JP7296884B2 - タブリード用フィルム、及びこれを用いたタブリード - Google Patents
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Description
また該充填剤がフィルム表面に多く存在すると、金属端子とタブリード用フィルムの接着力が低下するという問題もあった。通常、タブリード用フィルムは金属端子にヒートシールにより熱融着するが、前記充填剤はヒートシール温度(通常、150~250℃)においても溶融せず、金属端子と熱融着しないのである。
特許文献2には、タブリード用フィルムを三層構成とし、無機充填剤を含有する層を中間層とし、該中間層の一方に金属端子との接着性が良好な樹脂層を、他方に外包材との接着性が良好な樹脂層を設けることが開示されている。
特許文献2に開示された三層構成のタブリード用フィルムは、フィルム表面に無機充填剤が存在しない為、タブリードの製造ラインやリチウム電池等の製造ラインを汚染することはない。しかしながら該三層構成のタブリード用フィルムであっても、金属端子の種類によっては、端子との接着力が低いものがあった。
一般的なタブリード用フィルム1の表面層11は酸変性ポリオレフィンから成り、コア層12はポリオレフィン系樹脂から成る為、通常、コア層12は表面層11よりも金属端子2との熱融着性に劣る。特に特許文献2に開示されたタブリード用フィルムのようにコア層に無機充填剤を含むものは、該無機充填剤の影響により、コア層と金属端子との熱融着性は非常に乏しい。そのため特許文献2に開示された三層のタブリード用フィルムは、金属端子の角部において端子に熱融着せず、その結果、金属端子とタブリード用フィルムとの接着力が低下したものと思われる。
また、前記タブリード用フィルムがフッ化水素と反応する無機充填剤を9.6重量%以上含有することを特徴とするタブリード用フィルムが提供される。
更に、前記タブリード用フィルム中のフッ化水素と反応する無機充填剤のメジアン径が1.0μm以下であることを特徴とするタブリード用フィルムが提供される。
また、前記表面層(A)の厚さが23μm以上であることを特徴とするタブリード用フィルムが提供される。
更に、前記表面層(A)の厚さがタブリードフィルム全体の厚さの23%以上であることを特徴とするタブリード用フィルムが提供される。
更に、前記表面層(A)の厚さをt1、前記コア層(B)の厚さをt2、前記表面層(C)の厚さをt3としたとき、下記の式(1)及び式(2)を満たすことを特徴とするタブリード用フィルムが提供される。
式(1) t1≧t3
式(2) t1:t2:t3=23~80:15~72:5~62
また、前記フッ化水素と反応する無機充填剤が金属炭酸塩であることを特徴とするタブリード用フィルムが提供される。
更に、前記金属炭酸塩が、炭酸カルシウムであることを特徴とするタブリード用フィルムが提供される。
また、前記炭酸カルシウムが、合成炭酸カルシウムであることを特徴とするタブリード用フィルムが提供される。
更に、前記金属端子の厚さをT(mt)、前記タブリード用フィルムの厚さをT(tf)としたとき、0.5T(mt)≦T(tf)であることを特徴とするタブリードが提供される。
また該フィルムがフッ化水素と反応する無機充填剤を9.0重量%以上含有する為、電池内部からフッ化水素が発生しても、該フッ化水素による金属端子の腐食や、腐食に起因する接着性の低下を効率よく抑制することができる。
加えて、該フィルムがフッ化水素と反応する無機充填剤を9.6重量%以上含有することで、フッ化水素によるタブリード用フィルムと金属端子の接着力低下をより抑制することができる。
特に、フッ化水素と反応する無機充填剤のメジアン径が1.0μm以下であることによりフッ化水素による接着性低下の抑制に適している。
またコア層におけるフッ化水素と反応する無機充填剤の含有量が13~60重量%であると、フッ化水素による金属端子の腐食を効果的に抑制でき、尚且つタブリード用フィルムの製膜性も安定する。
更にまたフッ化水素と反応する無機充填剤が金属炭酸塩であると、高価な充填剤を用いることなく、フッ化水素による接着性の低下を特に抑制することができる。
[表面層(A)]
表面層(A)11は、後述するタブリードにおいて金属端子と接する層で、金属接着性に優れる酸変性ポリオレフィンを主成分とする。該酸変性ポリオレフィンは、酸変性されたポリオレフィンであれば特に制限されないが、不飽和カルボン酸又はその無水物でグラフト変性されたポリオレフィンが好適に用いられる。
またポリオレフィンの酸変性に使用される不飽和カルボン酸又はその無水物としては、例えば、マレイン酸、アクリル酸、イタコン酸、クロトン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸等が挙げられる。
表面層(A)11は酸変性ポリオレフィンの一種或いはそれ以上を適宜選択し、これを主成分としていれば、変性されていないポリオレフィンや熱可塑性エラストマー等の他の樹脂を含んでいても良い。尚、本発明において「主成分」とは層を構成する成分のうち最も重量割合が大きい成分を意味する。
尚、無機充填剤としては、後述するフッ化水素と反応する無機充填剤に限るものではなく、アンチブロッキング剤なども無機充填剤に含まれる。
本発明のタブリード用フィルム1におけるコア層(B)12は、フッ化水素と反応する無機充填剤とポリオレフィン系樹脂からなり、これらのうちのいずれか一方、若しくは双方を主成分とする。
フッ化水素と反応する無機充填剤は特に限定されるものではないが、特に、メジアン径が1.0μm以下のフッ化水素と反応する無機充填剤であることが好ましい。メジアン径が1.0μm以下のフッ化水素と反応する無機充填剤は、メジアン径が1.0μmを超えるフッ化水素と反応する無機充填剤と比較して、同量の無機充填剤をタブリード用フィルムに含有させた場合に、フッ化水素による接着性低下をより抑制することができる。換言すれば、フッ化水素による接着性低下(接着性保持率)を同程度する際、メジアン径が1.0μm以下のフッ化水素と反応する無機充填剤は、メジアン径が1.0μmを超えるフッ化水素と反応する無機充填剤よりも、タブリード用フィルムに含有させる量を少量とすることができる。このように、タブリード用フィルム中の含有量を少量にすることができることで、無機充填剤による製造時の不具合(押出工程での樹脂圧変動やスクリュー摩耗など)をより抑制することができる。
尚、フッ化水素と反応する無機充填剤は、極めて小径に製造することが困難であることから、メジアン径の下限値は0.05μm、0.1μmまたは0.2μmであることが好ましい。また、メジアン径の上限値は、0.8μm、0.6μmまたは0.5μmであることがフッ化水素による接着性低下をより抑制することができる点から特に好ましい。
尚、該コア層(B)12は上述したポリオレフィン系樹脂の他に、熱可塑性エラストマー等の他の樹脂や着色剤等を含んでいても良い。しかしながら酸変性ポリオレフィンのような酸変性樹脂を含んでいると、親水性が高まり、耐水性が低下し、フッ化水素の発生を促進させる恐れがある。
コア層(B)12における該無機充填剤の含有量が13重量%未満では、表面層(A)の膜厚を23%以上としながら、タブリード用フィルム1における該無機充填剤の含有量を9.0重量%以上とすることが困難となり、表面層(C)13を薄くしたり、表面層(A)11や表面層(C)13に該無機充填剤を添加したりする必要が生じる。
またコア層(B)12における該無機充填剤の含有量が60重量%を超えると、コア層(B)12用の樹脂組成物を押出機から押出す際に樹脂圧が変動し易く、該層の厚さが安定し難い。また無機充填剤によって押出機のスクリューが摩耗し、タブリード用フィルムに金属粉が混入する恐れが生じる。
表面層(C)13は、後述するタブリードにおいて最表層(金属端子と接しない表面層)となる層であって、リチウム電池等において外包材であるラミネートフィルムと熱融着される層である。該表面層(C)13は酸変性ポリオレフィン系樹脂及び/又はポリオレフィン系樹脂を主成分とする。ラミネートフィルムのシーラント層が、タブリード用フィルムとの接着性に乏しい樹脂から成る場合、表面層(C)13の主成分として酸変性ポリオレフィン系樹脂を選択するとよく、ラミネートフィルムのシーラント層が接着性に富む場合は、表面層(C)13の主成分としてポリオレフィン系樹脂を選択するとよい。
尚、酸変性ポリオレフィン系樹脂は、表面層(A)11の主成分として例示した樹脂と同様の樹脂を適宜採用することができ、ポリオレフィン系樹脂は、コア層(B)12において例示した樹脂と同様の樹脂を採用することができる。
また、タブリード用フィルム1全体における表面層(C)13の厚さt3の割合は、フィルム全体の厚さT(tf)の5~62%であることが好ましく、特に10~50%、更には15~30%であることが好ましい。表面層(C)13の厚さt3がフィルム全体の厚さT(tf)の5%未満では、ラミネートフィルムのシーラント層との接着が不十分となる恐れがある。また表面層(C)13の厚さt3がフィルム全体の厚さT(tf)の62%を超えると、表面層(A)11やコア層(B)12の厚さが薄くなり過ぎ、各層の機能を発揮できない恐れが生じる。
図2は本発明のタブリードTLの平面図(A)とそのα―α断面図(B)である。
本発明のタブリードTLは、本発明のタブリード用フィルム1と金属端子2とからなる。
金属端子2は、リチウム電池等の電極(正極又は負極)に電気的に接続される部材であり、金属材料により構成されている。金属端子2を構成する金属材料としては、特に制限されず、例えば、アルミニウム、ニッケル、銅等が挙げられる。尚、リチウム電池等の正極に接続される金属端子は、通常、アルミニウム等により構成されている。また、リチウム電池等の負極に接続される金属端子は、通常、銅、ニッケル等により構成されている。
金属端子2の表面は、耐電解液性を高める観点から、化成処理が施されていることが好ましい。例えば、金属端子がアルミニウムにより形成されている場合、化成処理の具体例としては、リン酸塩、クロム酸塩、フッ化物、トリアジンチオール化合物等の耐酸性被膜を形成する公知の方法が挙げられる。
尚、本発明のタブリード用フィルム1を用いれば、金属端子2が角部2aにおいて面取りされていないものであっても、該角部2aにおいて表面層(A)11が途切れにくい。よって本発明は面取りされていない金属端子2を用いる場合に、特にその効果を発揮する。
タブリード用フィルム1を構成する各層の樹脂組成や厚さ、厚さの比率は上述した通りである。
タブリード用フィルム1の全体の厚さT(tf)は特に限定されないが、電池の大きさ等により決定される金属端子2の厚さをT(mt)に基づき決定することが望ましい。詳しくは、0.5T(mt)≦T(tf)であることが望ましく、特に0.7T(mt)≦T(tf)であることが望ましく、更には0.8T(mt)≦T(tf)であることが望ましい。タブリード用フィルム1の厚さT(tf)が金属端子2の厚さT(mt)の0.5倍未満では、熱融着する際にタブリード用フィルム1が金属端子2の側辺部2bに回り込まず、該側辺部2bにおいてタブリード用フィルム1が端子2から浮き上がる恐れがある。
尚、タブリード用フィルム1の厚さT(tf)が、金属端子2の厚さT(mt)よりも十分に厚いと、金属端子2からタブリード用フィルム1が浮き上がる問題は解消されるが、リチウム電池等の外包材に熱融着される際に、タブリード用フィルム1の側辺部1aにおいて、外包材がタブリード用フィルム1から浮き上がる恐れがある。よってタブリード用フィルム1の厚さT(tf)は400μm以下、特に200μm以下、更には150μm以下であることが好ましい。
また、金属端子2及びラミネートフィルムのシーラント層との接着を十分保つためには、タブリード用フィルム1の厚さT(tf)は50μm以上、特に、70μm以上、更には、75μm以上であることが好ましい。
図9に示す酸変性ポリオレフィンを主成分とする表面層(A)の途切れの問題を確認する為に、コア層(B)をグレーに着色したタブリード用フィルムを製造した。
詳しくは、表面層(A)が酸変性ポリプロピレンからなり、コア層(B)がポリプロピレンと着色剤(グレー顔料)とからなり、表面層(C)がポリプロピレンからなる三層構成のタブリード用フィルム(厚さ100μm)を製造した。尚、フィルムの製造は共押出成形法により行った。各層の厚さは、表面層(A)が50μm、コア層(B)が30μm、表面層(C)が20μmであった。
表1に記すように、重質炭酸カルシウムのコア層(B)中への添加の有無、且つ各層の厚さを変更した以外は、試験例1と同様にしてタブリード用フィルムを製造した。該フィルムを用いて途切れ性の評価を行った。
厚さ100μmのニッケル製端子の両面にタブリード用フィルムをヒートシールし、タブリードを作成する。尚、タブリード用フィルムは表面層(A)がニッケル製端子と接するように配置する。またヒートシールは、シールバー温度は上下共に160℃、シール面圧1.0MPa、シール時間2秒の条件で行う。
得られたタブリードを切断し、切断面をデジタルマイクロスコープにて観察する。金属端子がグレーに着色されたコア層(B)と接していたものを×、金属端子の角部において表面層(A)が薄くなっていたものを△、金属端子の角部においても表面層(A)が十分に厚く残っていたものを○と評価する。
また、各層厚みが同じであり、コア層(B)中に炭酸カルシウムを含有する試験例4と、含有しない試験例5を比較すると、どちらも金属端子の角部において表面層(A)が同程度薄くなっており、炭酸カルシウムの有無による違いは見られなかった。
表2に記す樹脂を用いて、表2に記す厚さのタブリード用フィルム(膜厚100μm)を製造した。各フィルムのフッ化水素による接着性低下の評価は、以下の方法にて行った。
また、使用する炭酸カルシウム(CaCO3)のメジアン径の測定方法を以下に記す。
厚さ100μm、幅20mmのニッケル箔の両面に15mm幅のタブリード用フィルムをヒートシールして試験片とする。尚、タブリード用フィルムは表面層(A)がニッケル箔と接するように配置する。またヒートシールは、シールバー温度は上バー190℃、下バー220℃、シール面圧1.0MPa、シール時間3秒の条件で行った。
試験片は2組作成し、1組の試験片を電解液(エチレンカーボネート:ジメチルカーボネート:ジエチルカーボネート=1:1:1(v/v%)の溶媒にLiPF6を1mol/Lの割合で添加したもの)に浸漬し、85℃に加温して2時間保管する。
シール直後の試験片と、電解液に2時間浸漬後の試験片とを、それぞれ180°剥離し、引張試験機(オートグラフ/(株)島津製作所製)にて接着強度(剥離強度)を測定する。尚、引張試験機の引張速度は100mm/min、測定雰囲気は23℃、湿度50%RHとし、上バー側でヒートシールされたタブリード用フィルムを剥離して行う。
測定により得られたデータから、接着性保持率((「電解液に2時間浸漬後の接着強度」÷「シール直後の接着強度」)×100)を算出した。<炭酸カルシウムのメジアン径の測定方法>
使用する炭酸カルシウムのメジアン径は、レーザー回折式粒子径分布測定装置を用いて測定し、体積基準の粒子径の累積分布曲線において10%、50%および90%に相当する粒子径を算出し、50%となる粒子径(メジアン径(D50))を求めた。
実施例4で使用した炭酸カルシウム(CaCO3-2)から別の炭酸カルシウム(CaCO3-3)を用いた以外は、実施例4と同様のタブリード用フィルムを製造し、シール直後の接着強度と電解液に2時間浸漬後の接着強度を測定し接着性保持率を算出した。実施例4で使用した炭酸カルシウム(CaCO3-2)と実施例5した炭酸カルシウム(CaCO3-3)の比較を表3に、実施例5の測定結果を表4に示す。
約60%の接着保持率を有するタブリード用フィルムとする場合、メジアン径が大きい炭酸カルシウムを用いた実施例5よりも、メジアン径が小さい炭酸カルシウムを用いた実施例1の方が、タブリード用フィルムに添加する炭酸カルシウムの量が3分の2の少量とすることができた。
11 表面層(A)
12 コア層(B)
13 表面層(C)
1a 側辺部
2 金属端子
2a 角部
2b 側辺部
TL タブリード
Claims (8)
- 酸変性ポリオレフィン系樹脂を主成分とする表面層(A)、炭酸カルシウムとポリオレフィン系樹脂を含み、前記炭酸カルシウム及び/又は前記ポリオレフィン系樹脂が主成分であるコア層(B)、酸変性ポリオレフィン系樹脂及び/又はポリオレフィン系樹脂を主成分とする表面層(C)を順に備えるタブリード用フィルムにおいて、
前記表面層(A)における炭酸カルシウムの含有量、及び前記表面層(C)における炭酸カルシウムの含有量が、それぞれ0~10重量%で、
前記表面層(A)の厚さが23μm以上であって、
前記タブリード用フィルムが炭酸カルシウムを9.0重量%以上含有し、
前記表面層(A)の厚さをt1、前記コア層(B)の厚さをt2、前記表面層(C)の厚さをt3としたとき、下記の式(1)及び式(2)を満たすことを特徴とするタブリード用フィルム。
式(1) t1>t3
式(2) t1:t2:t3=33~80:20~60:15~30 - 前記タブリード用フィルムが炭酸カルシウムを9.6重量%以上含有することを特徴とする請求項1記載のタブリード用フィルム。
- 前記タブリード用フィルム中の炭酸カルシウムのメジアン径が1.0μm以下であることを特徴とする請求項1または2記載のタブリード用フィルム。
- 前記コア層(B)における炭酸カルシウムの含有量が13~60重量%であることを特徴とする請求項1乃至3のいずれか1項に記載のタブリード用フィルム。
- 前記炭酸カルシウムが、合成炭酸カルシウムであることを特徴とする請求項1乃至4のいずれか1項に記載のタブリード用フィルム。
- 厚さが50μm以上400μm以下の金属端子用であることを特徴とする請求項1乃至5のいずれか一項に記載のタブリード用フィルム。
- 金属端子の少なくとも一方の表面に、請求項1乃至6のいずれか1項に記載のタブリード用フィルムが熱融着されたタブリードであって、前記金属端子の表面と前記タブリード用フィルムの前記表面層(A)を熱融着したことを特徴とするタブリード。
- 前記金属端子の厚さをT(mt)、前記タブリード用フィルムの厚さをT(tf)としたとき、0.5T(mt)≦T(tf)であることを特徴とする請求項7記載のタブリード。
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