JP7344737B2 - 積層体 - Google Patents
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Description
一方で、ある程度の光の透過性を有する金属膜は、これに対する光の当て方を調節することによって、光を反射させることと、光を透過させること、の両方(すなわち、光の半反射・半透過)を実現でき、ハーフミラーとして利用可能である。
さらに、金属膜を備えた積層体は、その適用対象物を加飾するための加飾ユニットとして利用可能である。
この積層体は、適用対象物にその印刷層を熱接着させることによって、適用対象物の表面にメタリック画像を形成するとともに、透明着色層によって、金色をはじめとする種々の着色を可能とする。
前記積層体は、第1基材と、前記第1基材の一方の面上に設けられた金属銀膜と、前記金属銀膜の前記第1基材側とは反対側の面上に設けられた透明粘着剤層と、前記透明粘着剤層の前記金属銀膜側とは反対側の面上に設けられた第2基材と、を備えており、
前記第1基材が、ポリエチレンテレフタレート製の透明基材、ポリメタクリル酸メチル製の透明基材、ポリメタクリル酸メチルの層とポリカーボネートの層とが積層された2層構造の透明基材、又はゴム粒子を含有しているポリメタクリル酸メチル製の透明基材であり、前記第1基材が前記2層構造の透明基材である場合には、前記2層構造の透明基材は、前記積層体中において、そのポリメタクリル酸メチルの層が前記金属銀膜側に配置されており、
前記第2基材が透明基材であり、
前記金属銀膜が、下記一般式(1):
Y1はそれぞれ独立にフッ素原子、塩素原子、臭素原子又は水素原子であり;R1は炭素数1~19の脂肪族炭化水素基又はフェニル基であり;R2は炭素数1~20の脂肪族炭化水素基であり;R3は炭素数1~16の脂肪族炭化水素基であり;R4及びR5はそれぞれ独立に炭素数1~18の脂肪族炭化水素基であり;R6は炭素数1~19の脂肪族炭化水素基、水酸基又は式「AgO-」で表される基であり;
X1はそれぞれ独立に水素原子、炭素数1~20の脂肪族炭化水素基、ハロゲン原子、1個以上の水素原子が置換基で置換されていてもよいフェニル基若しくはベンジル基、シアノ基、N-フタロイル-3-アミノプロピル基、2-エトキシビニル基、又は一般式「R7O-」、「R7S-」、「R7-C(=O)-」若しくは「R7-C(=O)-O-」で表される基であり;
R7は、炭素数1~10の脂肪族炭化水素基、チエニル基、又は1個以上の水素原子が置換基で置換されていてもよいフェニル基若しくはジフェニル基である。)
で表わされるβ-ケトカルボン酸銀、又は有機銀錯体を用いて形成されたものであり、
前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その前記第2基材側からL*a*b*表色系におけるL*、a*及びb*を測定したとき、前記L*が75以上であり、前記a*が-3~3であり、前記b*が10.1以上である、積層体を提供する。
FT255:ΔT255=(T255-T0)/T0×100
により算出される前記積層体の全光線透過率変化率ΔT255が-55~55%であり、下記式
FT585:ΔT585=(T585-T0)/T0×100
により算出される前記積層体の全光線透過率変化率ΔT585が-200~200%であることが好ましい。
本発明の積層体においては、前記積層体を、温度85℃、相対湿度85%の雰囲気下で加湿加熱処理し、前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その前記第2基材側から20°光沢度を測定し、処理前の20°光沢度をG0とし、処理時間が255時間のときの測定値をG255とし、処理時間が585時間のときの測定値をG585としたとき、下記式
FG255:ΔG255=(G255-G0)/G0×100
により算出される前記積層体の20°光沢度変化率ΔG255が-30%以上であり、
FG585:ΔG585=(G585-G0)/G0×100
により算出される前記積層体の20°光沢度変化率ΔG585が-60%以上であることが好ましい。
本発明の一実施形態に係る積層体は、第1基材と、前記第1基材の一方の面上に設けられた金属銀膜と、前記金属銀膜の前記第1基材側とは反対側の面上に設けられた透明粘着剤層と、前記透明粘着剤層の前記金属銀膜側とは反対側の面上に設けられた第2基材と、を備えており、
前記第1基材が、ポリエチレンテレフタレート製の透明基材、ポリメタクリル酸メチル製の透明基材、ポリメタクリル酸メチルの層とポリカーボネートの層とが積層された2層構造の透明基材、又はゴム粒子を含有しているポリメタクリル酸メチル製の透明基材であり、前記第1基材が前記2層構造の透明基材である場合には、前記2層構造の透明基材は、前記積層体中において、そのポリメタクリル酸メチルの層が前記金属銀膜側に配置されており、
前記第2基材が透明基材であり、
前記金属銀膜が、下記一般式(1):
Y1はそれぞれ独立にフッ素原子、塩素原子、臭素原子又は水素原子であり;R1は炭素数1~19の脂肪族炭化水素基又はフェニル基であり;R2は炭素数1~20の脂肪族炭化水素基であり;R3は炭素数1~16の脂肪族炭化水素基であり;R4及びR5はそれぞれ独立に炭素数1~18の脂肪族炭化水素基であり;R6は炭素数1~19の脂肪族炭化水素基、水酸基又は式「AgO-」で表される基であり;
X1はそれぞれ独立に水素原子、炭素数1~20の脂肪族炭化水素基、ハロゲン原子、1個以上の水素原子が置換基で置換されていてもよいフェニル基若しくはベンジル基、シアノ基、N-フタロイル-3-アミノプロピル基、2-エトキシビニル基、又は一般式「R7O-」、「R7S-」、「R7-C(=O)-」若しくは「R7-C(=O)-O-」で表される基であり;
R7は、炭素数1~10の脂肪族炭化水素基、チエニル基、又は1個以上の水素原子が置換基で置換されていてもよいフェニル基若しくはジフェニル基である。)
で表わされるβ-ケトカルボン酸銀、又は有機銀錯体を用いて形成されたものであり、
前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その前記第2基材側からL*a*b*表色系におけるL*、a*及びb*を測定したとき、前記L*が75以上であり、前記a*が-3~3であり、前記b*が10.1以上である。
なお、以降の説明で用いる図においては、本発明の特徴を分かり易くするために、便宜上、要部となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率等が実際と同じであるとは限らない。
また、図2以降の図において、既に説明済みの図に示すものと同じ構成要素には、その説明済みの図の場合と同じ符号を付し、その詳細な説明は省略する。
図1~図2中、符号121a、122a、123a、124a及び125aは、それぞれ、第1金属銀膜121、第2金属銀膜122、第3金属銀膜123、第4金属銀膜124及び第5金属銀膜125の、第1基材11側とは反対側の面(本明細書においては、「第1面」と称することがある)を示す。
本明細書においては、第1金属銀膜121、第2金属銀膜122、第3金属銀膜123、第4金属銀膜124及び第5金属銀膜125を一纏めに「第1金属銀膜121~第5金属銀膜125」又は「金属銀膜12」と記載することがある。同様に、第1金属銀膜121の第1面121a、第2金属銀膜122の第1面122a、第3金属銀膜123の第1面123a、第4金属銀膜124の第1面124a、及び第5金属銀膜125の第1面125aを、一纏めに「第1金属銀膜121の第1面121a~第5金属銀膜125の第1面125a」又は「金属銀膜12の第1面12a」と記載することがある。これらは、後述する他の金属銀膜でも同様である。
また、符号11bは、第1基材11の第1面11a側とは反対側の面(本明細書においては、「第2面」と称することがある)を示す。
また、第1金属銀膜121~第5金属銀膜125は、第1基材111上の同一面内に存在するように配置されている。
第1基材11は、第1金属銀膜121~第5金属銀膜125(金属銀膜12)と必ず接触している。これに対し、第2基材14は、第1金属銀膜121~第5金属銀膜125(金属銀膜12)の一部の領域又はすべての領域と接触しておらず、この点で第1基材11とは相違する。
本明細書においては、上述の第1面の場合と同様に、第1金属銀膜121の第2面121b、第2金属銀膜122の第2面122b、第3金属銀膜123の第2面123b、第4金属銀膜124の第2面124b、及び第5金属銀膜125の第2面125bを、一纏めに「第1金属銀膜121の第2面121b~第5金属銀膜125の第2面125b」又は「金属銀膜12の第2面12b」と記載することがある。
第2基材14は、第1金属銀膜121~第5金属銀膜125を保護する。
透明粘着剤層13は、 第1基材11と第1金属銀膜121~第5金属銀膜125に対して、第2基材14を固定している。
すなわち、積層体1は、ハーフミラーユニットとして、好適である。
Z1:DM=[金属銀膜中の金属銀の合計質量]/[金属銀膜の第1基材で覆われている領域の合計面積]
で算出される、金属銀膜の単位面積あたりの金属銀の量DMが、互いに異なっていてもよい。
その場合、積層体1においては、このように互いにDMが異なるのは、第1金属銀膜121~第5金属銀膜125のうち、いずれか2以上の金属銀膜であればよく、3の金属銀膜であってもよいし、4の金属銀膜であってもよいし、5(すべて)の金属銀膜であってもよい。
すなわち、積層体1は、同一の発光条件下で、光の反射領域と透過領域の両方を有するハーフミラーユニットとして、利用可能である。
ここで表面積とは、上述の対象物の、粘着剤層13が設けられている側の面の面積を意味する。金属銀膜中の前記空隙部としては、例えば、第1基材上に金属銀層が形成されずに、第1基材が露出している領域が挙げられる。
DMが互いに異なる金属銀膜は、後述する製造方法を採用することによって、形成される。
図4は、この場合の第2金属銀膜122を模式的に拡大して示す断面図であり、図5はこの場合の第3金属銀膜123を模式的に拡大して示す断面図であり、図6はこの場合の第4金属銀膜124を模式的に拡大して示す断面図である。
第2金属銀層1221は、厚さがほぼ均一で相対的に厚くなっている厚型部位1221Aと、厚さが相対的に薄くなっている薄型部位1221Bと、を有する。第2金属銀層1221は、厚さがほぼ均一であり、その中の一部の領域に、薄型部位1221Bを有していると見做せる。
薄型部位1221B上に設けられている粘着剤層13の厚さは、他の部位の(厚型部位1221A上に設けられている)粘着剤層13の厚さよりも、厚くなっている場合もあるし、薄型部位1221Bの形状に粘着剤層13の形状が追従して、他の部位の粘着剤層13の厚さと同等となっている場合もある。この部位の粘着剤層13の厚さは、粘着剤層13の物性や、粘着剤層13を設ける条件によって、変化し得る。
ここに示すように、第2金属銀層1221中の同一箇所の薄型部位1221Bの厚さが一様でない場合には、薄型部位1221Bの厚さとしては、その最小値を採用する。これは、第2金属銀層1221に限らず、他の金属銀層でも同様である。
第2金属銀層1221が有する薄型部位1221Bの大きさ、形状及び厚さは、すべての薄型部位1221Bで同じであってもよいし、すべての薄型部位1221Bで異なっていてもよいし、一部の薄型部位1221Bのみ同じであってもよい。
薄型部位1221Bは、第2金属銀層1221中で規則的に配置されていてもよいし、不規則に配置されていてもよい。
第3金属銀層1231も、厚さがほぼ均一で相対的に厚くなっている厚型部位1231Aと、厚さが相対的に薄くなっている薄型部位1231Bと、を有する。第3金属銀層1231も、厚さがほぼ均一であり、その中の一部の領域に、薄型部位1231Bを有していると見做せる。
薄型部位1231B上に設けられている粘着剤層13の厚さと、他の部位の(厚型部位1231A上に設けられている)粘着剤層13の厚さと、の関係は、上述の第2金属銀層1221の場合と同じである。
第3金属銀層1231が有する薄型部位1231Bの大きさ、形状及び厚さは、すべての薄型部位1231Bで同じであってもよいし、すべての薄型部位1231Bで異なっていてもよいし、一部の薄型部位1231Bのみ同じであってもよい。
薄型部位1231Bは、第3金属銀層1231中で規則的に配置されていてもよいし、不規則に配置されていてもよい。
また、第3金属銀層1231中の薄型部位1231Bの大きさ、例えば、薄型部位1231Bをその上方から見下ろして平面視したときの大きさは、第2金属銀層1221中の薄型部位1221Bの大きさよりも、大きくなっている。
第4金属銀膜124が有する空隙部の大きさ、形状及び厚さは、すべての空隙部で同じであってもよいし、すべての空隙部で異なっていてもよいし、一部の空隙部のみ同じであってもよい。
空隙部は、第4金属銀膜124中で規則的に配置されていてもよいし、不規則に配置されていてもよい。
また、ここでは、第4金属銀膜124が空隙部を含む場合について説明したが、第4金属銀膜124は、空隙部とともに、金属銀層中に薄型部位1221B又は薄型部位1231Bのような薄型部位を含んでいてもよいし、含んでいなくてもよく、空隙部を含まずに、薄型部位を含んでいてもよい。
例えば、第1金属銀膜121~第5金属銀膜125のうちの1の金属銀膜のDMを基準にして、他の金属銀膜のDMは、5~95%、7.5~90%、10~85%、及び12.5~80%のいずれかであってもよい。
例えば、積層体1の実用性が高くなる点では、前記表面積は1cm2以上であることが好ましく、10cm2以上であってもよい。
一方、前記表面積の上限値は特に限定されない。例えば、前記表面積は、1m2以下であってもよい。
例えば、図1に示す積層体1において、すべての金属銀膜(第1金属銀膜121~第5金属銀膜125)は、第1基材上で互いに離間して配置されているが、前記積層体は、一部又はすべての金属銀膜が第1基材上で互いに接触して配置されていてもよい。
ここに示す積層体2は、第1基材11と、第1基材11の第1面11a上に設けられた第1金属銀膜221、第2金属銀膜222、第3金属銀膜223、第4金属銀膜224及び第5金属銀膜225と、を備えて構成されている。
図7中、符号221a、222a、223a、224a及び225aは、それぞれ、第1金属銀膜221、第2金属銀膜222、第3金属銀膜223、第4金属銀膜224及び第5金属銀膜225の第1面を示し、これらを一纏めに「金属銀膜22の第1面22a」として示している。
次に、前記積層体の上記以外の構成について、詳細に説明する。
ただし、第1基材が、ポリメタクリル酸メチルの層とポリカーボネートの層とが積層された2層構造の透明基材である場合には、前記2層構造の透明基材は、前記積層体中において、そのポリメタクリル酸メチルの層が前記金属銀膜側に配置されている。前記2層構造の透明基材の配置の向きが逆である場合には、前記積層体の色味が目的とするものにはならない。
このような密着性向上の効果がより顕著に得られる点では、ゴム粒子の粒径は、0.1~1μmであることが好ましい。
また、同様の効果がより顕著に得られる点では、ゴム粒子を含有する第1基材は、JIS K 7127に準拠して測定された引張強さが、50~60MPaであるか、又は、JIS K 7127に準拠して測定された引張伸びが、10~30%であるものが好ましい。
透明基材の表面処理(易接着処理)は、例えば、メタクリ酸メチル若しくはその誘導体、又は、アクリル酸エチル若しくはその誘導体等の表面処理剤によって、行うことができる。ただし、これらは、表面処理の一例である。
通常、第1基材の厚さは、10~400μmであることが好ましく、50~360μmであることがより好ましく、100~320μmであることが特に好ましい。第1基材の厚さが前記下限値以上であることで、前記積層体の構造をより安定して維持できる。第1基材の厚さが前記上限値以下であることで、前記積層体の厚さが過剰となることが避けられる。
第1基材が複数層からなる場合には、各層の合計の厚さが、上記の好ましい第1基材の厚さとなるようにするとよい。
第1基材としては、市販品を用いてもよい。
前記金属銀膜において、金属銀膜の総質量に対する、金属銀の質量の割合は、好ましくは97質量%以上、より好ましくは98質量%以上、特に好ましくは99質量%以上である。前記割合の上限値は、例えば、100質量%、99.9質量%、99.8質量%、99.7質量%、99.6質量%、99.5質量%、99.4質量%、99.3質量%、99.2質量%及び99.1質量%のいずれかであってもよいが、これらに限定されない。
β-ケトカルボン酸銀(1)、前記有機銀錯体が及び前記銀インク組成物については、後ほど詳細に説明する。
通常、前記金属銀膜の厚さは、3~1000nmであることが好ましく、5~800nmであることがより好ましく、10~600nmであることが特に好ましい。金属銀膜の厚さが前記下限値以上であることで、金属銀膜の構造をより安定して維持できる。金属銀膜の厚さが前記上限値以下であることで、前記積層体の厚さが過剰となることが避けられる。
好ましい前記接着性樹脂(透明粘着剤)として、より具体的には、例えば、アクリル系樹脂が挙げられる。
前記(メタ)アクリル酸誘導体としては、例えば、メタクリル酸メチル等の(メタ)アクリル酸エステル((メタ)アクリル酸アルキルエステル)等が挙げられる。
前記単独重合体としては、例えば、ポリメタクリル酸メチル(PMMA)等が挙げられる。
前記共重合体としては、例えば、(メタ)アクリル酸アルキルエステル共重合体等が挙げられる。
本明細書において、重量平均分子量とは、特に断りのない限り、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー(GPC)法により測定されるポリスチレン換算値である。
このような透明粘着剤層の市販品(粘着剤フィルム)としては、例えば、パナック社製透明粘着剤フィルム「PDB1-50」(厚さ50μm)、パナック社製透明粘着剤フィルム「PDC3-50」(厚さ50μm)、パナック社製透明粘着剤フィルム「PDC3-100」(厚さ100μm)等が挙げられる。
本明細書においては、透明粘着剤層の場合に限らず、「複数層が互いに同一でも異なっていてもよい」とは、「すべての層が同一であってもよいし、すべての層が異なっていてもよいし、一部の層のみが同一であってもよい」ことを意味し、さらに「複数層が互いに異なる」とは、「各層の構成材料及び厚さの少なくとも一方が互いに異なる」ことを意味する。
通常、前記透明粘着剤層の厚さは、10μm~200μmであることが好ましく、15μm~150μmであることがより好ましく、20μm~125μmであることが特に好ましい。透明粘着剤層の厚さが前記下限値以上であることで、透明粘着剤層を設けたことにより得られる効果がより高くなる。透明粘着剤層の厚さが前記上限値以下であることで、前記積層体の厚さが過剰となることが避けられる。
透明粘着剤層が複数層からなる場合には、各層の合計の厚さが、上記の好ましい透明粘着剤層の厚さとなるようにするとよい。
また、前記透明粘着剤層は、例えば、剥離フィルムの剥離処理面に、前記粘着剤組成物を塗工し、必要に応じて乾燥させることで、剥離フィルム上に予め形成しておき、次いで、この形成済みの透明粘着剤層の露出面(剥離フィルムを備えていない側の面)を、透明粘着剤層の配置対象面に貼り合わせることで、目的とする箇所に配置できる。
前記透明粘着剤層としては、市販品のフィルムを用いてもよい。
第2基材の全体形状は、シート状、フィルム状又はプレート状であることが好ましい。
前記表面処理としては、例えば、第2基材と、これに隣接する層(例えば、透明粘着剤層)との接着力を向上させるための表面処理(易接着処理)が挙げられる。
第2基材の表面処理としては、上述の第1基材の表面処理と同様のものが挙げられる。
第2基材が、前記2層構造の透明基材である場合には、前記2層構造の透明基材は、前記積層体中において、そのポリメタクリル酸メチルの層が、前記透明粘着剤層側に配置されていてもよいし、前記透明粘着剤層側とは反対側に配置されていてもよいが、前記透明粘着剤層側とは反対側に配置されていることが好ましい。
第2基材としては、市販品を用いてもよい。
前記他の層としては、例えば、第1基材と金属銀膜との間、金属銀膜と透明粘着剤層との間、第1基材の金属銀膜が設けされていない領域と透明粘着剤層との間、又は透明粘着剤層と第2基材との間、のいずれかに設けられた中間層が挙げられる。
前記中間層としては、例えば、互いに隣接する層同士の密着性を向上させるための密着層等が挙げられるが、これに限定されない。ただし、中間層は、透明であることが好ましい。
前記他の層の厚さも、その種類に応じて、適したものとすればよく、特に限定されない。
前記他の層は、例えば、その構成材料を含有する組成物を用いて形成できる。
[L0 *、a0 *、b0 *]
前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その第2基材側から測定した、L*a*b*表色系におけるL*は75以上であり、a*は-3~3であり、b*は10.1以上である。
本明細書においては、後述する前記積層体の加湿加熱処理時の処理時間t(t≧0)を考慮して、上述のように数値範囲を特定しているL*をL0 *と称し、a*をa0 *と称し、b*をb0 *と称することがある。
L0 *は、92以下であることが好ましく、例えば、89以下、86以下、83以下、及び80以下のいずれかであってもよい。
L0 *は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、L0 *は、75~92、78~92、81~92、84~92、及び87~92のいずれかであってもよいし、75~92、75~89、75~86、75~83、及び75~80のいずれかであってもよい。ただし、これらはL0 *の一例である。
b0 *は、20以下であることが好ましく、例えば、18以下、16以下、14以下、及び12以下のいずれかであってもよい。
b0 *は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、b0 *は、10.1~20、11.5~20、13~20、14.5~20、及び16~20のいずれかであってもよいし、10.1~20、10.1~18、10.1~16、10.1~14、及び10.1~12のいずれかであってもよい。ただし、これらはb0 *の一例である。
前記積層体を温度85℃、相対湿度85%の雰囲気下に一定時間以上置くという加湿加熱処理を行い、前記積層体の外観及び光学特性の変化の有無、並びに変化がある場合にはその程度を確認することによって、前記積層体の特性(耐候性)を評価できる。ここで、光学特性としては、例えば、全光線透過率、ヘーズ、光の反射率、光沢度、L*、a*、b*及び色差(ΔE)等が挙げられる。
ただし、この加湿加熱処理条件は、厳しいものであり、この処理条件で良好な結果を示した前記積層体は、特に優れた特性を有しているといえるが、良好な結果を示さなかったすべての前記積層体が、特性の点で劣っている訳ではない。
以下、好ましい特性を有する前記積層体について説明する。
前記積層体に対して、前記加湿加熱処理をt時間(t≧0)行い、このときの前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その第2基材側から測定した、L*a*b*表色系におけるL*をLt *としたとき、下記式
FLt:ΔLt *=(Lt *-L0 *)/L0 *×100
により、Lt *変化率ΔLt *(本明細書においては、単に「ΔLt *」と略記することがある)(%)を算出できる。ここで、L0 *は、前記加湿加熱処理を行う前(t=0)、例えば、製造直後の前記積層体のL*であり、先に説明したとおりである。ΔLt *を算出するときのL0 *は、0以外であるものとする。
Lt *は、色差測定器を用いて測定できる。
L255 *は、93以下であることが好ましく、例えば、91以下、89以下、87以下、及び85以下のいずれかであってもよい。
L255 *は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、L255 *は、80~93、83~93、86~93、88~93、及び90~93のいずれかであってもよいし、80~91、80~89、80~87、及び80~85のいずれかであってもよい。ただし、これらはL255 *の一例である。
L585 *は、93以下であることが好ましく、例えば、90以下、87以下、85以下、及び83以下のいずれかであってもよい。
L585 *は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、L585 *は、76~93、79~93、82~93、84~93、及び86~93のいずれかであってもよいし、76~90、76~87、76~85、及び76~83のいずれかであってもよい。ただし、これらはL585 *の一例である。
ΔL255 *は、-1以上であることが好ましく、例えば、-0.2以上、0.6以上、1.4以上、2.2以上、及び3以上のいずれかであってもよい。
ΔL255 *は、4.5以下であることが好ましく、例えば、3.8以下、3.1以下、2.4以下、1.7以下、及び1以下のいずれかであってもよい。
ΔL255 *は、上述のいずれかの下限値と、上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、ΔL255 *は、-1~4.5、-0.2~4.5、0.6~4.5、1.4~4.5、2.2~4.5、及び3~4.5のいずれかであってもよいし、-1~4.5、-1~3.8、-1~3.1、-1~2.4、-1~1.7、及び-1~1のいずれかであってもよい。ただし、これらはΔL255 *の一例である。
ΔL585 *は、-3以上であることが好ましく、例えば、-1以上、0以上、1以上、2以上、及び3以上のいずれかであってもよい。
ΔL585 *は、4.8以下であることが好ましく、例えば、4以下、3.2以下、2.4以下、1.6以下、及び0.8以下のいずれかであってもよい。
ΔL585 *は、上述のいずれかの下限値と、上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、ΔL585 *は、-3~4.8、-1~4.8、0~4.8、1~4.8、2~4.8、及び3~4.8のいずれかであってもよいし、-3~4.8、-3~4、-3~3.2、-3~2.4、-3~1.6、及び-3~0.8のいずれかであってもよい。ただし、これらはΔL585 *の一例である。
前記積層体に対して、前記加湿加熱処理をt時間(t≧0)行い、このときの前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その第2基材側から測定した、L*a*b*表色系におけるa*をat *としたとき、下記式
Fat:Δat *=(at *-a0 *)/a0 *×100
により、at *変化率Δat *(本明細書においては、単に「Δat *」と略記することがある)(%)を算出できる。ここで、a0 *は、前記加湿加熱処理を行う前(t=0)、例えば、製造直後の前記積層体のa*であり、先に説明したとおりである。Δat *を算出するときのa0 *は、0以外であるものとする。
at *は、色差測定器を用いて測定できる。
a255 *は、1.8以下であることが好ましく、例えば、1.3以下、0.8以下、0.3以下、及び-0.2以下のいずれかであってもよい。
a255 *は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、a255 *は、-1~1.8、-0.5~1.8、0~1.8、0。5~1.8、及び1~1.8のいずれかであってもよいし、-1~1.8、-1~1.3、-1~0.8、-1~0.3、及び-1~-0.2のいずれかであってもよい。ただし、これらはa255 *の一例である。
a585 *は、1.8以下であることが好ましく、例えば、1.1以下、0.4以下、-0.3以下、及び-1以下のいずれかであってもよい。
a585 *は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、a585 *は、-2.2~1.8、-1.5~1.8、-0.8~1.8、-0.1~1.8、及び0.6~1.8のいずれかであってもよいし、-2.2~1.1、-2.2~0.4、-2.2~-0.3、及び-2.2~-1のいずれかであってもよい。ただし、これらはa585 *の一例である。
Δa255 *は、-1.9以上であることが好ましく、例えば、-1.5以上、-1.1以上、-0.7以上、-0.3以上、及び0.1以上のいずれかであってもよい。
Δa255 *は、1以下であることが好ましく、例えば、0.5以下、0以下、-0.4以下、-0.8以下、及び-1.2以下のいずれかであってもよい。
Δa255 *は、上述のいずれかの下限値と、上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、Δa255 *は、-1.9~1、-1.5~1、-1.1~1、-0.7~1、-0.3~1、及び0.1~1のいずれかであってもよいし、-1.9~1、-1.9~0.5、-1.9~0、-1.9~-0.4、-1.9~-0.8、及び-1.9~-1.2のいずれかであってもよい。ただし、これらはΔa255 *の一例である。
Δa585 *は、-2.6以上であることが好ましく、例えば、-2.1以上、-1.6以上、-1.2以上、-0.8以上、及び-0.4以上のいずれかであってもよい。
Δa585 *は、1.7以下であることが好ましく、例えば、1以下、0.3以下、-0.4以下、-1.1以下、及び-1.8以下のいずれかであってもよい。
Δa585 *は、上述のいずれかの下限値と、上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、Δa585 *は、-2.6~1.7、-2.1~1.7、-1.6~1.7、-1.2~1.7、-0.8~1.7、及び-0.4~1.7のいずれかであってもよいし、-2.6~1.7、-2.6~1、-2.6~0.3、-2.6~-0.4、-2.6~-1.1、及び-2.6~-1.8のいずれかであってもよい。ただし、これらはΔa585 *の一例である。
前記積層体に対して、前記加湿加熱処理をt時間(t≧0)行い、このときの前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その第2基材側から測定した、L*a*b*表色系におけるb*をbt *としたとき、下記式
Fbt:Δbt *=(bt *-b0 *)/b0 *×100
により、bt *変化率Δbt *(%)(本明細書においては、単に「Δbt *」と略記することがある)を算出できる。ここで、b0 *は、前記加湿加熱処理を行う前(t=0)、例えば、製造直後の前記積層体のb*であり、先に説明したとおりである。Δbt *を算出するときのb0 *は、0以外であるものとする。
bt *は、色差測定器を用いて測定できる。
b255 *は、12以上であることが好ましく、例えば、13.5以上、15以上、16.5以上、及び18以上のいずれかであってもよい。
b255 *は、24以下であることが好ましく、例えば、21以下、19以下、17以下、及び15以下のいずれかであってもよい。
b255 *は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、b255 *は、12~24、13.5~24、15~24、16.5~24、及び18~24のいずれかであってもよいし、12~24、12~21、12~19、12~17、及び12~15のいずれかであってもよい。ただし、これらはb255 *の一例である。
b585 *は、26以下であることが好ましく、例えば、23以下、20以下、17以下、及び15以下のいずれかであってもよい。
b585 *は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、b585 *は、12~26、13.5~26、15~26、16.5~26、及び18~26のいずれかであってもよいし、12~26、12~23、12~20、12~17、及び12~15以下のいずれかであってもよい。ただし、これらはb585 *の一例である。
Δb255 *は、-2以上であることが好ましく、例えば、-0.5以上、1以上、2以上、3以上、及び4以上のいずれかであってもよい。
Δb255 *は、7以下であることが好ましく、例えば、6以下、5以下、4以下、3以下、及び2以下のいずれかであってもよい。
Δb255 *は、上述のいずれかの下限値と、上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、Δb255 *は、-2~7、-0.5~7、1~7、2~7、3~7、及び4~7のいずれかであってもよいし、-2~6、-2~5、-2~4、-2~3、及び-2~2のいずれかであってもよい。ただし、これらはΔb255 *の一例である。
Δb585 *は、-2以上であることが好ましく、例えば、-0.5以上、1以上、2以上、3以上、及び4以上のいずれかであってもよい。
Δb585 *は、8.4以下であることが好ましく、例えば、7.4以下、6以下、5以下、4以下、及び3以下のいずれかであってもよい。
Δb585 *は、上述のいずれかの下限値と、上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、Δb585 *は、-2~8.4、-0.5~8.4、1~8.4、2~8.4、3~8.4、及び4~8.4のいずれかであってもよいし、-2~7.4、-2~6、-2~5、-2~4、及び-2~3のいずれかであってもよい。ただし、これらはΔb585 *の一例である。
前記積層体に対して、前記加湿加熱処理をt時間(t≧0)行ったときの、上記のLt *、at *及びbt *の測定結果から、下記式
FEt:ΔE=[(Lt *-L0 *)2+(at *-a0 *)2+(bt *-b0 *)2]1/2
により、色差ΔEt(本明細書においては、単に「ΔEt」と略記することがある)を算出できる。ここで、L0 *、a0 *及びb0 *は、すべて同時期の測定値である。例えば、製造直後に同時に測定した前記積層体のLt *、at *、bt *を、それぞれL0 *、a0 *、b0 *として採用できる。ただし、L0 *、a0 *及びb0 *の測定時期は、前記加湿加熱処理を行う前(t=0)であれば、これに限定されない。
ΔE255 *は、0.8以上であることが好ましく、例えば、1以上、2以上、3以上、4以上、及び5以上のいずれかであってもよい。
ΔE255 *は、7.5以下であることが好ましく、例えば、7以下、6以下、5以下、4以下、及び3以下のいずれかであってもよい。
ΔE255 *は、上述のいずれかの下限値と、上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、ΔE255 *は、0.8~7.5、1~7.5、2~7.5、3~7.5、4~7.5、及び5~7.5のいずれかであってもよいし、0.8~7、0.8~6、0.8~5、0.8~4、及び0.8~3のいずれかであってもよい。ただし、これらはΔE255 *の一例である。
ΔE585 *は、1.1以上であることが好ましく、例えば、2以上、3以上、4以上、5以上、及び6以上のいずれかであってもよい。
ΔE585 *は、8.7以下であることが好ましく、例えば、8以下、7以下、6以下、5以下、及び4以下のいずれかであってもよい。
ΔE585 *は、上述のいずれかの下限値と、上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、ΔE585 *は、1.1~8.7、2~8.7、3~8.7、4~8.7、5~8.7、及び6~8.7のいずれかであってもよいし、1.1~8.7、1.1~8、1.1~7、1.1~6、1.1~5、及び1.1~4のいずれかであってもよい。ただし、これらはΔE585 *の一例である。
通常の積層体は、前記加湿加熱処理の前後において、その中、特に隣接する層同士の間に、気泡が存在することがある。前記加湿加熱処理を行う前の積層体中に気泡が存在しなくても、前記加湿加熱処理中での、積層体中への水分の侵入、積層体中のいずれかの層の劣化によるガスの発生、又は、積層体中のいずれかの層からの水分の発生、等が原因となり、ガスが隣接する層同士の間に滞留することによって、気泡として認識されることがある。例えば、第1基材は、前記加湿加熱処理中に、劣化によるガスの発生、又は水分の発生を生じ易い。
これに対して、前記加湿加熱処理の処理時間をt時間(t≧0)としたとき、本実施形態の製造方法によって得られた前記積層体は、前記加湿加熱処理を行っていない(すなわちt=0の)段階で、その中に気泡が全く存在しないものとすることが可能である。
さらに、前記積層体は、例えば、処理時間が255時間(t=255)、585時間(t=585)の段階でも、その中での気泡の発生を抑制でき、気泡が全く存在しないか、又は、存在したとしても、その量が僅かであり、実用上問題がない程度のものとすることが可能である。
前記積層体は、特に第1基材として、その構成材料が好ましいのを選択することによって、前記加湿加熱処理中での気泡の発生を抑制する高い効果が得られる。
前記積層体に対して、前記加湿加熱処理をt時間(t≧0)行い、このときの前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その第2基材側から測定した全光線透過率をTtとしたとき、下記式
FTt:ΔTt=(Tt-T0)/T0×100
により、前記積層体の全光線透過率変化率ΔTt(本明細書においては、単に「ΔTt」と略記することがある)(%)を算出できる。ここで、T0は、前記加湿加熱処理を行う前(t=0)、例えば、製造直後の前記積層体の全光線透過率であり、ΔTtを算出するときのT0は、0以外であるものとする。
Ttは、JIS K7361に準拠して測定できる。
このような効果がより顕著に得られる点では、例えば、一実施形態において、ΔT255は、-45~45%、-35~35%、-25~25%、-15~15%、及び-5~5%のいずれかであってもよい。また、一実施形態において、ΔT255は、-5~55%であってもよい。ただし、これらはΔT255の一例である。
このような効果がより顕著に得られる点では、例えば、一実施形態において、ΔT585は、-160~160%、-120~120%、-80~80%、-60~60%、-40~40%、-20~20%、及び-10~10%のいずれかであってもよい。また、一実施形態において、ΔT585は、-10~200%、-10~160%、-10~120%、-10~80%、及び-10~60%のいずれかであってもよい。ただし、これらはΔT585の一例である。
好ましい前記積層体の一例としては、例えば、ΔT255が-55~55%であり、かつΔT585が-200~200%であるものが挙げられる。
T0は、70%以下であることが好ましく、例えば、50%以下、30%以下、10%以下、及び5%以下のいずれかであってもよい。
T0は、0%以上であり、例えば、0.1%以上であってもよい。
T0は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、T0は、0.1~70%、0.1~50%、0.1~30%、0.1~10%、及び0.1~5%のいずれかであってもよい。ただし、これらはT0の一例である。
T255は、60%以下であることが好ましく、例えば、45%以下、30%以下、15%以下、及び5%以下のいずれかであってもよい。
T255は、0%以上であり、例えば、0.1%以上であってもよい。
T255は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、T255は、0.1~60%、0.1~45%、0.1~30%、0.1~15%、及び0.1~5%のいずれかであってもよい。ただし、これらはT255の一例である。
T585は、65%以下であることが好ましく、例えば、45%以下、25%以下、10%以下、及び5%以下のいずれかであってもよい。
T585は、0%以上であり、例えば、0.1%以上であってもよい。
T585は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、T585は、0.1~65%、0.1~45%、0.1~25%、0.1~10%、及び0.1~5%のいずれかであってもよい。ただし、これらはT585の一例である。
前記積層体に対して、前記加湿加熱処理をt時間(t≧0)行い、このときの前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その第2基材側から測定した20°光沢度をGtとしたとき、下記式
FGt:ΔGt=(Gt-G0)/G0×100
により、前記積層体の20°光沢度変化率ΔGt(本明細書においては、単に「ΔGt」と略記することがある)(%)を算出できる。ここで、G0は、前記加湿加熱処理を行う前(t=0)、例えば、製造直後の前記積層体の20°光沢度であり、ΔGtを算出するときのG0は、0以外であるものとする。
本明細書において、「20°光沢度」とは、その測定対象物の表面に対する光の入射角が20°である場合の光沢度を意味する。したがって、ここでのGtとは、より具体的には、積層体の第2基材側の最表面(換言すると露出面)に対する、光の入射角が20°である場合の光沢度を意味する。
Gtは、JIS Z 8741:1997に準拠して測定できる。
一方、ΔG255は、15%以下であることが好ましい。
ΔG255は、上述のいずれかの下限値と、上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、ΔG255は、-30~15%であることが好ましく、例えば、-23~15%、-16~15%、-9~15%、-2~15%、及び5~15%のいずれかであってもよい。ただし、これらはΔG255の一例である。
一方、ΔG585は、20%以下であることが好ましい。
ΔG585は、上述のいずれかの下限値と、上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、ΔG585は、-60~20%、-45~20%、-30~20%、-15%~20%、-5~20%、及び5~20%のいずれかであってもよい。
好ましい前記積層体の一例としては、例えば、ΔG255が-30%以上であり、かつΔG585が-60%以上であるものが挙げられる。
G0は、350以上であることが好ましく、例えば、500以上、800以上、1100以上、及び1400以上のいずれかであってもよい。
G0は、1750以下であることが好ましく、例えば、1600以下、1400以下、1200以下、及び1000以下のいずれかであってもよい。
G0は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、G0は、350~1750、500~1750、800~1750、1100~1750、及び1400~1750のいずれかであってもよいし、350~1600、350~1400、350~1200、及び350~1000のいずれかであってもよい。ただし、これらはG0の一例である。
G255は、320以上であることが好ましく、例えば、500以上、800以上、1100以上、及び1400以上のいずれかであってもよい。
G255は、1700以下であることが好ましく、例えば、1500以下、1300以下、1100以下、及び900以下のいずれかであってもよい。
G255は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、G255は、320~1700、500~1700、800~1700、1100~1700、及び1400~1700のいずれかであってもよいし、320~1500、320~1300、330~1100、及び320~900のいずれかであってもよい。ただし、これらはG255の一例である。
G585は、250以上であることが好ましく、例えば、400以上、750以上、1100以上、及び1400以上のいずれかであってもよい。
G585は、1800以下であることが好ましく、例えば、1600以下、1400以下、1200以下、及び1000以下のいずれかであってもよい。
G585は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、G585は、250~1800、400~1800、750~1800、1100~1800、及び1400~1800のいずれかであってもよいし、250~1600、250~1400、250~1200、及び250~1000のいずれかであってもよい。ただし、これらはG585の一例である。
前記積層体に対して、前記加湿加熱処理をt時間(t≧0)行い、このときの前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その第2基材側から測定したヘーズをHtとしたとき、下記式
FHt:ΔHt=(Ht-H0)/H0×100
により、前記積層体のヘーズ変化率ΔHt(本明細書においては、単に「ΔHt」と略記することがある)(%)を算出できる。ここで、H0は、前記加湿加熱処理を行う前(t=0)、例えば、製造直後の前記積層体のヘーズであり、ΔHtを算出するときのH0は、0以外であるものとする。
Htは、JIS K7136に準拠して測定できる。
一方、ΔH255は、-270%以上であることが好ましく、例えば、-220%以上、-170%以上、-120%以上、-70%以上、及び-20%以上のいずれかであってもよい。
ΔH255は、0未満、0、及び0超のいずれであってもよいが、0超となり易い。
ΔH255は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、ΔH255は、-270~270%、-220~220%、-170~170%、-120~120%、-70~70%、及び-20~20%のいずれかであってもよい。また、一実施形態において、ΔH255は、-70~270%であってもよい。ただし、これらはΔH255の一例である。
一方、ΔH585は、-50%以上であることが好ましく、例えば、0%以上、50%以上、100%以上、150%以上、及び180%以上のいずれかであってもよい。
ΔH585は、0未満、0、及び0超のいずれであってもよいが、0超となり易い。
ΔH585は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、ΔH585は、-50~300%、0~300%、50~300%、100~300%、150~300%、及び180~300%のいずれかであってもよいし、-50~250%、-50~200%、-50~150%、-50~100%、及び-50~50%のいずれかであってもよい。ただし、これらはΔH585の一例である。
H0は、10%以下であることが好ましく、例えば、8%以下、6%以下、4%以下、及び2%以下のいずれかであってもよい。
H0は、0%以上であり、例えば、0.1%以上であってもよい。
H0は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、H0は、0.1~10%、0.1~8%、0.1~6%、0.1~4%、及び0.1~2%のいずれかであってもよい。ただし、これらはH0の一例である。
H255は、12%以下であることが好ましく、例えば、9%以下、7%以下、5%以下、及び3%以下のいずれかであってもよい。
H255は、0%以上であり、例えば、0.5%以上であってもよい。
H255は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、H255は、0.5~12%、0.5~9%、0.5~7%、0.5~5%、及び0.5~3%のいずれかであってもよい。ただし、これらはH255の一例である。
H585は、15%以下であることが好ましく、例えば、12%以下、9%以下、6%以下、及び3%以下のいずれかであってもよい。
H585は、0%以上であり、例えば、0.5%以上であってもよい。
H585は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、H585は、0.5~15%、0.5~12%、0.5~9%、0.5~6%、及び0.5~3%のいずれかであってもよい。ただし、これらはH585の一例である。
前記積層体に対して、前記加湿加熱処理をt時間(t≧0)行い、このときの前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その第2基材側から測定した、波長が550nmの光の反射率(本明細書においては、「光(550nm)反射率」と略記することがある)をRtとしたとき、下記式
FRt:ΔRt=(Rt-R0)/R0×100
により、前記積層体の光(550nm)反射率変化率ΔRt(本明細書においては、単に「ΔRt」と略記することがある)(%)を算出できる。ここで、R0は、前記加湿加熱処理を行う前(t=0)、例えば、製造直後の前記積層体の光(550nm)反射率であり、ΔRtを算出するときのR0は、0%以外であるものとする。
Rtは、積分球分光測色計を用いて測定できる。
このような効果がより顕著に得られる点では、ΔR255は、例えば、-10%以上、0%以上、5%以上、及び10%以上のいずれかであってもよい。
ΔR255の上限値は、特に限定されない。例えば、ΔR255は、15%以下であってもよい。
ΔR255は、上述のいずれかの下限値と、上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、ΔR255は、-20~15%、-10~15%、0~15%、5~15%、及び10~15%のいずれかであってもよい。ただし、これらはΔR255の一例である。
ΔR585の上限値は、特に限定されない。例えば、ΔR585は、17%以下であってもよい。
ΔR585は、上述のいずれかの下限値と、上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、ΔR585は、-10~17%、-6~17%、-2~17%、2~17%、6~17%、及び8~17%のいずれかであってもよい。ただし、これらはΔR585の一例である。
R0は、85%以下であることが好ましく、例えば、75%以下、65%以下、55%以下、及び45%以下のいずれかであってもよい。
R0は、50%以上であることが好ましく、例えば、55%以上、60%以上、65%以上、及び70%以上のいずれかであってもよい。
R0は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、R0は、50~85%、50~75%、50~65%、50~55%、及び50~45%のいずれかであってもよいし、55~85%、60~85%、65~85%、及び70~85%のいずれかであってもよい。ただし、これらはR0の一例である。
R255は、85%以下であることが好ましく、例えば、75%以下、65%以下、55%以下、及び45%以下のいずれかであってもよい。
R255は、50%以上であることが好ましく、例えば、60%以上、65%以上、70%以上、及び75%以上のいずれかであってもよい。
R255は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、R255は、50~85%、50~75%、50~65%、及び50~55%のいずれかであってもよいし、60~85%、65~85%、70~85%、及び75~85%のいずれかであってもよい。ただし、これらはR255の一例である。
R585は、85%以下であることが好ましく、例えば、75%以下、65%以下、55%以下、及び45%以下のいずれかであってもよい。
R585は、50%以上であることが好ましく、例えば、60%以上、65%以上、70%以上、及び75%以上のいずれかであってもよい。
R585は、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値とを、下限値<上限値となるように任意に組み合わせて設定される範囲内に、適宜調節できる。例えば、一実施形態において、R585は、50~85%、50~75%、50~65%、及び50~55%のいずれかであってもよいし、60~85%、65~85%、70~85%、及び75~85%のいずれかであってもよい。ただし、これらはR585の一例である。
前記積層体は、例えば、前記第1基材上に銀インク組成物の印刷層を形成する工程(本明細書においては、「印刷層形成工程」と略記することがある)と、前記印刷層から金属銀層を形成することにより、前記金属銀層を含む前記金属銀膜を形成する工程(本明細書においては、「金属銀膜形成工程」と略記することがある)と、前記金属銀膜の第1基材側とは反対側の面(すなわち第1面)上に、透明粘着剤層を介して、第2基材を設ける工程(本明細書においては、「第2基材設置工程」と称することがある)と、を有し、前記銀インク組成物がβ-ケトカルボン酸銀(1)又は有機銀錯体が配合されてなる製造方法により製造できる。
Z2:DI=[印刷層含有領域中の印刷層の合計質量]/[印刷層含有領域の第1基材で覆われている領域の合計面積]
で算出される、前記印刷層含有領域の単位面積あたりの印刷層の量DIが、互いに異なる2以上の前記印刷層含有領域を形成できる。
その場合には、前記金属銀膜形成工程において、前記DIが互いに異なる前記印刷層含有領域で、前記印刷層から前記金属銀層を形成することにより、前記DMが互いに異なる前記金属銀膜を形成できる。
図10は、本発明の一実施形態に係る積層体の製造方法の一例を模式的に説明するための断面図であり、断面の位置は、図2の場合と同じである。
前記印刷層形成工程においては、図10(a)~(b)に示すように、第1基材11上に、β-ケトカルボン酸銀(1)又は有機銀錯体が配合されてなる銀インク組成物の印刷層に相当する、第1印刷層1211’、第2印刷層1221’、第3印刷層1231’、第4印刷層1241’及び第5印刷層1251’を形成する。
本明細書においては、第1印刷層1211’、第2印刷層1221’、第3印刷層1231’、第4印刷層1241’及び第5印刷層1251’を一纏めに「第1印刷層1211’~第5印刷層1251’」又は「印刷層12’」と記載することがある。
印刷層形成工程においては、このとき、第2印刷層1221’を例に挙げると、図11に示すように、第1基材11上に、厚さがほぼ均一で相対的に厚くなっている厚型部位1221A’と、厚さが相対的に薄くなっている薄型部位1221B’と、を有する第2印刷層1221’(印刷層12’)を形成する。
ここに示すように、第2印刷層1221’中の同一箇所の薄型部位1221B’の厚さが一様でない場合には、薄型部位1221B’の厚さとしては、その最小値を採用する。これは、第2印刷層1221’に限らず、他の印刷層でも同様である。
ただし、第2印刷層1221’の、厚型部位1221A’から薄型部位1221B’へと続く領域の形状は、これに限定されない。
第2金属銀層1221が有する薄型部位1221B’の大きさ、形状及び厚さは、すべての薄型部位1221B’で同じであってもよいし、すべての薄型部位1221B’で異なっていてもよいし、一部の薄型部位1221B’のみ同じであってもよい。
薄型部位1221B’は、第2印刷層1221’中で規則的に配置されていてもよいし、不規則に配置されていてもよい。
本実施形態においては、前記非印刷部位を形成した場合には、第2印刷層1221’及び前記非印刷部位からなるものを、第2印刷層含有領域122’と称し、前記非印刷部位を形成していない場合には、第2印刷層1221’からなるものを第2印刷層含有領域122’と称する(第2印刷層1221’は第2印刷層含有領域122’と同義である)。
図11においては、第2印刷層1221’と第2印刷層含有領域122’は、見かけ上同じであり、符号1221’に対して符号122’を併記している。
すなわち、印刷層形成工程においては、前記非印刷部位を形成していない場合の、第1印刷層1211’からなる印刷層含有領域、又は、前記非印刷部位を形成した場合の、第1印刷層1211’及び非印刷部位からなる印刷層含有領域を形成し、前記非印刷部位を形成していない場合の、第2印刷層1221’からなる印刷層含有領域、又は、前記非印刷部位を形成した場合の、第2印刷層1221’及び非印刷部位からなる印刷層含有領域を形成し、前記非印刷部位を形成していない場合の、第3印刷層1231’からなる印刷層含有領域、又は、前記非印刷部位を形成した場合の、第3印刷層1231’及び非印刷部位からなる印刷層含有領域を形成し、前記非印刷部位を形成していない場合の、第4印刷層1241’からなる印刷層含有領域、又は、前記非印刷部位を形成した場合の、第4印刷層1241’及び非印刷部位からなる印刷層含有領域を形成し、前記非印刷部位を形成していない場合の、第5印刷層1251’からなる印刷層含有領域、又は、前記非印刷部位を形成した場合の、第5印刷層1251’及び非印刷部位からなる印刷層含有領域を形成する。
図10においては、第1印刷層1211’、第3印刷層1231’、第4印刷層1241’及び第5印刷層1251’についても、それぞれ、対応する第1印刷層含有領域、第3印刷層含有領域、第4印刷層含有領域及び第5印刷層含有領域を示す、符号121’、123’、124’及び125’を併記している。
本明細書においては、第1印刷層含有領域121’、第2印刷層含有領域122’、第3印刷層含有領域123’、第4印刷層含有領域124’及び第5印刷層含有領域125’を一纏めに「第1印刷層含有領域121’~第5印刷層含有領域125’」と記載することがある。
Z2:DI=[印刷層含有領域中の印刷層の合計質量]/[印刷層含有領域の第1基材で覆われている領域の合計面積]
で算出される、印刷層含有領域の単位面積あたりの印刷層の量DIが、互いに異なる2以上の印刷層含有領域を形成する。
すなわち、第1印刷層含有領域121’~第5印刷層含有領域125’のうちの2以上においては、DIが互いに異なっている。
第3印刷層1231’は、厚さがほぼ均一で相対的に厚くなっている厚型部位1231A’と、厚さが相対的に薄くなっている薄型部位1231B’と、を有する。第3印刷層1231’は、厚さがほぼ均一であり、その中の一部の領域に、薄型部位1231B’を有していると見做せる。
ただし、第3印刷層1231’の、厚型部位1231A’から薄型部位1231B’へと続く領域の形状は、これに限定されない。
第3金属銀層1231が有する薄型部位1231B’の大きさ、形状及び厚さは、すべての薄型部位1231B’で同じであってもよいし、すべての薄型部位1231B’で異なっていてもよいし、一部の薄型部位1231B’のみ同じであってもよい。
薄型部位1231B’は、第3印刷層1231’中で規則的に配置されていてもよいし、不規則に配置されていてもよい。
本実施形態においては、前記非印刷部位を形成した場合には、第3印刷層1231’及び前記非印刷部位からなるものを、第3印刷層含有領域123’と称し、前記非印刷部位を形成していない場合には、第3印刷層1231’からなるものを第3印刷層含有領域123’と称する(第3印刷層1231’は第3印刷層含有領域123’と同義である)。
図12においては、第3印刷層1231’と第3印刷層含有領域123’は、見かけ上同じであり、符号1231’に対して符号123’を併記している。
第4印刷層1241’は、前記銀インク組成物を付着させていない非印刷部位を囲んでいる。この非印刷部位においては、第1基材11の第1面11aが露出している。
すなわち、第4印刷層含有領域124’は、第4印刷層1241’及び非印刷部位からなる。
ただし、第4印刷層1241’の非印刷部位を囲んでいる領域の形状(換言すると、非印刷部位の外形)は、これに限定されない。一方、このような形状を有する第4印刷層1241’は、厚さがほぼ均一で相対的に厚くなっている厚型部位1241A’と、厚さが相対的に薄くなっている薄型部位1241B’と、を有すると見做すこともできる。第4印刷層1241’は、厚さがほぼ均一であり、その中の一部の領域に、薄型部位を有しており、ただし、この薄型部位の一部の領域で、底が抜けてしまっていると見做せる。
第4印刷層1241’で囲まれている非印刷部位の大きさ、形状及び厚さは、すべての非印刷部位で同じであってもよいし、すべての非印刷部位で異なっていてもよいし、一部の非印刷部位のみ同じであってもよい。
非印刷部位は、第4印刷層含有領域124’中で規則的に配置されていてもよいし、不規則に配置されていてもよい。
第4印刷層1241’中の薄型部位1241B’は、後の工程で、上述の第4金属銀層1241中の薄型部位1241Bとなる部位である。
第4印刷層含有領域124’中の前記非印刷部位と、第4印刷層1241’中の薄型部位1241B’は、後の工程で、上述の第4金属銀膜124中の空隙部と、第4金属銀層1241中の薄型部位1241B’と同様に、微小となることがある。したがって、この拡大断面図に対応している図10の断面図においては、薄型部位1241B’と前記非印刷部位の図示を省略している。
また、ここでは、第4印刷層含有領域124’が非印刷部位を含む場合について説明したが、第4印刷層含有領域124’は、非印刷部位とともに、印刷層中に薄型部位1221B’又は薄型部位1231B’のような薄型部位を含んでいてもよいし、含んでいなくてもよく、非印刷部位を含まずに、薄型部位を含んでいてもよい。
例えば、前記(B)により、2以上の金属銀膜においてDMが互いに異なるようにするためには、印刷層形成工程において、第1印刷層1211’~第5印刷層1251’のいずれか2以上において、それらの厚さ又は厚さの平均値が互いに有意に異なるように、第1印刷層1211’~第5印刷層1251’を形成すればよい。
例えば、第1印刷層含有領域121’~第5印刷層含有領域125’のうちの1の印刷層含有領域のDIを基準にして、他の印刷層含有領域のDIは、5~95%、7.5~90%、10~85%、及び12.5~80%のいずれかであってもよい。
印刷層形成工程においては、前記銀インク組成物を用いることによって、インクジェット印刷法による、第1印刷層1211’~第5印刷層1251’(印刷層12’)の形成時に、インクジェット印刷装置中のノズル等を含むすべての箇所において、銀インク組成物の詰まりの発生が高度に抑制される。すなわち、本工程でのインクジェット印刷法の適用は、前記銀インク組成物の採用によって、可能となっている。
これらの大きさ及び数は、例えば、前記銀インク組成物のインクジェット印刷画像を編集するためのソフトウエアにおいて、印刷層の形成条件を調節することによって、調節できる。このときの印刷層の形成条件は、例えば、データ密度というパラメータによって表現されることがある。データ密度が100%の場合には、第1基材11上の目的とする領域全面に、印刷層12’が形成される(換言すると、前記銀インク組成物がべた印刷される)。データ密度が小さいほど、印刷層含有領域中の非印刷部位と、印刷層中の薄型部位と、の合計表面積が大きくなる。
前記(B)により、2以上の金属銀膜において、DMが互いに異なるようにする場合には、データ密度の調節によって、第1印刷層1211’~第5印刷層1251’のいずれか2以上において、それらの厚さ又は厚さの平均値が互いに有意に異なるように、調節することが可能である。
前記金属銀膜形成工程においては、図10(c)に示すように、第1印刷層1211’から第1金属銀層1211を形成することにより、第1金属銀層1211を含む第1金属銀膜121を形成し、第2印刷層1221’から第2金属銀層1221を形成することにより、第2金属銀層1221を含む第2金属銀膜122を形成し、第3印刷層1231’から第3金属銀層1231を形成することにより、第2金属銀層1221を含む第3金属銀膜123を形成し、第4印刷層1241’から第4金属銀層1241を形成することにより、第4金属銀膜124を形成し、第5印刷層1251’から第5金属銀層1251を形成することにより、第5金属銀層1251を含む第5金属銀膜125を形成する。
本明細書においては、第1金属銀層1211、第2金属銀層1221、第3金属銀層1231、第4金属銀層1241及び第5金属銀層1251を一纏めに「第1金属銀層1211~第5金属銀層1251」と記載することがある。
例えば、先に図11~図13を参照して説明したように、第2印刷層含有領域122’と、第3印刷層含有領域123’と、第4印刷層含有領域124’において、DIが互いに異なる場合には、先に図4~図6を参照して説明したように、第2金属銀膜122と、第3金属銀膜123と、第4金属銀膜124において、DMが互いに異なるものとなる。ただし、これは、DMが互いに異なる金属銀膜の組み合わせの一例である。
前記銀インク組成物の前記固化処理については、後ほど詳細に説明する。
前記第2基材設置工程においては、図10(d)に示すように、金属銀膜12の第1面12a上に、透明粘着剤層13を介して、第2基材14を設ける。
以上により、図1に示す積層体1が得られる。
第2基材設置工程においては、例えば、第1基材11の第1面11aの露出面と、金属銀膜12の第1面12aと、を覆うように、これらに透明粘着剤層13を設けた後、この透明粘着剤層13の第1面13aを、第2基材14の他方の面(本明細書においては、「第2面」と称することがある)14bと貼り合わせることにより、積層体1を作製できる。
また、第2基材設置工程においては、例えば、第2基材14の第2面14b上に透明粘着剤層13を設けた後、第1基材11の第1面11aの露出面と、金属銀膜12の第1面12aと、を覆うように、これらに、透明粘着剤層13の第2基材14側とは反対側の第2面13bを、貼り合わせることでも、積層体1を作製できる。
前記他の工程としては、例えば、先に説明した他の層を設ける工程が挙げられる。
次に、前記銀インク組成物について詳細に説明する。
前記銀インク組成物は、β-ケトカルボン酸銀(1)又は有機銀錯体が配合されてなる。
好ましい前記銀インク組成物としては、例えば、β-ケトカルボン酸銀(1)と、炭素数8~10の分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸と、が配合されてなる銀インク組成物(本明細書においては、「銀インク組成物(I)」と称することがある);β-ケトカルボン酸銀(1)が配合されてなり、炭素数8~10の分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸が配合されていない銀インク組成物(本明細書においては、「銀インク組成物(II)」と称することがある);有機銀錯体と、炭素数8~10の分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸と、含窒素化合物と、が配合されてなる銀インク組成物(本明細書においては、「銀インク組成物(III)」と称することがある)等が挙げられる。
以下、各銀インク組成物について、詳細に説明する。
[β-ケトカルボン酸銀(1)]
β-ケトカルボン酸銀(1)は、前記一般式(1)で表わされる。
一般式(1)中、Rは1個以上の水素原子が置換基で置換されていてもよい炭素数1~20の脂肪族炭化水素基若しくはフェニル基、水酸基、アミノ基、又は一般式「R1-CY1 2-」、「CY1 3-」、「R1-CHY1-」、「R2O-」、「R5R4N-」、「(R3O)2CY1-」若しくは「R6-C(=O)-CY1 2-」で表される基である。
Rにおける環状の前記アルキル基としては、例えば、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロオクチル基、シクロノニル基、シクロデシル基、ノルボルニル基、イソボルニル基、1-アダマンチル基、2-アダマンチル基、トリシクロデシル基等が挙げられる。
このような前記アルケニル基としては、例えば、ビニル基(エテニル基、-CH=CH2)、アリル基(2-プロペニル基、-CH2-CH=CH2)、1-プロペニル基(-CH=CH-CH3)、イソプロペニル基(-C(CH3)=CH2)、1-ブテニル基(-CH=CH-CH2-CH3)、2-ブテニル基(-CH2-CH=CH-CH3)、3-ブテニル基(-CH2-CH2-CH=CH2)、シクロヘキセニル基、シクロペンテニル基等が挙げられる。
このような前記アルキニル基としては、例えば、エチニル基(-C≡CH)、プロパルギル基(-CH2-C≡CH)等が挙げられる。
置換基である前記脂肪族炭化水素基としては、例えば、炭素数が1~16である点以外は、Rにおける前記脂肪族炭化水素基と同様のものが挙げられる。
RにおけるR2は、炭素数1~20の脂肪族炭化水素基であり、例えば、Rにおける前記脂肪族炭化水素基と同様のものが挙げられる。
RにおけるR3は、炭素数1~16の脂肪族炭化水素基である。R3における前記脂肪族炭化水素基としては、例えば、炭素数が1~16である点以外は、Rにおける前記脂肪族炭化水素基と同様のものが挙げられる。
RにおけるR4及びR5は、それぞれ独立に炭素数1~18の脂肪族炭化水素基である。すなわち、R4及びR5は、互いに同一でも異なっていてもよく、R4及びR5における前記脂肪族炭化水素基としては、例えば、炭素数が1~18である点以外は、Rにおける前記脂肪族炭化水素基と同様のものが挙げられる。
RにおけるR6は、炭素数1~19の脂肪族炭化水素基、水酸基又は式「AgO-」で表される基である。R6における前記脂肪族炭化水素基としては、例えば、炭素数が1~19である点以外は、Rにおける前記脂肪族炭化水素基と同様のものが挙げられる。
X1における炭素数1~20の脂肪族炭化水素基としては、Rにおける前記脂肪族炭化水素基と同様のものが挙げられる。
X1におけるフェニル基及びベンジル基は、1個以上の水素原子が置換基で置換されていてもよい。好ましい前記置換基としては、例えば、ハロゲン原子(フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子)、ニトロ基(-NO2)等が挙げられる。置換基を有する前記フェニル基及びベンジル基において、前記置換基の数及び位置は特に限定されない。そして、置換基の数が複数である場合、これら複数個の置換基は互いに同一でも異なっていてもよい。
R7がチエニル基又はジフェニル基である場合、これらの、X1において隣接する基又は原子(酸素原子、硫黄原子、カルボニル基、カルボニルオキシ基)との結合位置は、特に限定されない。例えば、チエニル基は、2-チエニル基及び3-チエニル基のいずれでもよい。
そして、これらの中でも、2-メチルアセト酢酸銀、アセト酢酸銀、イソブチリル酢酸銀及びピバロイル酢酸銀は、後述する含窒素化合物(なかでもアミン化合物)との相溶性に優れ、銀インク組成物(I)の高濃度化に、特に適したものとして挙げられる。
なお、本明細書において、「β-ケトカルボン酸銀(1)に由来する銀」とは、特に断りの無い限り、銀インク組成物(I)の製造時に配合されたβ-ケトカルボン酸銀(1)中の銀と同義であり、配合後も引き続きβ-ケトカルボン酸銀(1)を構成している銀と、配合後にβ-ケトカルボン酸銀(1)の分解で生じた分解物中の銀と、配合後にβ-ケトカルボン酸銀(1)の分解で生じた銀そのもの(金属銀)と、のすべてを含む概念とする。
銀インク組成物(I)は、前記分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸(本明細書においては、「分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸」と略記することがある)が配合されていることで、光沢性と導電性がより高い金属銀を形成できる。
分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸が1分子中に有するカルボキシ基の数は、1~3個であることが好ましく、1個又は2個であることがより好ましく、1個であることが特に好ましい。
分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸が多価カルボン酸である場合、すべてのカルボキシ基が、互いに異なる炭素原子に結合していてもよいし、2個又は3個のカルボキシ基が、同一の炭素原子に結合していてもよい。
ここで、「主鎖」とは、分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸中の鎖状構造のうち、炭素数が最大であるものを意味する。炭素数が最大である鎖状構造が複数ある場合には、いずれの鎖状構造を主鎖として取り扱ってもよい。主鎖の炭素数は、必ず分岐鎖の炭素数以上となる。
R31-C(=O)-OH ・・・・(6)
(式中、R31は、炭素数7~9の分岐鎖状のアルキル基である。)
イソオクチル基、1-メチルヘプチル基、2-メチルヘプチル基、3-メチルヘプチル基、4-メチルヘプチル基、5-メチルヘプチル基、1-エチルヘキシル基、2-エチルヘキシル基、3-エチルヘキシル基、4-エチルヘキシル基、5-エチルヘキシル基、1,1-ジメチルヘキシル基、2,2-ジメチルヘキシル基、3,3-ジメチルヘキシル基、4,4-ジメチルヘキシル基、5,5-ジメチルヘキシル基、1,2,3-トリメチルペンチル基、1,2,4-トリメチルペンチル基、2,3,4-トリメチルペンチル基、2,4,4-トリメチルペンチル基、1,4,4-トリメチルペンチル基、3,4,4-トリメチルペンチル基、1,1,2-トリメチルペンチル基、1,1,3-トリメチルペンチル基、1,1,4-トリメチルペンチル基、1,2,2-トリメチルペンチル基、2,2,3-トリメチルペンチル基、2,2,4-トリメチルペンチル基、1,3,3-トリメチルペンチル基、2,3,3-トリメチルペンチル基、3,3,4-トリメチルペンチル基、1-プロピルペンチル基、2-プロピルペンチル基等の炭素数8の分岐鎖状のアルキル基;
1-メチルオクチル基、2-メチルオクチル基、3-メチルオクチル基、4-メチルオクチル基、5-メチルオクチル基、6-メチルオクチル基、7-メチルオクチル基、6,6-ジメチルヘプチル基、5,5-ジメチルヘプチル基、4,4-ジメチルヘプチル基、3,3-ジメチルヘプチル基、2,2-ジメチルヘプチル基、1,1-ジメチルヘプチル基、1,2-ジメチルヘプチル基、1,3-ジメチルヘプチル基、1,4-ジメチルヘプチル基、1,5-ジメチルヘプチル基、1,6-ジメチルヘプチル基、2,3-ジメチルヘプチル基、2,4-ジメチルヘプチル基、2,5-ジメチルヘプチル基、2,6-ジメチルヘプチル基、3,4-ジメチルヘプチル基、3,5-ジメチルヘプチル基、3,6-ジメチルヘプチル基、4,5-ジメチルヘプチル基、4,6-ジメチルヘプチル基、5,6-ジメチルヘプチル基、1,2,3-トリメチルヘキシル基、1,2,4-トリメチルヘキシル基、1,2,5-トリメチルヘキシル基、2,3,4-トリメチルヘキシル基、2,3,5-トリメチルヘキシル基、3,4,5-トリメチルヘキシル基、1,1,2-トリメチルヘキシル基、1,1,3-トリメチルヘキシル基、1,1,4-トリメチルヘキシル基、1,1,5-トリメチルヘキシル基、1,2,2-トリメチルヘキシル基、2,2,3-トリメチルヘキシル基、2,2,4-トリメチルヘキシル基、2,2,5-トリメチルヘキシル基、1,3,3-トリメチルヘキシル基、2,3,3-トリメチルヘキシル基、3,3,4-トリメチルヘキシル基、3,3,5-トリメチルヘキシル基、1,4,4-トリメチルヘキシル基、2,4,4-トリメチルヘキシル基、3,4,4-トリメチルヘキシル基、4,4,5-トリメチルヘキシル基、1,5,5-トリメチルヘキシル基、2,5,5-トリメチルヘキシル基、3,5,5-トリメチルヘキシル基、4,5,5-トリメチルヘキシル基、1,2,3,4-テトラメチルペンチル基、1,1,2,3-テトラメチルペンチル基、1,1,2,4-テトラメチルペンチル基、1,1,3,4-テトラメチルペンチル基、1,2,2,3-テトラメチルペンチル基、1,2,2,4-テトラメチルペンチル基、2,2,3,4-テトラメチルペンチル基、1,2,3,3-テトラメチルペンチル基、2,3,3,4-テトラメチルペンチル基、1,3,3,4-テトラメチルペンチル基、1,2,4,4-テトラメチルペンチル基、2,3,4,4-テトラメチルペンチル基、1,3,4,4-テトラメチルペンチル基、1-エチル-1-メチルヘキシル基、1-エチル-2-メチルヘキシル基、1-エチル-3-メチルヘキシル基、1-エチル-4-メチルヘキシル基、1-エチル-5-メチルヘキシル基、2-エチル-1-メチルヘキシル基、2-エチル-2-メチルヘキシル基、2-エチル-3-メチルヘキシル基、2-エチル-4-メチルヘキシル基、2-エチル-5-メチルヘキシル基、3-エチル-1-メチルヘキシル基、3-エチル-2-メチルヘキシル基、3-エチル-3-メチルヘキシル基、3-エチル-4-メチルヘキシル基、3-エチル-5-メチルヘキシル基、4-エチル-1-メチルヘキシル基、4-エチル-2-メチルヘキシル基、4-エチル-3-メチルヘキシル基、4-エチル-4-メチルヘキシル基、4-エチル-5-メチルヘキシル基、1,1-ジエチルペンチル基、1,2-ジエチルペンチル基、1,3-ジエチルペンチル基、2,2-ジエチルペンチル基、2,3-ジエチルペンチル基、3,3-ジエチルペンチル基、1-エチル-1-プロピルブチル基、2-エチル-1-プロピルブチル基等の炭素数9の分岐鎖状のアルキル基が挙げられる。
モノカルボン酸(6)に限定されず、分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸の1本の分岐鎖の炭素数は、1~3であることが好ましい。
モノカルボン酸(6)に限定されず、分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸は、これらの条件をともに満たすもの、すなわち、1分子中の分岐鎖の数が1~3本であり、かつ1本の分岐鎖の炭素数が1~3個であるものがより好ましい。
例えば、分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸の沸点は、180~270℃であることが好ましく、200~260℃であることがより好ましく、215~255℃であることが特に好ましい。分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸の沸点が前記下限値以上であることで、銀インク組成物(I)中からの分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸の揮発が抑制されて、分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸を用いたことによる効果がより顕著に得られる。また、分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸の沸点が前記上限値以下であることで、銀インク組成物(I)の固化処理によって得られた金属銀中での分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸の残存が抑制され、光沢性、導電性等が高いなど、より好ましい特性の金属銀が得られる。
なお、本明細書において、ネオデカン酸とは、炭素数10の飽和脂肪族モノカルボン酸の異性体の混合物を意味し、前記混合物には炭素数10の分岐鎖状飽和脂肪族モノカルボン酸が必ず含まれる。このように、ネオデカン酸とは、1種の化合物だけを意味するものではない。
そして、ネオデカン酸中の、2種以上の炭素数10の飽和脂肪族モノカルボン酸の組み合わせ及び比率は、任意に調節できる。
すなわち、金属銀の形成対象面に付着した銀インク組成物(I)中においては、カルボン酸銀から銀イオン(Ag+)が生じる。この場合、銀インク組成物(I)の初期の固化処理によって、銀イオンに酸素が配位する(Ag+・・・O)。次いで、金属銀を形成するための、銀インク組成物(I)の乾燥処理や加熱(焼成)処理等の固化処理によって、酸素が配位した銀イオンから酸化銀(Ag2O)が生じる。ここで、分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸が配合されていない銀インク組成物の場合には、この銀インク組成物の固化処理によって最終的に生成した金属銀中に、副生した酸化銀が不純物として混入し、金属銀の光沢性が低下してしまい、導電性も低下してしまうと推測される。一方で、分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸が配合されている銀インク組成物(I)の場合には、この分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸が酸化銀と反応することで、炭素数8~10の分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸の銀塩(本明細書においては、「分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸銀」と略記することがある)が生じる。この分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸銀は、β-ケトカルボン酸銀(1)と同様に、銀インク組成物(I)の固化処理によって最終的に金属銀(銀層)を生成する。このように、銀インク組成物(I)を用いることにより、銀インク組成物(I)の固化処理が原因となって生じた酸化銀が、分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸の作用によって、金属銀の光沢性と導電性の低下原因である不純物ではなく、金属銀そのものに転換されることによって、光沢性と導電性がより高い金属銀を形成できると推測される。
このような分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸以外のカルボン酸(本明細書においては「他のカルボン酸」と称することがある)は、一価カルボン酸であってもよいし、二価以上の多価カルボン酸であってもよく、脂肪族カルボン酸であってもよいし、芳香族カルボン酸であってもよい。
銀インク組成物(I)は、β-ケトカルボン酸銀(1)及び分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸以外に、さらに含窒素化合物が配合されてなるものが好ましい。
前記含窒素化合物は、炭素数25以下のアミン化合物(以下、「アミン化合物」と略記することがある)、炭素数25以下の第4級アンモニウム塩(以下、「第4級アンモニウム塩」と略記することがある)、アンモニア、炭素数25以下のアミン化合物が酸と反応してなるアンモニウム塩(以下、「アミン化合物由来のアンモニウム塩」と略記することがある)、及びアンモニアが酸と反応してなるアンモニウム塩(以下、「アンモニア由来のアンモニウム塩」と略記することがある)からなる群から選択される1種又は2種以上のものである。すなわち、配合される含窒素化合物は、1種のみであってもよいし、2種以上であってもよく、2種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は、任意に調節できる。
前記アミン化合物は、炭素数が1~25であり、第1級アミン、第2級アミン及び第3級アミンのいずれでもよい。また、前記第4級アンモニウム塩は、炭素数が4~25である。前記アミン化合物及び第4級アンモニウム塩は、鎖状及び環状のいずれでもよい。また、アミン部位又はアンモニウム塩部位を構成する窒素原子(例えば、第1級アミンのアミノ基(-NH2)を構成する窒素原子)の数は1個でもよいし、2個以上でもよい。
好ましい前記モノアルキルアミンとして、具体的には、例えば、n-ブチルアミン、n-へキシルアミン、n-オクチルアミン、n-ドデシルアミン、n-オクタデシルアミン、イソブチルアミン、sec-ブチルアミン、tert-ブチルアミン、3-アミノペンタン、3-メチルブチルアミン、2-ヘプチルアミン(2-アミノヘプタン)、2-アミノオクタン、2-エチルヘキシルアミン、1,2-ジメチル-n-プロピルアミン等が挙げられる。
前記ヘテロアリール基は、単環状及び多環状のいずれでもよく、その環員数(環骨格を構成する原子の数)も特に限定されないが、3~12員環であることが好ましい。
前記ヘテロアリール基で、酸素原子を1個有する単環状のものとしては、例えば、フラニル基等が挙げられ、このようなヘテロアリール基は、3~8員環であることが好ましく、5~6員環であることがより好ましい。
前記ヘテロアリール基で、硫黄原子を1個有する単環状のものとしては、例えば、チエニル基等が挙げられ、このようなヘテロアリール基は、3~8員環であることが好ましく、5~6員環であることがより好ましい。
前記ヘテロアリール基で、酸素原子を1~2個及び窒素原子を1~3個有する単環状のものとしては、例えば、オキサゾリル基、イソオキサゾリル基、オキサジアゾリル基、モルホリニル基等が挙げられ、このようなヘテロアリール基は、3~8員環であることが好ましく、5~6員環であることがより好ましい。
前記ヘテロアリール基で、硫黄原子を1~2個及び窒素原子を1~3個有する単環状のものとしては、例えば、チアゾリル基、チアジアゾリル基、チアゾリジニル基等が挙げられ、このようなヘテロアリール基は、3~8員環であることが好ましく、5~6員環であることがより好ましい。
前記ヘテロアリール基で、窒素原子を1~5個有する多環状のものとしては、例えば、インドリル基、イソインドリル基、インドリジニル基、ベンズイミダゾリル基、キノリル基、イソキノリル基、インダゾリル基、ベンゾトリアゾリル基、テトラゾロピリジル基、テトラゾロピリダジニル基、ジヒドロトリアゾロピリダジニル基等が挙げられ、このようなヘテロアリール基は、7~12員環であることが好ましく、9~10員環であることがより好ましい。
前記ヘテロアリール基で、硫黄原子を1~3個有する多環状のものとしては、例えば、ジチアナフタレニル基、ベンゾチオフェニル基等が挙げられ、このようなヘテロアリール基は、7~12員環であることが好ましく、9~10員環であることがより好ましい。
前記ヘテロアリール基で、酸素原子を1~2個及び窒素原子を1~3個有する多環状のものとしては、例えば、ベンゾオキサゾリル基、ベンゾオキサジアゾリル基等が挙げられ、このようなヘテロアリール基は、7~12員環であることが好ましく、9~10員環であることがより好ましい。
前記ヘテロアリール基で、硫黄原子を1~2個及び窒素原子を1~3個有する多環状のものとしては、例えば、ベンゾチアゾリル基、ベンゾチアジアゾリル基等が挙げられ、このようなヘテロアリール基は、7~12員環であることが好ましく、9~10員環であることがより好ましい。
前記ジアミンは炭素数が1~10であることが好ましく、より好ましいものとしては、例えば、エチレンジアミン、1,3-ジアミノプロパン、1,4-ジアミノブタン等が挙げられる。
好ましい前記ジアルキルアミンとして、具体的には、例えば、N-メチル-n-ヘキシルアミン、ジイソブチルアミン、ジ(2-エチルへキシル)アミン等が挙げられる。
好ましい前記トリアルキルアミンとして、具体的には、例えば、N,N-ジメチル-n-オクタデシルアミン、N,N-ジメチルシクロヘキシルアミン等が挙げられる。
前記ジアルキルモノアリールアミンを構成するアリール基は、前記モノアリールアミンを構成するアリール基と同様であり、炭素数が6~10であることが好ましい。
前記ハロゲン化テトラアルキルアンモニウムを構成するアルキル基は、前記モノアルキルアミンを構成するアルキル基と同様であり、炭素数が1~19であることが好ましい。また、ハロゲン化テトラアルキルアンモニウム一分子中の4個のアルキル基は、互いに同一でも異なっていてもよい。すなわち、4個のアルキル基は、すべてが同じでもよいし、すべてが異なっていてもよく、一部だけが異なっていてもよい。
前記ハロゲン化テトラアルキルアンモニウムを構成するハロゲンとしては、例えば、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素等が挙げられる。
好ましい前記ハロゲン化テトラアルキルアンモニウムとして、具体的には、例えば、ドデシルトリメチルアンモニウムブロミド等が挙げられる。
環状アミンであれば、好ましいものとして、例えば、ピリジン等が挙げられる。
また、置換基である前記アリール基及びアルキル基は、さらに1個以上の水素原子がハロゲン原子で置換されていてもよい。このようなハロゲン原子で置換された置換基を有するモノアルキルアミンとしては、例えば、2-ブロモベンジルアミン等が挙げられる。ここで、前記ハロゲン原子としては、例えば、フッ素原子、塩素原子、臭素原子、ヨウ素原子等が挙げられる。
そして、これらアミン化合物の中でも、2-エチルヘキシルアミンは、前記カルボン酸銀との相溶性に優れ、銀インク組成物(I)の高濃度化に特に適しており、さらに金属銀の表面粗さの低減に特に適したものとして挙げられる。
前記アミン化合物由来のアンモニウム塩は、前記アミン化合物が酸と反応してなるアンモニウム塩である。前記酸は、塩酸、硫酸、硝酸等の無機酸でもよいし、酢酸等の有機酸でもよく、酸の種類は特に限定されない。
前記アミン化合物由来のアンモニウム塩としては、例えば、n-プロピルアミン塩酸塩、N-メチル-n-ヘキシルアミン塩酸塩、N,N-ジメチル-n-オクタデシルアミン塩酸塩等が挙げられるが、これらに限定されない。
前記アンモニア由来のアンモニウム塩は、アンモニアが酸と反応してなるアンモニウム塩である。ここで酸としては、前記アミン化合物由来のアンモニウム塩の場合と同じものが挙げられる。
前記アンモニア由来のアンモニウム塩としては、例えば、塩化アンモニウム等が挙げられるが、これに限定されない。
そして、前記含窒素化合物としては、前記アミン化合物、第4級アンモニウム塩、アミン化合物由来のアンモニウム塩及びアンモニア由来のアンモニウム塩からなる群から選択される1種を単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよく、2種以上を併用する場合、それらの組み合わせ及び比率は、任意に調節できる。
前記第1含窒素化合物及び第2含窒素化合物を併用する場合、銀インク組成物(I)において、第1含窒素化合物の配合量に対する第2含窒素化合物の配合量の割合は、0モル%より大きく、18モル%未満であることが好ましく、1~17モル%であることがより好ましい。前記割合がこのような範囲であることで、例えば、細線状の銀層をより安定して形成できる。
銀インク組成物(I)は、前記カルボン酸銀及び分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸以外に、さらにアルコールが配合されてなるものが好ましい。
アセチレンアルコール(2)は、前記一般式(2)で表される。
式中、R’及びR’’は、それぞれ独立に水素原子、炭素数1~20のアルキル基、又は1個以上の水素原子が置換基で置換されていてもよいフェニル基である。
R’及びR’’における炭素数1~20のアルキル基は、直鎖状、分岐鎖状及び環状のいずれでもよく、環状である場合、単環状及び多環状のいずれでもよい。R’及びR’’における前記アルキル基としては、Rにおける前記アルキル基と同様のものが挙げられる。
銀インク組成物(I)は、β-ケトカルボン酸銀(1)と、分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸と、含窒素化合物と、アルコールと、のいずれにも該当しない、その他の成分(本明細書においては、「他の成分」と略記することがある)が配合されてなるものでもよい。
銀インク組成物(I)における前記他の成分は、目的に応じて任意に選択でき、特に限定されない。前記他の成分で、好ましいものとしては、例えば、アルコール以外の溶媒等が挙げられ、配合成分の種類や量に応じて任意に選択できる。
銀インク組成物(I)において、前記他の成分は、1種を単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよく、2種以上を併用する場合、それらの組み合わせ及び比率は、任意に調節できる。
前記溶媒は、アルコール以外のもの(水酸基を有しないもの)であれば、特に限定されない。
ただし、前記溶媒は、常温で液状であるものが好ましい。
銀インク組成物(I)は、前記カルボン酸銀、分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸、及び、必要に応じて、これら以外の成分を配合することで得られる。各成分の配合後は、得られた配合物をそのまま銀インク組成物(I)としてもよいし、必要に応じて引き続き公知の精製操作を行って得られた精製物を銀インク組成物(I)としてもよい。本実施形態においては、β-ケトカルボン酸銀(1)を用いることで、上記の各成分の配合時において、光沢性及び導電性を低下させる不純物が生成しないか、又はこのような不純物の生成量を極めて少量に抑制できる。したがって、精製操作を行っていない銀インク組成物(I)を用いても、十分な光沢性及び導電性を有する金属銀が得られる。
混合方法は特に限定されず、撹拌子又は撹拌翼等を回転させて混合する方法;ミキサー、三本ロール、ニーダー又はビーズミル等を使用して混合する方法;超音波を加えて混合する方法等、公知の方法から適宜選択すればよい。
銀インク組成物(I)において、溶解していない成分を均一に分散させる場合には、例えば、上記の三本ロール、ニーダー又はビーズミル等を用いて分散させる方法を適用することが好ましい。
また、配合時間も、各配合成分が劣化しない限り特に限定されないが、10分~36時間であることが好ましい。
銀インク組成物(II)は、前記分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸が配合されていない点以外は、銀インク組成物(I)と同じであってよい。
すなわち、銀インク組成物(II)の配合成分としては、β-ケトカルボン酸銀(1)、含窒素化合物、アルコール、及び他の成分が挙げられる。
銀インク組成物(II)における、β-ケトカルボン酸銀(1)、含窒素化合物、アルコール、及び他の成分の配合量は、銀インク組成物(I)の場合と同じであってよい。
銀インク組成物(II)は、前記分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸を配合しない点以外は、銀インク組成物(I)の場合と同じ方法で製造できる。
すなわち、銀インク組成物(II)は、β-ケトカルボン酸銀(1)、及び、必要に応じて任意成分を配合することで得られる。ここで「任意成分」とは、β-ケトカルボン酸銀(1)に該当しない成分を意味する。例えば、銀インク組成物(II)の製造時においては、各成分の配合順序は、特に限定されない。
銀インク組成物(III)は、有機銀錯体と、炭素数8~10の分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸(前記分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸)と、含窒素化合物と、が配合されてなる。
このような銀インク組成物(II)としては、例えば、有機銀錯体の前駆体化合物と、これ以外の含窒素化合物と、の反応によって、有機銀錯体が形成され、かつ余剰の前記含窒素化合物が残存している反応液と、分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸と、を含むものが挙げられる。このような銀インク組成物(III)として、より具体的には、特許第5243409号公報に記載のものに、さらに分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸が配合されてなるものが挙げられる。
すなわち、銀インク組成物(III)としては、例えば、下記一般式(91)で表される銀化合物(本明細書においては、「銀化合物(91)」と略記することがある)と、下記一般式(92)で表される化合物(本明細書においては、「含窒素化合物(92)」と略記することがある)及び下記一般式(93)で表される化合物(本明細書においては、「含窒素化合物(93)」と略記することがある)からなる群から選択される1種又は2種以上の含窒素化合物と、を反応させて得られた有機銀錯体を含有し、さらに、前記含窒素化合物と、分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸と、を含有する液状組成物が挙げられる。
銀化合物(91)としては、例えば、酸化銀、チオシアネート化銀、シアン化銀、シアネート化銀、炭酸銀、硝酸銀、亜硝酸銀、硫酸銀、燐酸銀、過塩素酸銀、四フッ素ボレート化銀、アセチルアセトネート化銀、酢酸銀、乳酸銀、シュウ酸銀等が挙げられる。
なお、ここで、「銀化合物(91)に由来する銀」とは、特に断りの無い限り、銀インク組成物(III)の製造時に配合された銀化合物(91)中の銀と同義であり、配合後も引き続き銀化合物(91)を構成している銀と、配合後に銀化合物(91)の反応で生じた反応物中の銀と、配合後に銀化合物(91)の反応で生じた銀そのもの(金属銀)と、のすべてを含む概念とする。
含窒素化合物(92)は、アンモニウムカルバメート系化合物である。
含窒素化合物(92)において、R101~R105は、それぞれ独立に、水素原子、メチル基、エチル基、n-プロピル基、イソプロピル基、n-ブチル基、イソブチル基、tert-ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、イソオクチル基、エチルヘキシル基、ノニル基、デシル基、ドデシル基、シクロプロピル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、メトキシエチル基、メトキシプロピル基、シアノエチル基、メトキシエトキシエチル基、メトキシエトキシエトキシエチル基、ヘキサメチレンイミニル基、モルホリノ基、ピペリジニル基、ピペラジニル基、ピロリル基、イミダゾリル基、ピリジニル基、カルボキシメチル基、トリメトキシシリルプロピル基、トリエトキシシリルプロピル基、フェニル基、メトキシフェニル基、シアノフェニル基、トリル基、ベンジル基、又はこれらの基において一部が置換された基であることが好ましい。ただし、R101~R105がすべて水素原子になることはない。
そして、これら含窒素化合物(92)の中でも、2-エチルヘキシルアンモニウム 2-エチルヘキシルカルバメートは、銀化合物(91)との相溶性に優れ、銀インク組成物(III)の高濃度化に特に適しており、さらに金属銀の表面粗さの低減に特に適したものとして挙げられる。
含窒素化合物(93)は、アンモニウムカーボネート系化合物である。
含窒素化合物(93)において、R106~R111は、含窒素化合物(92)におけるR101~R105と同様のものである。ただし、R106~R111がすべて水素原子になることはない。
前記反応は、溶媒を用いて行ってもよい。このときの溶媒としては、例えば、水;メタノール、エタノール、イソプロパノール、ブタノール等のアルコール;エチレングリコール、グリセリン等のグリコール;エチルアセテート、ブチルアセテート、カルビトールアセテート等のアセテート;ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジオキサン等のエーテル;メチルエチルケトン、アセトン等のケトン;ヘキサン、ヘプタン等の脂肪族炭化水素;ベンゼン、トルエン等の芳香族炭化水素;クロロホルム、メチレンクロライド、四塩化炭素等のハロゲン化炭化水素等が挙げられる。
溶媒は、1種を単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよく、2種以上を併用する場合、それらの組み合わせ及び比率は、任意に調節できる。
銀インク組成物(III)における、炭素数8~10の分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸は、銀インク組成物(I)における炭素数8~10の分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸(前記分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸)と同じである。
銀インク組成物(III)における前記分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸は、銀インク組成物(I)における前記分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸と、同様の作用を示すと推測される。
銀インク組成物(III)の製造時に、前記有機銀錯体の前駆体化合物を用いる場合には、前記前駆体化合物中の銀原子の配合量1モルあたりの、分岐鎖状飽和脂肪族カルボン酸の配合量を、上述の数値範囲とすることができる。
前記印刷層形成工程においては、銀インク組成物(I)、銀インク組成物(II)及び銀インク組成物(III)の場合に限定されず、前記銀インク組成物を用い、印刷法、好ましくはインクジェット印刷法により、前記第1基材上に銀インク組成物の印刷層を形成する。
<<積層体の製造>>
銀インク組成物(I)を用い、以下に示す手順により、図1~図3に示す積層体を製造した。
ビーカー中に2-エチルヘキシルアミン(後述する2-メチルアセト酢酸銀に対して6.53倍モル量)と、3,5-ジメチル-1-ヘキシン-3-オール(以下、「DMHO」と略記することがある)(後述する2-メチルアセト酢酸銀に対して0.10倍モル量)と、を加えて混合し、メカニカルスターラーを回転させて撹拌しながら、さらにここへ、液温が40℃以下となるように2-メチルアセト酢酸銀を添加して、各配合成分を溶解させ、室温でそのまま1日撹拌を続けた。
次いでこの撹拌液に、液温が30℃以下となるように、ネオデカン酸(2-メチルアセト酢酸銀に対して0.13倍モル量)を滴下して撹拌することにより、銀インク組成物として銀インク組成物(I)-1を得た。
なお、DMHOとしては、日信化学社製「サーフィノール61」を用い、ネオデカン酸としては、ジャパンケムテック社製「バーサティック10」を用いた。これは、以降の実施例及び比較例でも同様である。
インクジェット印刷装置(コニカミノルタ社製「IJCS-1」、インクジェットヘッド「KM512MH」)と、上記で得られた銀インク組成物(I)-1と、を用いて、インクジェット印刷法により、第1基材である基材(S)-3の表面上に、第1印刷層含有領域~第5印刷層含有領域を形成し、印刷層を形成した。このとき、第1印刷層含有領域のデータ密度を90%とし、第2印刷層含有領域のデータ密度を70%とし、第3印刷層含有領域のデータ密度を50%とし、第4印刷層含有領域のデータ密度を30%とし、第5印刷層含有領域のデータ密度を15%とした。このようにすることで、第1印刷層含有領域~第5印刷層含有領域において、前記式Z2で算出されるDIが、互いに異なるように調節した。また、基材(S)-3のPMMA層の表面上に、印刷層を形成した。
データ密度を70%とするときには、上記のデータ密度を90%とするときと同じ方法で、元データ(データ密度が100%である場合に相当)を、グレースケールに変換し(サイズ比:1)た。次いで、データ密度を70%とする領域を選択し、トーンカーブにおいて、入力を100%、出力を70%に設定した。次いで、選択を解除し、必要な出力解像度の値を入力(ここでは720dpi)し、データをモノクロ2階調に変換した。このとき、変換方法としてパターンディザを選択し、データの間引き方法を変更して、データ密度を70%とした。
データ密度を50%とするときには、上記のデータ密度を90%とするときと同じ方法で、元データ(データ密度が100%である場合に相当)を、グレースケールに変換し(サイズ比:1)た。次いで、データ密度を50%とする領域を選択し、トーンカーブにおいて、入力を100%、出力を50%に設定した。次いで、選択を解除し、必要な出力解像度の値を入力(ここでは720dpi)し、データをモノクロ2階調に変換した。このとき、変換方法としてパターンディザを選択し、データの間引き方法を変更して、データ密度を50%とした。
データ密度を30%とするときには、上記のデータ密度を90%とするときと同じ方法で、元データ(データ密度が100%である場合に相当)を、グレースケールに変換し(サイズ比:1)た。次いで、データ密度を30%とする領域を選択し、トーンカーブにおいて、入力を100%、出力を30%に設定した。次いで、選択を解除し、必要な出力解像度の値を入力(ここでは720dpi)し、データをモノクロ2階調に変換した。このとき、変換方法としてパターンディザを選択し、データの間引き方法を変更して、データ密度を30%とした。
データ密度を15%とするときには、上記のデータ密度を90%とするときと同じ方法で、元データ(データ密度が100%である場合に相当)を、グレースケールに変換し(サイズ比:1)た。次いで、データ密度を15%とする領域を選択し、トーンカーブにおいて、入力を100%、出力を15%に設定した。次いで、選択を解除し、必要な出力解像度の値を入力(ここでは720dpi)し、データをモノクロ2階調に変換した。このとき、変換方法としてパターンディザを選択し、データの間引き方法を変更して、データ密度を15%とした。
次いで、第1印刷層含有領域(第1印刷層)~第5印刷層含有領域(第5印刷層)に対して、130℃の熱風を20分吹き付けて、これら印刷層(すなわち銀インク組成物)を加熱処理することにより、これら印刷層から金属銀を形成して、基材(S)-3上に、金属銀膜(第1金属銀膜~第5金属銀膜)を形成した。
金属銀膜(第1金属銀膜~第5金属銀膜)の厚さは、10~450nmであった。
形成した金属銀膜において、前記式Z1によりDMを算出したところ、第1金属銀膜のDM/第2金属銀膜のDM/第3金属銀膜のDM/第4金属銀膜のDM/第5金属銀膜のDMの比率は、上記のデータ密度の比率と同じ、すなわち90/70/50/30/15であった。
次いで、基材(S)-3の前記金属銀膜が形成されている面の全面(すなわち、基材(S)-3の前記金属銀膜が形成されている側の露出面全面と、前記金属銀膜の露出面全面)を覆うように、透明粘着剤フィルム(パナック社製「PDB1-50」、厚さ50μm)を貼り合わせることにより、基材(S)-3及び前記金属銀膜上に透明粘着剤層を設けた。このとき、前記透明粘着剤フィルムの貼り合わせ装置としては、アコ・ブランズ・ジャパン社製「ロールラミネーター35A3」を用い、ローラー速度:2メモリ、ローラー温度:25℃、ローラー間ギャップ:4mmの条件で、前記透明粘着剤フィルムを上記の面に貼り合わせた。
なお、前記透明粘着剤フィルムは、その総質量に対する、ポリエチレンテレフタレートの含有量の割合が70~80質量%であり、(メタ)アクリル酸アルキルエステル系共重合体の含有量の割合が20~30質量%のものである。
以上により、目的とする積層体を得た。製造した積層体は、PC層(第1基材)、PMMA層(第1基材)、金属銀膜、透明粘着剤層及びPC層(第2基材)がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成されたものである。
<高温高湿試験後における積層体中の気泡の有無の確認>
上記で得られた積層体を、温度85℃、相対湿度85%の雰囲気下に置くことによって、継続的に積層体に対して加湿加熱処理を行った。そして、処理開始前(t=0)と、処理開始後255時間(t=255)と、処理開始後585時間(t=585)の段階で、目視により、積層体中の気泡の有無(積層体での発泡の有無)を確認した。このときの下記基準に従った確認結果を表11に示す。
(積層体中の気泡の有無)
A:積層体中に気泡が全く存在しない。
B:積層体中に僅かに気泡が存在するが、実用上問題がない程度である。
C:積層体中に多くの気泡が存在し、実用上問題がある。
上記の「積層体中の気泡の有無の確認」時に、あわせて積層体の金属銀膜を備えている領域のL*、a*、b*を測定した。より具体的には、色差測定器(エックスライト社製「X-rite 530」)を用い、積層体の第2基材側から、積層体のL*、a*、b*を測定した。そして、処理開始前(t=0)のL0 *と、処理開始後255時間(t=255)でのL255 *と、処理開始後585時間(t=585)でのL585 *とから、前記式(FLt:ΔLt *=(Lt *-L0 *)/L0 *×100)により、積層体のLt *変化率ΔLt *(%)を算出した。
同様に、処理開始前(t=0)のa0 *と、処理開始後255時間(t=255)でのa255 *と、処理開始後585時間(t=585)でのa585 *とから、前記式(Fat:Δat *=(at *-a0 *)/a0 *×100)により、積層体のat *変化率Δat *(%)を算出した。
同様に、処理開始前(t=0)のb0 *と、処理開始後255時間(t=255)でのb255 *と、処理開始後585時間(t=585)でのb585 *とから、前記式(Fbt:Δbt *=(bt *-b0 *)/b0 *×100)により、積層体のbt *変化率Δbt *(%)を算出した。
これらの結果を表3及び表7に示す。
さらに、上記のLt *、at *、bt *の測定結果から、前記式(FEt:ΔE=[(Lt *-L0 *)2+(at *-a0 *)2+(bt *-b0 *)2]1/2)により、積層体の色差ΔEtを算出した。結果を表7に示す。
上記の「積層体中の気泡の有無の確認」時に、あわせて積層体の金属銀膜を備えている領域の全光線透過率を測定した。より具体的には、ヘーズメータ(日本電色工業社製「NDH 7000SP」)を用いて、積層体の第2基材側から、JIS K7361に準拠して、積層体の全光線透過率(%)を測定した。このとき、上記の「積層体中の気泡の有無の確認」時に、気泡が存在した積層体の場合には、その気泡が存在しない部位において、全光線透過率を測定した。そして、処理開始前(t=0)の全光線透過率T0と、処理開始後255時間(t=255)での全光線透過率T255と、処理開始後585時間(t=585)での全光線透過率T585とから、前記式(FTt:ΔTt=(Tt-T0)/T0×100)により、積層体の全光線透過率変化率ΔTt(%)を算出した。果を表11に示す。
上記の「積層体の全光線透過率Tt」の測定時に、あわせて積層体の金属銀膜を備えている領域のヘーズ(%)を測定した。より具体的には、ヘーズメータ(日本電色工業社製「NDH 7000SP」)を用いて、積層体の第2基材側から、JIS K7136に準拠して、積層体のヘーズを測定した。このとき、上記の「積層体中の気泡の有無の確認」時に、気泡が存在した積層体の場合には、その気泡が存在しない部位において、ヘーズを測定した。そして、処理開始前(t=0)のヘーズH0と、処理開始後255時間(t=255)でのヘーズH255と、処理開始後585時間(t=585)でのヘーズH585とから、前記式(FHt:ΔHt=(Ht-H0)/H0×100)により、積層体のヘーズ変化率ΔHt(%)を算出した。結果を表11に示す。
上記の「積層体の全光線透過率Tt」の測定時に、あわせて積層体の金属銀膜を備えている領域の光(550nm)反射率(%)を測定した。より具体的には、積分球分光測色計(エックスライト社製「X-Rite model SP60」)を用いて、測定モードをSCI(正反射光を含む)とし、光源をD65として、積層体の第2基材側から、積層体の光(550nm)反射率を測定した。そして、処理開始前(t=0)の光(550nm)反射率R0と、処理開始後255時間(t=255)での光(550nm)反射率R255と、処理開始後585時間(t=585)での光(550nm)反射率R585とから、前記式(FRt:ΔRt=(Rt-R0)/R0×100)により、積層体の光(550nm)反射率変化率ΔRt(%)を算出した。結果を表15に示す。
上記の「積層体の全光線透過率Tt」の測定時に、あわせて積層体の20°光沢度を測定した。より具体的には、20°光沢度計(日本電色工業社製「PG-IIM」)を用いて、JIS Z 8741:1997に準拠して、積層体の第2基材側から、20°光沢度を測定した。そして、処理開始前(t=0)の20°光沢度G0と、処理開始後255時間(t=255)での20°光沢度G255と、処理開始後585時間(t=585)での20°光沢度G585とから、前記式(FGt:ΔGt=(Gt-G0)/G0×100)により、積層体の20°光沢度変化率ΔGt(%)を算出した。結果を表15に示す。
[実施例2]
第2基材として、基材(S)-1に代えて基材(S)-2を用いた点以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。積層体の製造時には、基材(S)-2の易接着処理面上に、透明粘着剤層を設けた。結果を表3、表7、表11及び表15に示す。
第2基材として、基材(S)-1に代えて基材(S)-3を用いた点以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。積層体の製造時には、第2基材となる基材(S)-3を、そのPC層が透明粘着剤層側となり、PMMA層が積層体での一方の最外層となるように、配置した。すなわち、製造した積層体は、PC層(第1基材)、PMMA層(第1基材)、金属銀膜、透明粘着剤層、PC層(第2基材)及びPMMA層(第2基材)がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成されたものである。結果を表4、表8、表12及び表16に示す。
第1基材として、基材(S)-3に代えて基材(S)-2を用いた点以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。積層体の製造時には、基材(S)-2の易接着処理面上に、金属銀膜(第1金属銀膜~第5金属銀膜)を設けた。結果を表4、表8、表12及び表16に示す。
第1基材として、基材(S)-3に代えて基材(S)-2を用いた点と、第2基材として、基材(S)-1に代えて基材(S)-2を用いた点、以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。積層体の製造時には、第1基材となる基材(S)-2の易接着処理面上に、透明粘着剤層を設けた。また、第2基材となる基材(S)-2の易接着処理面上に、透明粘着剤層を設けた。結果を表5、表9、表13及び表17に示す。
第1基材として、基材(S)-3に代えて基材(S)-2を用いた点と、第2基材として、基材(S)-1に代えて基材(S)-3を用いた点、以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。積層体の製造時には、基材(S)-2の易接着処理面上に、透明粘着剤層を設けた。また、基材(S)-3を、そのPC層が透明粘着剤層側となり、PMMA層が積層体での一方の最外層となるように、配置した。すなわち、製造した積層体は、PET層(第1基材)、金属銀膜、透明粘着剤層、PC層(第2基材)及びPMMA層(第2基材)がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成されたものである。結果を表5、表9、表13及び表17に示す。
第1基材として、基材(S)-3に代えて基材(S)-4を用いた点以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。結果を表5、表9、表13及び表17に示す。
第1基材として、基材(S)-3に代えて基材(S)-4を用いた点と、第2基材として、基材(S)-1に代えて基材(S)-2を用いた点、以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。積層体の製造時には、基材(S)-2の易接着処理面上に、透明粘着剤層を設けた。結果を表5、表9、表13及び表17に示す。
第1基材として、基材(S)-3に代えて基材(S)-4を用いた点と、第2基材として、基材(S)-1に代えて基材(S)-3を用いた点、以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。積層体の製造時には、基材(S)-3を、そのPC層が透明粘着剤層側となり、PMMA層が積層体での一方の最外層となるように、配置した。すなわち、製造した積層体は、PMMA層(第1基材)、金属銀膜、透明粘着剤層、PC層(第2基材)及びPMMA層(第2基材)がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成されたものである。結果を表5、表9、表13及び表17に示す。
第1基材として、基材(S)-3に代えて基材(S)-5を用いた点以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。結果を表6、表10、表14及び表18に示す。
第1基材として、基材(S)-3に代えて基材(S)-5を用いた点と、第2基材として、基材(S)-1に代えて基材(S)-2を用いた点、以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。積層体の製造時には、基材(S)-2の易接着処理面上に、透明粘着剤層を設けた。結果を表6、表10、表14及び表18に示す。
第1基材として、基材(S)-3に代えて基材(S)-5を用いた点と、第2基材として、基材(S)-1に代えて基材(S)-3を用いた点、以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。積層体の製造時には、基材(S)-3を、そのPC層が透明粘着剤層側となり、PMMA層が積層体での一方の最外層となるように、配置した。すなわち、製造した積層体は、PMMA層(第1基材)、金属銀膜、透明粘着剤層、PC層(第2基材)及びPMMA層(第2基材)がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成されたものである。結果を表6、表10、表14及び表18に示す。
第1基材として、基材(S)-3に代えて基材(S)-1を用いた点以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。結果を表3、表7、表11及び表15に示す。
第1基材として、基材(S)-3に代えて基材(S)-1を用いた点と、第2基材として、基材(S)-1に代えて基材(S)-2を用いた点、以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。積層体の製造時には、基材(S)-2の易接着処理面上に、透明粘着剤層を設けた。結果を表3、表7、表11及び表15に示す。
第1基材として、基材(S)-3に代えて基材(S)-1を用いた点と、第2基材として、基材(S)-1に代えて基材(S)-3を用いた点、以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。積層体の製造時には、基材(S)-3を、そのPC層が透明粘着剤層側となり、PMMA層が積層体での一方の最外層となるように、配置した。すなわち、製造した積層体は、PC層(第1基材)、金属銀膜、透明粘着剤層、PC層(第2基材)及びPMMA層(第2基材)がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成されたものである。結果を表3、表7、表11及び表15に示す。
第1基材である基材(S)-3の配置の向きを逆にした点以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。すなわち、製造した積層体は、PMMA層(第1基材)、PC層(第1基材)、金属銀膜、透明粘着剤層及びPC層(第2基材)がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成されたものである。結果を表3、表7、表11及び表15に示す。
第1基材である基材(S)-3の配置の向きを逆にした点と、第2基材として、基材(S)-1に代えて基材(S)-2を用いた点、以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。積層体の製造時には、基材(S)-2の易接着処理面上に、透明粘着剤層を設けた。すなわち、製造した積層体は、PMMA層(第1基材)、PC層(第1基材)、金属銀膜、透明粘着剤層及びPET層(第2基材)がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成されたものである。結果を表4、表8、表12及び表16に示す。
第1基材である基材(S)-3の配置の向きを逆にした点と、第2基材として、基材(S)-1に代えて基材(S)-3を用いた点、以外は、実施例1の場合と同じ方法で、目的とする積層体を製造し、評価した。積層体の製造時には、第2基材である基材(S)-3を、そのPC層が透明粘着剤層側となり、PMMA層が積層体での一方の最外層となるように、配置した。すなわち、製造した積層体は、PMMA層(第1基材)、PC層(第1基材)、金属銀膜、透明粘着剤層、PC層(第2基材)及びPMMA層(第2基材)がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成されたものである。結果を表4、表8、表12及び表16に示す。
積層フィルム(F)-1において、最外層の剥離フィルムを取り除き、これにより生じた接着層の露出面に、基材(S)-1を貼り合わせることにより、比較用積層体を得た。この比較用積層体は、PC層、接着層、PET層、接着層、Al蒸着層、PET層及びハードコート層がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成されたものである。
得られた比較用積層体について、実施例1の場合と同じ方法で評価した。結果を表6、表10、表14及び表18に示す。
基材(S)-1に代えて、基材(S)-2を用いた点以外は、比較例7の場合と同じ方法で、比較用積層体を製造し、評価した。結果を表6、表10、表14及び表18に示す。
基材(S)-1に代えて、基材(S)-3を用いた点以外は、比較例7の場合と同じ方法で、比較用積層体を製造し、評価した。比較用積層体の製造時には、基材(S)-3を、そのPC層が積層フィルム(F)-1側となり、PMMA層が比較用積層体での一方の最外層となるように、配置した。すなわち、製造した比較用積層体は、PMMA層(基材)、PC層(基材)、接着層、PET層、接着層、Al蒸着層、PET層及びハードコート層がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成されたものである。結果を表6、表10、表14及び表18に示す。
積層フィルム(F)-2において、最外層の剥離フィルムを取り除き、これにより生じた接着層の露出面に、基材(S)-1を貼り合わせることにより、比較用積層体を得た。この比較用積層体は、PC層、接着層、PET層、接着層、Alスパッタ層、PET層及びハードコート層がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成されたものである。
得られた比較用積層体について、実施例1の場合と同じ方法で評価した。結果を表6、表10、表14及び表18に示す。
基材(S)-1に代えて、基材(S)-2を用いた点以外は、比較例10の場合と同じ方法で、比較用積層体を製造し、評価した。結果を表6、表10、表14及び表18に示す。
基材(S)-1に代えて、基材(S)-3を用いた点以外は、比較例10の場合と同じ方法で、比較用積層体を製造し、評価した。比較用積層体の製造時には、基材(S)-3を、そのPC層が積層フィルム(F)-2側となり、PMMA層が比較用積層体での一方の最外層となるように、配置した。すなわち、製造した比較用積層体は、PMMA層(基材)、PC層(基材)、接着層、PET層、接着層、Alスパッタ層、PET層及びハードコート層がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成されたものである。結果を表6、表10、表14及び表18に示す。
積層フィルム(F)-3において、最外層の剥離フィルムを取り除き、これにより生じた接着層の露出面に、基材(S)-1を貼り合わせることにより、比較用積層体を得た。この比較用積層体は、PC層、接着層、PET層、接着層、Agスパッタ層、PET層及びハードコート層がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成されたものである。
得られた比較用積層体について、実施例1の場合と同じ方法で評価した。結果を表6、表10、表14及び表18に示す。
基材(S)-1に代えて、基材(S)-2を用いた点以外は、比較例13の場合と同じ方法で、比較用積層体を製造し、評価した。結果を表6、表10、表14及び表18に示す。
基材(S)-1に代えて、基材(S)-3を用いた点以外は、比較例13の場合と同じ方法で、比較用積層体を製造し、評価した。比較用積層体の製造時には、基材(S)-3を、そのPC層が積層フィルム(F)-3側となり、PMMA層が比較用積層体での一方の最外層となるように、配置した。すなわち、製造した比較用積層体は、PMMA層(基材)、PC層(基材)、接着層、PET層、接着層、Agスパッタ層、PET層及びハードコート層がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成されたものである。結果を表6、表10、表14及び表18に示す。
実施例1~12の積層体において、第1基材は、ポリエチレンテレフタレート製の透明基材、ポリメタクリル酸メチル製の透明基材、ポリメタクリル酸メチルの層とポリカーボネートの層とが積層された2層構造の透明基材(ただし、積層体中において、そのポリメタクリル酸メチルの層が金属銀膜側に配置されているもの)、又はゴム粒子を含有しているポリメタクリル酸メチル製の透明基材であった。
実施例1~12の中でも、実施例9のデータ密度が30%のもの以外の積層体においては、ΔG255が-26~11%であり、ΔG585が-35~15%であって、前記加湿加熱処理後の色味も良好であった。
実施例1~12の中でも、実施例9のデータ密度が30%のもの以外の積層体においては、ΔT255は-3~53%であり、ΔT585は1~58%であった。
実施例1~12の中でも、実施例9のデータ密度が30%のもの以外の積層体においても、ΔR255は-3~13%であった。
比較例1~6の積層体において、第1基材は、ポリエチレンテレフタレート製の透明基材、ポリメタクリル酸メチル製の透明基材、ポリメタクリル酸メチルの層とポリカーボネートの層とが積層された2層構造の透明基材(ただし、積層体中において、そのポリメタクリル酸メチルの層が金属銀膜側に配置されているもの)、及びゴム粒子を含有しているポリメタクリル酸メチル製の透明基材、のいずれでもなかった。比較例7~15の積層体においては、上述の積層フィルム(F)-1、(F)-2、又は(F)-3を用いていた。
11・・・第1基材、11a・・・第1基材の第1面(一方の面)、
12,22・・・金属銀膜、121,221・・・第1金属銀膜、122,222・・・第2金属銀膜、123,223・・・第3金属銀膜、124,224・・・第4金属銀膜、125,225・・・第5金属銀膜、12a,22a・・・金属銀膜の第1面(一方の面)、121a,221a・・・第1金属銀膜の第1面(一方の面)、122a,222a・・・第2金属銀膜の第1面(一方の面)、123a,223a・・・第3金属銀膜の第1面(一方の面)、124a,224a・・・第4金属銀膜の第1面(一方の面)、125a,225a・・・第5金属銀膜の第1面(一方の面)、
12’・・・印刷層、1211’・・・第1印刷層、1221’・・・第2印刷層、1231’・・・第3印刷層、1241’・・・第4印刷層、1251’・・・第5印刷層、
1220’,1230’・・・非印刷部位、
121’・・・第1印刷層含有領域、122’・・・第2印刷層含有領域、123’・・・第3印刷層含有領域、124’・・・第4印刷層含有領域、125’・・・第5印刷層含有領域、
1211・・・第1金属銀層、1221・・・第2金属銀層、1231・・・第3金属銀層、1241・・・第4金属銀層、1251・・・第5金属銀層、
14・・・第2基材
Claims (3)
- 積層体であって、
前記積層体は、第1基材と、前記第1基材の一方の面上に設けられた金属銀膜と、前記金属銀膜の前記第1基材側とは反対側の面上に設けられた透明粘着剤層と、前記透明粘着剤層の前記金属銀膜側とは反対側の面上に設けられた第2基材と、を備えており、
前記第1基材が、ポリエチレンテレフタレート製の透明基材、ポリメタクリル酸メチル製の透明基材、ポリメタクリル酸メチルの層とポリカーボネートの層とが積層された2層構造の透明基材、又はゴム粒子を含有しているポリメタクリル酸メチル製の透明基材であり、前記第1基材が前記2層構造の透明基材である場合には、前記2層構造の透明基材は、前記積層体中において、そのポリメタクリル酸メチルの層が前記金属銀膜側に配置されており、
前記第2基材が、ポリカーボネート製の透明基材、ポリエチレンテレフタレート製の透明基材、又はポリメタクリル酸メチルの層とポリカーボネートの層とが積層された2層構造の透明基材であり、前記第2基材が前記2層構造の透明基材である場合には、前記2層構造の透明基材は、前記積層体中において、そのポリカーボネートの層が前記透明粘着剤層側に配置されており、
前記第1基材と前記金属銀膜とが直接接触して積層され、前記金属銀膜と前記透明粘着剤層とが直接接触して積層されており、
前記金属銀膜が、下記一般式(1):
Y1はそれぞれ独立にフッ素原子、塩素原子、臭素原子又は水素原子であり;R1は炭素数1~19の脂肪族炭化水素基又はフェニル基であり;R2は炭素数1~20の脂肪族炭化水素基であり;R3は炭素数1~16の脂肪族炭化水素基であり;R4及びR5はそれぞれ独立に炭素数1~18の脂肪族炭化水素基であり;R6は炭素数1~19の脂肪族炭化水素基、水酸基又は式「AgO-」で表される基であり;
X1はそれぞれ独立に水素原子、炭素数1~20の脂肪族炭化水素基、ハロゲン原子、1個以上の水素原子が置換基で置換されていてもよいフェニル基若しくはベンジル基、シアノ基、N-フタロイル-3-アミノプロピル基、2-エトキシビニル基、又は一般式「R7O-」、「R7S-」、「R7-C(=O)-」若しくは「R7-C(=O)-O-」で表される基であり;
R7は、炭素数1~10の脂肪族炭化水素基、チエニル基、又は1個以上の水素原子が置換基で置換されていてもよいフェニル基若しくはジフェニル基である。)
で表わされるβ-ケトカルボン酸銀、又は有機銀錯体を用いて形成されたものであり、
前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その前記第2基材側からL*a*b*表色系におけるL*、a*及びb*を測定したとき、前記L*が75以上であり、前記a*が-3~3であり、前記b*が10.1以上であり、
前記積層体を、温度85℃、相対湿度85%の雰囲気下で加湿加熱処理し、前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その前記第2基材側から全光線透過率を測定し、処理前の測定値をT 0 とし、処理時間が255時間のときの測定値をT 255 としたとき、下記式
F T255 :ΔT 255 =(T 255 -T 0 )/T 0 ×100
により算出される前記積層体の全光線透過率変化率ΔT 255 が-55~55%であり、
前記積層体を、温度85℃、相対湿度85%の雰囲気下で加湿加熱処理し、前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その前記第2基材側から20°光沢度を測定し、処理前の20°光沢度をG 0 とし、処理時間が255時間のときの測定値をG 255 としたとき、下記式
F G255 :ΔG 255 =(G 255 -G 0 )/G 0 ×100
により算出される前記積層体の20°光沢度変化率ΔG 255 が-30%以上である、積層体。 - 前記積層体を、温度85℃、相対湿度85%の雰囲気下で加湿加熱処理し、前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その前記第2基材側から全光線透過率を測定し、処理前の測定値をT0とし、処理時間が585時間のときの測定値をT585としたとき、下記式
FT585:ΔT585=(T585-T0)/T0×100
により算出される前記積層体の全光線透過率変化率ΔT585が-200~200%である、請求項1に記載の積層体。 - 前記積層体を、温度85℃、相対湿度85%の雰囲気下で加湿加熱処理し、前記積層体の前記金属銀膜を備えている領域について、その前記第2基材側から20°光沢度を測定し、処理前の20°光沢度をG0とし、処理時間が585時間のときの測定値をG585としたとき、下記式
FG585:ΔG585=(G585-G0)/G0×100
により算出される前記積層体の20°光沢度変化率ΔG585が-60%以上である、請求項1又は2に記載の積層体。
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