JP7309260B2 - 焼結磁石の製造方法 - Google Patents

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Description

関連出願の相互引用
本出願は、２０１９年１０月７日付韓国特許出願第１０－２０１９－０１２３８７０号に基づいた優先権の利益を主張し、当該韓国特許出願の文献に開示された全ての内容は本明細書の一部として組み含まれる。
本発明は、焼結磁石の製造方法に関し、より具体的には、Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁石の製造方法に関する。
ＮｄＦｅＢ系磁石は、希土類元素であるＮｄおよび鉄、ホウ素（Ｂ）の化合物であるＮｄ２Ｆｅ１４Ｂの組成を有する永久磁石であり、１９８３年に開発されて以来、３０年間汎用の永久磁石として使用されてきている。このようなＮｄＦｅＢ系磁石は、電子情報、自動車工業、医療機器、エネルギー、交通などの多様な分野で使用されている。特に最近では、軽量、小型化傾向に合わせて工作機器、電子情報機器、家電用電子製品、携帯電話、ロボット用モータ、風力発電機、自動車用小型モータおよび駆動モータなどの製品に使用されている。
ＮｄＦｅＢ系磁石の一般的な製造は、金属粉末冶金法に基づいたストリップ（Ｓｔｒｉｐ）／モールドキャスティング（ｍｏｌｄ ｃａｓｔｉｎｇ）またはメルトスピニング（ｍｅｌｔ ｓｐｉｎｎｉｎｇ）法が知られている。まず、ストリップ（Ｓｔｒｉｐ）／モールドキャスティング（ｍｏｌｄ ｃａｓｔｉｎｇ）法の場合、ネオジム（Ｎｄ）、鉄（Ｆｅ）、ホウ素（Ｂ）などの金属を加熱を通じて溶融させてインゴットを製造し、結晶粒子を粗粉砕し、微細化工程を通じてマイクロ粒子を製造する工程である。これを繰り返して、磁石粉末を得て、磁場下で加圧（ｐｒｅｓｓｉｎｇ）および焼結（ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ）過程を経て異方性焼結磁石を製造するようになる。
また、メルトスピニング（ｍｅｌｔ ｓｐｉｎｎｉｎｇ）法は、金属元素を溶融させた後、速い速度で回転するホイール（ｗｈｅｅｌ）に注いで急冷し、ジェットミル粉砕後、高分子にブレンディングしてボンド磁石として形成したり、加圧して磁石として製造する。
しかし、このような方法は、全てにおいて粉砕過程が本質的に要求され、粉砕過程に長時間がかかり、粉砕後粉末の表面をコーティングする工程が要求されるという問題点がある。
最近、磁石粉末を還元拡散法で製造する方法が注目されている。還元拡散法は、Ｎｄ２Ｏ３のような希土類酸化物をＦｅ、Ｂ、Ｃｕ粉末と目的とした組成比率に混合した後、ＣａまたはＣａＨ２などの還元剤を添加して熱処理してＮｄＦｅＢ系バルク磁石の合成体を合成させる。このような合成体を粉砕して磁石粉末を製造し、前記磁石粉末を焼結することによって焼結磁石を製造することができる。
還元拡散法で製造された磁石粉末を焼結して焼結磁石を得る過程の場合、摂氏１０００度～１２５０度の温度範囲で焼結を行う時に結晶粒成長を伴うようになるが、このような結晶粒の成長は保磁力や残留磁化を減少させる要因として作用する。
そのために、このような焼結磁石に対して、磁気的性能を改善するための後処理方法が提案されている。
後処理方法の一つとして、粒界拡散法（ＧＢＤＰ：Ｇｒａｉｎ Ｂｏｕｎｄａｒｙ Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ Ｐｒｏｃｅｓｓ）は、焼結磁石内界面上の化学反応性が非常に大きい点を利用して焼結磁石の表面に重希土類元素をコーティングした後に熱処理する方法である。このような粒界拡散法は、重希土類元素を粒界周辺、つまり、強磁性結晶粒表面部位にだけ集中分布するようにして結晶粒が磁気異方性の高い層で囲まれるコア－シェル構造を形成するようにすることによって高い保磁力を得るためのものである。
次に、また他の後処理方法の一つである溶浸（Ｉｎｆｉｌｔｒａｔｉｏｎ）処理は、焼結磁石の微細気孔や粒界をそれより融点が低い金属や合金で構成するために焼結磁石に前記金属や合金を塗布した後に熱処理する方法である。このような溶浸処理は、希土類元素－低融点金属で構成された非磁性界面を形成して保磁力上昇の効果を得るためのものである。
ただし、従来の粒界拡散法や溶浸処理などではＴｂ、Ｄｙなどの重希土類元素を活用したが、このような重希土類元素は、融点が高くて磁石内部への浸透に限界があり、価格が非常に高いという短所がある。
本発明の実施形態は、既存に提案された方法の前記のような問題点を解決するために提案されたものであって、安価でありながらも、後処理方法を通じて保磁力を向上させることができる新たな粒界拡散物質を提供することにその目的がある。
ただし、本発明の実施形態が解決しようとする課題は、前述した課題に限定されず、本発明に含まれている技術的な思想の範囲で多様に拡張され得る。
本発明の一実施形態による焼結磁石の製造方法は、Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末を製造する段階；前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末を焼結して焼結磁石を製造する段階；Ｐｒ、Ａｌ、ＣｕおよびＧａを含む共晶合金（Ｅｕｔｅｃｔｉｃ ａｌｌｏｙ）を製造する段階；および前記共晶合金を前記焼結磁石に溶浸（Ｉｎｆｉｌｔｒａｔｉｏｎ）処理する段階を含み、前記Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、ＣｅまたはＴｂであり、前記溶浸処理する段階は、前記共晶合金を前記焼結磁石に塗布する段階、および前記共晶合金が塗布された焼結磁石を熱処理する段階を含む。
前記熱処理する段階は、摂氏５００度～１０００度で加熱する段階を含むことができる。
前記熱処理する段階は、摂氏８００度～１０００度で加熱する１次熱処理段階、および摂氏５００度～６００度で加熱する２次熱処理段階を含むことができる。
前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末を製造する段階は、還元拡散法を通じて前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末を合成する段階を含むことができる。
前記Ｇａの含有量は、前記共晶合金に対して１～２０ａｔ％であり得る。
前記共晶合金を製造する段階は、ＰｒＨ２、Ａｌ、ＣｕおよびＧａを混合して共晶合金用混合物を製造する段階、前記共晶合金用混合物を冷間等方圧加圧法で加圧する段階、および前記加圧した共晶合金用混合物を加熱する段階を含むことができる。
前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末は、ＮｄＦｅＢ系磁石粉末を含むことができる。
本発明の実施形態によれば、融点が低い共晶合金を焼結磁石の表面に塗布した後に熱処理することによって、重希土類元素を使用しないかまたは最小化しても、焼結磁石の保磁力を効果的に上昇させることができる。
実施例１で製造された焼結磁石に対するＢ－Ｈ測定グラフである。 実施例２で製造された焼結磁石に対するＢ－Ｈ測定グラフである。 比較例１で製造された焼結磁石に対するＢ－Ｈ測定グラフである。
以下、添付した図面を参照して本発明の多様な実施形態について本発明が属する技術分野における通常の知識を有する者が容易に実施することができるように詳細に説明する。本発明は、多様な異なる形態に実現することができ、ここで説明する実施形態に限定されない。
また、明細書全体において、ある部分がある構成要素を「含む」という時、これは特に反対になる記載がない限り、他の構成要素を除外せず、他の構成要素をさらに含むことができることを意味する。
本発明の一実施形態による焼結磁石の製造方法は、Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末を製造する段階；前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末を焼結して焼結磁石を製造する段階；Ｐｒ、Ａｌ、ＣｕおよびＧａを含む共晶合金（Ｅｕｔｅｃｔｉｃ ａｌｌｏｙ）を製造する段階；および前記共晶合金を前記焼結磁石に溶浸（Ｉｎｆｉｌｔｒａｔｉｏｎ）処理する段階を含む。
前記溶浸処理する段階は、前記共晶合金を前記焼結磁石に塗布する段階、および前記共晶合金が塗布された焼結磁石を熱処理する段階を含む。
前記Ｒは、希土類元素を称するものであって、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、ＣｅまたはＴｂであり得る。つまり、以下で説明するＲは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、ＣｅまたはＴｂを意味する。
以下、各段階別により詳細に説明する。
まず、焼結磁石に溶浸（Ｉｎｆｉｌｔｒａｔｉｏｎ）処理する段階について詳細に説明する。
後処理方法として、従来の粒界拡散法（ＧＢＤＰ：Ｇｒａｉｎ Ｂｏｕｎｄａｒｙ Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ Ｐｒｏｃｅｓｓ）や溶浸（Ｉｎｆｉｌｔｒａｔｉｏｎ）処理では、ＴｂやＤｙなど重希土類元素を活用したが、融点が高くて磁石内部への浸透や粒界拡散に限界があり、また価格が高いという短所がある。
これとは異なり、本実施形態では、低融点の共晶合金を利用して、焼結磁石の表面に溶浸（Ｉｎｆｉｌｔｒａｔｉｏｎ）処理を実施するため、粒界拡散や磁石内部への浸透がより円滑に行われ得る。したがって、重希土類元素の使用量を最小化するかまたは使用せずに、焼結磁石の保磁力を効率的に向上させることができる。
特に、本発明の焼結磁石は、還元拡散法で製造された磁石粉末を焼結して製造され得る。
この時、還元拡散法で製造された磁石粉末を焼結する場合、焼結過程で結晶粒成長（初期粉末サイズの１．５倍以上）や正常ではない結晶粒成長（一般結晶粒サイズの２倍以上）が生じることがあり、焼結磁石の結晶粒サイズ分布が均一でなく、保磁力や残留磁化のような磁気的性能が低下するという問題がある
本実施形態によりＰｒ、Ａｌ、ＣｕおよびＧａを含む共晶合金を利用して溶浸処理を実施する場合、保磁力が約８ｋＯｅ（キロエルステッド）程度向上したことを確認した。これは保磁力が溶浸処理前に比べてほぼ３０％～７０％程度上昇したもので、重希土類元素を添加していないにも拘らず、それに準ずる程度に高い保磁力向上を示す。
特に、還元拡散法で磁石粉末を製造した場合、既存の方法よりも磁石粉末の微細化が可能であるが、そのために、前記磁石粉末を焼結して製造された焼結磁石は密度が多少低く形成され得る。したがって、本実施形態による溶浸処理の対象が還元拡散法によって製造された磁石粉末を焼結した焼結磁石である時、焼結磁石の低い密度に起因して、粒界拡散の効果や保磁力向上の効果がより優秀になり得る。
前記共晶合金を前記焼結磁石に塗布する段階は、焼結磁石の表面に接着物質を塗布し、粉砕された共晶合金を接着物質に分散させた後、接着物質を乾燥させる段階を含むことができる。これによって、共晶合金が焼結磁石の表面に塗布および付着され得る。
一方、接着物質は、ポリビニルアルコール（Ｐｏｌｙｖｉｎｙｌ ａｌｃｏｈｏｌ、ＰＶＡ）、エタノールおよび水が混合されたものであり得る。
その後、熱処理する段階が続き、前記熱処理する段階は、摂氏５００度～１０００度で加熱する段階を含むことができる。
より具体的には、前記熱処理する段階は、１次熱処理段階および２次熱処理段階を含むことができ、前記１次熱処理段階は、摂氏８００度～１０００度で加熱する段階を含むことができ、前記２次熱処理段階は、摂氏５００度～６００度で加熱する段階を含むことができる。
前記１次熱処理段階を通じてＰｒ、Ａｌ、ＣｕおよびＧａを含む共晶合金の溶融が誘導されて、焼結磁石内部への浸透が円滑に行われ得る。
次に、前記２次熱処理段階を通じて、焼結磁石内部へ拡散されたＰｒ、Ａｌ、Ｃｕ、ＧａなどによるＲ－ｒｉｃｈ相の相変態が誘導され得るため、保磁力の追加的な向上が可能である。
一方、本実施形態での共晶合金はＧａを含むが、このような共晶合金を溶浸処理することによって、焼結磁石の粒界面に非磁性相を形成させることができる。
具体的には、Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁石の結晶粒は、単磁区サイズより非常に大きく、結晶粒内部での組織学的変化が殆どないため、保磁力は粒界部位での逆磁区生成と転移容易度により変わる。つまり、逆磁区の生成と転移が簡単に起これば保磁力が低く、その逆であれば保磁力が高くなる。
このようなＲ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁石の保磁力は、粒界部位での物理的、組織学的特性によって決定されるため、この部位での逆磁区生成と転移を抑制すれば保磁力を向上させることができる。
したがって、本実施形態でのようにＧａを含む共晶合金を焼結磁石に塗布した後に熱処理すれば、焼結磁石の粒界に非磁性相を効果的に形成させることができる。Ｇａの添加によってＮｄ６Ｆｅ１３Ｇａ相が形成され得るが、これによってＮｄ－ｒｉｃｈ相でのＦｅ含有量が顕著に減少して、Ｎｄ－ｒｉｃｈ相の非磁性が向上するためである。結局、焼結磁石の残留磁束密度は低下なしに維持され、保磁力は向上して、磁気的性能増大の効果を得ることができる。
また、共に添加されたＡｌとＣｕは、前記のようなＧａ添加効果を増進させるのに役立つことができる。Ｇａの存在によってＦｅ含有量が急減されたＮｄ－ｒｉｃｈ相に非磁性Ａｌ、Ｃｕが追加的に浸透されてＮｄ－ｒｉｃｈ相の非磁性がより向上し、保磁力がより増加する。
また、Ａｌ、ＣｕおよびＧａは、それぞれ共に添加されたＰｒと共晶反応を形成して、Ｐｒの融点を低めることができる。そのために、前記原料を添加しない場合に比べて共晶合金の磁石内部への浸透がより容易になり得る。
一方、前記共晶合金に対してＧａの含有量が１～２０ａｔ％であることが好ましい。Ｇａの含有量が２０ａｔ％超過であれば、Ｒ－Ｆｅ－Ｇａ相が過多に形成されて焼結磁石の磁気的性能に悪影響を与え得る。Ｇａの含有量が１ａｔ％未満であれば、焼結磁石の非磁性相が目的とする程度に形成されず、保磁力向上の効果が僅かであるという問題がある。
次に、溶浸処理に使用される共晶合金（Ｅｕｔｅｃｔｉｃ ａｌｌｏｙ）を製造する段階について説明する。
共晶合金を製造する段階は、ＰｒＨ２、Ａｌ、ＣｕおよびＧａを混合して共晶合金用混合物を製造する段階、前記共晶合金用混合物を冷間等方圧加圧法で加圧する段階、および前記加圧した共晶合金用混合物を加熱する段階を含むことができる。
ＰｒＨ２、Ａｌ、Ｃｕは粉末の形態で混合され、融点が低いＧａは液状で混合され得る。
その後、前記共晶合金用混合物を冷間等方圧加圧法（Ｃｏｌｄ ＩｓｏｓｔａｔｉｃＰｒｅｓｓｉｎｇ、ＣＩＰ）で加圧することができる。
冷間等方圧加圧法は、粉末に均一に圧力を加えるための方法であり、前記共晶合金用混合物をゴム袋のような可塑性のある容器に封入して密封した後、液圧を加える方法である。
その後、前記加圧した共晶合金用混合物を加熱する段階が続き得る。具体的には、前記加圧した共晶合金用混合物をＭｏやＴａ金属の箔で囲み、Ａｒ気体のような不活性雰囲気下で時間当たり摂氏３００度で昇温して摂氏９００度～１０５０度で加熱する。前記加熱は、約１時間～２時間行われ得る。
このように製造した共晶合金を粉砕した後、前述した溶浸処理する段階に使用することができる。
このような方法は、前記混合物を加圧して凝集した後、直ちに溶かすことによって、成分原料が均一に分布する共晶合金を簡便な方法で製造することができるという長所がある。
一方、溶浸処理での保磁力向上を補完するために、前記共晶合金用混合物にＤｙＨ２、つまり、重希土類水素化物粉末をさらに添加することができ、これによって共晶合金はＤｙをさらに含むことができる。
次に、Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末を製造する段階について説明する。
本実施形態で、Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末は、還元拡散法を通じて合成され得る。還元拡散法は、希土類酸化物、鉄、ホウ素および還元剤を混合した後に加熱して希土類酸化物を還元させると同時にＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の粉末を合成させる方法である。
希土類酸化物は、前記希土類元素Ｒと対応して、Ｎｄ２Ｏ３、Ｐｒ２Ｏ３、Ｄｙ２Ｏ３、Ｃｅ２Ｏ３およびＴｂ２Ｏ３のうちの少なくとも一つを含むことができ、還元剤は、Ｃａ、ＣａＨ２およびＭｇのうちの少なくとも一つを含むことができる
還元拡散法は、希土類酸化物を原料とするため、安価であり、別途の粗粉砕、水素粉砕またはジェットミルのような粉砕工程や表面処理工程が要求されない。
また、焼結磁石の磁気的性能向上のためには、焼結磁石の結晶粒微細化が必須であるが、焼結磁石の結晶粒のサイズは初期磁石粉末のサイズに直結される。この時、還元拡散法は、他の方法に比べて微細な磁性粒子を有する磁石粉末を製造するのに容易であるという長所がある。
具体的には、還元拡散法によるＲ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末の製造は、原料物質から合成する段階および洗浄段階を含む。
原料物質から合成する段階は、希土類酸化物、ホウ素、鉄を混合して１次混合物を製造する段階、前記１次混合物にカルシウムなどの還元剤を添加および混合して２次混合物を製造する段階、および前記２次混合物を摂氏８００度～１１００度の温度で加熱する段階を含むことができる。
前記合成は、希土類酸化物、ホウ素、鉄のような原材料を混合し、摂氏８００度～１１００度の温度で原材料の還元および拡散によってＲ－Ｆｅ－Ｂ系合金磁石粉末を形成する方法である。
具体的には、希土類酸化物、ホウ素、鉄の混合物で粉末を製造する場合、希土類酸化物、ホウ素および鉄のモル比は、１：１４：１～１．５：１４：１であり得る。希土類酸化物、ホウ素および鉄は、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ磁石粉末を製造するための原材料であり、前記モル比を満足した時、高い収率にＲ２Ｆｅ１４Ｂ磁石粉末を製造することができる。もしモル比が１：１４：１未満である場合、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ主相の組成ずれおよびＲ－ｒｉｃｈ粒界相が形成されないという問題点があり、前記モル比が１．５：１４：１超過である場合、希土類元素の量が過量であるため、還元された希土類元素が残存するようになり、残った希土類元素がＲ（ＯＨ）３やＲＨ２に変わるという問題点があり得る。
前記加熱は、合成のためのものであって、不活性ガス雰囲気下で摂氏８００度～１１００度の温度で１０分～６時間行われ得る。加熱時間が１０分以下である場合、粉末が十分に合成されず、加熱時間が６時間以上である場合、粉末のサイズが粗大になり、１次粒子同士がかたまるという問題点があり得る。
このように製造される磁石粉末は、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂであり得る。また、製造された磁石粉末のサイズは、０．５マイクロメーター～１０マイクロメーターであり得る。また、一実施形態により製造された磁石粉末のサイズは、０．５マイクロメーター～５マイクロメーターであり得る。
つまり、摂氏８００度～１１００度の温度での原料物質の加熱によってＲ２Ｆｅ１４Ｂ磁石粉末が形成され、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ磁石粉末は、ネオジム磁石で、優れた磁性特性を示す。通常、Ｎｄ２Ｆｅ１４ＢのようなＲ２Ｆｅ１４Ｂ磁石粉末を形成するためには、原材料を摂氏１５００度～２０００度の高温で溶融させた後に急冷させて原材料の塊りを形成し、このような塊りを粗粉砕および水素粉砕などをしてＲ２Ｆｅ１４Ｂ磁石粉末を得る。
しかし、このような方法の場合、原材料を溶融するための高温の温度が必要であり、これを再び冷却後に粉砕する工程が要求されて工程時間が長く、複雑である。また、このように粗粉砕されたＲ２Ｆｅ１４Ｂ磁石粉末に対して耐腐食性を強化し、電気抵抗性などを向上させるために別途の表面処理過程が要求される。
しかし、本実施形態でのように還元拡散法によってＲ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末を製造する場合、摂氏８００度～１１００度の温度で原材料の還元および拡散によってＲ２Ｆｅ１４Ｂ磁石粉末を形成する。この段階で、磁石粉末のサイズが数マイクロメーター単位で形成されるため、別途の粉砕工程が不要である。
また、その後、磁石粉末を焼結して焼結磁石を得る過程の場合、摂氏１０００～１１００度の温度範囲で焼結を行う時に必ず結晶粒成長を伴うようになるが、このような結晶粒の成長は保磁力を減少させる要因として作用する。焼結磁石の結晶粒のサイズは初期磁石粉末のサイズに直結されるため、本発明の一実施形態による磁石粉末のように、磁石粉末の平均サイズを０．５マイクロメーター～１０マイクロメーターに制御すれば、後ほど保磁力が向上した焼結磁石を製造することができる。
また、原材料として使用される鉄粉末のサイズを調節して製造される合金粉末のサイズを調節することができる。
ただし、このような還元拡散法で磁石粉末を製造する場合、前記製造過程で酸化カルシウムや酸化マグネシウムのような副産物が生成されることがあり、これを除去する洗浄段階が要求される。
このような副産物を除去するために、製造された磁石粉末を水系溶媒または非水系溶媒に浸漬して洗浄する洗浄段階が続く。このような洗浄は２回以上繰り返される。
水系溶媒は、脱イオン水（Ｄｅｉｏｎｉｚｅｄ ｗａｔｅｒ、ＤＩ ｗａｔｅｒ）を含むことができ、非水系溶媒は、メタノール、エタノール、アセトン、アセトニトリルおよびテトラヒドロフランのうちの少なくとも一つを含むことができる。
一方、副産物除去のために水系溶媒または非水系溶媒にアンモニウム塩や酸が溶解され得、具体的にＮＨ４ＮＯ３、ＮＨ４Ｃｌおよびエチレンジアミン四酢酸（ｅｔｈｙｌｅｎｅｄｉａｍｉｎｅｔｅｔｒａａｃｅｔｉｃ ａｃｉｄ、ＥＤＴＡ）のうちの少なくとも一つが溶解され得る。
その後、前記のように合成段階および洗浄段階を経たＲ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末を焼結する段階が続く。
Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末と希土類水素化物粉末を混合して混合粉末を製造することができる。希土類水素化物粉末は、混合粉末に対して３～１５ｗｔ．％で混合されることが好ましい。
希土類水素化物粉末の含有量が３ｗｔ．％未満である場合、粒子間に十分なぬれ性（ｗｅｔｔｉｎｇ）を付与することができないため、焼結が良好に行われず、Ｒ－Ｆｅ－Ｂの主相分解を抑制する役割を十分に果たすことができないという問題点があり得る。また、希土類水素化物粉末の含有量が１５ｗｔ．％超過である場合、焼結磁石でＲ－Ｆｅ－Ｂ主相の体積比が減少して残留磁化値が減少し、液相焼結によって粒子が過度に成長するという問題点があり得る。粒子の過成長によって結晶粒のサイズが大きくなる場合、磁化反転に弱いため、保磁力が減少するようになる。
次に、前記混合粉末を摂氏７００度～９００度の温度で加熱する。本段階で、希土類水素化物が希土類金属および水素気体に分離され、水素気体が除去される。つまり、一例として希土類水素化物粉末がＮｄＨ２である場合、ＮｄＨ２がＮｄおよびＨ２気体に分離され、Ｈ２気体が除去される。つまり、摂氏７００度～９００度での加熱は、混合粉末で水素を除去する工程である。この時、加熱は、真空雰囲気下で行われ得る。
次に、前記加熱した混合粉末を摂氏１０００度～１１００度の温度で焼結する。この時、前記加熱した混合粉末を摂氏１０００度～１１００度の温度で焼結する段階は３０分～４時間行われ得る。このような焼結工程も真空雰囲気下で行われ得る。より具体的には、摂氏７００度～９００度で加熱した混合粉末を黒鉛モールドに入れて圧縮し、パルス磁場を加えて配向して焼結磁石用成形体を製造することができる。前記焼結磁石用成形体を真空雰囲気下で摂氏８００度～９００度で熱処理した後、摂氏１０００度～１１００度の温度で焼結して焼結磁石を製造する。
本焼結段階で、希土類元素による液相焼結が誘導される。つまり、既存の還元拡散法で製造されたＲ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末と添加された希土類水素化物粉末との間で希土類元素による液相焼結が起こる。これによって、焼結磁石内部の粒界部または焼結磁石主相粒の粒界部領域にＲ－ｒｉｃｈおよびＲＯｘ相が形成される。このように形成されたＲ－Ｒｉｃｈ領域や、ＲＯｘ相は、焼結磁石製造のための焼結工程で磁石粉末の焼結性を改善し、主相粒子の分解を防止する。したがって、安定的に焼結磁石を製造することができる。
製造された焼結磁石は、高密度を有し、結晶粒のサイズは、１マイクロメーター～１０マイクロメーターであり得る。
以下、本発明の実施形態による焼結磁石の製造方法について具体的な実施例および比較例を通じて説明する。
実施例１
Ｎｄ２Ｏ３ １０４．９７５ｇ、Ｐｒ２Ｏ３ ５４．３６８ｇ、Ｆｅ ２９４．７５ｇ、Ｃｕ ０．４５ｇ、Ｃｏ １３．５ｇ、Ｂ ４．９５ｇ、Ａｌ １．３５ｇ、Ｃａ ９１．５ｇおよびＭｇ ９ｇを均一に混合して混合物を製造する。
混合物を任意の模様の枠に入れてタッピング（ｔａｐｐｉｎｇ）した後、混合物を不活性ガス（Ａｒ、Ｈｅ）雰囲気下で摂氏９００度で３０分～６時間加熱してチューブ電気炉内で反応させる。反応が終了した後、ジメチルスルホキシド（Ｄｉｍｅｔｈｙｌ Ｓｕｌｆｏｘｉｄｅ）溶媒下でジルコニアボールと共にボールミル工程を実施した。
次に、還元副産物であるＣａ、ＣａＯを除去するために洗浄段階を進行する。ＮＨ４ＮＯ３ ３０ｇ～３５ｇを合成された粉末と均一に混合した後、～２００ｍｌのメタノールに浸漬して効果的な洗浄のために均質機（ｈｏｍｏｇｅｎｉｚｅｒ）および超音波洗浄（ｕｌｔｒａ ｓｏｎｉｃ）を交互に１回あるいは２回繰り返して進行する。次に、同量のメタノールで残留ＣａＯとＮＨ４ＮＯ３の反応産物であるＣａ（ＮＯ）３を除去するためにメタノールあるいは脱イオン水で２～３回洗浄する。メタノールと酢酸溶液を利用して磁石粉末表面の酸化層を除去し、最後に、アセトンで洗浄した後、真空乾燥して洗浄を終え、単一相のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ粉末粒子を得る。
その後、当該磁石粉末に５～１０ｗｔ．％のＮｄＨ２を添加して混合した後、黒鉛モールドに入れて圧縮成形し、５Ｔ以上のパルス磁場を加えて粉末を配向して、焼結磁石用成形体を製造した。その後、成形体を真空焼結炉で摂氏８５０度の温度で１時間加熱し、摂氏１０７０度の温度で２時間加熱して焼結を進行して焼結磁石を製造した。製造された焼結磁石の重量比（ｗｔ．％）は、Ｎｄ ２０ｗｔ．％、Ｐｒ １０ｗｔ．％、Ｆｅ ６５．５ｗｔ．％、Ｂ １．１ｗｔ．％、Ｃｏ ３．０ｗｔ．％、Ｃｕ ０．１ｗｔ．％、Ａｌ ０．３ｗｔ．％である。
次に、共晶合金の製造のために、ＰｒＨ２ ８８．４ｇ、Ａｌ ４．７ｇ、Ｃｕ ５．６ｇおよび液状のＧａ ３．１ｇを混合して共晶合金用混合物を製造し、冷間等方圧加圧法で前記混合物を凝集させる。つまり、前記共晶合金用混合物を可塑性のある容器に封入して密封した後、液圧を加える。その後、混合物をＭｏやＴａ金属の箔で囲み、Ａｒ気体のような不活性雰囲気下で時間当たり摂氏３００度で昇温して摂氏９００度～１０５０度で加熱する。前記加熱は、約１時間～２時間行われ得る。最後に、製造された共晶合金を溶浸処理に適したサイズに粉砕する。このように製造された共晶合金は、Ｐｒ ６６．７ａｔ％、Ａｌ １９ａｔ％、Ｃｕ ９．５ａｔ％、Ｇａ ４．８ａｔ％である。
最後に、焼結磁石に対して溶浸処理する段階を行う。製造された焼結磁石の表面にポリビニルアルコール（Ｐｏｌｙｖｉｎｙｌ ａｌｃｏｈｏｌ、ＰＶＡ）、エタノールおよび水が混合された接着物質を塗布する。焼結磁石表面に粉砕された共晶合金を焼結磁石に対して１～１０ｗｔ．％に分散させた後、ヒーティングガン（Ｈｅａｔ ｇｕｎ）やオーブンを利用して接着物質を乾燥させて焼結磁石表面に共晶合金が良好に付着されるようにする。
１次熱処理のために、このような焼結磁石を真空状態で摂氏８００度～１０００度で４時間～２０時間加熱する。次に、２次熱処理のために摂氏５００度～６００度で１時間～４時間加熱する。
実施例２
ＰｒＨ２ ８５．７４ｇ、Ａｌ ４．６ｇ、Ｃｕ ５．４ｇおよび液状のＧａ ６．０ｇを利用して実施例１と同様な方法で共晶合金を製造した。このように製造された共晶合金は、Ｐｒ ６３．６ａｔ％、Ａｌ １８．２ａｔ％、Ｃｕ ９．１ａｔ％、Ｇａ ９．１ａｔ％である。
実施例１と同様な方法で製造された焼結磁石に対して前記共晶合金を利用して、実施例１と同様な方法で溶浸処理を実施した。
比較例１
ＰｒＨ２ ８９．４ｇ、Ａｌ ４．９ｇ、およびＣｕ ５．８ｇを利用して実施例１と同様な方法で共晶合金を製造した。このように製造された共晶合金は、Ｐｒ ７０ａｔ％、Ａｌ ２０ａｔ％、Ｃｕ １０ａｔ％である。
実施例１と同様な方法で製造された焼結磁石に対して前記共晶合金を利用して、実施例１と同様な方法で溶浸処理を実施した。
評価例
図１～図３は、それぞれ実施例１、実施例２および比較例１で製造された焼結磁石に対するＢ－Ｈ測定グラフである。
まず図１を参照すると、実施例１の焼結磁石の場合、溶浸処理前（Ａｓ－ｓｉｎｔｅｒｅｄ）に比べて溶浸処理後（Ｉｎｆｉｌｔｒａｔｅｄ）保磁力がほぼ７０％程度向上したことを確認できる。
次に、図２を参照すると、実施例２の焼結磁石の場合も、溶浸処理前（Ａｓ－ｓｉｎｔｅｒｅｄ）に比べて溶浸処理後（Ｉｎｆｉｌｔｒａｔｅｄ）保磁力がほぼ７０％程度向上したことを確認できる。
反面、図３を参照すると、比較例１の焼結磁石の場合、溶浸処理前（Ａｓ－ｓｉｎｔｅｒｅｄ）に比べて溶浸処理後（Ｉｎｆｉｌｔｒａｔｅｄ）保磁力がほぼ６０％程度向上したことを確認できる。つまり、保磁力は上昇するが、Ｇａをさらに含む共晶合金を使用した実施例１と実施例２に比べてその上昇幅がより低いことを確認できる。
以上で本発明の好ましい実施形態について詳細に説明したが、本発明の権利範囲はこれに限定されるのではなく、特許請求の範囲で定義している本発明の基本概念を利用した当業者の多様な変形および改良形態も本発明の権利範囲に属する。

Claims (6)

  1. Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末を製造する段階；
    前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末を焼結して焼結磁石を製造する段階；
    Ｐｒ、Ａｌ、ＣｕおよびＧａを含む共晶合金（Ｅｕｔｅｃｔｉｃ ａｌｌｏｙ）を製造する段階；および
    前記共晶合金を前記焼結磁石に溶浸（Ｉｎｆｉｌｔｒａｔｉｏｎ）処理する段階を含み、
    前記Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、ＣｅまたはＴｂであり、
    前記共晶合金を製造する段階は、
    ＰｒＨ ２ 、Ａｌ、ＣｕおよびＧａを混合して共晶合金用混合物を製造する段階、前記共晶合金用混合物を冷間等方圧加圧法で加圧する段階、および前記加圧した共晶合金用混合物を加熱する段階を含み、
    前記溶浸処理する段階は、前記共晶合金を前記焼結磁石に塗布する段階、および前記共晶合金が塗布された焼結磁石を熱処理する段階を含む焼結磁石の製造方法。
  2. 前記熱処理する段階は、摂氏５００度～１０００度で加熱する段階を含む、請求項１に記載の焼結磁石の製造方法。
  3. 前記熱処理する段階は、摂氏８００度～１０００度で加熱する１次熱処理段階、および摂氏５００度～６００度で加熱する２次熱処理段階を含む、請求項１に記載の焼結磁石の製造方法。
  4. 前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末を製造する段階は、還元拡散法を通じて前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末を合成する段階を含む、請求項１に記載の焼結磁石の製造方法。
  5. 前記Ｇａの含有量は、前記共晶合金に対して１～２０ａｔ％である、請求項１に記載の焼結磁石の製造方法。
  6. 前記Ｒ－Ｆｅ－Ｂ系磁石粉末は、ＮｄＦｅＢ系磁石粉末を含む、請求項１に記載の焼結磁石の製造方法。
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