JP7325154B1 - レドックスフロー電池システム - Google Patents
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Abstract
Description
(式1):前記セル入口流路の断面積>前記電極直前流路の断面積>前記電極入口流路の断面×入口流路の数
(式2):前記セル出口流路の断面積≧前記セル入口流路の断面積
(式3):前記電極直後流路の断面積≧前記電極直前流路の断面積
(式4):前記電極出口流路の断面積×出口流路の数≧前記電極入口流路の断面積×入口流路の数
レドックスフロー電池では、バナジウム溶液中のバナジウムイオンの価数の変化によって充放電を行うのであるが、電子の移動に伴う電荷中性の原理が成立するために電池の内部ではイオンが正極と負極の間を行き来しないとならない。それを保証しているのがプロトンを通すが電子は通さないイオン交換膜である。すなわち、イオン交換膜は、レドックスフロー電池が成立するための基本構成要素となるのでイオン交換膜の特性は電池としての基本性能を決める。
電極は、導電性があることが絶対条件であるが、強酸の水溶液中で酸化還元雰囲気で使用すること、負極では水素発生電位、正極では酸素発生電位が極力高い必要があることからカーボン(炭素)電極が好ましく用いられる。電解液の流動抵抗をできるだけ低くして反応性を上げるために比表面積が高い方が有利であり、直径6~12μmの炭素繊維を使ったカーボンフェルトやカーボンペーパーをつかうのが好ましい。また、炭素繊維はピッチ系のカーボン繊維が好ましい。カーボンフェルトは平坦な双極板との組み合わせ、カーボンペーパーは櫛型流路をもつ双極板との組み合わせで使われることが多い。この理由は双極板のところで詳しく説明する。
双極板は、単セルの場合は集電板と一体化されて用いられる。2セル以上の場合は片面が正極、その反対面が負極となるので双極板と呼ばれる。本発明に係るレドックスフロー電池システムは図2、図3に示すように双極板でセルをつないでいくことができる(本発明の一態様では、双極板は枠体の内部に設けられるため図3では双極板は外部からは見えない。)。正極タンクから来た正極のバナジウム溶液(V4+、V5+)と負極のタンクから来た負極のバナジウム溶液(V2+、V3+)とが並列で各セルに入り、電気は双極板を伝わって直列に流れる。したがってイオン交換膜と双極板は両方とも電気を流すわけであるが、イオン交換膜はイオンを流すが電子は流さず、双極板は電子は流すがイオンは流さないことが重要である。双極板に液がしみ込んでイオン導電性を持つと電池として成立しなくなる。
枠体(フレーム)の基本的役割は双極板、カーボン電極、イオン交換膜を配置して固定して構造を維持することである。また、タンクから送られたバナジウム溶液を各セルに送り込む流路をフレームの外に配置したものとフレームに流路を作ったものがある。一つのセル面積が1m2を超すような大きなセルならば流す液量も膨大になるので外部に太いパイプを配管した方がよいが、セル面積が500cm2以下の小型のフレームの場合には配管が複雑になるし、セルの厚さも厚くなってしまうので、フレーム内に流路を作る方が有利である。本発明の主眼はセル面積が1m2を超すような大きなものではなく500cm2程度の小型セルであるのでフレーム内に流路をつくる。
(式1):セル入口流路21の断面積>電極直前流路の断面積22>電極入口流路23の断面×入口流路の数
(式2):セル出口流路26の断面積≧セル入口流路21の断面積
(式3):電極直後流路25の断面積≧電極直前流路22の断面積
(式4):電極出口流路26の断面積×出口流路の数≧電極入口流路23の断面積×入口流路の数
本発明はバナジウムの価数変化を使って電気をためるレドックスフロー電池を対象とする。バナジウムの最大の利点は正極と負極の両方が同じバナジウムであることである。イオン交換膜がほんの少しではあるがバナジウムイオンを通すので正極と負極のバランスが徐々にズレ、容量が低下するという現象は起こるがバナジウム溶液自体に劣化はない。すなわち正極と負極を混ぜて+3.5価に調整すれば元に戻る。電池をためる活材に劣化がなく永遠に使えるという点がバナジウムを使う最大の利点である。
電極有効面積5×10cm2のセルについて3セルを図2のように組み上げた。ポンプはIWAKI NRD-08ZTV24-N 2台、バナジウム溶液はLEシステム製1.7Mを両極に各500mLを用いた。ポンプは24V DCで運転し流量は250-300mL/minであった。ポンプの回転数は一定であったが充放電に従って若干流量が動く、また正極と負極とでも若干流量が変化する。これは価数の変化に従って密度と粘度が若干動くためと思われる。カーボンフェルトはSGL SIGRCELL GFD4.6 activatedを5×10cm2に切断して用いた。イオン交換膜はChemours NafionNR212を用いた。フレームは硬質塩ビの板を機械加工で形状を削り出した。バナジウム溶液の流路はEPDMのOリングでシールした。
セル入口流路:φ8
カーボン電極直前流路:深さ1.5mm×幅5mm=7.5mm2
カーボン電極入口流路:深さ1.0mm×幅1.5mm=1.5mm2
セル出口流路:φ8
カーボン電極直後流路:深さ1.5mm×幅5mm=7.5mm2
カーボン電極出口流路:深さ1.2mm×幅2mm=2.4mm2
カーボン電極入口流路は4つ、カーボン電極出口流路は5つである。
したがって流路の断面積は以下の条件を満たしている。
セル入口流路の断面積>カーボン電極直前流路の断面積>カーボン電極入口流路の断面積×入口流路の数
セル出口流路の断面積≧セル入口流路の断面積
カーボン電極直前流路の断面積≧カーボン電極直後流路の断面積
カーボン電極出口流路の断面積×出口流路の数≧カーボン電極入口流路の断面積×入口流路の数
比較例1では、
カーボン電極入口流路:深さ1.5mm×幅1.5mm=2.25mm2
カーボン電極入口流路は5つ、カーボン電極出口流路は5つである。
と変更した以外は、実施例1とすべておなじ構成で流路の寸法を設定した。すなわち、比較例1では、
セル入口流路の断面積>カーボン電極直前流路の断面積>カーボン電極入口流路の断面積×入口流路の数
の条件を満たさない。
比較例2では、
カーボン電極直前流路:深さ1.0mm×幅5mm=5.0mm2
と変更した以外は、実施例1とすべておなじ構成で流路の寸法を設定した。すなわち、比較例2では、
セル入口流路の断面積>カーボン電極直前流路の断面積>カーボン電極入口流路の断面積×入口流路の数
の条件を満たさない。
比較例3では、
カーボン電極入口流路は6つ、カーボン電極出口流路は5つである。
と変更した以外は、実施例1とすべておなじ構成で流路の寸法を設定した。すなわち、比較例3では、
セル入口流路の断面積>カーボン電極直前流路の断面積>カーボン電極入口流路の断面積×入口流路の数
の条件を満たさない。
比較例4では、
カーボン電極出口流路:深さ1.0mm×幅1.5mm=1.5mm2
カーボン電極入口流路は4つ、カーボン電極出口流路は3つである。
と変更した以外は、実施例1とすべておなじ構成で流路の寸法を設定した。すなわち、比較例4では、
カーボン電極出口流路の断面積×出口流路の数≧カーボン電極入口流路の断面積×入口流路の数
の条件を満たさない。
比較例5では、
カーボン電極入口流路:深さ1.0mm×幅40mm=40mm2
カーボン電極出口流路:深さ1.0mm×幅1.5mm=1.5mm2
カーボン電極入口流路は1つ、カーボン電極出口流路は3つである。
と変更した以外は、実施例1とすべておなじ構成で流路の寸法を設定した。すなわち、比較例5では、
セル入口流路の断面積>カーボン電極直前流路の断面積>カーボン電極入口流路の断面積×入口流路の数
の条件を満たさない。
室温において充電・放電試験を行った。実施例1の結果の一例を図5に示す。充電に使った直流電源は菊水電子製(PWR401L)、放電に使った電子負荷器は菊水電子製(PLZ205W)をもちいた。カットオフ電圧は充電時(4.8V(1.6V/cell))、放電時(2.4V(0.8V/cell))。この3回目の充放電曲線からセル抵抗を算出した。算出方法はカットオフ電圧に達した時間の中点の電圧を読み取り、充電曲線と放電曲線の中点電圧の差を電流密度で割って,その値を3で割って1cell当たりの電圧差を求め、さらに2分の1にした値である。
セル入口流路の断面積>カーボン電極直前流路の断面積>カーボン電極入口流路の断面積×入口流路の数
セル出口流路の断面積≧セル入口流路の断面積
カーボン電極直後流路の断面積≧カーボン電極直前流路の断面積
カーボン電極出口流路の断面積×出口流路の数≧カーボン電極入口流路の断面積×入口流路の数
電極有効面積20×20cm2のセルを用意し、20セル分を図2のように双極板を介して隣接させ、組み上げた。ポンプはIWAKI MDF-70RZ、バナジウム溶液はLEシステム製1.7Mを両極に各20Lを用いた。ポンプは50Hzで運転し、流量は9~10L/minであった。ポンプの回転数は一定であったが充放電に従って若干流量が動き、また正極と負極とでも若干流量が変化する。これは価数の変化に従って密度と粘度が若干動くためと思われる。
上記実施例において、市販のカーボンフェルト(SGL SIGRACELL GFD4.6 )を電極として挿入した(比較例6)。さらにカーボンフェルトを400℃、空気中で30分焼成した(SGL SIGRACELL GFD4.6activated)ものを挿入した(比較例7)。焼成前と焼成後の酸素分析をしたところ酸素量は1.5%と2.3%であり、OH、COOHなどの官能基が多くなっていることを確認した。そのほかは実施例2と同じ測定を行った
室温は25℃であった。電解液溶液を水浴に入れ水浴の温度を30、40、50、60℃として各温度で80A(200mA/cm2)の一定電流で充放電を3サイクル行い、3サイクル目の充放電曲線を用いてセル抵抗を算出し初期特性とした。直流電源は菊水電子製(PWR2001L)、電子負荷器は菊水電子製(PLZ1205W+PLZ2405WB)を使用した。算出方法はカットオフ電圧(充電32V、1.60V/cell、放電16V、0.8V/cell)に達した時間の中点の電圧を読み取り、充電曲線と放電曲線の中点電圧の差を電流密度で割って、その値を20で割って1cell当たりの電圧差をもとめ、さらに2分の1にした値である。図6に40℃での3サイクル目の充放電の結果を示す。放電の時の平均出力は約25V×80A=2kWであり、この時のエネルギー効率は約80%であった。このような充放電結果からセル抵抗値を読み取った結果を表3に示す。30℃と50℃では連続して100回充放電したのちのセル抵抗値も測定した。100回程度だと一般に変化がないと言われており、事実比較例7では30℃では目立った劣化は確認できない。ところが50℃での比較例7では明確なセル抵抗の増加が確認された。念のために比較例7のセルスタックで100回充放電したのちセルスタックを分解し新品のSIGRCELL GFD4.6 activatedに交換したところ初期特性は元に戻った。
Claims (3)
- 少なくとも、
イオン交換膜と、
前記イオン交換膜を挟んだ両側に設けられた電極と、
前記電極内部を電解液が循環するように流路が設けられた枠体と、
前記電解液の循環手段と、
前記電極と接するように前記枠体の内部に設けられた双極板
を一単位のセルとして、該セルが1以上積層されてなり、
前記枠体には、
前記循環手段から前記電解液が供給されるセル入口流路と、
前記セル入口流路から供給された電解液が前記枠体の幅方向に沿って流れる電極直前流路と、
前記電極直前流路から前記枠体内部の電極へと前記電解液を供給する1以上の電極入口流路と、
前記電極を通った前記電解液を前記枠体の内部から該枠体に設けられた流路へと排出する経路となる1以上の電極出口流路と、
前記1以上の電極出口流路から送られた前記電解液を前記枠体の前記幅方向に沿って流して集結させる電極直後流路と、
前記電極直後流路から送られた前記電解液を前記循環手段へと戻すセル出口流路
が形成され、
以下の条件を満たすことを特徴とするレドックスフロー電池システム。
(式1):前記セル入口流路の断面積>前記電極直前流路の断面積>前記電極入口流路の断面×入口流路の数
(式2):前記セル出口流路の断面積≧前記セル入口流路の断面積
(式3):前記電極直後流路の断面積≧前記電極直前流路の断面積
(式4):前記電極出口流路の断面積×出口流路の数≧前記電極入口流路の断面積×入口流路の数 - 前記電解液はバナジウムイオンを含有する硫酸溶液であり、
前記電極は熱処理されたカーボンフェルトからなり、
前記電解液の液温が40℃~80℃の範囲内となるように制御されることを特徴とする請求項1にレドックスフロー電池システム。 - 前記イオン交換膜はポリテトラフルオロエチレン(PTFE)系の陽イオン交換膜であることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載のレドックスフロー電池システム。
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