JP7281081B2 - 密閉型電池およびその製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、密閉型電池および該電池の製造方法に関する。詳しくは、ラミネート外装体を備えた密閉型電池の集電構造に関する。
リチウムイオン二次電池は、既存の二次電池に比べて軽量かつエネルギー密度が高いことから、近年、パソコンや携帯端末等のいわゆるポータブル電源さらには車両駆動用電源として好ましく用いられている。リチウムイオン二次電池は、特に、電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド自動車（ＨＶ）、プラグインハイブリッド自動車（ＰＨＶ）等の車両の駆動用高出力電源として、益々の普及が期待されている。
ところで、かかるリチウムイオン二次電池の一形態として、例えば特許文献１に開示されているような、正負極の電極シートを備えた電極体が密閉可能な外装体（例えば、ラミネート外装体）に収容された密閉構造の電池（密閉型電池）であって、当該電極シートを構成する正負極それぞれの集電体と、該集電体に接続される外部接続用の集電タブとが、相互に異なる金属で構成されたものが挙げられる。
このような特徴を有する密閉型電池では、相互に異なる金属で構成された集電体と集電タブとが溶接等の手段によって、異種金属接合されることから、当該異種金属同士（例えば、銅とアルミニウム等）が接合している部分において脆性の金属間化合物が形成されることがある。
しかし、該金属間化合物の形成は、当該集電体と集電タブとの接合部の強度を低下させる原因になり得るため、好ましくない。
また、金属間化合物の形成は、異種金属同士の接合部分に高熱が加えられることによって増大し得るため、異種金属同士を接合する方法が制限される。例えば、特許文献１には、共晶組織（金属間化合物）生成等の観点から、異種金属結合には加熱溶融接合が使用しにくいと記載されており、その代わりに超音波溶接を適用する技術が開示されている。
このような特徴を有する密閉型電池では、相互に異なる金属で構成された集電体と集電タブとが溶接等の手段によって、異種金属接合されることから、当該異種金属同士（例えば、銅とアルミニウム等）が接合している部分において脆性の金属間化合物が形成されることがある。
しかし、該金属間化合物の形成は、当該集電体と集電タブとの接合部の強度を低下させる原因になり得るため、好ましくない。
また、金属間化合物の形成は、異種金属同士の接合部分に高熱が加えられることによって増大し得るため、異種金属同士を接合する方法が制限される。例えば、特許文献１には、共晶組織（金属間化合物）生成等の観点から、異種金属結合には加熱溶融接合が使用しにくいと記載されており、その代わりに超音波溶接を適用する技術が開示されている。
上述するように、異種金属間の接合に超音波溶接を用いることができれば、アーク溶接、レーザー溶接等を使用する際に生じるような高温の溶融熱が、異種金属同士の接合部分に加わることを防止できるため、当該接触部分における金属間化合物の形成を低減し、異種金属同士の接合部分の強度を向上することができる。
しかしながら、接合手段として超音波溶接を用いたとしても、接合時における超音波エネルギー（即ち、超音波の振動エネルギー）の印加条件によっては、金属間化合物の生成をかえって促進させることがあり得る。そうすると、異種金属同士の接合部分に十分な強度が確保されず、ひいては密閉型電池の信頼性が維持されなくなる虞がある。
そこで本発明は、上述した異種金属同士の接合部分の強度向上を図るべく創出されたものであり、正負極いずれか一方の集電体と、該集電体に接続される集電タブとが相互に異なる金属で構成された場合において、当該異種金属間の接合部の強度を向上させた密閉型電池を提供することを目的とする。また、かかる密閉型電池を製造する方法を提供することを他の目的とする。
しかしながら、接合手段として超音波溶接を用いたとしても、接合時における超音波エネルギー（即ち、超音波の振動エネルギー）の印加条件によっては、金属間化合物の生成をかえって促進させることがあり得る。そうすると、異種金属同士の接合部分に十分な強度が確保されず、ひいては密閉型電池の信頼性が維持されなくなる虞がある。
そこで本発明は、上述した異種金属同士の接合部分の強度向上を図るべく創出されたものであり、正負極いずれか一方の集電体と、該集電体に接続される集電タブとが相互に異なる金属で構成された場合において、当該異種金属間の接合部の強度を向上させた密閉型電池を提供することを目的とする。また、かかる密閉型電池を製造する方法を提供することを他の目的とする。
本発明者は、異種金属同士を超音波溶接する際に、印加する超音波エネルギーの大きさを調整することによって、異種金属同士の接合界面に形成される金属間化合物の最大径が著しく縮小され、これによって当該異種金属間の接合部の強度が顕著に向上することを見出し、本発明を完成するに至った。
即ち、上記目的を実現するべく、本発明は、シート状の正極集電体とシート状の負極集電体とを備える電極体と、上記正極集電体および負極集電体の一部にそれぞれ接合されている外部接続用の正極集電タブおよび負極集電タブと、上記電極体を収容するラミネート外装体と、を備える密閉型電池を提供する。
上記正極集電体と上記正極集電タブとの接合部、および、上記負極集電体と上記負極集電タブとの接合部は、いずれも上記ラミネート外装体の内部において形成されている。上記正負極集電体のいずれか少なくとも一方と、該集電体に接続されている同極側の上記集電タブとが、相互に異なる金属で構成されている。上記相互に異なる金属から構成された集電体と集電タブとは、後述する所定の条件で超音波溶接を行うことによって接合され得る。ここで、上記相互に異なる金属から構成された集電体と集電タブとの接合界面に存在する金属間化合物の透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察下における最大径は１μｍ未満であることを特徴とする。
上記正極集電体と上記正極集電タブとの接合部、および、上記負極集電体と上記負極集電タブとの接合部は、いずれも上記ラミネート外装体の内部において形成されている。上記正負極集電体のいずれか少なくとも一方と、該集電体に接続されている同極側の上記集電タブとが、相互に異なる金属で構成されている。上記相互に異なる金属から構成された集電体と集電タブとは、後述する所定の条件で超音波溶接を行うことによって接合され得る。ここで、上記相互に異なる金属から構成された集電体と集電タブとの接合界面に存在する金属間化合物の透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察下における最大径は１μｍ未満であることを特徴とする。
かかる構成の密閉型電池では、相互に異なる金属で構成された集電体と同極側の集電タブとの金属界面（接合界面）に生じる金属間化合物の透過型電子顕微鏡観察下（ＴＥＭ像）における最大径が１μｍ未満のサイズに抑えられており、結果、当該接合部の高い強度（引張り強度等）を実現することができる。
ここに開示される密閉型電池の好適な一態様では、上記正極集電体はアルミニウムで構成されており、上記正極集電タブは銅で構成されている。また、他の好適な一態様では、上記負極集電体は銅で構成されており、上記負極集電タブはアルミニウムで構成されている。
本態様の密閉型電池では、正極側及び／又は負極側の上記接合部が相互に異なる金属である銅およびアルミニウムで構成されているにもかかわらず、当該接合部（接合界面）における金属間化合物の形成が抑制されており、結果、接合部において高い引張り強度を実現することができる。
本態様の密閉型電池では、正極側及び／又は負極側の上記接合部が相互に異なる金属である銅およびアルミニウムで構成されているにもかかわらず、当該接合部（接合界面）における金属間化合物の形成が抑制されており、結果、接合部において高い引張り強度を実現することができる。
また、本発明は、ここで開示される密閉型電池を製造する方法を提供する。即ち、ここで開示される製造方法は、シート状の正極集電体とシート状の負極集電体とを備える電極体と、上記正極集電体および負極集電体の一部にそれぞれ接合されている外部接続用の正極集電タブおよび負極集電タブと、上記電極体を収容するラミネート外装体と、を備える密閉型電池を製造する方法である。
本製造方法では、上記正負極集電体のいずれか少なくとも一方と、該集電体に接続されている同極側の上記集電タブとは、相互に異なる金属で構成されたものを使用する。そして、相互に異なる金属から構成された集電体と集電タブとを超音波溶接によって接合する。本製造方法では、かかる超音波溶接の際に上記集電体と集電タブとの接合部分に印加される超音波エネルギーのレベルを、該集電体と集電タブとの接合界面に生じる金属間化合物の透過型電子顕微鏡観察下（ＴＥＭ像）における最大径が１μｍ未満となるように決定される。
本製造方法では、上記正負極集電体のいずれか少なくとも一方と、該集電体に接続されている同極側の上記集電タブとは、相互に異なる金属で構成されたものを使用する。そして、相互に異なる金属から構成された集電体と集電タブとを超音波溶接によって接合する。本製造方法では、かかる超音波溶接の際に上記集電体と集電タブとの接合部分に印加される超音波エネルギーのレベルを、該集電体と集電タブとの接合界面に生じる金属間化合物の透過型電子顕微鏡観察下（ＴＥＭ像）における最大径が１μｍ未満となるように決定される。
かかる構成の製造方法では、相互に異なる金属を比較的低レベルの超音波エネルギーによる超音波溶接によって接合することにより、該相互に異なる金属の接合部に高温の溶融熱が加えられることを防止できる。また、印加する超音波エネルギーを調整することにより、相互に異なる金属から構成された集電体と集電タブとの接合界面において、ＴＥＭ観察下における最大径が１μｍ以上となるような大きな金属間化合物の形成を抑制することができる。これにより、相互に異なる金属から構成された集電体と集電タブとの接合部（接合界面）において金属間化合物の形成が抑制されており、結果、当該接合部において高い引張り強度を実現することができる。
ここに開示される製造方法の好適な一態様では、上記正極集電体はアルミニウムで構成されており、上記正極集電タブは銅で構成されており、該正極集電体と正極集電タブとを、２００Ｊ以下の超音波エネルギーを印加する超音波溶接によって接合することを特徴とする。また、他の好適な一態様では、上記負極集電体は銅で構成されており、上記負極集電タブはアルミニウムで構成されており、該負極集電体と負極集電タブとを、２００Ｊ以下の超音波エネルギーを印加する超音波溶接によって接合することを特徴とする。
集電体および集電タブが上記金属で構成され、かつ、これらを２００Ｊ以下の超音波エネルギーを印加して超音波溶接することにより、相互に異なる金属である銅およびアルミニウムの接合部の強度（引張り強度等）を向上させることができる。
集電体および集電タブが上記金属で構成され、かつ、これらを２００Ｊ以下の超音波エネルギーを印加して超音波溶接することにより、相互に異なる金属である銅およびアルミニウムの接合部の強度（引張り強度等）を向上させることができる。
以下、図面を参照しながら、本発明による一実施形態を説明する。なお、以下に説明する図面において、同じ作用を奏する部材、部位には同じ符号を付し、重複する説明は省略または簡略化することがある。また、図における寸法関係（長さ、幅、厚さ等）は実際の寸法関係を反映するものではない。また、本明細書において特に言及している事項以外の事柄であって本発明の実施に必要な事柄は、当該分野における従来技術に基づく当業者の設計事項として把握され得る。
本明細書において「二次電池」とは、繰り返し充放電可能な蓄電デバイス一般をいい、リチウムイオン二次電池、ニッケル水素電池、ニッケルカドミウム電池等のいわゆる蓄電池（すなわち化学電池）のほか、電気二重層キャパシタ等のキャパシタ（すなわち物理電池）を包含する。「リチウムイオン二次電池」とは、電解質イオンとしてリチウムイオンを利用し、正負極間のリチウムイオンの移動によって充放電が実現される二次電池をいい、特定の材料（例えば正極活物質や非水電解液を構成する溶媒の種類）、電池容量、形態に限定されない。「密閉型電池」とは、電池外装体の開口部が封止されており、通常の使用時において電池外装体内部の気密性が所望レベルに保たれる構造の電池をいう。また、「全固体電池」とは、固体電解質を備えた電池をいう。 また、本明細書において「金属間化合物」とは、２以上の金属元素で構成される固体物質であり、構成金属とは明確に異なる構造および性質を有している化合物をいう。 また、上記接合部の接合界面に存在する金属間化合物に関して、ＴＥＭ観察下における「最大径」とは、当該接合界面を示すＴＥＭ像において観察される個々の金属間化合物スポットにおける２つの任意の周縁の点を結ぶ直線径のうちの最大（最長）の径をいう。
また、本明細書において「活物質」とは、二次電池（例えば、リチウムイオン二次電池）において電荷担体となる化学種（即ち、例えば、リチウムイオン）を可逆的に吸蔵および放出（典型的には挿入および脱離）可能な物質（活物質）をいう。
以下、ここに開示される密閉型電池の一形態として、扁平形状の電極体をラミネートフィルム製の電池外装体に収容した形態の全固体リチウムイオン二次電池を例にして、本発明について詳細に説明する。なお、本発明をかかる実施形態に限定することを意図したものではない。
また、本明細書において「活物質」とは、二次電池（例えば、リチウムイオン二次電池）において電荷担体となる化学種（即ち、例えば、リチウムイオン）を可逆的に吸蔵および放出（典型的には挿入および脱離）可能な物質（活物質）をいう。
以下、ここに開示される密閉型電池の一形態として、扁平形状の電極体をラミネートフィルム製の電池外装体に収容した形態の全固体リチウムイオン二次電池を例にして、本発明について詳細に説明する。なお、本発明をかかる実施形態に限定することを意図したものではない。
図１に、本実施形態に係る密閉型電池１００の大まかな全体構成を断面図として示している。図示されるように、この密閉型電池１００は、扁平形状の電極体２０と、ラミネート外装体６０を備えている。また、電極体２０は、正極シート３０および負極シート５０を備えており、正極シート３０と、負極シート５０とが固体電解質層４０を介在させつつ交互に重ね合わせられ、シート幅広面と直交する方向（図１中、矢印Ｚ方向）に積層されて構成されている。
正極シート３０は、矩形状のシート本体である正極集電体３２と該正極集電体３２上に形成された正極活物質層３４を備えている。また、負極シート５０は、矩形状のシート本体である負極集電体５２と該負極集電体５２上に形成された負極活物質層５４を備えている。
図１に示されるように、積層した複数の正極集電体３２それぞれについて、正極活物質層３４が形成されていない端部は、図１中における右方向（Ｒ方向）において重ね合わせられており、さらに外部接続用の正極集電タブ６０の一部と重ね合わせられ、後述する溶接手段によって相互に接合された接合部Ｍ’を形成している。
同様に、積層した複数の負極集電体５２それぞれについて、負極活物質層５４が形成されていない端部は、図１中における左方向（Ｌ方向）において重ね合わせられており、さらに外部接続用の負極集電タブ６２の一部と重ね合わせられ、相互に接合された接合部Ｍを形成している。かかる正負極シート３０，５０において、集電体と集電タブとから形成されている接合部Ｍおよび接合部Ｍ’は、いずれもラミネート外装体７０の内部において形成されている。また、集電タブ６０，６２の他端側は、ラミネート外装体７０から電池外部に引き出されており、外部の回路や素子等と電気的に接続可能に配置されるものである。かかる外部の接続構造は本発明を特徴付ける部分ではないため、詳細な説明は省略する。
図１に示されるように、積層した複数の正極集電体３２それぞれについて、正極活物質層３４が形成されていない端部は、図１中における右方向（Ｒ方向）において重ね合わせられており、さらに外部接続用の正極集電タブ６０の一部と重ね合わせられ、後述する溶接手段によって相互に接合された接合部Ｍ’を形成している。
同様に、積層した複数の負極集電体５２それぞれについて、負極活物質層５４が形成されていない端部は、図１中における左方向（Ｌ方向）において重ね合わせられており、さらに外部接続用の負極集電タブ６２の一部と重ね合わせられ、相互に接合された接合部Ｍを形成している。かかる正負極シート３０，５０において、集電体と集電タブとから形成されている接合部Ｍおよび接合部Ｍ’は、いずれもラミネート外装体７０の内部において形成されている。また、集電タブ６０，６２の他端側は、ラミネート外装体７０から電池外部に引き出されており、外部の回路や素子等と電気的に接続可能に配置されるものである。かかる外部の接続構造は本発明を特徴付ける部分ではないため、詳細な説明は省略する。
正負極集電体のいずれか少なくとも一方と、該集電体に接続されている同極側の集電タブとは、相互に異なる金属で構成されている。例えば、正極集電体３２と、正極集電タブ６０とが相互に異なる金属で構成されている場合、負極集電体５２と、負極集電タブ６２とは、相互に異なる金属で構成されてもよく、同じ金属で構成されてもよい。一方、負極集電体５２と、負極集電タブ６２とが相互に異なる金属で構成されている場合、正極集電体３２と、正極集電タブ６０とは、相互に異なる金属で構成されてもよく、同じ金属で構成されてもよい。
正極集電体３２は、この種の電池の正極集電体として用いられる金属製の正極集電体を特に制限なく使用することができる。典型的には、例えば、良好な導電性を有するアルミニウム、ニッケル、チタン、ステンレス鋼等の金属材から構成される。特にアルミニウム（例えばアルミニウム箔）が好ましい。
また、正極集電タブ６０としては、従来公知の金属製の正極集電タブを特に制限なく使用することができ、例えば、銅およびアルミニウム等の金属材が挙げられる。
また、正極集電タブ６０としては、従来公知の金属製の正極集電タブを特に制限なく使用することができ、例えば、銅およびアルミニウム等の金属材が挙げられる。
負極集電体５２は、この種の電池の負極集電体として用いられる金属製の負極集電体を特に制限なく使用することができる。典型的には、例えば、良好な導電性を有する銅や銅を主体とする合金、ニッケル、チタン、ステンレス鋼等を用いることができる。特に銅（例えば銅箔）が好ましい。
また、負極集電タブ６２としては、従来公知の金属製の負極集電タブを特に制限なく使用することができ、例えば、銅およびアルミニウム等の金属材が挙げられる。
また、負極集電タブ６２としては、従来公知の金属製の負極集電タブを特に制限なく使用することができ、例えば、銅およびアルミニウム等の金属材が挙げられる。
接合部Ｍおよび／または接合部Ｍ’が、相互に異なる金属の接合により構成されている場合、該相互に異なる金属間の接合界面には該両方の金属を構成元素とする金属間化合物が形成されることがある。例えば、上記相互に異なる金属がアルミニウムおよび銅である場合、これらの界面に形成される金属間化合物としては、ＣｕＡｌ２等が挙げられる。このような金属間化合物は脆性であるため、集電体と集電タブとを超音波溶接した際に接合界面に大きいサイズ（例えば最大径が１μｍ以上）の金属間化合物が多数形成された場合には接合部の機械的強度（引張り強度等）が低下する虞がある。
上記接合界面に存在する金属間化合物の最大径を確認する方法は、特に制限されないが、好適な手段として、接合部の切断面（即ち、接合界面を有する切断面）を透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）によるＴＥＭ像の観察が挙げられる。ここで、相互に異なる金属の接合により構成されている接合部Ｍおよび／または接合部Ｍ’（図１）において、接合界面に存在する金属間化合物の最大径は、ＴＥＭによる観察下で１μｍ未満であることが好ましい。かかる最大径が０．７μｍ未満であればより好ましく、０．５μｍ未満であればさらに好ましく、０．３μｍ未満であれば特に好ましい。金属間化合物の最大径が上記のように小さいレベルにとどまることにより、接合部Ｍおよび／または接合部Ｍ’の実用上十分に高い機械的強度を実現することができる。
上記接合界面に存在する金属間化合物の最大径を確認する方法は、特に制限されないが、好適な手段として、接合部の切断面（即ち、接合界面を有する切断面）を透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）によるＴＥＭ像の観察が挙げられる。ここで、相互に異なる金属の接合により構成されている接合部Ｍおよび／または接合部Ｍ’（図１）において、接合界面に存在する金属間化合物の最大径は、ＴＥＭによる観察下で１μｍ未満であることが好ましい。かかる最大径が０．７μｍ未満であればより好ましく、０．５μｍ未満であればさらに好ましく、０．３μｍ未満であれば特に好ましい。金属間化合物の最大径が上記のように小さいレベルにとどまることにより、接合部Ｍおよび／または接合部Ｍ’の実用上十分に高い機械的強度を実現することができる。
正極活物質層３４には、主体となる正極活物質を含み、導電材、バインダ、および／または後述する固体電解質等が含まれていてもよい。
正極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵及び放出可能な材料であって、リチウム元素と一種または二種以上の遷移金属元素とを含むリチウム含有化合物（例えば、リチウム遷移金属複合酸化物）を特に制限なく用いることができる。好適例としては、層状岩塩型またはスピネル型の結晶構造を有するリチウム遷移金属酸化物が挙げられる。かかるリチウム遷移金属酸化物は、例えば、リチウムニッケル複合酸化物（例えばＬｉＮｉＯ２）、リチウムコバルト複合酸化物（例えばＬｉＣｏＯ２）、リチウムマンガン複合酸化物（例えばＬｉＭｎ２Ｏ４）、あるいはリチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物（例えばＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２）のような三元系リチウム含有複合酸化物である。
また、リン酸マンガンリチウム（例えばＬｉＭｎＰＯ４）、リン酸鉄リチウム（例えばＬｉＦｅＰＯ４）等の、リチウムと、遷移金属元素とを構成金属元素として含むリン酸塩などを使用してもよい。
導電材としては、従来のリチウムイオン二次電池で用いられているものであればよく、例えば、アセチレンブラック、ケッチェンブラック等のカーボンブラックやカーボンナノチューブ等のカーボンファイバーが挙げられる。また、バインダとしては、従来のリチウムイオン二次電池で用いられているものであればよく、例えば、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ブチルゴム（ＢＲ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＡＢＲ）等が挙げられる。
正極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵及び放出可能な材料であって、リチウム元素と一種または二種以上の遷移金属元素とを含むリチウム含有化合物（例えば、リチウム遷移金属複合酸化物）を特に制限なく用いることができる。好適例としては、層状岩塩型またはスピネル型の結晶構造を有するリチウム遷移金属酸化物が挙げられる。かかるリチウム遷移金属酸化物は、例えば、リチウムニッケル複合酸化物（例えばＬｉＮｉＯ２）、リチウムコバルト複合酸化物（例えばＬｉＣｏＯ２）、リチウムマンガン複合酸化物（例えばＬｉＭｎ２Ｏ４）、あるいはリチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物（例えばＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２）のような三元系リチウム含有複合酸化物である。
また、リン酸マンガンリチウム（例えばＬｉＭｎＰＯ４）、リン酸鉄リチウム（例えばＬｉＦｅＰＯ４）等の、リチウムと、遷移金属元素とを構成金属元素として含むリン酸塩などを使用してもよい。
導電材としては、従来のリチウムイオン二次電池で用いられているものであればよく、例えば、アセチレンブラック、ケッチェンブラック等のカーボンブラックやカーボンナノチューブ等のカーボンファイバーが挙げられる。また、バインダとしては、従来のリチウムイオン二次電池で用いられているものであればよく、例えば、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、ブチルゴム（ＢＲ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＡＢＲ）等が挙げられる。
負極活物質層５４には、主体となる負極活物質を含み、導電材、バインダ、および／または後述する固体電解質等が含まれていてもよい。
負極活物質としては、例えば、天然黒鉛（石墨）や人工黒鉛などの黒鉛系材料、グラファイト、メソカーボンマイクロビーズ、カーボンブラックの様な炭素系負極活物質、シリコンおよびスズならびにこれらの化合物が挙げられる。
導電材およびバインダは、上述するものを使用することができる。また、その他、増粘剤等の添加剤を適宜使用することもでき、例えば増粘剤としてはカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）やメチルセルロース（ＭＣ）が挙げられる。
負極活物質としては、例えば、天然黒鉛（石墨）や人工黒鉛などの黒鉛系材料、グラファイト、メソカーボンマイクロビーズ、カーボンブラックの様な炭素系負極活物質、シリコンおよびスズならびにこれらの化合物が挙げられる。
導電材およびバインダは、上述するものを使用することができる。また、その他、増粘剤等の添加剤を適宜使用することもでき、例えば増粘剤としてはカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）やメチルセルロース（ＭＣ）が挙げられる。
固体電解質層４０は、少なくとも固体電解質を含む。固体電解質として、例えば、硫化物系固体電解質と、酸化物系固体電解質とが挙げられる。硫化物系固体電解質の例としては、Ｌｉ２Ｓ－ＳｉＳ２系、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ３系、Ｌｉ２Ｓ－Ｐ２Ｓ５系、Ｌｉ２Ｓ－ＧｅＳ２系、Ｌｉ２Ｓ－Ｂ２Ｓ３系、等のガラスまたはガラスセラミックスが挙げられる。酸化物系電解質の例としては、ＮＡＳＩＣＯＮ構造、ガーネット型構造、またはペロブスカイト型構造を有する種々の酸化物が挙げられる。
ラミネート外装体７０は、袋状であり、電極体２０を収容する収容空間の周縁が熱溶着（ヒートシール）されることにより封止される。
ラミネート外装体７０としては、この種の密閉型電池に使用されるラミネート外装体と同様のものを適宜採用できる。例えば、従来公知の多層（例えば、３層、または４層）構造を有するラミネートフィルムを用いることができる。
ラミネート外装体７０としては、この種の密閉型電池に使用されるラミネート外装体と同様のものを適宜採用できる。例えば、従来公知の多層（例えば、３層、または４層）構造を有するラミネートフィルムを用いることができる。
上述の材料、部材を用いて電極体２０を作製し、本実施形態に係る密閉型電池（全固体電池）１００を構築する。本実施形態に係る密閉型電池１００を製造するプロセス自体は、従来のこの種の密閉型電池を製造する場合と同様でよい。但し、正負極の少なくともいずれかにおいて、集電体と、該集電体に接続されている集電タブとが相互に異なる金属で構成され、当該相互に異なる金属を超音波溶接によって接合し、接合部を形成することを特徴とする。
超音波溶接の条件は、対象とする金属の構成に応じて適宜調整して実施することができる。例えば、典型的には、エネルギー１０～２００Ｊ（好ましくは３０～２００Ｊ）、典型的には、振幅２５～９０％（好ましくは３０～９０％）、典型的には、加圧力５００Ｎ以下（好ましくは３００Ｎ以下）程度の範囲で調整することが例示される。この範囲内で、印加する超音波エネルギーが、相互に異なる金属から構成された集電体と集電タブとを、該集電体と集電タブとの接合界面生じる金属間化合物の透過型顕微鏡観察下における最大径が１μｍ未満となるように決定される。
一例を挙げれば、正極集電体３２がアルミニウムで構成されており、正極集電タブ６０が銅で構成され、該正極集電体３２と正極集電タブ６０とを接合する場合、印加する超音波エネルギーは、２００Ｊ以下であることが好ましい。また、負極集電体５２が銅で構成されており、負極集電タブ６２がアルミニウムで構成され、該負極集電体５２と負極集電タブ６２とを接合する場合、印加する超音波エネルギーは、２００Ｊ以下であることが好ましい。超音波溶接において印加される超音波エネルギーが上記レベルにあることによって、接合部Ｍおよび／または接合部Ｍ’の機械的強度を向上させることができ、本実施形態に係る密閉型電池１００の信頼性を維持することができる。
なお、接合部Ｍまたは接合部Ｍ’が同種金属の接合により構成されている場合、該同種金属の接合手段は特に限定されず、超音波溶接、抵抗溶接、レーザー溶接等従来公知の接合手段をいずれも採用することができる。
一例を挙げれば、正極集電体３２がアルミニウムで構成されており、正極集電タブ６０が銅で構成され、該正極集電体３２と正極集電タブ６０とを接合する場合、印加する超音波エネルギーは、２００Ｊ以下であることが好ましい。また、負極集電体５２が銅で構成されており、負極集電タブ６２がアルミニウムで構成され、該負極集電体５２と負極集電タブ６２とを接合する場合、印加する超音波エネルギーは、２００Ｊ以下であることが好ましい。超音波溶接において印加される超音波エネルギーが上記レベルにあることによって、接合部Ｍおよび／または接合部Ｍ’の機械的強度を向上させることができ、本実施形態に係る密閉型電池１００の信頼性を維持することができる。
なお、接合部Ｍまたは接合部Ｍ’が同種金属の接合により構成されている場合、該同種金属の接合手段は特に限定されず、超音波溶接、抵抗溶接、レーザー溶接等従来公知の接合手段をいずれも採用することができる。
以下、本発明に関するいくつかの試験例を説明するが、本発明をかかる試験例に示すものに限定することを意図したものではない。
本試験例においては、アルミニウム片および銅片を用意し、異なる超音波エネルギー印加条件の下、４種類の試験片を作製した。以下、各々の試験を具体的に説明する。
［試験例１：試験片の作製］
＜実施例＞
短辺２５ｍｍ長辺５０ｍｍ厚さ１ｍｍの板状アルミニウム片（純アルミニウム、Ａｌ１０５０）、および、短辺２５ｍｍ長辺５０ｍｍ厚さ１ｍｍの板状銅片（純銅、Ｃｕ１１００）を用意した。これらの金属片を、長辺方向に一部重ね合わせて２００Ｊ以下の超音波エネルギーを印加して超音波溶接を行い、実施例に係る試験片を作製した。なお、具体的な超音波溶接の条件は、振幅９０％、加圧力３００Ｎ、接合温度を室温（２５～２７℃）に設定した。
＜比較例１＞
アルミニウム片および銅片を超音波溶接する際に印加した超音波エネルギーの大きさを４００Ｊとした以外は実施例と同じ条件で、比較例１に係る試験片を作製した。
＜比較例２＞
アルミニウム片および銅片を超音波溶接する際に印加した超音波エネルギーの大きさを４２０Ｊとした以外は実施例と同じ条件で、比較例２に係る試験片を作製した。
＜比較例３＞
アルミニウム片および銅片を超音波溶接する際に印加した超音波エネルギーの大きさを４５０Ｊとした以外は実施例と同じ条件で、比較例３に係る試験片を作製した。
［試験例１：試験片の作製］
＜実施例＞
短辺２５ｍｍ長辺５０ｍｍ厚さ１ｍｍの板状アルミニウム片（純アルミニウム、Ａｌ１０５０）、および、短辺２５ｍｍ長辺５０ｍｍ厚さ１ｍｍの板状銅片（純銅、Ｃｕ１１００）を用意した。これらの金属片を、長辺方向に一部重ね合わせて２００Ｊ以下の超音波エネルギーを印加して超音波溶接を行い、実施例に係る試験片を作製した。なお、具体的な超音波溶接の条件は、振幅９０％、加圧力３００Ｎ、接合温度を室温（２５～２７℃）に設定した。
＜比較例１＞
アルミニウム片および銅片を超音波溶接する際に印加した超音波エネルギーの大きさを４００Ｊとした以外は実施例と同じ条件で、比較例１に係る試験片を作製した。
＜比較例２＞
アルミニウム片および銅片を超音波溶接する際に印加した超音波エネルギーの大きさを４２０Ｊとした以外は実施例と同じ条件で、比較例２に係る試験片を作製した。
＜比較例３＞
アルミニウム片および銅片を超音波溶接する際に印加した超音波エネルギーの大きさを４５０Ｊとした以外は実施例と同じ条件で、比較例３に係る試験片を作製した。
［試験２：接合界面の観察］
試験例１で作製した４種類の試験片の接合界面に形成された金属間化合物を、ＴＥＭを用いて観察し、金属間化合物の最大径を計測した。結果を図２Ａ～図２Ｅおよび表１に示す。
試験例１で作製した４種類の試験片の接合界面に形成された金属間化合物を、ＴＥＭを用いて観察し、金属間化合物の最大径を計測した。結果を図２Ａ～図２Ｅおよび表１に示す。
図２Ａおよび図２Ｂは、実施例の接合界面のＴＥＭ像である。実施例の接合界面においては、金属間化合物の最大径が、ＴＥＭ観察下でナノサイズであった（表１参照）。図２Ｃ、図２Ｄ、および、図２Ｅには、比較例１～３の接合界面のＴＥＭ像をそれぞれ示している。比較例１～３の接合界面においては、いずれも金属間化合物の最大径が、ＴＥＭ観察下で１μｍより大きかった（表１参照）。
これにより、印加する超音波エネルギーを２００Ｊ以下に設定して超音波溶接を行うことによって、試験片の接合界面における金属間化合物の最大径が電子顕微鏡観察下でナノサイズに縮小されることが分かった。
これにより、印加する超音波エネルギーを２００Ｊ以下に設定して超音波溶接を行うことによって、試験片の接合界面における金属間化合物の最大径が電子顕微鏡観察下でナノサイズに縮小されることが分かった。
［試験３：引張試験］
試験例１で作製した４種類の試験片について、接合されたアルミニウム片および銅片を、互いに離間するように引っ張る引張試験を行った。ここで、アルミニウム片および銅片の接合の破断形態と、破断荷重を接合強度（Ｎ）として測定した。結果を表２に示す。
試験例１で作製した４種類の試験片について、接合されたアルミニウム片および銅片を、互いに離間するように引っ張る引張試験を行った。ここで、アルミニウム片および銅片の接合の破断形態と、破断荷重を接合強度（Ｎ）として測定した。結果を表２に示す。
表２に示すように、各試験片の破断形態および接合強度を測定した結果、実施例は、比較例１～３に比べてアルミニウム片および銅片の接合強度が顕著に向上していることが確認された。
これにより、アルミニウム片および銅片を２００Ｊ以下の超音波エネルギーで超音波溶接して接合界面に形成された金属間化合物の最大径が、ＴＥＭ観察下でナノサイズとなった実施例に係る試験片においては、接合部の強度が顕著に向上していることが分かった。
これにより、アルミニウム片および銅片を２００Ｊ以下の超音波エネルギーで超音波溶接して接合界面に形成された金属間化合物の最大径が、ＴＥＭ観察下でナノサイズとなった実施例に係る試験片においては、接合部の強度が顕著に向上していることが分かった。
以上、本発明の具体例を詳細に説明したが、これらは例示にすぎず、請求の範囲を限定するものではない。請求の範囲に記載の技術には、以上に例示した具体例を様々に変形、変更したものが含まれる。
例えば、本発明の具体例として全固体リチウムイオン二次電池を説明したが、固体電解質を含ませず、電解質として非水電解液を使用した二次電池を作製してもよい。また、ナトリウムイオン二次電池でもよく、マグネシウムイオン二次電池でもよい。これらの場合においても、以上に例示した効果と同様の効果が発揮され得る。
例えば、本発明の具体例として全固体リチウムイオン二次電池を説明したが、固体電解質を含ませず、電解質として非水電解液を使用した二次電池を作製してもよい。また、ナトリウムイオン二次電池でもよく、マグネシウムイオン二次電池でもよい。これらの場合においても、以上に例示した効果と同様の効果が発揮され得る。
１００ 密閉型電池
２０ 電極体
３０ 正極シート
３２ 正極集電体
３４ 正極活物質層
４０ 固体電解質層
５０ 負極シート
５２ 負極集電体
５４ 負極活物質層
６０ 正極集電タブ
６２ 負極集電タブ
７０ 外装体
Ｍ 接合部
Ｍ’ 接合部
Ｌ 左方向
Ｒ 右方向
Ｚ 幅広面方向
２０ 電極体
３０ 正極シート
３２ 正極集電体
３４ 正極活物質層
４０ 固体電解質層
５０ 負極シート
５２ 負極集電体
５４ 負極活物質層
６０ 正極集電タブ
６２ 負極集電タブ
７０ 外装体
Ｍ 接合部
Ｍ’ 接合部
Ｌ 左方向
Ｒ 右方向
Ｚ 幅広面方向
Claims (3)
- シート状の正極集電体とシート状の負極集電体とを備える電極体と、
前記正極集電体および負極集電体の一部にそれぞれ接合されている外部接続用の正極集電タブおよび負極集電タブと、
前記電極体を収容するラミネート外装体と、
を備える密閉型電池を製造する方法であって、
前記正負極集電体のいずれか少なくとも一方と、該集電体に接続されている同極側の前記集電タブとは、相互に異なる金属で構成されたものを使用し、
前記相互に異なる金属から構成された集電体と集電タブとを超音波溶接によって接合することを包含し、
ここで、前記超音波溶接の際に前記集電体と集電タブとの接合部分に印加される超音波エネルギーのレベルは、該集電体と集電タブとの接合界面に生じる金属間化合物の透過型電子顕微鏡観察下における最大径が１μｍ未満となるように決定されることを特徴とする、製造方法。 - 前記正極集電体はアルミニウムで構成されており、前記正極集電タブは銅で構成されており、該正極集電体と正極集電タブとを、２００Ｊ以下の超音波エネルギーを印加する超音波溶接によって接合することを特徴とする、請求項１に記載の製造方法。
- 前記負極集電体は銅で構成されており、前記負極集電タブはアルミニウムで構成されており、該負極集電体と負極集電タブとを、２００Ｊ以下の超音波エネルギーを印加する超音波溶接によって接合することを特徴とする、請求項１または２に記載の製造方法。
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