JP7437053B2 - 積層構造体、及び積層構造体の製造方法 - Google Patents
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Description
導電性を有するとともに、隣接する層へ拡散可能な拡散成分を含む導電層と、
前記導電層と隣接するように設けられ、導電性を有するように少なくとも1種の金属又は金属酸化物を含むとともに、前記少なくとも1種の金属又は金属酸化物における主金属の原子数に対する原子数の比率が0.40以上の希ガスを含む導電性拡散防止層と
を有する。
前記積層構造体は、
導電性を有するとともに、隣接する層へ拡散可能な成分を含む導電層と、
前記導電層と隣接するように設けられ、導電性を有するように少なくとも1種の金属又は金属酸化物を含むとともに、希ガスを含む導電性拡散防止層と
を有し、
前記製造方法は、
導電層が形成された構造体を準備する工程と、
横断面形状が互いに対向する一対の長辺部を有する管状の形状を有し、前記少なくとも1種の金属又は金属酸化物を含むエロージョン面が内側を向いているスパッタリングターゲットを有するスパッタリングカソードを用い、前記スパッタリングターゲットの軸線方向において前記スパッタリングターゲットと間隔を空けて前記構造体を配置し、前記スパッタリングターゲットの内面に沿って周回するプラズマが発生するように放電を行って、前記希ガスを含むスパッタリングガスにより発生するプラズマ中のイオンにより前記スパッタリングターゲットの前記長辺部の内面をスパッタリングすることにより、前記構造体の前記導電層上に、前記導電層と隣接するように前記導電性拡散防止層を形成する工程と
を有する。
酸化インジウム亜鉛(Indium Zinc Oxide)(酸化インジウムと酸化亜鉛との混合酸化物)
酸化亜鉛アルミニウム(Zinc Aluminum Oxide)(酸化亜鉛と酸化アルミニウムとの混合酸化物)
酸化亜鉛マグネシウム(Zinc Magnesium Oxide)(酸化亜鉛と酸化マグネシウムとの混合酸化物)
酸化亜鉛ホウ素(Zinc Boron Oxide)(酸化亜鉛と酸化ホウ素との混合酸化物)
酸化亜鉛ベリリウム(Zinc Beryllium Oxide)(酸化亜鉛と酸化ベリリウムとの混合酸化物)
フッ素ドープ酸化錫(Fluorine-doped tin oxide)
酸化インジウム(Indium Oxide)
酸化錫(Tin Oxide)
酸化インジウムガリウム亜鉛(Indium Gallium Zinc Oxide)(酸化インジウムと酸化ガリウムと酸化亜鉛との混合酸化物)
なお、ここで、主成分は、当該少なくとも1種の化合物の含有率(質量%)が最も大きいことを意味する。また、実質的は、ドーパント材料等の添加成分が許容されることを意味する。ドーパント材については後述する。本発明は、このような導電性拡散防止層に好適に適用され得る。
以下、発明を実施するための形態(以下、「実施形態」という)について図面を参照しながら説明する。以下においては、光電変換装置について説明する。光電変換装置は、「積層構造体」の一例である。積層構造体は、光電変換装置に限定されない。
a-Si:H層は、i型非晶質水素含有シリコン層を指す。
a-SiC:H層は、i型非晶質水素含有シリコンカーバイド層を指す。
a-SiO:H層は、i型非晶質水素含有シリコンオキサイド層を指す。
a-SiF:H層は、i型非晶質水素含有フッ化シリコン層を指す。
a-SiN:H層は、i型非晶質水素含有シリコンナイトライド層を指す。
また、i型非晶質水素含有半導体層121の厚さは、例えば15nm以下である。なお、この実施形態において用いるi型、第1導電型および第2導電型の非晶質シリコン層には、完全な非晶質層だけではなく、微結晶シリコン等の層中に部分的に結晶構造を有する層も含まれる。
次に、上述したスパッタリング法に用いられるスパッタリング装置について説明する。本実施形態に係るスパッタリング装置は、少なくとも透明導電層の生成に用いられ得る。当該スパッタリング装置により、受光面側の透明導電層14、受光面と反対側の透明導電層17、又はそれらの両方のいずれが生成されてもよい。
実施形態に示される構造の光電変換装置の実施例について、比較例とともに示す。
第1導電型単結晶半導体基板11としてのn型c-Si基板11aを準備した。次に、n型c-Si基板11a上を真空チャンバへ導入し、200℃で加熱を行って基板表面に付着した水分を除去した。その後、真空チャンバ内に水素ガスを導入し、プラズマ放電により基板表面のクリーニングを行った。続いて、基板温度を約150℃とし、SiH4ガスおよびH2ガスを真空チャンバ内に導入して、RFプラズマCVD法によって、i型a-Si:H層121aを形成した。続いて、SiH4ガス、H2ガスおよびB2H6ガスを導入して、p型a-Si:H層122aを形成した。次に、p型a-Si:H層122a上に、スパッタリング法によりITO層14aを形成した。ITO層14aは、第1透明導電層14の一例である。ITO層14aは、SnO2が添加されたIn2O3からなる。ITO層14aは、基板温度を室温程度とし、図4~図7に示したスパッタリングカソード201を有するスパッタリング装置を用いて形成した。その後、プラズマCVD法によって、n型c-Si基板11aの反対側の面上に、i型a-Si:H層161aを形成した。さらに、ドーピングガスとしてPH3ガスを導入し、i型a-Si:H層161a上に、n型a-Si:H層162aを形成した。ついで、n型a-Si:H層162a上に、室温程度の基板温度で、図4~図7に示したスパッタリングカソード201を有するスパッタリング装置によって、ITO層17aを形成した。ITO層17aは、第2透明導電層17の一例である。その後、真空チャンバへArガスを導入し、約200℃の基板温度で約2時間の加熱処理を行った。そして、ITO層14a、17aの上面の所定領域に、スクリーン印刷法により銀ペーストから成る櫛型の第1集電極15及び第2集電極18を形成した。それによって、光電変換装置1の製造を完了した。なお、ITO層14a、17aの生成時におけるスパッタリング条件は、以下の通りであった。
アルゴン流量:200sccm
酸素流量:6sccm
スパッタリング電力:1500W
直流放電電圧(絶対値):370V
スパッタリング圧力:0.4Pa
T-S:100mm
ITO層14a、17aの生成時におけるスパッタリング圧力が、1.0Paに設定されたこと以外については、実施例1と同様の条件により、光電変換装置1を製造した。
ITO層14a、17aの生成時におけるスパッタリング圧力が、0.1Paに設定されたこと以外については、実施例1と同様の条件により、光電変換装置1を製造した。
ITO層14a、17aを、プレーナーマグネトロンスパッタリング法により形成したこと以外については、実施例1と同様にして、光電変換装置1を製造した。なお、プレーナーマグネトロンスパッタリング法については、以下の条件で処理を行った。
アルゴン流量:200sccm
酸素流量:5sccm
スパッタリング電力:1200W
直流放電電圧(絶対値):360V
スパッタリング圧力:0.4Pa
T-S:100mm
<希ガス/主金属の原子数比>
先ず、フィールドエミッション電子プローブマイクロアナライザ(EPMA)(日本電子株式会社製「JXA-8500F」)を用いてITO層14aに対して測定を行った。測定条件は、以下の通りであった。
加速電圧:20kV
照射電流:約0.2μm
測定面積:約10μm
得られた結果は、図8に示す通りであった。図8は、EPMAによる希ガス及び主金属の検出結果の一例を示す。縦軸は、特性X線強度を示す。特性X線強度は、主金属(In)のピークが1となるように示されている。横軸は、特性X線波長(nm)を示す。実施例1のデータは、実線により示されている。比較例1のデータは、破線により示されている。Mは、実施例1のデータのベースラインを示す。Kは、比較例1のデータのベースラインを示す。なお、図8に示すベースラインM、Kは、計測方法を説明するために模式的に描かれた線である。Pは、実施例1におけるベースラインMからの主金属(In)のピーク高さを示す。Qは、比較例1におけるベースラインKからの主金属(In)のピーク高さを示す。Sは、実施例1におけるベースラインMからの希ガス(Ar)のピーク高さを示す。Rは、比較例1におけるベースラインKからの希ガス(Ar)のピーク高さを示す。S/Pにより、実施例1における原子数比(Ar/In)を得た。R/Qにより、比較例1における原子数比(Ar/In)を得た。実施例2、3についても、同様の方法により、原子数比(Ar/In)を得た。
発電効率の評価については、開放電圧Vocとキャリアライフタイムとを測定することにより実施した。
発電効率=(Jsc×Voc×FF(%))/入射光強度・・・(1)
(Jsc:短絡電流密度、FF:フィルファクタ)
短絡電流密度Jscは、下記(2)式により表される。
Jsc=n0・q・{exp(qV/kT)-1}・・・(2)
(n0:少数キャリア密度、q:単位電荷、V:電位差、k:ボツルマン定数、T:温度)
少数キャリア密度n0は、キャリアライフタイムに比例する。従って、上記(1)及び(2)式から明らかなように、発電効率は、開放電圧Voc及びキャリアライフタイムに比例する。そこで、開放電圧Vocとキャリアライフタイムとを測定することにより、発電効率を評価した。
開放電圧Vocは、光電変換装置1に電流が流れていない時の電圧である。光が照射されることにより電流が流れている光電変換装置1に対して、当該電流と逆向きに電圧を印加し、電圧を徐々に上げていく。印加される電圧が0である時に流れている電流の密度が、短絡電流密度Jscである。電流が流れなくなった時に印加されている電圧が、開放電圧Vocである。なお、開放電圧は、スパッタリングによる成膜前、スパッタリングによる成膜直後、及び加熱処理(アニーリング)直後において測定された。さらに、開放電圧は、経過日数に応じて測定された。
キャリアライフタイムについては、μ-PCD法により測定した。光電変換装置1にレーザ光をパルス照射すると過剰キャリア(電子・正孔対)が生成される。過剰キャリアの密度の上昇に応じてパルス照射表面のマイクロ波反射率が上昇する。この現象を利用して、マイクロ波反射率の時間変化を計測することにより、キャリアライフタイムを測定した。本測定において、キャリアライフタイムは、パルスレーザ光照射完了時刻から、マイクロ波反射率が1/eに減少するまでに要する時間として定義される。なお、eは、ネイピア数である。本測定では、波長904nmの半導体レーザを用いてレーザ光を得た。また、周波数10GHzのシングル導波管を用いてマイクロ波を得た。なお、キャリアライフタイムは、スパッタリングによる成膜前、スパッタリングによる成膜直後、及び加熱処理(アニーリング)直後において測定された。さらに、キャリアライフタイムは、経過日数に応じて測定された。
<希ガス/主金属の原子数比>
実施例1の原子数比(Ar/In)は、0.66であった。実施例2の原子数比(Ar/In)は、0.40であった。実施例3の原子数比(Ar/In)は、0.82であった。比較例1の原子数比(Ar/In)は、0.30であった。
図9(a)は、実施例1及び比較例1に係る光電変換装置の開放電圧Voc及び経過時間を示す。実線は、実施例1のデータを示す。破線は、比較例1のデータを示す。実施例1では、比較例1よりも、高い開放電圧Vocが得られた。加えて、実施例1では、長期間にわたって、高い開放電圧Vocが維持された。実施例2、3(図示せず)についても、実施例1と同様に、長期間にわたって、高い開放電圧Vocが維持された。
図9(b)は、実施例1及び比較例1に係る光電変換装置におけるキャリアライフタイム及び経過日数を示す。実線は、実施例1のデータを示す。破線は、比較例1のデータを示す。実施例1では、比較例1よりも、長いキャリアライフタイムが得られた。加えて、実施例1では、長期間にわたって、長いキャリアライフタイムが維持された。実施例2、3(図示せず)についても、実施例1と同様に、長期間において、長いキャリアライフタイムが維持された。
「アニーリングによる変化値」(増加量)が示すように、開放電圧及びキャリアライフタイムの両方が、アニーリングによって増加した。この理由は、例えば、ダングリングボンドが、層内に吸蔵されている水素により再び終端されたためであると考えられる。開放電圧に関して、実施例1、2の「アニーリングによる変化値」(増加量)は、比較例1の「アニーリングによる変化値」(増加量)よりも少なかった。これは、実施例1、2におけるスパッタリングによるダメージが小さかったため、その回復による増加量も小さくなったことに起因していると考えられる。一方、実施例3の「アニーリングによる変化値」(増加量)は、比較例1の「アニーリングによる変化値」(増加量)よりも多かった。実施例3におけるスパッタリングによるダメージは、実施例1、2と同様に小さいが、実施例3では、回復によって、大きな増加量が得られたためである、と考えられる。一方、キャリアライフタイムに関して、実施例1、3の「アニーリングによる変化値」(増加量)は、比較例1の「アニーリングによる変化値」(増加量)の3倍以上であった。さらに、キャリアライフタイムに関して、実施例2の「アニーリングによる変化値」(増加量)は、比較例1の「アニーリングによる変化値」(増加量)の約2倍であった。これは、生成された透明導電層(ITO層)に多く含まれる希ガス(アルゴン)が、パッシベーション層からの拡散成分(水素)の拡散を抑制したためであると考えられる。比較例1においても、上述したように、アニーリングによってダングリングボンドの水素終端が生じるが、水素の拡散も生じるため、実施例1~3と比べて、増加量が少なくなったと考えられる。
このように、スパッタリング及びアニーリングによる開放電圧及びキャリアライフタイムの変化量によっても、多量の希ガスを含有する透明導電層による拡散成分の拡散の抑制乃至防止が確認された。
このように、図4~図7に示すスパッタリングカソード201を用いて導電性拡散防止層を形成することにより、導電性拡散防止層の希ガス含有量を高めることができる。
このように、導電性拡散防止層の希ガス含有量を高めることにより、導電層から導電性拡散防止層への拡散成分の拡散を抑制乃至防止できる。
本発明の積層構造体は、図1に示す例に限定されない。本発明の積層構造体としては、例えば、図10及び図11(a)~(c)の各々に示す光電変換装置が挙げられる。
11 第1導電型単結晶半導体基板
12 パッシベーション層
121 i型非晶質水素含有半導体層
122 第2導電型非晶質水素含有半導体層
14 第1透明導電層
15 第1集電極
16 パッシベーション層
161 i型非晶質半導体層
162 第1導電型非晶質半導体層
17 第2透明導電層
18 第2集電極
Claims (27)
- 積層構造体であって、
前記積層構造体は、
導電性を有するとともに、隣接する層へ拡散可能な拡散成分を含む導電層と、
前記導電層と隣接するように設けられ、導電性を有するように少なくとも1種の金属又は金属酸化物を含むとともに、希ガスを含む導電性拡散防止層と
を有し、
前記拡散成分は、前記希ガスよりも原子量の小さい非金属元素であり、
前記導電性拡散防止層は、
前記少なくとも1種の金属又は金属酸化物における主金属の原子数に対する前記希ガスの原子数の比率が0.40以上であるように前記希ガスを含むことにより、前記拡散成分としての前記非金属元素が前記導電層から前記導電性拡散防止層へ拡散することを防止乃至抑制する
ように構成されている
積層構造体。 - 請求項1に記載の積層構造体であって、
前記非金属元素は、水素、ホウ素、炭素、窒素、リン、酸素、硫黄、セレン、フッ素、塩素、臭素及びヨウ素からなる群から選択される少なくとも1種の元素である、
積層構造体。 - 請求項1又は2に記載の積層構造体であって、
前記導電層は、前記拡散成分により終端されたダングリングボンドを含む、
積層構造体。 - 請求項1~3のいずれか1に記載の積層構造体であって、
前記希ガスは、ヘリウム、ネオン、アルゴン、キセノン及びクリプトンからなる群から選択される少なくとも1種である、
積層構造体。 - 請求項1~4のいずれか1に記載の積層構造体であって、
前記積層構造体は、光電変換装置である、
積層構造体。 - 請求項5に記載の積層構造体であって、
前記光電変換装置は、ヘテロ接合型光電変換装置である、
積層構造体。 - 請求項5に記載の積層構造体であって、
前記光電変換装置は、ペロブスカイト型光電変換装置である、
積層構造体。 - 請求項5に記載の積層構造体であって、
前記光電変換装置は、有機物光電変換装置である、
積層構造体。 - 請求項5に記載の積層構造体であって、
前記光電変換装置は、有機エレクトロルミネッセンス型発光装置である、
積層構造体。 - 請求項5~7のいずれか1に記載の積層構造体であって、
前記導電層は、前記拡散成分として水素を含むパッシベーション層である、
積層構造体。 - 請求項5、8又は9に記載の積層構造体であって、
前記導電層は、有機物からなる、
積層構造体。 - 請求項5~11のいずれか1に記載の積層構造体であって、
前記導電性拡散防止層は、透明であり且つ導電性を有する透明導電層である、
積層構造体。 - 請求項5~12のいずれか1に記載の積層構造体であって、
前記導電性拡散防止層は、前記主金属として、インジウム、亜鉛及び錫からなる群から選択される、少なくとも1つの元素を含む、
積層構造体。 - 積層構造体の製造方法であって、
前記積層構造体は、
導電性を有するとともに、隣接する層へ拡散可能な拡散成分を含む導電層と、
前記導電層と隣接するように設けられ、導電性を有するように少なくとも1種の金属又は金属酸化物を含むとともに、希ガスを含む導電性拡散防止層と
を有し、
前記拡散成分は、前記希ガスよりも原子量の小さい非金属元素であり、
前記導電性拡散防止層は、
前記希ガスを含むことにより、前記拡散成分としての前記非金属元素が前記導電層から前記導電性拡散防止層へ拡散することを防止乃至抑制する
ように構成され、
前記製造方法は、
導電層が形成された構造体を準備する工程と、
横断面形状が互いに対向する一対の長辺部を有する管状の形状を有し、前記少なくとも1種の金属又は金属酸化物を含むエロージョン面が内側を向いているスパッタリングターゲットを有するスパッタリングカソードを用い、前記スパッタリングターゲットの軸線方向において前記スパッタリングターゲットと間隔を空けて前記構造体を配置し、前記スパッタリングターゲットの内面に沿って周回するプラズマが発生するように放電を行って、前記希ガスを含むスパッタリングガスにより発生するプラズマ中のイオンにより前記スパッタリングターゲットの前記長辺部の内面をスパッタリングすることにより、前記構造体の前記導電層上に、前記導電層と隣接するように前記導電性拡散防止層を形成する工程と
を有する、
製造方法。 - 請求項14に記載の積層構造体の製造方法であって、
前記非金属元素は、水素、ホウ素、炭素、窒素、リン、酸素、硫黄、セレン、フッ素、塩素、臭素及びヨウ素からなる群から選択される少なくとも1種の元素である、
製造方法。 - 請求項14又は15に記載の積層構造体の製造方法であって、
前記導電層は、前記拡散成分により終端されたダングリングボンドを含む、
製造方法。 - 請求項14~16のいずれか1に記載の積層構造体の製造方法であって、
前記導電性拡散防止層は、前記少なくとも1種の金属又は金属酸化物における主金属の原子数に対する原子数の比率が0.40以上の前記希ガスを含む、
製造方法。 - 請求項14~17のいずれか1に記載の積層構造体の製造方法であって、
前記希ガスは、ヘリウム、ネオン、アルゴン、キセノン及びクリプトンからなる群から選択される少なくとも1種である、
製造方法。 - 請求項14~18のいずれか1に記載の積層構造体の製造方法であって、
前記積層構造体は、光電変換装置である、
製造方法。 - 請求項19に記載の積層構造体の製造方法であって、
前記光電変換装置は、ヘテロ接合型光電変換装置である、
製造方法。 - 請求項19に記載の積層構造体の製造方法であって、
前記光電変換装置は、ペロブスカイト型光電変換装置である、
製造方法。 - 請求項19に記載の積層構造体の製造方法であって、
前記光電変換装置は、有機物光電変換装置である、
製造方法。 - 請求項19に記載の積層構造体の製造方法であって、
前記光電変換装置は、有機エレクトロルミネッセンス型発光装置である、
製造方法。 - 請求項19~21のいずれか1に記載の積層構造体の製造方法であって、
前記導電層は、前記拡散成分として水素を含むパッシベーション層である、
製造方法。 - 請求項19、22又は23に記載の積層構造体の製造方法であって、
前記導電層は、有機物からなる、
製造方法。 - 請求項19~25のいずれか1に記載の積層構造体の製造方法であって、
前記導電性拡散防止層は、透明であり且つ導電性を有する透明導電層である、
製造方法。 - 請求項19~26のいずれか1に記載の積層構造体の製造方法であって、
前記導電性拡散防止層は、主金属として、インジウム、亜鉛及び錫からなる群から選択される、少なくとも1つの元素を含む、
製造方法。
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