JP7351219B2 - 単結晶製造装置 - Google Patents

Description

本発明は、単結晶製造装置に関する。

炭化珪素（ＳｉＣ）は、シリコン（Ｓｉ）に比べて絶縁破壊電界が１桁大きく、バンドギャップが３倍大きく、熱伝導率が３倍程度高い等の特性を有する。炭化珪素はこれらの特性を有することから、パワーデバイス、高周波デバイス、高温動作デバイス等への応用が期待されている。

炭化珪素には、化学量論的には同じ組成でありながら、原子の積層の周期が（Ｃ軸方向にのみ）異なる多くの結晶多形（ポリタイプ）が存在する。代表的なポリタイプは、３Ｃ、４Ｈ、６Ｈなどであるが、特に４Ｈ－ＳｉＣ単結晶はバンドギャップと飽和電子速度の特性が良いことなどから、光デバイスや電子デバイスの中心的な基板材料となっている。

ＳｉＣ単結晶を製造する方法の一つとして、昇華法が広く知られている。昇華法では、黒鉛製の坩堝内に配置した台座にＳｉＣ単結晶からなる種結晶を配置する。その後、坩堝を加熱することで坩堝内の原料粉末から昇華した昇華ガスを種結晶に供給し、種結晶をより大きなＳｉＣ単結晶へ成長させる。昇華法では、高品質なＳｉＣ単結晶を、効率的に結晶成長させることが求められている。

例えば、特許文献１には、坩堝の台座に種結晶を貼付け、台座と対向する位置にＳｉＣ原料を配置し、ＳｉＣ原料を昇華させることで、種結晶上にＳｉＣ単結晶を成長させる方法が記載されている。

特許文献２には、坩堝の上側に種結晶を設置し、坩堝の底面に棒状の熱伝導体を設置する炭化珪素単結晶成長装置容器が記載されている。特許文献２には、坩堝の底面に棒状の熱伝導体を設置することで、坩堝の中心部に熱が伝導されるので、坩堝の内側壁付近の原材料が昇華すると同時に、中心部にある原材料も昇華すると記載されている。

特許第４４５０１１８号公報 特開平５－５８７７４号公報

しかしながら、特許文献１に記載の方法では、坩堝の外周を覆うように加熱手段が配置される。そのため、坩堝の壁付近が高温となりやすく、坩堝の中心部が低温の温度分布になりやすい。この温度分布により、高温に加熱される坩堝の壁付近で生じた昇華ガスが低温の中心部で結晶化してしまう場合がある。すなわち、特に坩堝の中心付近での原料の有効活用が困難だった。

また、特許文献２に記載の方法では、坩堝の内底部に設置された熱伝導体を介して、原料の熱が成長空間や坩堝に逃げてしまう。そのため、坩堝に収容された原料が低温になる場合があり、熱伝導体の付近に収容された原料に十分熱を伝えられない場合があった。特に、６インチ以上の大口径・長尺のＳｉＣ単結晶を成長するために使用する、大型の坩堝では、原料に十分に熱を伝えられない場合があった。そのため、昇華法において、坩堝に収容された原料の熱を逃がすことなく、坩堝の中心付近に収容された原料を効率的に加熱する方法が検討されている。

本発明は、上記問題を鑑みてなされたものであり、坩堝に収容された原料を効率的に加熱することができる単結晶製造装置を提供することを目的とする。

本発明は、上記課題を解決するため、以下の手段を提供する。

（１）本発明の第一の態様に係る単結晶製造装置は、内底部に原料を収容でき、蓋に種結晶を設置できる坩堝と、前記坩堝を囲む加熱手段と、を備え、前記坩堝は、前記内底部から前記種結晶に向って起立する均熱部材を有し、前記均熱部材は、芯棒と、前記芯棒を覆う外殻と、を備え、前記芯棒は、断熱材である。

（２）上記態様に係る単結晶製造装置において、前記均熱部材の外径は、前記坩堝の内径の０．２倍以上０．７倍以下であってもよい。

（３）上記態様に係る単結晶製造装置において、前記芯棒の外径は、前記均熱部材の外径の０．５倍以上０．９５倍以下であってもよい。

（４）上記態様に係る単結晶製造装置において、前記外殻は黒鉛からなっていてもよい。

（５）上記態様に係る単結晶製造装置において、前記外殻の厚さは２．５ｍｍ以上であってもよい。

（６）上記態様に係る単結晶製造装置において、前記均熱部材は、前記内底部と平行で、径方向に広がる平行面を有し、前記均熱部材は、前記平行面を介して内底部に固定されてもよい。

本発明の単結晶製造装置によれば、坩堝に収容された原料を効率的に加熱することができる。

本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の断面模式図である。 本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の断面模式図である。 本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置に用いられる均熱部材の変形例に係る断面模式図である。

以下、本発明について、図を適宜参照しながら詳細に説明する。以下の説明で用いる図面は、本発明の特徴をわかりやすくするために便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などは実際とは異なっていることがある。以下の説明において例示される材料、数、配置、寸法等は一例であって、本発明はそれらに限定されるものではなく、本発明の効果を奏する範囲で適宜変更して実施することが可能である。

［単結晶製造装置］
図１は、第１実施形態にかかる単結晶製造装置１００の構成を概略的に示す断面模式図である。単結晶製造装置１００は、例えば坩堝１と、坩堝１を覆う断熱材４と、断熱材４を囲む加熱手段Ｈと、を備える。本実施形態に係る単結晶製造装置１００は、加熱手段Ｈにより坩堝１を加熱し、昇華法によりＳｉＣ単結晶を成長する際に用いられる。図１では、単結晶製造装置１００を用いてＳｉＣ単結晶Ｓを成長する様子を示している。図１では理解を容易にするために、原料Ｍ、種結晶ＳＤを同時に図示している。

まず、方向について定義する。坩堝１において、内底部３から蓋２へ向かう方向をｚ方向（第１方向）とする。ｚ方向に対して垂直で、坩堝１の中心から拡がる方向を径方向とする。

坩堝１は、例えば円柱形の部材である。坩堝１は、蓋２と内底部３とを有する。蓋２は、坩堝１から分離可能であってもよい。

蓋２は、種結晶ＳＤを設置するための台座２ａを有する。台座２ａは、例えば円柱形の部材である。台座２ａには、種結晶ＳＤが設置される。種結晶ＳＤは、ＳｉＣ単結晶からなる。

内底部３は、坩堝１の底面である。蓋２と内底部３とは、対向する位置に配置されている。内底部３にはＳｉＣ単結晶Ｓを成長するための原料Ｍが収容される。内底部３には、均熱部材５が設置される。ｚ方向から平面視して、原料Ｍと均熱部材５とは重ならないように配置されていることが好ましい。すなわち均熱部材５が原料Ｍよりｚ方向において高くなるように配置されていることが好ましい。

均熱部材５は、ｚ方向に起立する。すなわち均熱部材５は、台座２ａおよび種結晶ＳＤに向けて起立する。均熱部材５は、例えば円柱形の部材である。均熱部材５は、芯棒５１と外殻５２とを備える。外殻５２は、例えば黒鉛からなり、芯棒５１を覆う。図１中には、説明の便宜上、芯棒５１の外径ｗ１、均熱部材５の外径ｗ２、坩堝１の内径ｗ３、外殻５２の厚さＴが示されている。

均熱部材５は、例えばねじ込みやかしめ等で内底部３に固定される。均熱部材５の高さは、例えば、坩堝１の高さの０．４倍である。均熱部材５の高さは、内底部３に収容する原料Ｍよりもｚ方向における高さが高いことが好ましい。すなわち、均熱部材５の一部は、原料Ｍの表面からｚ方向に突出することが好ましい。均熱部材の５の一部が、原料Ｍの表面から突出することで、均熱部材５が輻射を受けやすくなる。

均熱部材５の外径ｗ２は、坩堝１の内径ｗ３の例えば０．２倍以上０．７倍以下であり、好ましくは０．３倍以上０．６倍以下であり、より好ましくは０．３５倍以上０．５倍以下である。均熱部材の外径ｗ２が坩堝の内径ｗ３の０．３倍以上であると、坩堝１の平面視中心付近に配置される原料Ｍの温度を一層向上でき、収容する原料Ｍを効率的に昇華できる。また、均熱部材の外径ｗ２が坩堝の内径ｗ３の０．７倍以下であると、長尺なＳｉＣ単結晶Ｓを成長するために十分な量の原料Ｍを収容できる。

芯棒５１は、原料Ｍの熱を断熱する断熱材である。芯棒５１は、例えば２０００℃以上の高温で熱伝導率が１．０Ｗ／ｍＫ以下の断熱材を用いる。具体的には、芯棒５１としては、黒鉛フェルトや黒鉛フェルトを固め成型した断熱材（成形断熱材）等を用いることができる。

外殻５２の厚さＴは、均熱部材５の外径ｗ２の、例えば０．０２５倍以上０．２５倍以下であり、０．０５倍以上０．１５倍以下であることがより好ましい。すなわち、芯棒の外径ｗ１は、例えば均熱部材５の外径ｗ２の０．５倍以上０．９５倍以下であり、０．７倍以上０．９倍以下であることがより好ましい。芯棒５１の外径ｗ１が均熱部材５の外径ｗ２の０．５倍以上であると、より断熱効果を向上することができ、収容する原料Ｍを効率的に昇華できる。また、芯棒５１の外径ｗ１が均熱部材５の外径ｗ２の０．９５倍以下であると、外殻５２内に昇華ガスが浸透することによる断熱効果の低下を抑制し、原料Ｍを効率的に昇華できる。また、芯棒５１の交換の頻度を減らすことができ、スループットが向上する。

さらに、外殻５２の厚さＴは、２．５ｍｍ以上が好ましく、４ｍｍ以上であることがより好ましい。外殻５２の厚さＴが２．５ｍｍ以上であると、外殻５２内に昇華ガスが浸透することによる断熱効果の低下を抑制し、原料Ｍを効率的に昇華できる。また、外殻５２の厚さＴは、均熱部材５の外径ｗ２の０．２５倍以下であることが好ましい。

加熱手段Ｈは、例えば高周波コイルである。この場合、加熱手段Ｈに高周波電流を流すことにより磁界を発生させて電磁誘導によって坩堝１を発熱させることができる。加熱手段Ｈの構成は、これに限られず、坩堝１と断熱材４との間に発熱体を設け、間接加熱方式にて坩堝１を加熱する構成であってもよい。

断熱材４は、坩堝１を覆うように配置されている。断熱材４は、坩堝１に密接して配置されることが好ましい。断熱材は、坩堝１を安定的に高温状態に維持するために配置される。断熱材４は、坩堝１を必要な程度に安定的に高温状態に維持するよう、適宜、厚さや熱伝導率を調整した材料を用いることができ、例えば、黒鉛フェルト、成形断熱材などを用いることができる。また、単結晶製造装置１００では、断熱材４および断熱材を備える芯棒５１で挟まれる領域に原料Ｍが収容されるため、原料Ｍの熱は一層逃げにくい。

第１実施形態に係る単結晶製造装置１００によれば、低温となりやすい坩堝１の中心付近には原料Ｍを収容しない。そのため、中心付近での原料の結晶化を抑制できる。また、坩堝１の中心付近には、断熱材を備える均熱部材５が配置されている。そのため、原料Ｍの熱が均熱部材５に伝わることを抑制できる。また、均熱部材５に伝わった熱が成長空間Ｒに逃げることを抑制できる。従って、原料Ｍに加えられた熱が原料Ｍの外へ伝わることを抑制し、坩堝１に収容された原料Ｍを効率的に加熱することができる。

均熱部材５は、例えば、坩堝１の平面視中心に配置される。図１では、均熱部材５が坩堝１の平面視中心に１つだけ配置されている例を示したが、本実施形態に係るＳｉＣ単結晶製造装置は、この例に限定されない。例えば、成長させるＳｉＣ単結晶の大きさに合わせて複数の均熱部材５を、坩堝１の平面視中心に対して対称に配置してもよい。

図１では、坩堝１の外側全体を１つの断熱材４を覆う構成を例示したが、本実施形態はこの例に限定されない。例えば、断熱材が蓋２を覆う部分と蓋２以外を覆う部分とに分離していてもよい。また、断熱材４の何れかの位置に開口が形成されていてもよい。断熱材４のいずれかの位置に開口が形成されることで、例えば放射温度計を用いて坩堝１の温度を計測できる。

＜変形例１＞
図２は、変形例１に係る単結晶製造装置の構成を概略的に示す断面模式図である。単結晶製造装置２００は、均熱部材５の配置が単結晶製造装置１００と異なる。本変形例において、単結晶製造装置１００と同一の構成は同一の符号を付し、説明を省略する場合がある。

本変形例において、均熱部材５は坩堝１に埋め込まれた埋め込み構造である。埋め込み構造は、例えば平面視中心に開口が形成された内底部３に均熱部材５が埋め込まれることで実現する。単結晶製造装置２００では、芯棒５１と断熱材４とが接触し、外殻５２が内底部３に固定されている。

埋め込み構造は、上述の例に限定されず、芯棒５１および外殻５２の少なくとも一方が坩堝１の内底部３に埋め込まれることで実現する。均熱部材５は、例えばねじ込みや嵌め込みにより内底部３に埋め込まれても良い。また、芯棒５１と断熱材４、および外殻５２と坩堝１とがそれぞれ一体となるように配置されていても良い。均熱部材５の第１方向における位置は任意に選択される。

変形例１にかかる単結晶製造装置２００を用いた場合であっても、第１実施形態に係る単結晶製造装置１００と同様な効果を得ることができる。

＜変形例２＞
図３は、本実施形態に係る単結晶製造装置に用いられる均熱部材の変形例の一例である。本実施形態に係る均熱部材は、図１および図２に示すような形状に限定されず、図３に示すような形状であってもよい。尚、以下に例示する均熱部材は、上述した埋め込み構造を備えていてもよい。

図３（ａ）は、均熱部材５ａの断面模式図である。均熱部材５ａは、外殻５２ａの構造が均熱部材５と異なる。外殻５２ａは、内底部３と平行な平行面５２０を有する。平行面５２０は、径方向に広がる。均熱部材５と同一な構成は同一の符号を付し、説明を省略する。平行面５２０の大きさは、任意に選択することができる。例えば、ｚ方向から平面視して坩堝１の内径ｗ３と同じ長さになるようにしてもよい。均熱部材５ａは、平行面５２０を介して内底部３に固定されてもよい。均熱部材５ａにおいて、外径ｗ２は均熱部材５のうち平行面５２０を含まない部分の外径である。

均熱部材５ａを用いた場合であっても、均熱部材５を用いた場合と同様な効果を得ることができる。また、外殻５２ａが平行面５２０を有していると、原料Ｍによる昇華ガスが、均熱部材５の内部に入ることをさらに抑制できる。

図３（ｂ）は、均熱部材５ｂの断面模式図である。均熱部材５ｂは、上端５ｂ１における径方向の大きさおよび下端５ｂ２における径方向の大きさよりも、中腹５ｂ３における径方向の大きさの方が大きい。中腹５ｂ３は、均熱部材５のｚ方向における大きさを二等分する部分である。均熱部材５ｂを用いた場合であっても、均熱部材５を用いた場合と同様な効果を得ることができる。また、均熱部材５ｂは、芯棒５１ｂの坩堝１と接する面積が小さく、成長空間Ｒに面する面積も小さい。そのため、均熱部材５ｂを通じて熱が逃げることを、さらに効率的に抑制することができる。

［ＳｉＣ単結晶の製造方法］
本実施形態に係るＳｉＣ単結晶の製造方法は、例えば単結晶製造装置１００を用いてＳｉＣ単結晶Ｓを製造する。本実施形態に係るＳｉＣ単結晶の製造方法は、準備工程と加熱工程とを有する。

準備工程は、坩堝１の内底部３に原料Ｍを収容する。原料Ｍは、蓋２に垂直な方向からの平面視で、均熱部材５に重ならないように収容することが好ましい。原料Ｍに用いられるＳｉＣは、例えば２Ｈ、３Ｃ、４Ｈ、６Ｈ、１５Ｒのいずれかの結晶構造を含む結晶である。原料Ｍを構成する粉末粒子の平均粒径は、例えば１０００μｍ以下である。

加熱工程は、加熱手段Ｈにより坩堝１を加熱し、原料Ｍを昇華する。加熱工程は、直接加熱により坩堝１を発熱させてもよく、間接加熱により坩堝１を加熱してもよい。

本実施形態のＳｉＣ単結晶の製造方法は、均熱部材５によって坩堝１内に収容された原料Ｍの熱が逃げることを抑制できる。すなわち、原料Ｍを高温に保つことができ、効率的に原料Ｍを加熱できる。

＜実施例１＞
図１に示す構成の単結晶製造装置１００に、ＳｉＣ原料Ｍを収容し、ＳｉＣ単結晶Ｓを製造した際に、昇華したＳｉＣ原料の比率を求めた。実施例１は、以下の条件で行った。尚、以下の条件における符号は、図１の構成と実施例の条件についての対応の理解をわかりやすくするために便宜上記載されたものであり、本実施形態は以下の数値に限定されるものではない。

坩堝１の内径ｗ３：２００ｍｍ
均熱部材５の外径：６０ｍｍ
芯棒５１の外径：３０ｍｍ
外殻５２の厚さＴ：１５ｍｍ
坩堝１の高さ：３００ｍｍ
均熱部材５の高さ：１１０ｍｍ
収容した原料Ｍの高さ：１００ｍｍ

上記の通り、実施例１では均熱部材５の外径ｗ２が坩堝１の内径ｗ３の０．３倍になるように設定し、芯棒５１の外径ｗ１が均熱部材５の外径ｗ２の０．５倍になるように設定した。芯棒５１としては、黒鉛フェルトを用いた。実施例１では、均熱部材５を配置せずにＳｉＣ原料を収容する場合と比較し、重量比率で９１％のＳｉＣ原料が収容された。この単結晶製造装置を用いてＳｉＣ単結晶Ｓを製造し、製造後のＳｉＣ原料の重量を測定した。

その結果、充填したＳｉＣ原料に対して、昇華したＳｉＣ原料の重量比率は３７％であった。すなわち、均熱部材５を設置しない場合に充填できるＳｉＣ原料の量が１００ｇであったとすると、実施例１で収容できるＳｉＣ原料Ｍの重量は９１ｇであり、昇華したＳｉＣ原料の重量は３３．６７ｇであった。

＜実施例２～６、比較例１～４＞
図１に示す構成において、均熱部材５の外径ｗ２に対する芯棒５１の外径ｗ１の比（ｗ１／ｗ２）、坩堝１の内径ｗ３に対する均熱部材５の外径ｗ２の比（ｗ２／ｗ３）を表１に示す条件に変更してＳｉＣ単結晶Ｓを製造した。その他の条件は、実施例１と同様にした。比較例１は、均熱部材５を配置しない条件であり、比較例２～４は、均熱部材として黒鉛のみで形成された棒（黒鉛棒）を配置した条件である。

充填したＳｉＣ原料の重量比率とは、比較例１で充填したＳｉＣ原料の重量に対して、充填したＳｉＣ原料の重量の比率である。昇華したＳｉＣ原料の比率とは、充填したＳｉＣ原料の重量に対して、昇華したＳｉＣ原料の重量の比率である。昇華したＳｉＣ原料の量とは、比較例１で収容したＳｉＣ原料の重量を１００ｇとしたとき、昇華したＳｉＣ原料の重量（ｇ）である。

表１に示す通り、芯棒および外殻のいずれも配置しない場合（比較例１）と比較し、黒鉛棒を配置した比較例２～４および均熱部材５を配置した実施例１～６では、昇華したＳｉＣ原料の比率を高めることができる。比較例１で残存するＳｉＣ原料を確認したところ、ＳｉＣ原料が中心部付近で結晶化していることが確認された。

実施例１、２の均熱部材５の外径ｗ２と比較例２の黒鉛棒の外径は、同一である。そのため、実施例１、２と比較例２とでは、充填したＳｉＣ原料の重量が同一である。実施例１、２と比較例２の結果を比較すると、実施例１、２の方が、比較例２よりも昇華したＳｉＣ原料の比率が高い。

同様に、実施例３、４の均熱部材５の外径ｗ２と比較例３の黒鉛棒の外径、および実施例５、６の均熱部材５の外径ｗ２と比較例４の黒鉛棒の外径は、それぞれ同一である。実施例３、４と比較例３の結果を比較すると、実施例３、４の方が、比較例３よりも昇華したＳｉＣ原料の比率が高く、実施例５、６の方が、比較例４よりも昇華したＳｉＣ原料の比率が高い。

従って、実施例１～６および比較例２～４に示すように、外殻５２と芯棒５１とを備える均熱部材５を配置することで、黒鉛棒を配置する場合と比べて、ＳｉＣ原料の有効活用ができる。

上述の実施例が示す通り、均熱部材５の外径ｗ２が、坩堝１の内径ｗ３の０．３倍以上０．７倍以下であると、原料を効率的に加熱でき、均熱部材近傍の温度を高めることができる。また、芯棒の外径が均熱部材の外径の０．５倍以上０．９５倍以下であると、原料を効率的に加熱でき、均熱部材近傍の温度を高めることができる。また、均熱部材は、外殻の内側に芯棒として断熱材を有することで、効率的に原料を加熱することができる。すなわち、ＳｉＣ原料の有効活用と一度の成長での成長量の向上とを両立できる。

以上、本発明の好ましい実施形態について詳述したが、本発明は特定の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された本発明の要旨の範囲内において、種々の変形・変更が可能である。

１：坩堝、２：蓋、２ａ台座、３：内底部、４：断熱材、５：均熱部材、５１：芯棒、
５２：外殻、１００：単結晶製造装置、Ｈ：加熱手段、Ｍ：原料、Ｓ：ＳｉＣ単結晶、
ＳＤ：種結晶、Ｒ：成長空間

Claims (6)

1. 内底部に原料を収容でき、蓋に種結晶を設置できる坩堝と、
   前記坩堝を囲む加熱手段と、を備え、
   前記坩堝は、前記内底部の中心から前記種結晶に向って起立する均熱部材を有し、
   前記均熱部材の一部は前記原料の表面から突出し、
   前記均熱部材は、芯棒と、前記芯棒を覆う外殻と、を備え、
   前記芯棒は、断熱材である、単結晶製造装置。
2. 前記均熱部材の外径は、前記坩堝の内径の０．２倍以上０．７倍以下である、請求項１に記載の単結晶製造装置。
3. 前記芯棒の外径は、前記均熱部材の外径の０．５倍以上０．９５倍以下である、請求項１または２に記載の単結晶製造装置。
4. 前記外殻は黒鉛からなる、請求項１～３のいずれか一項に記載の単結晶製造装置。
5. 前記外殻の厚さは２．５ｍｍ以上である、請求項１～４のいずれか一項に記載の単結晶製造装置。
6. 前記均熱部材は、前記内底部と平行で、径方向に広がる平行面を有し、
   前記均熱部材は、前記平行面を介して前記内底部に固定される、請求項１～５のいずれか一項に記載の単結晶製造装置。

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