JP5346821B2 - 炭化ケイ素単結晶の製造装置 - Google Patents

Description

本発明は、改良レイリー法（昇華法）により炭化ケイ素単結晶を製造する炭化ケイ素単結晶の製造装置に関する。

炭化ケイ素は、ケイ素に比べて、バンドキャップが大きく、絶縁破壊特性、耐熱性、耐放射線性に優れることから、小型で高出力の半導体ウエハ等の電子デバイスや発光ダイオード等の光学デバイスのための材料として注目されている。このような電子デバイス、光学デバイス分野では、多結晶、多型の混入、中空パイプ状の結晶欠陥（いわゆるマイクロパイプ）などの欠陥が少ない高品質な炭化ケイ素単結晶が求められている。

このような要求に対して、炭化ケイ素単結晶の成長面の全面を球面に近い凸形状に保持したまま成長させる方法が開示されている（特許文献１参照）。この方法では、種結晶の上に炭化ケイ素が再結晶しやすいように、種結晶の中央部の温度が低く、中央部から周辺部側にいくにつれて温度が高くなるような温度勾配に設定されている。

この方法では、種結晶の中央部において炭化ケイ素が再結晶し易くなっているため、炭化ケイ素単結晶を凸形状に保持したまま成長させることができる。従って、欠陥の少ない高品質な炭化ケイ素単結晶を製造することができる。

特開２００２−３０８６９９号公報

しかしながら、上述の方法では、近年望まれている炭化ケイ素単結晶ウエハの大口径化に対して課題があった。すなわち、炭化ケイ素単結晶の径を大きくするには、口径の大きな種結晶を使用する。しかし、種結晶が配置される載置面の中央から種結晶の径方向に離れるほど温度が高まるため、種結晶の口径が大きくなると、種結晶の中央部の温度と中央部から離れた周辺部の温度との差が、炭化ケイ素単結晶の品質を維持できる許容値を超えてしまう。

これに対して、種結晶の中央部の温度と周辺部の温度との差が許容値を超えないようにするには、温度勾配を小さくすれば良い。しかし、炭化ケイ素単結晶の成長面を球面に近い凸形状に保持したまま成長させるには、結晶の周辺部において、例えば、少なくとも１℃／ｃｍ程度の温度勾配が必要である。

このように、高品質の炭化ケイ素単結晶を製造するための種結晶の中央部と周辺部との温度差の条件、および温度勾配の条件を両立させることは難しく、特許文献１に開示された技術を用いて大口径の炭化ケイ素単結晶を製造することは困難であった。

そこで、本発明は、炭化ケイ素単結晶の品質を低下させることなく、炭化ケイ素単結晶の大口径化に対応できる炭化ケイ素単結晶の製造装置を提供することを目的とする。

前述した課題を解決するため、本発明は、次のような特徴を有している。 まず、本発明の第１の特徴は、炭化ケイ素を含む種結晶（種結晶１１）と、該種結晶と対向する側に配設され前記種結晶の成長に用いられる昇華用原料（昇華用原料１０）とを収容する坩堝（坩堝２）を備える炭化ケイ素単結晶の製造装置（炭化ケイ素単結晶の製造装置１）であって、前記坩堝は、前記昇華用原料が収容される坩堝本体（坩堝本体７）と、前記種結晶が配設される蓋体（蓋体８，３０）とを備え、前記種結晶の径方向中央側に対応する前記蓋体の中央領域における厚み（厚みＴ１、Ｔ３）は、前記種結晶の径方向中央側よりも径方向外側に対応する周辺領域における前記蓋体の厚み（厚みＴ２、Ｔ４）よりも大きく設定されている。

これによれば、坩堝を加熱したとき、蓋体の前記中央領域における温度と周辺領域における温度との温度差が小さくなり、大口径の炭化ケイ素単結晶を製造する際に、球面に近い形状を保持したまま高品質の炭化ケイ素単結晶を成長させることができる。以下、具体的に説明する。

蓋体の径方向中央と径方向外側における温度差を小さくするには、厚い蓋体を用いて温度勾配を小さくすれば良いが、そうすると、結晶の周辺部において、球面状の単結晶を成長させる温度勾配の最低値以下になるおそれがある。また、種結晶の径方向中央部（中央領域）は外周部（周辺領域）よりも温度勾配を小さくすることが結晶成長の点では望ましい。従って、本発明においては、種結晶の中央領域に対応する部位の蓋体の厚みを、種結晶の周辺領域に対応する部位の蓋体の厚みよりも大きく形成することにより、蓋体の径方向中央部では温度勾配を小さくし、径方向外側では大きな温度勾配にしていることを要旨とする。

本発明の第２の特徴は、前記蓋体（蓋体８，３０）の外側の表面（表面１７）のうち、前記蓋体の中央領域における外側の表面は、前記周辺領域における外側の表面よりも前記坩堝（坩堝２）の外側に向けて突出させていることを要旨とする。

本発明の第３の特徴は、前記蓋体の突出した表面に沿って断熱材が配置されていることを要旨とする。

本発明の第４の特徴は、前記蓋体（蓋体８）の内側には、前記種結晶（種結晶１１）が取り付けられる取付部（取付部１５）が配設されており、前記蓋体の中央領域における厚みと前記取付部の厚みの和は、前記周辺領域に対応する部分における前記蓋体の厚みと前記取付部の厚みの和よりも大きく設定されていることを要旨とする。

本発明に係る炭化ケイ素単結晶の製造装置によれば、炭化ケイ素単結晶の品質を低下させることなく、炭化ケイ素単結晶の大口径化に対応できる。

本発明の実施形態による炭化ケイ素単結晶の製造装置の全体を示す断面図である。 図１の蓋体を示す拡大断面図である。 本発明の変更例による蓋体の拡大断面図である。 加熱コイルから坩堝に向けて熱が移動する状態を示す断面図であり、坩堝は従来形状を採用している。 図４における種結晶の取付部の近傍部における等温線を示す拡大図である。 （ａ）は蓋体の厚みが小さい場合における等温線を示す概略図、（ｂ）は蓋体の厚みが大きい場合における等温線を示す概略図である。 本発明の実施形態による蓋体における等温線を示す概略図である。

以下、本発明の実施の形態に係る炭化ケイ素単結晶の製造装置の詳細を図面に基づいて説明する。具体的には、（１）炭化ケイ素単結晶の製造装置の全体構成、（２）蓋体の詳細構成、（３）変更例、（４）本発明に係る炭化ケイ素単結晶の製造装置における熱伝導、（５）作用効果、（６）その他の実施形態について説明する。

但し、図面は模式的なものであり、各材料層の厚みやその比率などは現実のものとは異なることに留意すべきである。従って、具体的な厚みや寸法は以下の説明を参酌して判断すべきものである。また、図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれている。

（１）炭化ケイ素単結晶の製造装置の全体構成
まず、炭化ケイ素単結晶の製造装置１の全体構成を図１を用いて説明する。図１は、本発明の実施形態による炭化ケイ素単結晶の製造装置１を示す断面図である。

炭化ケイ素単結晶の製造装置１は、黒鉛製の坩堝２と、該坩堝２の外周を覆う断熱材３と、これらの坩堝２および断熱材３を収容する石英管４と、該石英管４の外周側に配置された誘電加熱コイル５，６とを有する。

前記坩堝２は、坩堝本体７および蓋体８からなり、支持棒９により移動して石英管４の内部に配置される。坩堝本体７の底部７ａには、炭化ケイ素を含む粉体である昇華用原料１０が収容される。この昇華用原料１０は、前記蓋体８に支持された種結晶１１に対向配置されている。蓋体８の外周近傍から坩堝本体７の内側面に向けて略筒状のガイド部材１２が延設されている。また、石英管４の側面には、アルゴンガス（Ａｒガス）を流入させるアルゴンガス用流入口１３と、石英管４内のガスを外部へ排出する排気口１４と、が形成されている。蓋体８は、反応容器本体７の上部開口７ｂを塞ぐと共に、反応容器本体７の上端部の内周面に螺合により着脱自在に設けられる。また、蓋体８の下面には、炭化ケイ素を含む種結晶１１が取付部１５を介して取り付けられている。この種結晶１１の支持手段は、接着剤による接合でも良く、ネジ止め等の機械的結合でも良い。

昇華用原料１０は、炭化ケイ素を含む粉体の炭化ケイ素原料である。坩堝２の内部が所定の温度条件及び圧力条件になると、昇華用原料１０は昇華して昇華ガスＧとなり、種結晶１１上に再結晶して成長することにより、炭化ケイ素単結晶が形成される。

また、誘電加熱コイルは、坩堝本体７の下部に対応する高さ位置に配設された第１誘導加熱コイル５と、蓋体８の下面に支持された種結晶１１に対応する高さ位置に配設された第２誘導加熱コイル６とからなる。

（２）蓋体および断熱材の詳細構成
次に、本実施形態による蓋体８の構成を図２を用いて説明する。図２は、図１の蓋体８を示す拡大断面図である。

蓋体８の下側（坩堝２の内側）には、外周側に形成された下側面１６と、この下側面１６よりも下方に突出して円盤状に形成された種結晶１１の取付部１５と、が形成されている。

また、蓋体８の上側（坩堝２の外側）の表面１７は、種結晶１１が支持される取付部１５における径方向の中央側である中央領域に対応する部分が上側に向けて突出して頂部１８を形成しており、蓋体８の上側表面１７は側面視で略三角状に形成されている。また、前記中央領域に対応する蓋体８の厚みＴ１は、前記頂部１８と前記取付部１５の下面１９との上下方向の寸法差である。即ち、この厚みＴ１は、前記中央領域に対応する部分の蓋体本体の厚みと取付部１５の厚みとを併せた寸法になっている。

そして、前記中央領域の径方向外側に位置する周辺領域の蓋体８の上側（坩堝２の外側）の表面１７は、外周方向に向かうにつれて下側（坩堝２の内側）に傾斜する傾斜面２０に形成されている。従って、前記中央領域に対応する部分の厚みＴ１は、周辺領域に対応する蓋体８の厚みよりも大きく形成されている。例えば、前記厚みＴ１は、周辺領域の外周端部の厚みＴ２よりも大きく形成されている。なお、周辺領域に対応する部分の蓋体８の厚みも、蓋体本体の厚みと取付部１５の厚みとを併せた寸法になっている。なお、頂部１８には下側に向けて凹む温度計測用の計測穴２４が形成されており、蓋体８の外周端には、坩堝本体７に係合するねじ部２５が設けられている。

また、前述した図１に示すように、本実施形態による断熱材３は、前記坩堝２を外側から覆うように配設されている。この断熱材３のうち、上面２１は前記蓋体８の突出した上側の表面に当接するように蓋体８の形状に沿って形成されている。具体的には、断熱材３の径方向中央部は上側（坩堝２の外側）に向けて突出した頂部２２に形成され、該頂部２２から外周方向に向かうにつれて下側に向けて断面直線状に傾斜する傾斜面２３に形成されている。

（３）変更例
次いで、本発明の変更例について図３を用いて説明するが、前述した実施形態と同一構造の部位には同一符号を付して説明を省略する。図３は本発明の変更例による蓋体の拡大断面図である。

この蓋体３０は、前述した図２の蓋体８に対して取付部１５がない形状のものである。即ち、蓋体３０の下面３１は面一になっており、図２のように、下面の径方向中央部に下側に突出する取付部１５を設けていない。また、下面３１に種結晶１１が取り付けられるように構成されている。

この変更例に係る蓋体３０については、種結晶１１の径方向中央側に対応する中央領域における蓋体３０の外側の頂部１８と下面３１との上下寸法が蓋体の厚みＴ３である。一方、中央領域の外周側に位置する周辺領域における蓋体３０の厚みは、前記厚みＴ３よりも小さい厚み寸法に設定されている。例えば、周辺領域の外周端における蓋体３０の厚みはＴ４であり、前記Ｔ３はＴ４よりも厚く形成されている。

（４）本発明に係る炭化ケイ素単結晶の製造装置における熱伝導
次いで、本発明に係る炭化ケイ素単結晶の製造装置１における熱伝導について図４〜図７を用いて説明する。

図４は加熱コイル１０５から坩堝１０２に向けて熱が移動する状態を示す断面図である。ただし、便宜上、坩堝１０２は従来形状を採用している。即ち、坩堝１０２の蓋体１０８の上側（坩堝１０２の外側）の表面は、平坦に形成されており、前記本実施形態による蓋体１０８のように径方向中央部が上側に突出していない。

誘導加熱コイル１０５に電流を流して加熱すると、坩堝１０２の外周部（周辺部）が誘導加熱（熱Ｈ）により加熱される。ここで、種結晶１１から効率的に単結晶を成長させるために昇華用原料１０の方を種結晶１１よりも高温に保持するように設定されているので、坩堝１０２の下側における加熱量Ｈ_Ｌを上側における加熱量Ｈ_Ｕよりも大きくしている。

一方、図４（または図３）に示すように、蓋体１０８の中央部には、温度測定用穴２４が上側の面から下側に向けて形成されている。従って、坩堝１０２の上側部分に伝導した熱は、蓋体１０８の径方向中央に向けて移動する。

すると、図５に示すように、下から上に向かう熱の流れＨ１と、径外側から径内側に向かう熱の流れＨ２とが合成され、斜め上方に向かう熱の流れＨ３になる。ここで、熱の流れＨ３は等温線Ｌに対して直交するため、蓋体の下面における等温線は図５のようになる。

次いで、蓋体の厚みが径方向に沿って一定の場合、厚みが小さい蓋と厚みが大きい蓋とにおける等温線を比較する。図６（ａ）は蓋体２０８の厚みが小さい場合における等温線を示す概略図、図６（ｂ）は蓋体３０８の厚みが大きい場合における等温線を示す概略図である。

図６（ａ）の場合は、等温線Ｌ１が密で温度勾配が大きくなっているが、図６（ｂ）の場合は、等温線Ｌ２が疎で温度勾配が小さくなっている。

従って、蓋体の径方向中央と径方向外側における温度差を小さくするには、図６（ｂ）のように径方向に沿った厚みが一定でかつ厚い蓋体を用いて温度勾配を小さくすれば良いが、そうすると、結晶の周辺部において、球面状の単結晶を成長させる温度勾配の最低値以下になるおそれがある。また、種結晶１１の径方向中央部（中央領域）は外周部（周辺領域）よりも温度勾配を小さくすることが結晶成長の点では望ましい。従って、図７に示すように、本実施形態においては、中央領域の蓋体８の厚みを、周辺領域の蓋体８の厚みよりも大きく形成することにより、蓋体８の径方向中央部では温度勾配を小さくし、径方向外側では大きな温度勾配にしている。

（５）作用効果
以下に、本発明の実施形態による作用効果を説明する。本実施形態では、炭化ケイ素を含む種結晶１１と、該種結晶１１と対向する側に配設され前記種結晶１１の成長に用いられる昇華用原料１０とを収容する坩堝２を備える炭化ケイ素単結晶の製造装置１であって、前記坩堝２は、前記昇華用原料１０が収容される坩堝本体７と、前記種結晶１１が配設される蓋体８，３０とを備え、前記種結晶１１の径方向中央側に対応する前記蓋体８，３０の中央領域における厚みＴ１、Ｔ３は、前記種結晶１１の径方向中央側よりも径方向外側に対応する周辺領域における前記蓋体８，３０の厚みＴ２、Ｔ４よりも大きく設定されている。

これによれば、坩堝２を加熱したとき、蓋体８，３０の前記中央領域における温度と周辺領域における温度との温度差が小さくなり、大口径の炭化ケイ素単結晶を製造する際に、球面に近い形状を保持したまま高品質の炭化ケイ素単結晶を成長させることができる。以下、具体的に説明する。

蓋体８，３０の径方向中央と径方向外側における温度差を小さくするには、厚い蓋体を用いて温度勾配を小さくすれば良いが、そうすると、結晶の周辺部において、球面状の単結晶を成長させる温度勾配の最低値以下になるおそれがある。また、種結晶１１の径方向中央部（中央領域）は外周部（周辺領域）よりも温度勾配を小さくすることが結晶成長の点では望ましい。従って、本実施形態においては、種結晶１１の中央領域に対応する部位の蓋体８，３０の厚みを、種結晶１１の周辺領域に対応する部位の蓋体８，３０の厚みよりも大きく形成することにより、蓋体８，３０の径方向中央部では温度勾配を小さくし、径方向外側では大きな温度勾配にしている。

また、本実施形態では、前記蓋体８，３０の外側の表面のうち、前記蓋体８，３０の中央領域における外側の表面１７は、前記周辺領域における外側の表面１７よりも前記坩堝２の外側に向けて突出させている。

これによれば、比較的に単純な構造で、種結晶１１の中央領域に対応する部位の蓋体８，３０の厚みを、種結晶１１の周辺領域に対応する部位の蓋体８，３０の厚みよりも大きく形成することができる。

さらに、本実施形態では、前記蓋体８，３０の突出した表面に沿って断熱材３が配置されているため、断熱材３と蓋体８，３０との間に間隙が生じにくく、効率的な断熱効果が得られる。

また、本実施形態では、前記蓋体８の内側には、前記種結晶１１が取り付けられる取付部１５が配設されており、前記蓋体８の中央領域における厚みと前記取付部１５の厚みの和は、前記周辺領域に対応する部分における前記蓋体８の厚みと前記取付部１５の厚みの和よりも大きく設定されている。

このため、種結晶１１の取付部１５が設けられている場合でも、種結晶１１の中央領域に対応する部位の蓋体８の厚みを、種結晶１１の周辺領域に対応する部位の蓋体８の厚みよりも大きく形成することができ、もって、蓋体８の径方向中央部では温度勾配を小さくし、径方向外側では大きな温度勾配にすることができる。

（６）その他の実施形態
なお、前述した実施の形態の開示の一部をなす論述および図面はこの発明を限定するものであると理解すべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施の形態、実施例および運用技術が明らかとなろう。

本実施形態においては、図２および図３で説明したように、蓋体８，３０の外側の表面１７は断面三角状に形成されているが、これに限定されず、例えば、表面１７を上側に凸状の湾曲面に形成しても良い。

このように、本発明は、ここでは記載していない様々な実施の形態などを含むことは勿論である。したがって、本発明の技術的範囲は、上述の説明から妥当な特許請求の範囲に係る発明特定事項によってのみ定められるものである。

１…炭化ケイ素単結晶の製造装置
２…坩堝
３…断熱材
７…坩堝本体
８，３０…蓋体
１０…昇華用原料
１１…種結晶
１５…取付部
１７…蓋体の外側の表面

Claims (4)

1. 炭化ケイ素を含む種結晶と、該種結晶と対向する側に配設され前記種結晶の成長に用いられる昇華用原料とを収容する坩堝を備える炭化ケイ素単結晶の製造装置であって、
   前記坩堝は、
   前記昇華用原料が収容される坩堝本体と、
   前記種結晶が配設される蓋体とを備え、
   前記蓋体は、前記種結晶の径方向中央側に対応する中央領域と、前記中央領域に対して前記種結晶の径方向外側に対応する周辺領域とを有しており、
   前記中央領域の厚みは、前記周辺領域の厚みよりも大きく、
   前記周辺領域の上面は、前記種結晶の径方向において外側から内側に向けて上方向に傾斜する傾斜面である炭化ケイ素単結晶の製造装置。
2. 前記中央領域の上面は、前記周辺領域の上面よりも上方向に向けて突出している請求項１に記載の炭化ケイ素単結晶の製造装置。
3. 前記傾斜面に沿って断熱材が配置されている請求項２に記載の炭化ケイ素単結晶の製造装置。
4. 前記蓋体の内側には、前記種結晶が取り付けられる取付部が配設されており、
   前記中央領域の厚みと前記取付部の厚みとの和は、前記周辺領域の厚みと前記取付部の厚みとの和よりも大きい請求項１〜３のいずれか１項に記載の炭化ケイ素単結晶の製造装置。

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