JP7267032B2 - フィラー充填材及びその製造方法、並びに高熱伝導絶縁材及びその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、小径フィラーと大径フィラーとの混合粉末からなるフィラー充填材と、このフィラー充填材を製造する方法と、フィラー充填材に樹脂を混合して調製された高熱伝導絶縁材と、この高熱伝導絶縁材を製造する方法に関するものである。

近年、電子機器の高性能化、小型化、ハイパワー化が進み、熱マネジメント（熱管理）は既に重要であり、車両の燃費向上や、電気自動車・プラグインハイブリッド車等のクロスＥＶ化に対応するため、今後更なる熱性能の向上が求められると同時に、信頼性の観点から更に高い絶縁性能が要求されている。

このため、従来、相対的に大寸法のフィラーの周りに相対的に小寸法のフィラーが凝集してなる凝集体が、ポリマー母材内に分散された高熱伝導絶縁材が開示されている（例えば、特許文献１（請求項１及び２、段落［００１０］、［００１５］～［００１７］、図１、図２）参照。）。この高熱伝導絶縁材では、ポリマー母材はシリコン、ナイロン、ＰＰ（ポリプロピレン）、ＰＰＳ（ポリフェニレンスルファイド）、ＬＣＰ（液晶ポリマー）のいずれか一種からなり、フィラーは炭化ケイ素、窒化ケイ素、窒化ホウ素、シリカ、酸化アルミニウム、窒化アルミニウム、酸化マグネシウムのいずれか一種またはそれらの混合物からなる。また、相対的に大寸法のフィラーが球状又は略球状の場合、その粒子径は１～１００μｍ程度に生成でき、小寸法のフィラーの粒子径は０．１～１０μｍ程度に生成することができる。

このように構成された高熱伝導絶縁材では、フィラーの充填量を多くしたり、フィラーの大きさを大きくすることなく、ポリマーとフィラー間の伝熱効率を高めることができる。これは、従来の一様な粗大フィラーがポリマー内に分散された絶縁材と比較した場合に、等しい伝熱量を得るために必要なフィラー間距離を長くすることができ、フィラー充填量を低減できることを意味する。フィラー充填量を低減できることから、その成形性を高めることができる。また、凝集体が大寸法のフィラー外周から小寸法のフィラーがランダムに突出した粒構造を呈していることで、伝熱方向が任意の一方向（異方性）を有することなく多様な方向となる（等方性）。更に、小寸法のフィラーがポリマー内に埋め込まれてアンカー効果を発揮でき、その結果としてポリマーとフィラー凝集体との界面強度が高められることで絶縁材の機械的強度を高めることができる。

特開２００８－２９３９１１号公報

しかし、上記従来の特許文献１に示された高熱伝導絶縁材では、例えば図２の模式図に示すように、相対的に大寸法のフィラー（１種類）の周りに、相対的に小寸法のフィラー（粒径が異なる２種類）が凝集してなる凝集体を、ポリマー母材内に分散しているだけであるため、熱伝導性及び電気絶縁性の双方を向上させることができない不具合があった。なお、特許文献１の明細書の段落［００２６］の表１において、実施例の粗大フィラー熱伝導率及び微小フィラー熱伝導率がともに３０Ｗ／ｍ・Ｋと記載されているが、これらの値は、粉末ではなくインゴットの代表的な物性値であると考えられる。粒径がミクロンオーダやサブミクロンオーダの粉末では、熱伝導率は極めて小さくなる。

本発明の目的は、相反する高熱伝導性と高電気絶縁性とを高い次元で両立させることができる、フィラー充填材及びその製造方法、並びに高熱伝導絶縁材及びその製造方法を提供することにある。

本発明の第１の観点は、平均一次粒子径Ｄ₁が７ｎｍ～４０ｎｍである小径フィラーと前記小径フィラーより平均一次粒子径が大きい平均一次粒子径Ｄ₂が１５μｍ～６３μｍである大径フィラーとの混合粉末からなるフィラー充填材であって、小径フィラーと大径フィラーとの平均一次粒子径の比Ｄ₁／Ｄ₂が２×１０^-4～３×１０^-3であり、上記混合粉末の体積抵抗率が２×１０¹⁰Ω・ｍ以上であり、小径フィラーの混合割合が混合粉末１００質量％に対して０．５質量％～４０質量％であり、小径フィラーが大径フィラーの外周面に付着しかつ小径フィラーが大径フィラー間の空隙内を数珠状に連なって空隙内に小径フィラーにより３次元網目構造が形成され、小径フィラーは、比表面積が４０ｍ ² ／ｇ～３８０ｍ ² ／ｇでありかつ疎水化率が８０％以上である表面処理ヒュームドシリカ、表面処理ヒュームドアルミナ或いは表面処理ヒュームドチタニアであり、大径フィラーが、アルミナ、窒化アルミニウム又は炭化ケイ素であることを特徴とする。

本発明の第２の観点は、第１の観点に基づく発明であって、更に表面処理ヒュームドシリカが、(Ｒ₁)_X(Ｒ₂)_Y(Ｒ₃)_ZＳｉ－基（Ｒ₁，Ｒ₂，Ｒ₃はアルキル基であり、Ｘ，Ｙ，Ｚは０～３の整数である。）で修飾されたことを特徴とする。

本発明の第３の観点は、第１又は第２の観点のフィラー充填材の製造方法であって、大径フィラーと小径フィラーとを室温下で乾式法により混合することを特徴とする。

本発明の第４の観点は、第１又は第２の観点のフィラー充填材に樹脂が混合された高熱伝導絶縁材であって、表面抵抗率が１×１０¹⁵ Ω以上であることを特徴とする。

本発明の第５の観点は、第３の観点に記載の方法で製造されたフィラー充填材に樹脂を混合して製造された高熱伝導絶縁材の製造方法であって、表面抵抗率が１×１０¹⁵ Ω以上であることを特徴とする。

本発明の第６の観点は、第４の観点に記載の高熱伝導絶縁材が、半導体チップ又はトランジスタからなる発熱体の冷却部材として用いられた車載電子機器である。

本発明の第７の観点は、第４の観点に記載の高熱伝導絶縁材が、ハウジングに内蔵されたステータの冷却部材として用いられたモータである。

本発明の第８の観点は、第４の観点に記載の高熱伝導絶縁材が、ケースに内蔵された電力変換装置の冷却部材として用いられたインバータである。

本発明の第９の観点は、第４の観点に記載の高熱伝導絶縁材が、摺動部又は回転部で発生した熱の放熱部材として用いられたアクチュエータである。

本発明の第１０の観点は、第５の観点に記載の方法で製造された高熱伝導絶縁材を半導体チップ又はトランジスタからなる発熱体の冷却部材として用いた車載電子機器の製造方法である。

本発明の第１１の観点は、第５の観点に記載の方法で製造された高熱伝導絶縁材をハウジングに内蔵されたステータの冷却部材として用いたモータの製造方法である。

本発明の第１２の観点は、第５の観点に記載の方法で製造された高熱伝導絶縁材をケースに内蔵された電力変換装置の冷却部材として用いたインバータの製造方法である。

本発明の第１３の観点は、第５の観点に記載の方法で製造された高熱伝導絶縁材を摺動部又は回転部で発生した熱の放熱部材として用いたアクチュエータの製造方法である。

本発明の第１の観点のフィラー充填材では、小径フィラーと大径フィラーとの平均一次粒子径の比Ｄ₁／Ｄ₂が２×１０^-4～３×１０^-3であり、小径フィラーの混合割合が混合粉末１００質量％に対して０．５質量％～４０質量％であると、小径フィラーが大径フィラー間に密に充填され、小径フィラーが大径フィラーの外周面に付着しかつ小径フィラーが大径フィラー間の空隙内を数珠状に連なって空隙内に小径フィラーにより３次元網目構造が形成されるので、高熱伝導性を損なわずに、小径フィラーと大径フィラーとの混合粉末の体積抵抗率を２×１０¹⁰Ω・ｍ以上と飛躍的に高くすることができる。即ち、本発明のフィラー充填材は、相反する高熱伝導性と高電気絶縁性とを高い次元で両立させることができる。

また、本発明の第１の観点のフィラー充填材では、小径フィラーは、比表面積が４０ｍ²／ｇ～３８０ｍ²／ｇでありかつ疎水化率が８０％以上である表面処理ヒュームドシリカ、表面処理ヒュームドアルミナ或いは表面処理ヒュームドチタニアであるので、この小径フィラーを大径フィラーと乾式法により混合できる。この結果、上記のように、小径フィラーが大径フィラーの外周面に付着しかつ小径フィラーが大径フィラー間の空隙内を数珠状に連なって空隙内に小径フィラーにより３次元網目構造を速やかに形成できる。

更に、本発明の第１の観点のフィラー充填材では、大径フィラーが、アルミナ、窒化アルミニウム又は炭化ケイ素であるので、高熱伝導性という優れた効果が得られる。

本発明の第２の観点のフィラー充填材では、表面処理ヒュームドシリカ、表面処理ヒュームドアルミナ或いは表面処理ヒュームドチタニアが、(Ｒ₁)_X(Ｒ₂)_Y(Ｒ₃)_ZＳｉ－基（Ｒ₁，Ｒ₂，Ｒ₃はアルキル基であり、Ｘ，Ｙ，Ｚは０～３の整数である。）で修飾されたので、高電気絶縁性という優れた効果が得られる。

本発明の第３の観点のフィラー充填材の製造方法では、大径フィラーと小径フィラーとを室温下で乾式法により混合して、上記フィラー充填材を製造したので、比較的簡単な方法で小径フィラーが大径フィラーの外周面に付着しかつ小径フィラーが大径フィラー間の空隙内を数珠状に連なって空隙内に小径フィラーにより３次元網目構造を形成できる。

本発明の第４の観点の高熱伝導絶縁材では、上記フィラー充填材に樹脂を混合した高熱伝導絶縁材の表面抵抗率が１×１０¹⁵ Ω以上と高いので、高熱伝導絶縁材の電気絶縁性を飛躍的に高くすることができる。

本発明の第５の観点の高熱伝導絶縁材の製造方法では、上記フィラー充填材に樹脂を混合して高熱伝導絶縁材を製造したので、表面抵抗率が１×１０¹⁵ Ω以上と高熱伝導絶縁材の電気絶縁性を飛躍的に高くすることができる。

本発明実施形態のフィラー充填材の充填状態を示す模式図である。 従来例のフィラー充填材の充填状態を示す模式図である。 本発明実施形態のフィラー充填材の一次粒子が焼結した最小粒子形態である凝集粒子を示す走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真図である。 本発明実施形態のフィラー充填材の凝集粒子が集まった集塊粒子を示す走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真図である。

次に本発明を実施するための形態を図面に基づいて説明する。本実施の形態のフィラー充填材は、平均一次粒子径Ｄ₁が小さい小径フィラーと平均一次粒子径Ｄ₂が大きい大径フィラーとの混合粉末からなる。そして、上記小径フィラーと大径フィラーとの平均一次粒子径の比Ｄ₁／Ｄ₂は２×１０^-4～３×１０^-3であり、好ましくは６×１０^-4～３×１０^-3である。また、上記混合粉末の体積抵抗率は、２×１０¹⁰Ω・ｍ以上であり、好ましくは４×１０¹³Ω・ｍ～３×１０¹⁴Ω・ｍである。更に、小径フィラーの混合割合は、混合粉末１００質量％に対して０．５質量％～４０質量％であり、好ましくは１０質量％～３０質量％である。なお、小径フィラーの平均一次粒子径Ｄ₁は透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）の画像解析法により測定され、大径フィラーの平均一次粒子径Ｄ₂は各フィラーメーカーの公称値とした。また、混合粉末の体積抵抗率は、高抵抗・抵抗率計『Ｈｉｒｅｓｔａ－ＵＸ』（株式会社三菱ケミカルアナリテック製：型番『ＭＣＰ－ＨＴ８００』）及び粉体抵抗測定システム（株式会社三菱ケミカルアナリテック製：型番『ＭＣＰ－ＰＤ－５１』）を用いて測定される。

ここで、小径フィラーと大径フィラーとの平均一次粒子径の比Ｄ₁／Ｄ₂を２×１０^-4～３×１０^-3の範囲内に限定したのは、２×１０^-4未満ではフィラーの総表面積が大きくなりすぎ樹脂とのなじみが悪くなり、３×１０^-3を超えると電気絶縁性を向上できないからである。また、上記混合粉末の体積抵抗率を２×１０¹⁰Ω・ｍ以上に限定したのは、２×１０¹⁰Ω・ｍ未満では電気絶縁性能が不足してしまうからである。また、上記混合粉末の体積抵抗率の好ましい上限値を３×１０¹⁴Ω・ｍとしたのは、３×１０¹⁴Ω・ｍを超えると必要以上の電気絶縁性能となり費用対効果が低下してしまうからである。更に、小径フィラーの混合割合を混合粉末１００質量％に対して０．５質量％～４０質量％の範囲内に限定したのは、０．５質量％未満では電気絶縁性能を向上できず、４０質量％を超えると十分な熱伝導性が得られないからである。

なお、小径フィラーの平均一次粒子径Ｄ₁は、好ましくは７ｎｍ～４０ｎｍ、更に好ましくは１２ｎｍ～４０ｎｍである。また、大径フィラーの平均一次粒子径Ｄ₂は、好ましくは１５μｍ～６３μｍ、更に好ましくは２０μｍ～３０μｍである。ここで、小径フィラーの平均一次粒子径Ｄ₁の好ましい範囲を７ｎｍ～４０ｎｍの範囲内に限定したのは、７ｎｍ未満ではフィラーの総表面積が大きくなりすぎ樹脂とのなじみが悪くなり、４０ｎｍを超えると電気絶縁性を向上できないからである。また、大径フィラーの平均一次粒子径Ｄ₂の好ましい範囲を１５μｍ～６３μｍの範囲内に限定したのは、１５μｍ未満では十分な熱伝導性が得られず、６３μｍを超えると最密充填が困難になるからである。

このように構成されたフィラー充填剤では、小径フィラーと大径フィラーとの平均一次粒子径の比Ｄ₁／Ｄ₂が上記範囲内であり、小径フィラーの混合割合が上記範囲内であると、例えば図１の模式図に示すように、小径フィラーが大径フィラー間に密に充填され、小径フィラーが大径フィラーの外周面に付着しかつ小径フィラーが大径フィラー間の空隙内を数珠状に連なって空隙内に小径フィラーにより３次元網目構造が形成される。この結果、高熱伝導性を損なわずに、小径フィラーと大径フィラーとの混合粉末の体積抵抗率を２×１０¹⁰Ω・ｍ以上と飛躍的に高くすることができるので、フィラー充填材の相反する高熱伝導性と高電気絶縁性とを高い次元で両立させることができる。なお、ヒュームドシリカからなる小径フィラーは、気化原料としてＳｉＣｌ₄とＨ₂とＯ₂との混合ガスをバーナから噴射することにより、図３に示すように、一次粒子が焼結した最小粒子形態である凝集粒子が形成され、次に上記凝集粒子が水素結合やファンデル・ワールス力の弱い相互作用で集まって、図４に示すように、集塊粒子が形成される。

一方、小径フィラーとして、比表面積が好ましくは４０ｍ²／ｇ～３８０ｍ²／ｇ、更に好ましくは４０ｍ²／ｇ～２００ｍ²／ｇのヒュームドシリカ、ヒュームドアルミナ或いはヒュームドチタニアの表面処理により疎水化率が好ましくは８０％以上、更に好ましくは９０％以上にされた表面処理ヒュームドシリカ、表面処理ヒュームドアルミナ或いは表面処理ヒュームドチタニアを用いることが好ましい。ここで、表面処理ヒュームドシリカ、表面処理ヒュームドアルミナ或いは表面処理ヒュームドチタニアの好ましい比表面積を４０ｍ²／ｇ～３８０ｍ²／ｇの範囲内に限定したのは、４０ｍ²／ｇ未満では小径フィラーの製造コストが高くなり、３８０ｍ²／ｇを超えるとフィラーの総表面積が大きくなりすぎ樹脂のなじみが悪くなるからである。また、表面処理ヒュームドシリカ、表面処理ヒュームドアルミナ或いは表面処理ヒュームドチタニアの好ましい疎水化率を８０％以上に限定したのは、８０％未満では表面処理ヒュームドシリカの疎水性が低下してしまうからである。更に、表面処理ヒュームドシリカ、表面処理ヒュームドアルミナ或いは表面処理ヒュームドチタニアは、(Ｒ₁)_X(Ｒ₂)_Y(Ｒ₃)_ZＳｉ－基（Ｒ₁，Ｒ₂，Ｒ₃はアルキル基であり、Ｘ，Ｙ，Ｚは０～３の整数である。）で修飾されることが更に好ましい。具体的には、表面処理ヒュームドシリカ、表面処理ヒュームドアルミナ或いは表面処理ヒュームドチタニアとして、疎水性ヒュームドシリカ（例えば、『ＲＸ５０』：日本アエロジル株式会社製の平均一次粒子径４０ｎｍの疎水性ヒュームドシリカ（ＳｉＯ₂））、疎水ヒュームドアルミナ（例えば、『Ｃ８０５』：エボニック株式会社製の平均一次粒子径１３ｎｍの疎水性ヒュームドアルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃））、疎水性ヒュームドチタニア（例えば、『Ｔ８０５』：エボニック株式会社製の平均一次粒子径２１ｎｍの疎水性ヒュームドチタニア（ＴｉＯ₂））等を挙げることができる。

一方、大径フィラーは、アルミナ、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、炭化ケイ素、酸化マグネシウム及び四窒化三チタンからなる群より選ばれた１種又は２種以上のフィラーにより形成されることが好ましい。

上記フィラー充填材は、大径フィラーと小径フィラーとを室温下で乾式法により混合して調製される。この乾式混合には、自転・公転ミキサー（株式会社シンキー製：型番『ＡＲＥ－３１０』）を用いることが好ましく、研究室レベルでは遊星撹拌混合装置（株式会社シンキー製：あわとり練太郎『Ｒ２５０』）等を用いることができる。

上記フィラー充填材に樹脂等を混合して上記自転・公転ミキサーで撹拌することにより樹脂組成物が調製される。樹脂等としては、エポキシ樹脂と硬化剤の混合物、ＥＰＤＭゴム（エチレン・プロピレン・ジエン三元共重合体）、シリコーン樹脂と硬化剤の混合物等が挙げられる。上記樹脂等の混合割合は、フィラー充填材と樹脂等の合計１００質量％に対して、好ましくは４質量％～２３質量％、更に好ましくは４質量％～６質量％である。ここで、樹脂等の好ましい混合割合を４質量％～２３質量％の範囲内に限定したのは、４質量％未満では樹脂成形が困難になり、２３質量％を超えると十分な熱伝導性が得られないからである。

上記樹脂組成物を金型に入れ、ヒートプレス（例えば、株式会社小平製作所製：型番『ＰＹ１５－ＥＡ』）を使用して、１３０℃～２００℃の温度で１０ｋｇ/ｃｍ²～１５０ｋｇ/ｃｍ²の圧力をかけて５分間～６０分間保持することにより樹脂を硬化させて、高熱伝導性及び高絶縁性を有する樹脂成形体（高熱伝導絶縁材）をそれぞれ作製することが好ましい。ここで、ヒートプレスの好ましい温度を１３０℃～２００℃の範囲内に限定したのは、１３０℃未満では硬化不良が発生してしまい、２００℃を超えると樹脂が熱で劣化してしまうからである。また、ヒートプレスの好ましい圧力を１０ｋｇ/ｃｍ²～１５０ｋｇ/ｃｍ²の範囲内に限定したのは、１０ｋｇ/ｃｍ²未満では空気が内部に残存し十分な熱伝導性が得られず、１５０ｋｇ/ｃｍ²を超えると圧縮機械への負荷が過大になるからである。更に、ヒートプレスの好ましい保持時間を５分間～６０分間の範囲内に限定したのは、５分間未満では硬化が不十分であり、６０分間を超えると生産性が低下してしまうからである。

樹脂成形体（高熱伝導絶縁材）の表面抵抗率は、好ましくは１×１０¹⁵ Ω以上であり、更に好ましくは２×１０¹⁵ Ω以上である。ここで、樹脂成形体（高熱伝導絶縁材）の好ましい表面抵抗率を１×１０¹⁵ Ω以上に限定したのは、１×１０¹⁵ Ω未満では、使用箇所によっては十分な電気絶縁性でない場合があるからである。なお、樹脂成形体（高熱伝導絶縁材）の表面抵抗率は、高抵抗・抵抗率計『Ｈｉｒｅｓｔａ－ＵＸ』（三菱化学株式会社製：型番『ＭＣＰ－ＨＴ８００』）を用いて測定される。また、樹脂成形体（高熱伝導絶縁材）の熱伝導率は、レーザーフラッシュ法によりそれぞれ測定される。具体的には、ＵＬＶＡＣ株式会社製の型番『ＴＣ－７０００』を用いて樹脂成形体（高熱伝導絶縁材）の熱伝導率がそれぞれ測定される。更に、上記樹脂成形体（高熱伝導絶縁材）は、車載電子機器の半導体チップ又はトランジスタからなる発熱体の冷却部材、モータのハウジングに内蔵されたステータの冷却部材、インバータのケースに内蔵された電力変換装置の冷却部材、アクチュエータの摺動部又は回転部で発生した熱の放熱部材等に利用できる。

次に本発明の実施例を比較例とともに詳しく説明する。以下に示す実施例７は実施例ではなく、参考例である。

＜実施例１＞
先ず、大径フィラーとして球状α-アルミナ（住友アルミナ株式会社製：型番『ＡＡ－１８』（平均一次粒子径２０μｍ））を用意し、小径フィラーとして疎水性ヒュームドシリカ（日本アエロジル株式会社製：型番『ＡＥＲＯＳＩＬ－ Ｒ９７４』（平均一次粒子径１２ｎｍ））を用意した。次に、大径フィラー（球状α-アルミナ）７４質量％と小径フィラー（疎水性ヒュームドシリカ）２６質量％を自転・公転ミキサー（株式会社シンキー製：型番『ＡＲＥ－３１０』）にて２０００ｒｐｍで３分間混合（乾式混合）してフィラー充填材を得た。このフィラー充填材を実施例１とした。なお、小径フィラーの平均一次粒子径は透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）の画像解析法により測定し、大径フィラーの平均一次粒子径は各フィラーメーカーの公称値とした。

＜実施例２～１０及び比較例１～４＞
実施例２～１０及び比較例１～４のフィラー充填材は、表１に示すように、大径フィラーの型番、材質及び平均一次粒子径、小径フィラーの型番、材質及び平均一次粒子径、大径フィラーと小径フィラーとの混合割合をそれぞれ変更した。

なお、表１において、大径フィラーの『Ｗ１５』は東洋アルミニウム株式会社製の平均一次粒子径１５μｍの窒化アルミニウム（ＡｌＮ）の型番であり、大径フィラーの『ＧＣＦ１８０』は昭和電工株式会社製の平均一次粒子径６３μｍの炭化ケイ素（ＳｉＣ）の型番である。また、表１において、小径フィラーの『Ｒ８０５』はエボニック株式会社製の平均一次粒子径１２ｎｍの疎水性ヒュームドシリカ（ＳｉＯ₂）の型番であり、小径フィラーの『ＮＸ５０』は日本アエロジル株式会社製の平均一次粒子径３０ｎｍの疎水性ヒュームドシリカ（ＳｉＯ₂）の型番であり、小径フィラーの『ＲＹ５０』は日本アエロジル株式会社製の平均一次粒子径４０ｎｍの疎水性ヒュームドシリカ（ＳｉＯ₂）の型番である。

また、表１において、小径フィラーの『ＮＫ２００』は日本アエロジル株式会社製の平均一次粒子径１２ｎｍの疎水性ヒュームドシリカ（ＳｉＯ₂）の型番であり、小径フィラーの『３００』は日本アエロジル株式会社製の平均一次粒子径７ｎｍの親水性ヒュームドシリカ（ＳｉＯ₂）の型番であり、小径フィラーの『Ｒ７２００』はエボニック株式会社製の平均一次粒子径１２ｎｍの疎水性ヒュームドシリカ（ＳｉＯ₂）の型番である。また、表１において、小径フィラーの『Ｃ８０５』はエボニック株式会社製の平均一次粒子径１３ｎｍの疎水性ヒュームドアルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）の型番であり、小径フィラーの『Ｔ８０５』はエボニック株式会社製の平均一次粒子径２１ｎｍの疎水性ヒュームドチタニア（ＴｉＯ₂）の型番である。

また、表１において、小径フィラーの『ＡＡ－３』は住友アルミナ株式会社製の平均一次粒子径３．４μｍの球状α－アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）の型番であり、小径フィラーの『ＡＡ－０４』は住友アルミナ株式会社製の平均一次粒子径０．４４μｍの球状α－アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）の型番である。また、表１において、小径フィラーの『ＭＦ』は東洋アルミニウム株式会社製の平均一次粒子径２．５μｍの窒化アルミニウム（ＡｌＮ）の型番であり、小径フィラーの『Ｐ２５』は日本アエロジル株式会社製の平均一次粒子径１３ｎｍの親水性ヒュームドチタニア（ＴｉＯ₂）の型番である。更に、表１において、小径フィラーの『ｃｏｌ－ＳｉＯ₂』はエボニック株式会社製の平均一次粒子径１０ｎｍのコロイダルシリカである。

一方、表１の比較例４の混合方法『湿式方法』は、溶媒としてのエタノール１００質量％に、大径フィラー（炭化ケイ素）７４質量％と小径フィラー（親水性ヒュームドチタニア）２６質量％とを混合し、この混合物をディゾルバー（ＶＭＡ―ＧＥＴＺＭＡＮＮ社製のＤＩＳＰＥＲＭＡＴ：Ｄ－５１５８０）にて４０００ｒｐｍで５分間撹拌し、得られたスラリーを乾燥・粉砕することによりフィラー充填材を得る方法である。

＜比較試験１＞
実施例１～１０及び比較例１～４のフィラー充填材の平均一次粒子径Ｄ₁の小径フィラーと平均一次粒子径Ｄ₂の大径フィラーとの平均一次粒子径の比Ｄ₁／Ｄ₂を算出した。また、実施例１～１０及び比較例１～４のフィラー充填材の体積抵抗率を、高抵抗・抵抗率計『Ｈｉｒｅｓｔａ－ＵＸ』（株式会社三菱ケミカルアナリテック製：型番『ＭＣＰ－ＨＴ８００』）及び粉体抵抗測定システム（株式会社三菱ケミカルアナリテック製：型番『ＭＣＰ－ＰＤ－５１』）を用いて測定した。これらの結果を表１に示す。

＜評価１＞
表１から明らかなように、小径フィラーの混合割合が２６質量％と適切な範囲内（０．５質量％～４０質量％）であっても、小径フィラーと大径フィラーの平均一次粒子径の比（小径／大径）が２×１０^-1及び２×１０^-2と適切な範囲（２×１０^-4～３×１０^-3）より大きい比較例１のフィラー充填材では、体積抵抗率が４×１０⁸と低かった。

また、小径フィラーの混合割合が２６質量％と適切な範囲内（０．５質量％～４０質量％）であり、かつ小径フィラーと大径フィラーの平均一次粒子径の比（小径／大径）が５×１０^-4と適切な範囲（２×１０^-4～３×１０^-3）内にあっても、比較例２の小径フィラーを用いたため、比較例２のフィラー充填材では、体積抵抗率が１×１０⁹と低かった。

更に、小径フィラーの混合割合が２６質量％と適切な範囲内（０．５質量％～４０質量％）であっても、小径フィラーと大径フィラーの平均一次粒子径の比（小径／大径）が２×１０^-1と適切な範囲（２×１０^-4～３×１０^-3）より大きい比較例３のフィラー充填材では、体積抵抗率が７×１０⁸と低かった。

これらに対し、小径フィラーの混合割合が０．５質量％～４０質量％と適切な範囲内であり、小径フィラーと大径フィラーの平均一次粒子径の比（小径／大径）が２×１０^-4～３×１０^-3と適切な範囲内である実施例１～１０のフィラー充填材では、体積抵抗率が２×１０¹⁰Ω・ｍ～３×１０¹⁴Ω・ｍと高くなった。

一方、小径フィラーの混合割合が５質量％と適切な範囲内（０．５質量％～４０質量％）であり、小径フィラーと大径フィラーの平均一次粒子径の比（小径／大径）が２×１０^-4と適切な範囲内（２×１０^-4～３×１０^-3）であっても、小径フィラーとして日本アエロジル株式会社製の型番『Ｐ２５』の平均一次粒径１３ｎｍの親水性ヒュームドチタニア（ＴｉＯ₂）を用い、かつ溶媒としてエタノールを用いて湿式法により混合された比較例４のフィラー充填材では、体積抵抗率が２×１０⁴と低かった。

これに対し、小径フィラーの混合割合が０．５質量％～４０質量％と適切な範囲内であり、小径フィラーと大径フィラーの平均一次粒子径の比（小径／大径）が２×１０^-4～３×１０^-3と適切な範囲内であり、小径フィラーとして疎水性ヒュームドシリカ、疎水性ヒュームドアルミナ又は疎水性ヒュームドチタニアを用いて乾式法により混合された実施例１～１０のフィラー充填材では、体積抵抗率が２×１０¹⁰Ω・ｍ～３×１０¹⁴Ω・ｍと高くなった。

＜実施例１１＞
先ず、樹脂としてエポキシ樹脂（三菱化学株式会社製：型番『ＪＥＲ８０１Ｎ』）１０体積％と、硬化剤（三菱化学株式会社製：型番『ＪＥＲ ＳＴ１２』）５体積％とを混合して樹脂の混合物を調製した。次いで、大径フィラーとして球状α-アルミナ（住友アルミナ株式会社製：型番『ＡＡ－１８』（平均一次粒子径２０μｍ））７１体積％と、小径フィラーとして疎水性ヒュームドシリカ（日本アエロジル株式会社製：型番『ＶＰ ＲＸ４０Ｓ』（平均一次粒子径４０ｎｍ））１４体積％とを混合して混合粉末を調製した。この混合粉末を自転・公転ミキサー（株式会社シンキー製：型番『ＡＲＥ－３１０』）にて２０００ｒｐｍで３分間混合することによりフィラー充填材を得た。次に、上記樹脂の混合物とフィラー充填材を上記自転・公転ミキサーにて２０００ｒｐｍで５分間混合することにより樹脂組成物を調製した。更に、この樹脂組成物を、キャビティの縦×横×深さが１５ｃｍ×１５ｃｍ×２ｃｍである金型に入れて、ヒートプレス（株式会社小平製作所製：型番『ＰＹ１５－ＥＡ』）を使用し、１８０℃の温度で１００ｋｇ/ｃｍ²の圧力をかけて３０分間保持することにより、樹脂を硬化させて樹脂成形体を作製した。この樹脂成形体を実施例１１とした。

＜実施例１２＞
先ず、樹脂としてＥＰＤＭゴム（三井化学株式会社製：型番『ＥＰＴ３０４５』）５７体積％を用意した。次いで、大径フィラーとして球状α-アルミナ（住友アルミナ株式会社製：型番『ＡＡ－１８』（平均一次粒子径２０μｍ））３７体積％と、小径フィラーとして疎水性フュームドシリカ（日本アエロジル株式会社製：型番『ＲＸ－５０』（平均一次粒子径４０ｎｍ））３体積％と、疎水性フュームドシリカ（エボニック社製：型番『Ｒ８２００』（平均一次粒子径：１２ｎｍ））３体積％とを用意し、これらのフィラーを自転・公転ミキサー（株式会社シンキー製ＡＲＥ－３１０）にて２０００ｒｐｍで３分間混合することにより充填フィラーを調製した。次に、樹脂と充填フィラーとを練り込み機（井上製作所製：型番『ＫＨＤ－３』）とヒートプレス（小平製作所製：型番『ＰＹ１５－ＥＡ』温度：１３０℃）を交互に用いることにより樹脂組成物を調製した。更に、この樹脂組成物を、キャビティの縦×横×深さが１５ｃｍ×１５ｃｍ×２ｃｍである金型に入れて、ヒートプレス（小平製作所製 ＰＹ１５－ＥＡ）を使用し、１３０℃の温度で１００ｋｇ/ｃｍ²の圧力をかけて１０分間保持することにより樹脂を硬化させて、樹脂成形体を作製した。

＜実施例１３＞
先ず、樹脂としてシリコーン樹脂（東レ・ダウコーニング株式会社製：型番『ＢＹ１６－８０１』）５４体積％と、硬化剤としてオキシムシラン３体積％とを混合して樹脂の混合物を調製した。次いで、大径フィラーとして球状α-アルミナ（住友アルミナ株式会社製：型番『ＡＡ－１８』（平均一次粒子径２０μｍ））３７体積％と、小粒フィラーとして疎水性フュームドシリカ（日本アエロジル株式会社製：型番『ＮＸ９０Ｓ』（平均一次粒子径４０ｎｍ））６体積％とを混合し、自転・公転ミキサー（株式会社シンキ―製ＡＲＥ－３１０）にて２０００ｒｐｍで３分間混合することにより充填フィラーを調製した。次に、樹脂の混合物と充填フィラーとを自転・公転ミキサー（株式会社シンキ―製ＡＲＥ－３１０）にて２０００ｒｐｍで５分間混合することにより樹脂組成物を調製した。更に、この樹脂組成物を、キャビティの縦×横×深さが１５ｃｍ×１５ｃｍ×２ｃｍである金型体に入れ、ヒートプレス（小平製作所製 ＰＹ１５－ＥＡ）を使用して、１５０℃で１００ｋｇ/ｃｍ²の圧力をかけて６０分間保持することにより、樹脂を硬化させて樹脂成形体を作製した。この樹脂成形体を実施例１３とした。

＜実施例１４＞
大径フィラーとして球状α-アルミナ（住友アルミナ株式会社製：型番『ＡＡ－１８』（平均一次粒子径２０μｍ））に替えて、窒化アルミニウム（東洋アルミニウム株式会社製：型番『ＴＦＺ－Ｓ３０Ｐ』（平均一次粒子径２８μｍ））を用いたこと以外は、実施例１１と同様にして樹脂成形体を作製した。この樹脂成形体を実施例１４とした。

＜比較例５＞
大径フィラーと小径フィラーを用いないこと以外は、実施例１１と同様にして樹脂成形体を作製した。この樹脂成形体を比較例５とした。

＜比較例６＞
大径フィラーと小径フィラーを用いないこと以外は、実施例１２と同様にして樹脂成形体を作製した。この樹脂成形体を比較例６とした。

＜比較例７＞
大径フィラーと小径フィラーを用いないこと以外は、実施例１３と同様にして樹脂成形体を作製した。この樹脂成形体を比較例７とした。

＜比較例８＞
先ず、樹脂としてエポキシ樹脂（三菱化学株式会社製：型番『ＪＥＲ８０１Ｎ』）１０体積％と、硬化剤（三菱化学株式会社製：型番『ＪＥＲ ＳＴ１２』）６体積％とを混合して樹脂の混合物を調製した。次に、大径フィラーとして球状α-アルミナ（住友アルミナ株式会社製：型番『ＡＡ－１８』（平均一次粒子径２０μｍ））７６体積％を用意した。更に、小径フィラーとして疎水性フュームドシリカ（日本アエロジル株式会社製：型番『ＶＰ ＲＸ４０Ｓ』（平均一次粒子径４０ｎｍ））に替えて、球状α-アルミナ（住友アルミナ株式会社製：型番『ＡＡ－３』（平均一次粒子径３．４μｍ））４体積％と、球状α-アルミナ（住友アルミナ株式会社製：型番『ＡＡ－０４』（平均一次粒子径０．４４μｍ））４体積％とを用いた。上記以外は、実施例１１と同様にして樹脂成形体を作製した。この樹脂成形体を比較例８とした。

＜比較例９＞
大径フィラーとして球状α-アルミナ（住友アルミナ株式会社製：型番『ＡＡ－１８』（平均一次粒子径２０μｍ））３９体積％を用意した。次に、小径フィラーとして疎水性フュームドシリカ（日本アエロジル株式会社製：型番『ＲＸ－５０』（平均一次粒子径４０ｎｍ））と、疎水性フュームドシリカ（エボニック社製：型番『Ｒ８２００』（平均一次粒子径１２ｎｍ））とに替えて、球状α-アルミナ（住友アルミナ株式会社製：型番『ＡＡ－３』（平均一次粒子径３．４μｍ））２体積％と、球状α-アルミナ（住友アルミナ株式会社製：型番『ＡＡ－０４』（平均一次粒子径０．４４μｍ））２体積％とを用いた。上記以外は実施例１２と同様にして樹脂成形体を作製した。この樹脂成形体を比較例９とした。

＜比較例１０＞
先ず、樹脂としてエポキシ樹脂（三菱化学株式会社製：型番『ＪＥＲ８０１Ｎ』）３７体積％と、硬化剤（三菱化学株式会社製：型番『ＪＥＲ ＳＴ１２』）１８体積％とを混合して樹脂の混合物を調製した。次に、大径フィラーとして球状α-アルミナ（住友アルミナ株式会社製：型番『ＡＡ－１８』（平均一次粒子径２０μｍ））に替えて、炭化ケイ素（昭和電工株式会社製：型番『ＧＣＦ１８０』（平均一次粒子径６３μｍ））４０体積％を用いた。更に、小径フィラーとして疎水性フュームドシリカ（日本アエロジル株式会社製：型番『ＶＰ ＲＸ４０Ｓ』（平均一次粒子径４０ｎｍ））１４体積％に替えて、親水性ヒュームドチタニア（ＴｉＯ₂）（日本アエロジル株式会社製：型番『Ｐ２５』（平均一次粒子径１３ｎｍ））５体積％を用いた。上記以外は実施例１１と同様にして樹脂成形体を作製した。この樹脂成形体を比較例１０とした。

なお、表２において、樹脂等の『Ｐ１』はエポキシ樹脂（三菱化学株式会社製：型番『ＪＥＲ８０１Ｎ』）であり、樹脂等の『Ｋ１』は硬化剤（三菱化学株式会社製：型番『ＪＥＲ ＳＴ１２』）である。また、表２において、樹脂等の『Ｐ２』はＥＰＤＭゴム（三菱化学株式会社製：型番『ＥＰＴ３０４５』、エチレン・プロピレン・ジエン三元共重合体）であり、樹脂等の『Ｐ３』はシリコーン樹脂（東レ・ダウコーニング株式会社製：型番『ＢＹ１６－８０１』）であり、樹脂等の『Ｋ２』は硬化剤（オキシムシラン）である。

一方、表２において、大径フィラーの『ＡＡ－１８』は住友アルミナ株式会社製の平均一次粒子径２０μｍの球状α－アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）の型番であり、大径フィラーの『ＴＦＺ－Ｓ３０Ｐ』は東洋アルミニウム株式会社製の平均一次粒子径２８μｍの窒化アルミニウム（ＡｌＮ）の型番であり、大径フィラーの『ＧＣＦ１８０』は昭和電工株式会社製の平均一次粒子径６３μｍの炭化ケイ素（ＳｉＣ）の型番である。

また、表２において、小径フィラーの『ＶＰ ＲＸ４０Ｓ』は日本アエロジル株式会社製の平均一次粒子径４０ｎｍの疎水性ヒュームドシリカ（ＳｉＯ₂）の型番であり、小径フィラーの『ＲＸ５０』は、日本アエロジル株式会社製の平均一次粒子径４０ｎｍの疎水性ヒュームドシリカ（ＳｉＯ₂）の型番である。また、表２において、小径フィラーの『Ｒ８２００』はエボニック株式会社製の平均一次粒子径１２ｎｍの疎水性ヒュームドシリカ（ＳｉＯ₂）の型番であり、小径フィラーの『ＮＸ９０Ｓ』は日本アエロジル株式会社製の平均一次粒子径４０ｎｍの疎水性ヒュームドシリカ（ＳｉＯ₂）の型番である。更に、表２において、小径フィラーの『ＡＡ－３』は住友アルミナ株式会社製の平均一次粒子径３．４μｍの球状α－アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）の型番であり、小径フィラーの『ＡＡ－０４』は、住友アルミナ株式会社製の平均一次粒子径０．４４μｍの球状α－アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）の型番であり、小径フィラーの『Ｐ２５』は日本アエロジル株式会社製の平均一次粒子径１３ｎｍの親水性ヒュームドチタニア（ＴｉＯ₂）の型番である。

＜比較試験２＞
実施例１１～１４及び比較例５～１０の樹脂成形体の表面抵抗を、高抵抗・抵抗率計『Ｈｉｒｅｓｔａ－ＵＸ』（三菱化学株式会社製：型番『ＭＣＰ－ＨＴ８００』）を用いて測定した。また、樹脂成形体の熱伝導率を、レーザーフラッシュ法によりそれぞれ測定した。具体的には、ＵＬＶＡＣ株式会社製の型番『ＴＣ－７０００』を用いて樹脂成形体の熱伝導率をそれぞれ測定した。その結果を表２に示す。

＜評価２＞
表２から明らかなように、樹脂として三菱化学株式会社製の型番『ＪＥＲ８０１Ｎ』のエポキシ樹脂を用い、硬化剤として三菱化学株式会社製の型番『ＪＥＲ ＳＴ１２』を用いたけれども、フィラー充填材を添加しなかった比較例５の樹脂成形体では、表面抵抗率が８×１０¹⁵ Ωと高かったけれども、熱伝導率は０．２Ｗ／ｍ・Ｋと低くかった。

また、樹脂として三菱化学株式会社製の型番『ＥＰＴ３０４５』のＥＰＤＭゴム（エチレン・プロピレン・ジエン三元共重合体）を用いたけれども、フィラー充填材を添加しなかった比較例６の樹脂成形体では、表面抵抗率が４×１０¹⁵ Ωと高かったけれども、熱伝導率は０．２Ｗ／ｍ・Ｋと低くかった。

更に、樹脂として東レ・ダウコーニング株式会社製の型番『ＢＹ１６－８０１』のシリコーン樹脂）を用い、硬化剤としてオキシムシランを用いたけれども、フィラー充填材を添加しなかった比較例７の樹脂成形体では、表面抵抗率が７×１０¹⁵ Ωと高かったけれども、熱伝導率は０．２Ｗ／ｍ・Ｋと低くかった。

これらに対し、樹脂及び硬化剤の混合物又は樹脂に、大径フィラー及び小径フィラーを所定の割合で充填した実施例１１～１４の樹脂成形体では、熱伝導率が０．９Ｗ／ｍ・Ｋ～２０Ｗ／ｍ・Ｋと高く、かつ表面抵抗率も２×１０¹⁵ Ω～８×１０¹⁵ Ωと高くなり、高熱伝導性及び高絶縁性を有する高熱伝導性絶縁材になった。

一方、樹脂として三菱化学株式会社製の型番『ＪＥＲ８０１Ｎ』のエポキシ樹脂を用い、硬化剤として三菱化学株式会社製の型番『ＪＥＲ ＳＴ１２』を用い、大径フィラーとして住友アルミナ株式会社製の型番『ＡＡ－１８』の平均一次粒子径２０μｍの球状α－アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）を添加し、小径フィラーとして住友アルミナ株式会社製の型番『ＡＡ－３』の平均一次粒子径３．４μｍの球状α－アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）と、住友アルミナ株式会社製の型番『ＡＡ－０４』の平均一次粒子径０．４４μｍの球状α－アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）とを添加し、更に小径フィラーの混合割合が８質量％と適切な範囲内（０．５質量％～４０質量％）であっても、小径フィラーと大径フィラーの平均一次粒子径の比（小径／大径）が２×１０^-1及び２×１０^-2と適切な範囲（２×１０^-4～３×１０^-3）より大きい比較例８のフィラー充填材では、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋと高かったけれども、表面抵抗率が１×１０¹³ Ωと低かった。

また、樹脂として住友アルミナ株式会社製の型番『ＡＡ－１８』のエポキシ樹脂を用い、大径フィラーとして住友アルミナ株式会社製の型番『ＡＡ－３』の平均一次粒子径３．４μｍの球状α－アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）を添加し、小径フィラーとして住友アルミナ株式会社製の型番『ＡＡ－４』の平均一次粒子径０．４４μｍの球状α－アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）とを添加し、更に小径フィラーの混合割合が４質量％と適切な範囲内（０．５質量％～４０質量％）であっても、小径フィラーと大径フィラーの平均一次粒子径の比（小径／大径）が２×１０^-2と適切な範囲（２×１０^-4～３×１０^-3）より大きい比較例９のフィラー充填材では、熱伝導率が１Ｗ／ｍ・Ｋと高かったけれども、表面抵抗率が１×１０¹² Ωと低かった。

これらに対し、樹脂及び硬化剤の混合物又は樹脂のみに、大径フィラー及び小径フィラーを所定の割合で充填し、更に小径フィラーと大径フィラーの平均一次粒子径の比（小径／大径）が１×１０^-3～２×１０^-3と適切な範囲内（２×１０^-4～３×１０^-3）である実施例１１～１４の樹脂成形体では、熱伝導率が０．９Ｗ／ｍ・Ｋ～２０Ｗ／ｍ・Ｋと高く、かつ表面抵抗率も２×１０¹⁵ Ω～８×１０¹⁵ Ωと高くなり、高熱伝導性及び高絶縁性を有する高熱伝導性絶縁材になった。

一方、樹脂として三菱化学株式会社製の型番『ＪＥＲ８０１Ｎ』のエポキシ樹脂を用い、硬化剤として三菱化学株式会社製の型番『ＪＥＲ ＳＴ１２』を用い、大径フィラーとして昭和電工株式会社製の型番『ＧＣＦ１８０』の平均一次粒子径６３μｍの炭化ケイ素（ＳｉＣ）を添加し、小径フィラーとして日本アエロジル株式会社製の型番『Ｐ２５』の平均一次粒子径１３ｎｍの親水性ヒュームドチタニア（ＴｉＯ₂）を添加し、更に小径フィラーの混合割合が５質量％と適切な範囲内（０．５質量％～４０質量％）であり、小径フィラーと大径フィラーの平均一次粒子径の比（小径／大径）が２×１０^-4と適切な範囲内（２×１０^-4～３×１０^-3）であっても、小径フィラーと大径フィラーを湿式法により混合して得られたフィラー充填材を用いた比較例８の樹脂成形体では、熱伝導率が１Ｗ／ｍ・Ｋと高かったけれども、表面抵抗率が３×１０⁸ Ωと低かった。

これに対し、樹脂及び硬化剤に、大径フィラー及び小径フィラーを所定の割合で充填し、更に小径フィラーと大径フィラーの平均一次粒子径の比（小径／大径）が２×１０^-4と適切な範囲内（２×１０^-4～３×１０^-3）であり、更に小径フィラーとして疎水性ヒュームドシリカを用いて乾式法により混合された実施例１１～１４の樹脂成形体では、体積抵抗率が２×１０¹⁰Ω・ｍ～３×１０¹⁴Ω・ｍと高くなり、高熱伝導性及び高絶縁性を有する高熱伝導性絶縁材になった。

本発明の高熱伝導絶縁材は、車載電子機器の半導体チップ又はトランジスタからなる発熱体の冷却部材、モータのハウジングに内蔵されたステータの冷却部材、インバータのケースに内蔵された電力変換装置の冷却部材、アクチュエータの摺動部又は回転部で発生した熱の放熱部材等に利用できる。

Claims (13)

1. 平均一次粒子径Ｄ₁が７ｎｍ～４０ｎｍである小径フィラーと前記小径フィラーより平均一次粒子径が大きい平均一次粒子径Ｄ₂が１５μｍ～６３μｍである大径フィラーとの混合粉末からなるフィラー充填材であって、
   前記小径フィラーと前記大径フィラーとの平均一次粒子径の比Ｄ₁／Ｄ₂が２×１０^-4～３×１０^-3であり、
   前記混合粉末の体積抵抗率が２×１０¹⁰Ω・ｍ以上であり、
   前記小径フィラーの混合割合が前記混合粉末１００質量％に対して０．５質量％～４０質量％であり、
   前記小径フィラーが前記大径フィラーの外周面に付着しかつ前記小径フィラーが前記大径フィラー間の空隙内を数珠状に連なって前記空隙内に前記小径フィラーにより３次元網目構造が形成され、
   前記小径フィラーは、比表面積が４０ｍ ² ／ｇ～３８０ｍ ² ／ｇでありかつ疎水化率が８０％以上である表面処理ヒュームドシリカ、表面処理ヒュームドアルミナ或いは表面処理ヒュームドチタニアであり、
   前記大径フィラーが、アルミナ、窒化アルミニウム又は炭化ケイ素である
   ことを特徴とするフィラー充填材。
2. 前記表面処理ヒュームドシリカ、前記表面処理ヒュームドアルミナ或いは前記表面処理ヒュームドチタニアが、(Ｒ₁)_X(Ｒ₂)_Y(Ｒ₃)_ZＳｉ－基（Ｒ₁，Ｒ₂，Ｒ₃はアルキル基であり、Ｘ，Ｙ，Ｚは０～３の整数である。）で修飾された請求項１記載のフィラー充填材。
3. 請求項１又は２記載のフィラー充填材の製造方法であって、
   大径フィラーと小径フィラーとを室温下で乾式法により混合することを特徴とするフィラー充填材の製造方法。
4. 請求項１又は２記載のフィラー充填材に樹脂が混合された高熱伝導絶縁材であって、
   表面抵抗率が１×１０¹⁵ Ω以上であることを特徴とする高熱伝導絶縁材。
5. 請求項３記載の方法で製造されたフィラー充填材に樹脂を混合して製造された高熱伝導絶縁材の製造方法であって、
   表面抵抗率が１×１０¹⁵ Ω以上であることを特徴とする高熱伝導絶縁材の製造方法。
6. 請求項４に記載の高熱伝導絶縁材が、半導体チップ又はトランジスタからなる発熱体の冷却部材として用いられた車載電子機器。
7. 請求項４に記載の高熱伝導絶縁材が、ハウジングに内蔵されたステータの冷却部材として用いられたモータ。
8. 請求項４に記載の高熱伝導絶縁材が、ケースに内蔵された電力変換装置の冷却部材として用いられたインバータ。
9. 請求項４に記載の高熱伝導絶縁材が、摺動部又は回転部で発生した熱の放熱部材として用いられたアクチュエータ。
10. 請求項５に記載の方法で製造された高熱伝導絶縁材を半導体チップ又はトランジスタからなる発熱体の冷却部材として用いた車載電子機器の製造方法。
    
    
    
11. 請求項５に記載の方法で製造された高熱伝導絶縁材をハウジングに内蔵されたステータの冷却部材として用いたモータの製造方法。
12. 請求項５に記載の方法で製造された高熱伝導絶縁材をケースに内蔵された電力変換装置の冷却部材として用いたインバータの製造方法。
13. 請求項５に記載の方法で製造された高熱伝導絶縁材を摺動部又は回転部で発生した熱の放熱部材として用いたアクチュエータの製造方法。

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