CN111682151A - 密闭型电池及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供密闭型电池及其制造方法。在此公开的密闭型电池具备电极体、外部连接用的集电片、以及外装体，所述电极体具备正负极集电体，所述集电片分别与该集电体的一部分接合。所述密闭型电池的特征在于，所述正负极集电体与所述正负极集电片的接合部都在所述外装体的内部形成，所述正负极集电体中的至少一者和与该集电体连接的同极侧的所述集电片由彼此不同的金属构成，在由彼此不同的金属构成的所述集电体与所述集电片的接合界面存在的金属间化合物在透射型电子显微镜观察下的最大直径小于1μm。

Description

密闭型电池及其制造方法
本申请基于2019年3月11日提出的日本专利申请第2019-044181号要求优先权，将该申请的全部内容作为参照引入本说明书中。
技术领域
本发明涉及密闭型电池和该电池的制造方法。详细而言，涉及具备层压外装体的密闭型电池的集电结构。
背景技术
锂离子二次电池与现有的二次电池相比重量轻且能量密度高，因此近年来优选作为个人电脑、便携终端等的所谓的移动电源以及车辆驱动用电源使用。锂离子二次电池，特别是作为电动汽车(EV)、混合动力汽车(HV)、插电式混合动力汽车(PHV)等车辆的驱动用高输出电源，期待日益普及。
作为该锂离子二次电池的一形态，例如可举出日本特开2017-123306号公报公开的具备正负极电极片的电极体被收纳在能够密闭的外装体(例如层压外装体)中的密闭结构的电池(密闭型电池)，构成该电极片的正负极各自的集电体和与该集电体连接的外部连接用的集电片，由彼此不同的金属构成。
具有这样的特征的密闭型电池，由彼此不同的金属构成的集电体和集电片通过焊接等手段而进行不同种类金属接合，在该不同种类金属彼此(例如铜和铝等)接合的部分会形成脆性的金属间化合物。
但是，该金属间化合物的形成会成为使该集电体与集电片的接合部的强度降低的原因，因此不优选。
另外，金属间化合物的形成会由于对不同种类金属彼此的接合部分施加高热而增大，因此将不同种类金属彼此接合的方法受到限制。例如，专利文献1中记载了从共晶组织(金属间化合物)生成等观点出发，不同种类金属结合难以使用加热熔融接合，并公开了取而代之应用超声波焊接的技术。
发明内容
如上所述，如果不同种类金属间的接合能够采用超声波焊接，则能够防止在使用电弧焊接、激光焊接等时产生的高温的熔融热施加于不同种类金属彼此的接合部分，从而能够减少该接触部分的金属间化合物的形成，提高不同种类金属彼此的接合部分的强度。
但是，即使采用超声波焊接作为接合手段，根据接合时的超声波能量(即超声波的振动能)的施加条件，有时也会反而促进金属间化合物的生成。这样的话，在不同种类金属彼此的接合部分无法确保充分的强度，进而有可能无法维持密闭型电池的可靠性。
因此，本发明是为了提高上述的不同种类金属彼此的接合部分的强度而提出的，目的是提供一种在正负极中任一者的集电体和与该集电体连接的集电片由彼此不同的金属构成的情况下，使该不同种类金属间的接合部的强度提高了的密闭型电池。另一个目的是提供制造该密闭型电池的方法。
本发明人发现在将不同种类金属彼此进行超声波焊接时，通过调整施加的超声波能量的大小，在不同种类金属彼此的接合界面形成的金属间化合物的最大直径明显缩小，由此使该不同种类金属间的接合部的强度明显提高，从而完成了本发明。
即、为实现上述目的，本发明提供一种密闭型电池，其具备电极体、外部连接用的正极集电片和负极集电片、以及层压外装体，所述电极体具备片状的正极集电体和片状的负极集电体，所述正极集电片和所述负极集电片分别与所述正极集电体和所述负极集电体的一部分接合，所述层压外装体收纳所述电极体。
所述密闭型电池的特征在于，所述正极集电体与所述正极集电片的接合部、以及所述负极集电体与所述负极集电片的接合部，都在所述层压外装体的内部形成，所述正极集电体和所述负极集电体中的至少一者、和与该集电体连接的同极侧的所述集电片，由彼此不同的金属构成，由彼此不同的金属构成的所述集电体和所述集电片通过在后述的预定条件下进行超声波焊接而接合，在由彼此不同的金属构成的所述集电体与所述集电片的接合界面存在的金属间化合物在透射型电子显微镜(TEM)观察下的最大直径小于1μm。
该结构的密闭型电池中，在由彼此不同的金属构成的集电体和同极侧的集电片的金属界面(接合界面)产生的金属间化合物，被抑制为在透射型电子显微镜观察下(TEM图像)的最大直径小于1μm的尺寸，其结果能够实现该接合部的高强度(拉伸强度等)。
在此公开的密闭型电池的一优选技术方案中，所述正极集电体由铝构成，所述正极集电片由铜构成。在另一优选技术方案中，所述负极集电体由铜构成，所述负极集电片由铝构成。
本技术方案的密闭型电池中，尽管正极侧和/或负极侧的所述接合部由作为彼此不同的金属的铜和铝构成，但该接合部(接合界面)的金属间化合物的形成得到抑制，其结果在接合部能够实现高的拉伸强度。
另外，本发明提供一种制造在此公开的密闭型电池的方法。即、在此公开的制造方法是制造密闭型电池的方法，所述密闭型电池具备电极体、外部连接用的正极集电片和负极集电片、以及层压外装体，所述电极体具备片状的正极集电体和片状的负极集电体，所述正极集电片和所述负极集电片分别与所述正极集电体和所述负极集电体的一部分接合，所述层压外装体收纳所述电极体。
本制造方法中，所使用的所述正极集电体和所述负极集电体中的至少一者、和与该集电体连接的同极侧的所述集电片，由彼此不同的金属构成。通过超声波焊接将由彼此不同的金属构成的集电体与集电片接合。本制造方法中，确定在该超声波焊接时对所述集电体与集电片的接合部分施加的超声波能量的水平，以使得在该集电体与集电片的接合界面产生的金属间化合物在透射型电子显微镜观察下(TEM图像)的最大直径小于1μm。
该技术方案的制造方法中，通过水平较低的超声波能量的超声波焊接将彼此不同的金属接合，由此能够防止对该彼此不同的金属的接合部施加高温的熔融热。另外，通过调整施加的超声波能量，能够在由彼此不同的金属构成的集电体与集电片的接合界面中，抑制TEM观察下的最大直径为1μm以上这样的大的金属间化合物的形成。由此，在由彼此不同的金属构成的集电体和集电片的接合部(接合界面)，金属间化合物的形成得到抑制，其结果，能够在该接合部实现高的拉伸强度。
在此公开的制造方法的一优选技术方案中，其特征在于，所述正极集电体由铝构成，所述正极集电片由铜构成，通过施加200J以下的超声波能量的超声波焊接将该正极集电体与正极集电片接合。在另一优选技术方案中，所述负极集电体由铜构成，所述负极集电片由铝构成，通过施加200J以下的超声波能量的超声波焊接将该负极集电体与负极集电片接合。
集电体和集电片由上述金属构成，并且对它们施加200J以下的超声波能量进行超声波焊接，由此能够提高作为彼此不同的金属的铜和铝的接合部的强度(拉伸强度等)。
附图说明
图1是示意性地表示本实施方式涉及的密闭型电池的截面图。
图2A是表示通过施加200J以下的超声波能量的超声波焊接而形成了接合部的实施例的接合界面的TEM图像。
图2B是以更高倍率观察图2A所示的实施例的接合界面的TEM图像。
图2C是表示通过施加400J的超声波能量的超声波焊接而形成了接合部的比较例1的接合界面的TEM图像。
图2D是表示通过施加420J的超声波能量的超声波焊接而形成了接合部的比较例2的接合界面的TEM图像。
图2E是表示通过施加450J的超声波能量的超声波焊接而形成了接合部的比较例3的接合界面的TEM图像。
具体实施方式
以下，参照附图对本发明的一实施方式进行说明。再者，以下说明的附图中，对发挥相同作用的构件、部位附带相同标记，有时会省略或简化重复的说明。另外，图中的尺寸关系(长度、宽度、厚度等)并不反映实际的尺寸关系。另外，在本说明书中特别提及的事项以外的且本发明的实施所需的事项，可作为本领域技术人员基于该领域现有技术的设计事项来掌握。
本说明书中，“二次电池”通常是指能够反复充放电的蓄电设备，除了锂离子二次电池、镍氢电池、镍铬电池等所谓的蓄电池(即化学电池)以外，还包括双电层电容器等电容器(即物理电池)。“锂离子二次电池”是指利用锂离子作为电解质离子，通过正负极间的锂离子的移动而实现充放电的二次电池，对于特定的材料(例如正极活性物质、构成非水电解液的溶剂的种类)、电池容量、形态没有限定。“密闭型电池”是指电池外装体的开口部被封止，在通常使用时电池外装体内部的气密性保持为期望水平的结构的电池。另外，“全固体电池”是指具备固体电解质的电池。
另外，本说明书中，“金属间化合物”是指由两种以上金属元素构成的固体物质，是具有与构成金属明显不同的结构和性质的化合物。
另外，关于在上述接合部的接合界面存在的金属间化合物，TEM观察下的“最大直径”是指在表示该接合界面的TEM图像中观察到的各个金属间化合物斑点(spot)的将其任意两个周缘点连结的直线径之中最大(最长)的直径。
另外，本说明书中，“活性物质”是指在二次电池(例如锂离子二次电池)中能够将作为电荷载体的化学物种(即、例如锂离子)可逆地吸藏和释放(典型地为插入和脱离)的物质(活性物质)。
以下，作为在此公开的密闭型电池的一形态，以将扁平形状的电极体收纳在层压薄膜制的电池外装体中的形态的全固体锂离子二次电池为例，对本发明进行详细说明。再者，并不意图将本发明限定于该实施方式。
图1示出了本实施方式涉及的密闭型电池100的大致整体结构。如图所示，该密闭型电池100具备扁平形状的电极体20以及层压外装体60。另外，电极体20具备正极片30和负极片50，正极片30和负极片50隔着固体电解质层40交替重叠，在与片的宽面正交的方向(图1中为箭头Z方向)上层叠而构成。
正极片30具备矩形的片主体即正极集电体32和在该正极集电体32上形成的正极活性物质层34。另外，负极片50具备矩形的片主体即负极集电体52和在该负极集电体52上形成的负极活性物质层54。
如图1所示，关于层叠了的多个正极集电体32的每一个，没有形成正极活性物质层34的端部在图1中的右方向(R方向)上重叠，进而与外部连接用的正极集电片60的一部分重叠，通过后述的焊接手段形成相互接合的接合部M’。
同样地，关于层叠了的多个负极集电体52的每一个，没有形成负极活性物质层54的端部在图1中的左方向(L方向)上重叠，进而与外部连接用的负极集电片62的一部分重叠，形成相互接合的接合部M。该正负极片30、50中，由集电体和集电片形成的接合部M和接合部M’都在层压外装体70的内部形成。另外，集电片60、62的另一端侧从层压外装体70向电池外部伸出，与外部的电路、元件等可电连接地配置。该外部的连接结构不是本发明的技术特征部分，因此省略详细说明。
正负极集电体中的任一者和与该集电体连接的同极侧的集电片由彼此不同的金属构成。例如，正极集电体32和正极集电片60由彼此不同的金属构成的情况下，负极集电体52和负极集电片62可以由彼此不同的金属构成，也可以由相同的金属构成。另一方面，负极集电体52和负极集电片62由彼此不同的金属构成的情况下，正极集电体32和正极集电片60可以由彼此不同的金属构成，也可以由相同的金属构成。
正极集电体32可以不特别限制地使用被用作这种电池的正极集电体的金属制的正极集电体。典型地，例如由具有良好的导电性的铝、镍、钛、不锈钢等金属材料构成。特别优选铝(例如铝箔)。
另外，作为正极集电片60，可以不特别限制地使用以往公知的金属制的正极集电片，例如可举出铜和铝等金属材料。
负极集电体52可以不特别限制地使用被用作这种电池的负极集电体的金属制的负极集电体。典型地，例如可以使用具有良好的导电性的铜、以铜为主体的合金、镍、钛、不锈钢等。特别优选铜(例如铜箔)。
另外，作为负极集电片62，可以不特别限制地使用以往公知的金属制的负极集电片，例如可举出铜和铝等金属材料。
接合部M和/或接合部M’通过彼此不同的金属的接合而构成的情况下，有时会在该彼此不同的金属间的接合界面形成以该两种金属为构成元素的金属间化合物。例如，上述彼此不同的金属为铝和铜的情况下，作为在它们的界面形成的金属间化合物，可举出CuAl2等。这样的金属间化合物为脆性，因此在将集电体与集电片进行超声波焊接时，在接合界面形成许多大尺寸(例如最大直径为1μm以上)的金属间化合物的情况下，有可能使接合部的机械强度(拉伸强度等)降低。
对于确认在上述接合界面存在的金属间化合物的最大直径的方法没有特别限制，作为优选的手段，可举出对接合部的切断面(即、具有接合界面的切断面)利用透射型电子显微镜(TEM)进行TEM图像的观察。在通过彼此不同的金属的接合而构成的接合部M和/或接合部M’(图1)中，在接合界面存在的金属间化合物的最大直径在TEM观察下优选小于1μm。更优选该最大直径小于0.7μm，进一步优选小于0.5μm，特别优选小于0.3μm。通过金属间化合物的最大直径如上所述限制为低水平，能够在接合部M和/或接合部M’的实用上实现足够高的机械强度。
正极活性物质层34包含作为主体的正极活性物质，还可以包含导电材料、粘合剂和/或后述的固体电解质等。
作为正极活性物质，可以不特别限制地使用作为能够吸藏和释放锂离子的材料的、包含锂元素和一种或两种以上过渡金属元素的含锂化合物(例如锂过渡金属复合氧化物)。作为优选例，可举出具有层状岩盐型或尖晶石型的晶体结构的锂过渡金属氧化物。该锂过渡金属氧化物例如有锂镍复合氧化物(例如LiNiO2)、锂钴复合氧化物(例如LiCoO2)、锂锰复合氧化物(例如LiMn2O4)或锂镍钴锰复合氧化物(例如LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)之类的三元系含锂复合氧化物。
另外，也可以使用磷酸锰锂(例如LiMnPO4)、磷酸铁锂(例如LiFePO4)等的含有锂和过渡金属元素作为构成金属元素的磷酸盐等。
作为导电材料，可以是以往的锂离子二次电池所使用的材料，例如可举出乙炔黑、科琴黑等炭黑、碳纳米管等碳纤维。另外，作为粘合剂，可以是以往的锂离子二次电池中所使用的材料，例如可举出苯乙烯丁二烯橡胶(SBR)、聚偏二氟乙烯(PVdF)、丁基橡胶(BR)、丙烯腈丁二烯橡胶(ABR)等。
负极活性物质层54包含作为主体的负极活性物质，还可以包含导电材料、粘合剂和/或后述的固体电解质等。
作为负极活性物质，例如可举出天然石墨(石墨)、人工石墨等石墨系材料、石墨(graphite)、中间相炭微球、炭黑之类的碳系负极活性物质、硅和锡以及它们的化合物。
导电材料和粘合剂可以使用上述材料。另外，也可以适当使用增粘剂等添加剂，例如作为增粘剂可举出羧甲基纤维素(CMC)、甲基纤维素(MC)。
固体电解质层40至少包含固体电解质。作为固体电解质，例如可举出硫化物系固体电解质和氧化物系固体电解质。作为硫化物系固体电解质的例子，可举出Li2S-SiS2系、Li2S-P2S3系、Li2S-P2S5系、Li2S-GeS2系、Li2S-B2S3系等的玻璃或玻璃陶瓷。作为氧化物系电解质的例子，可举出具有NASICON结构、石榴石型结构或钙钛矿型结构的各种氧化物。
层压外装体70为袋状，收纳电极体20的收纳空间的周缘通过热焊接(热封)而被封止。
作为层压外装体70，可以适当采用与这种密闭型电池所使用的层压外装体同样的材料。例如，可以使用以往公知的具有多层(例如3层或4层)结构的层压薄膜。
使用上述材料、构件制作电极体20，构建本实施方式涉及的密闭型电池(全固体电池)100。制造本实施方式涉及的密闭型电池100的工序本身可以与以往的制造这种密闭型电池的情况相同。但其特征在于，正负极中的至少一者，集电体和与该集电体连接的集电片由彼此不同的金属构成，将该彼此不同的金属通过超声波焊接进行接合，形成接合部。
超声波焊接的条件可以根据对象金属的结构而适当调整进行实施。例如可例示典型地能量在10～200J(优选为30～200J)左右的范围中调整，典型地振幅在25～90％(优选为30～90％)左右的范围中调整，加压力在500N以下(优选为300N以下)左右的范围中调整。在该范围内，施加的超声波能量被确定为对于由彼此不同的金属构成的集电体和集电片，在该集电体与集电片的接合界面产生的金属间化合物在透射型显微镜观察下的最大直径小于1μm。
举出一例，在正极集电体32由铝构成，正极集电片60由铜构成，将该正极集电体32与正极集电片60接合的情况下，施加的超声波能量优选为200J以下。另外，在负极集电体52由铜构成，负极集电片62由铝构成，将该负极集电体52与负极集电片62接合的情况下，施加的超声波能量优选为200J以下。通过在超声波焊接中施加的超声波能量为上述水平，能够使接合部M和/或接合部M’的机械强度提高，能够维持本实施方式涉及的密闭型电池100的可靠性。
再者，在接合部M或接合部M’通过同种金属的接合而构成的情况下，对于该同种金属的接合手段没有特别限定，超声波焊接、电阻焊、激光焊接等以往公知的接合手段都可以采用。
以下，对本发明涉及的几个试验例进行说明，但并不意图将本发明限定于该试验例所示的内容。
本试验例中，准备铝片和铜片，在不同的超声波能量施加条件下，制作4种试验片。以下，对各试验进行具体说明。
[试验例1：试验片的制作]
＜实施例＞
准备短边为25mm、长边为50mm、厚度为1mm的板状铝片(纯铝，Al1050)和短边为25mm、长边为50mm、厚度为1mm的板状铜片(纯铜，Cu1100)。将这些金属片在长边方向上部分重叠，施加200J以下的超声波能量，进行超声波焊接，制作了实施例涉及的试验片。再者，具体的超声波焊接的条件设定为振幅90％、加压力300N、接合温度为室温(25～27℃)。
＜比较例1＞
将对铝片和铜片进行超声波焊接时施加的超声波能量的大小设为400J，除此以外在与实施例相同的条件下制作了比较例1涉及的试验片。
＜比较例2＞
将对铝片和铜片进行超声波焊接时施加的超声波能量的大小设为420J，除此以外在与实施例相同的条件下制作了比较例2涉及的试验片。
＜比较例3＞
将对铝片和铜片进行超声波焊接时施加的超声波能量的大小设为450J，除此以外在与实施例相同的条件下制作了比较例3涉及的试验片。
[试验2：接合界面的观察]
对于在试验例1中制作的4种试验片的接合界面形成的金属间化合物，利用TEM进行观察，计测出金属间化合物的最大直径。结果示于图2A～图2E和表1。
Figure BDA0002394589850000101
图2A和图2B是实施例的接合界面的TEM图像。实施例的接合界面中，金属间化合物的最大直径在TEM观察下为纳米尺寸(参照表1)。图2C、图2D和图2E中分别示出比较例1～3的接合界面的TEM图像。在比较例1～3的接合界面中，金属间化合物的最大直径在TEM观察下都大于1μm(参照表1)。
由此可知，通过将施加的超声波能量设定为200J以下而进行超声波焊接，试验片的接合界面中的金属间化合物的最大直径在电子显微镜观察下缩小为纳米尺寸。
[试验3：拉伸试验]
对于试验例1中制作的4种试验片，将接合了的铝片和铜片以彼此分离的方式拉伸，进行了拉伸试验。测定了铝片和铜片的接合的断裂形态，并测定了断裂载荷作为接合强度(N)。结果示于表2。
Figure BDA0002394589850000111
如表2所示，测定各试验片的断裂形态和接合强度的结果，确认实施例与比较例1～3相比铝片和铜片的接合强度明显提高。
由此可知，对铝片和铜片以200J以下的超声波能量进行超声波焊接而在接合界面形成的金属间化合物的最大直径在TEM观察下为纳米尺寸的实施例涉及的试验片，接合部的强度明显提高。
以上，对本发明的具体例进行了详细说明，但这些只是例示，并不限定权利要求的范围。权利要求的范围记载的技术包括将以上例示的具体例进行各种变形、变更而得到的技术方案。
例如，作为本发明的具体例对全固体锂离子二次电池进行了说明，但也可以制作不含固体电解质而是使用非水电解液作为电解质的二次电池。另外，可以是钠离子二次电池，也可以是镁离子二次电池。这些情况下，都能够发挥与以上例示的效果同样的效果。

Claims (6)

1.一种密闭型电池，具备电极体、外部连接用的正极集电片和负极集电片、以及层压外装体，
所述电极体具备片状的正极集电体和片状的负极集电体，
所述正极集电片和所述负极集电片分别与所述正极集电体和所述负极集电体的一部分接合，
所述层压外装体收纳所述电极体，
所述密闭型电池的特征在于，
所述正极集电体与所述正极集电片的接合部、以及所述负极集电体与所述负极集电片的接合部，都在所述层压外装体的内部形成，
所述正极集电体和所述负极集电体中的至少一者、和与该集电体连接的同极侧的所述集电片，由彼此不同的金属构成，
在由彼此不同的金属构成的所述集电体与所述集电片的接合界面存在的金属间化合物在透射型电子显微镜观察下的最大直径小于1μm。
2.根据权利要求1所述的密闭型电池，
所述正极集电体由铝构成，所述正极集电片由铜构成。
3.根据权利要求1或2所述的密闭型电池，
所述负极集电体由铜构成，所述负极集电片由铝构成。
4.一种密闭型电池的制造方法，所述密闭型电池具备电极体、外部连接用的正极集电片和负极集电片、以及层压外装体，
所述电极体具备片状的正极集电体和片状的负极集电体，
所述正极集电片和所述负极集电片分别与所述正极集电体和所述负极集电体的一部分接合，
所述层压外装体收纳所述电极体，
所述制造方法的特征在于，
所使用的所述正极集电体和所述负极集电体中的至少一者、和与该集电体连接的同极侧的所述集电片，由彼此不同的金属构成，
通过超声波焊接将由彼此不同的金属构成的所述集电体与所述集电片接合，
确定在所述超声波焊接时对所述集电体与集电片的接合部分施加的超声波能量的水平，以使得在该集电体与集电片的接合界面产生的金属间化合物在透射型电子显微镜观察下的最大直径小于1μm。
5.根据权利要求4所述的制造方法，其特征在于，
所述正极集电体由铝构成，所述正极集电片由铜构成，通过施加200J以下的超声波能量的超声波焊接将该正极集电体与正极集电片接合。
6.根据权利要求4或5所述的制造方法，其特征在于，
所述负极集电体由铜构成，所述负极集电片由铝构成，通过施加200J以下的超声波能量的超声波焊接将该负极集电体与负极集电片接合。
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