルカリ性物質を添加することが
望ましい。その理由は植生に有害なスルファミン酸系化
合物が数%混在しても、アルカリ性物質の添加量を増や
した場合には植生に対する悪影響を防止することができ
るからである。
アルカリ性物質の添加はバグフィルタ−単独使用の際の
排ガス圧力上昇を緩和する効果もある。
放射線照射で生成した副生品(硫安、硝安)は付着性、
凝集性、吸湿性に富んだ極めて微細な粉体粒子であり、
これがン濾過面で短時間に凝集して閉塞させた圧力損失
が上昇すると考えられるが、アルカリ性物質を添加する
と主として反応生成塩が核となってその周囲に微細な硫
安、硝安粒子が凝集し粗大化する。この粗大粒子はフィ
ルター表面で捕集された後、容易に払い落とされるので
炉布の目詰りがなくなり、圧力損失の上昇が防止される
アルカリ性物質の添加量はSOx、NOxの濃度、脱硫
率、脱硝率によって異なるが、副生品に対する重量比に
して1.0%〜10%が望ましい。
また本発明方法で使用する放射線としては電子線、ベー
タ線、γ線、α線、X線、中性子線があるが、電子線発
生装置からの電子線が望ましい。
[実 施 例] 次に本発明を実施例により更に詳細に説明する。
実施例 1 第3図に示す方式の実験装置を用い、脱硫率90%、脱
硝率80%を目標として下記の実験を実施した。即ちガ
ス温度130℃、SOx平均濃度1500ppm 、 
NOx平均濃度300ppm (各々の変動は第2図に
示す。)、CO濃度25ppmの排ガス800ONm3
 /hを冷却塔3にて70℃に冷却した後2700pp
mのアンモニアを添加して反応器に導入し、1 、8M
radの電子線を照射した。冷却水スプレー装置8から
水をスプレーし、バグフィルタ−flb出口のガス温度
を70℃に調整した。EpHaで副生品の大部分を回収
した後、バグフィルタ−11b入口の排ガスにCa (
OH) 2粉末約5.3kg/hを添加した。SOx、
NOxの入口濃度が第2図で示す変動チャート中の最高
値、即ちそれぞれ、1600ppmと320ppmであ
るときは、アンモニア不足による未反応のSOx、NO
xの量が最大となる。
上記のCa (OH) 2の量はこれら未反応ガスを中
和するに必要な量である。このようにしてEP11a出
口、バグフィルタ−11b出口でSOx。
NOx及びアンモニアの濃度を測定し、同時に測定した
SOx分析計14、NOx分析計15の数値から除去率
を求めた。なお上記分析計がガス濃度を検出してから電
気信号に変換するのに約2分を要する。EPで回収した
副生品のpHは約2.7であった。
比較例 1 実施例1と同一の装置を用い、但しアンモニアの添加量
を2744〜3138ppm  (SOx 、 NOx
の除去率をそれぞれ90%、80%とする。)の範囲内
とし、かつバグフィルタ−人口でのCa (OH) 2
添加は行なわなかったこと以外は実施例1と同一条件の
実験を行なった結果は次の通りであった。
実施例 2 第4図に示す方式の実験装置を用い、EP11a入口で
Ca (OH) 2粉末を添加した以外は実施例1と同
一条件で実験を行なった。そしてCa (OH) 2添
加前及び添加後のEP出出方ガス中SOx、NOx及び
アンモニア濃度を測定し同時に測定した人口のSOx、
NOx濃度から除去率を求めた。なお副生品のpHlは
約3であった。
第   3   表 実施例 3 実施例2と同一の実験装置を用い、Ca(OH)2の添
加量を7.0kg/hに高めた以外は同一条件のもとで
実験した。その結果、回収された硫安と硝安の量が65
kg/hで実施例2に比較して2.6%(1,7kg/
h)増加し、ρ11が約7であった。但し、除去率等は
同様であった。
実施例 4 実施例3および6(後記する)で得た副生品を用いて小
松菜による発芽育成試験を行ない、実施例1の副生品(
pH”=3)及び市販の硫安・硝安混合肥料と比較した
第  4  表 上記の結果に示されている如く、患1ではI)Hが調整
されているため、スルファミン酸の薬害が防止されてい
ることが判る。
実施例 5 実施例1のEPで捕集/回収した副生品にCa (OH
)  、0.5wt%、  1.0wt%、  2.0
wt%。
3、Ovt%、  4.0wt%または5.Ovt%加
えて生じるpHを第6図に示す。この結果、副生品のp
Hが7となるには約2.6wt%のCa (OH) 2
を添加する必要のあることが認められた。
実施例 6 第4図に示す方式の実験装置を用い、集じん機としてバ
グフィルタ−単独の実験を実施した。ガス温度130℃
、SOx濃度平均1500ppm 5NOX濃度平均3
00ppmSCO濃度25ppmの排ガス、800ON
m3 / hを冷却塔にて70℃に冷却した後、274
4〜3138ppmのアンモニアを添加した。SOX。
NOxの変動は、第2図と同様であり、η8oニー90
%、ηNox=80%に必要なアンモニアを添加した。
その後反応器に導入し、1.8Mradの電子線を照射
した。電子線照射前の水スプレー装置により水をスプレ
ーし、バグフィルタ−出口の排ガスを70℃に調整した
。バグフィルタ−出口の脱硫率、脱硝率およびNH濃度
は以下の通りであった。
第   5   表 バグフイルタ−で捕集した副生品のpHは約3であった
。この副生物に約2.8wt%のCa(OH)2を添加
しpHを7に調整した。
[発明の効果] 上記の如く本発明により、排ガス組成の変動に対してリ
ークアンモニアの量が低減することができる。またスル
ファミン酸系不純物が多少混在してもアンモニア以外の
アルカリ性物質の添加によって、回収副生品のpHを6
以上、好ましくは7以上となすことにより、その薬害を
阻止することができる。
また本発明を実施するには従来の装置に特別な変更を加
える必要がないので産業上大きな利益を得ることができ
る。
【図面の簡単な説明】
第1図は従来の技術の工程図を表わす。 第2図は排ガス中のSOx、NOxの濃度の変動を表わ
す。 第3図は本発明の一実施例の工程図を表わす。 第4図は本発明の他の実施例の工程図を表わす。 第5図は濃度変動の大きい排ガスの変動チャートを表わ
す。 第6図はCa (OH) 2含有率と副生品のpHとの
関係を示すグラフを表わす。 特許出願人 株式会社 荏原製作所 (外3名)

Claims (18)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)硫黄酸化物(SO_x)および/または窒素酸化
    物(NO_x)を含む排ガスを放射線照射区域に誘導す
    ること、照射前、照射中または照射後の排ガスにアンモ
    ニア(NH_3)を添加すること、並びに形成された副
    生品(硫安および/または硝安)を集じん機で捕集した
    後、排ガスを大気に放出することからなる排ガス処理で
    あって、排ガスの変動に対してもリークアンモニアの生
    成を低減できるように、脱硫率および脱硝率より求まる
    NH_3より少ない量のNH_3を添加し、かつ集じん
    機上流の排ガスまたは集じん機内に、アルカリ性物質(
    アンモニアを除く)を添加することを特徴とする、排ガ
    ス処理法。
  2. (2)集じん機として電気集じん機(EP)とバグフィ
    ルターの組合せ集じん機を使用し、アルカリ性物質(ア
    ンモニアを除く)をEPとバグフィルターの間で添加す
    ることを特徴とする、特許請求の範囲第1項記載の方法
  3. (3)該アルカリ性物質がカルシウム、ナトリウム、カ
    リウム又はマグネシウムが形成する無機塩類であること
    または、それらの混合物であることを特徴とする、特許
    請求の範囲第1項乃至第2項のいずれかに記載の方法。
  4. (4)アルカリ性物質が水酸化カルシウム (Ca(OH)_2)、酸化カルシウム(CaO)、炭
    酸ナトリウム(Na_2CO_3)、炭酸水素ナトリウ
    ム(NaHCO_3)、水酸化マグネシウム(Mg(O
    H)_2)または炭酸カルシウム(CaCO_3)であ
    ることを特徴とする、特許請求の範囲第1項乃至第3項
    のいずれかに記載の方法。
  5. (5)該アルカリ性物質を粉末状態で添加することを特
    徴とする、特許請求の範囲第1項乃至第4項のいずれか
    に記載の方法。
  6. (6)NH_3添加量を脱硫率、脱硝率等より求められ
    る量のNH_3の65〜100%の範囲とすることを特
    徴とする、特許請求の範囲第1項乃至第5項のいずれか
    に記載の方法。
  7. (7)アルカリ性物質の添加量がアンモニア不足のため
    に脱硫、脱硝されなかったSO_x及びNO_xの量か
    ら求められる量以上であることを特徴とする、特許請求
    の範囲第1項乃至第6項のいずれかに記載の方法。
  8. (8)集じん機としてEP単独、EPとバグフィルター
    の組合せおよびバグフィルター単独の内のいづれか1方
    法を使用し、該アルカリ性物質を放射線照射前、照射中
    、照射後の少なくとも1ヶ所から添加することを特徴と
    する、特許請求の範囲第1項に記載の方法。
  9. (9)該アルカリ性物質としてカルシウム、ナトリウム
    、カリウムまたはマグネシウムが形成する無機塩類であ
    ることまたは、それらの混合物であることを特徴とする
    、特許請求の範囲第8項に記載の方法。
  10. (10)アルカリ性物質が水酸化カルシウム(Ca(O
    H)_2)、酸化カルシウム(CaO)、炭酸ナトリウ
    ム(Na_2CO_3)、炭酸水素ナトリウム(NaH
    CO_3)、水酸化マグネシウム(Mg(OH)_2)
    、または炭酸カルシウム(CaCO_3)であることを
    特徴とする、特許請求の範囲第8項乃至第9項のいずれ
    かに記載の方法。
  11. (11)該アルカリ性物質を粉末状態または水溶液で添
    加することを特徴とする、特許請求の範囲第1項、第8
    項乃至第10項のいずれかに記載の方法。
  12. (12)NH_3添加量を処理ガスの脱硫率、脱硝率等
    より求められる量のNH_3の65〜100%の範囲と
    することを特徴とする、特許請求の範囲第8項乃至第1
    1項のいずれかに記載の方法。
  13. (13)アルカリ性物質の添加量がNH_3不足のため
    脱硫、脱硝されなかったSO_xおよびNO_xの量か
    ら求められる量以上であることを特徴とする、特許請求
    の範囲第8項乃至第12項のいずれかに記載の方法。
  14. (14)アルカリ性物質の添加量がNH_3不足のため
    脱硫、脱硝されなかったSO_xおよびNO_xから求
    められる量以上で、かつ回収副生品のpHが6以上、好
    ましくは7以上とすることによりスルファミン酸系不純
    物の薬害を阻止することを特徴とする、特許請求の範囲
    第8項乃至第13項のいずれかに記載の方法。
  15. (15)硫黄酸化物(SO_x)および/または窒素酸
    化物(NO_x)を含む排ガスを放射線照射区域に誘導
    すること、照射前、照射中または照射後の排ガスにアン
    モニア(NH_3)を添加すること、並びに形成された
    副生品(硫安および/または硝安)を集じん機で捕集し
    た後、排ガスを大気に放出することからなる排ガス処理
    法であって、集じん機内又は集じん機上流の排ガスにア
    ルカリ性物質(アンモニアを除く)を添加するか、もし
    くは回収した副生品にアルカリ性物質(アンモニアを除
    く)を添加して、該副生品のpHが6以上、好ましくは
    7以上となすことによりスルファミン酸系不純物の薬害
    を阻止することを特徴とする、副生品の改質法。
  16. (16)アルカリ性物質を副生品に対し1.0wt%〜
    10wt%の範囲で添加する特許請求の範囲第15項に
    記載の方法。
  17. (17)アルカリ性物質が水酸化カルシウム(Ca(O
    H)_2)、酸化カルシウム(CaO)、炭酸ナトリウ
    ム(Na_2CO_3)、炭酸水素ナトリウム(NaH
    CO_3)、水酸化マグネシウム(Mg(OH)_2)
    または炭酸カルシウム(CaCO_3)の内の少なくと
    も1種以上を粉末状態で添加する、特許請求の範囲第1
    5項乃至第16項のいずれかに記載の方法。
  18. (18)放射線が、電子線加速機からの電子線である、
    特許請求の範囲第1項乃至第17項のいずれかに記載の
    方法。
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