JP7220329B2 - Ｒ－ｔ－ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用 - Google Patents

Ｒ－ｔ－ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用 Download PDF

Info

Publication number
JP7220329B2
JP7220329B2 JP2022513457A JP2022513457A JP7220329B2 JP 7220329 B2 JP7220329 B2 JP 7220329B2 JP 2022513457 A JP2022513457 A JP 2022513457A JP 2022513457 A JP2022513457 A JP 2022513457A JP 7220329 B2 JP7220329 B2 JP 7220329B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
permanent magnet
rtb
magnet material
range
content
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Active
Application number
JP2022513457A
Other languages
English (en)
Other versions
JP2022543489A (ja
Inventor
藍琴
師大偉
黄佳瑩
Original Assignee
フージャン チャンティン ゴールデン ドラゴン レア－アース カンパニー リミテッド
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by フージャン チャンティン ゴールデン ドラゴン レア－アース カンパニー リミテッド filed Critical フージャン チャンティン ゴールデン ドラゴン レア－アース カンパニー リミテッド
Publication of JP2022543489A publication Critical patent/JP2022543489A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP7220329B2 publication Critical patent/JP7220329B2/ja
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Images

Classifications

    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01F—MAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F1/00—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties
    • H01F1/01—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials
    • H01F1/03—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity
    • H01F1/032—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of hard-magnetic materials
    • H01F1/04—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of hard-magnetic materials metals or alloys
    • H01F1/047—Alloys characterised by their composition
    • H01F1/053—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals
    • H01F1/055—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5
    • H01F1/057—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B
    • H01F1/0571—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B in the form of particles, e.g. rapid quenched powders or ribbon flakes
    • H01F1/0575—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B in the form of particles, e.g. rapid quenched powders or ribbon flakes pressed, sintered or bonded together
    • H01F1/0577—Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B in the form of particles, e.g. rapid quenched powders or ribbon flakes pressed, sintered or bonded together sintered
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22—CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22F—WORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F9/00—Making metallic powder or suspensions thereof
    • B22F9/02—Making metallic powder or suspensions thereof using physical processes
    • B22F9/04—Making metallic powder or suspensions thereof using physical processes starting from solid material, e.g. by crushing, grinding or milling
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22C—ALLOYS
    • C22C38/00—Ferrous alloys, e.g. steel alloys
    • C22C38/002—Ferrous alloys, e.g. steel alloys containing In, Mg, or other elements not provided for in one single group C22C38/001 - C22C38/60
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22C—ALLOYS
    • C22C38/00—Ferrous alloys, e.g. steel alloys
    • C22C38/005—Ferrous alloys, e.g. steel alloys containing rare earths, i.e. Sc, Y, Lanthanides
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22C—ALLOYS
    • C22C38/00—Ferrous alloys, e.g. steel alloys
    • C22C38/10—Ferrous alloys, e.g. steel alloys containing cobalt
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22C—ALLOYS
    • C22C38/00—Ferrous alloys, e.g. steel alloys
    • C22C38/14—Ferrous alloys, e.g. steel alloys containing titanium or zirconium
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22C—ALLOYS
    • C22C38/00—Ferrous alloys, e.g. steel alloys
    • C22C38/16—Ferrous alloys, e.g. steel alloys containing copper
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01F—MAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F41/00—Apparatus or processes specially adapted for manufacturing or assembling magnets, inductances or transformers; Apparatus or processes specially adapted for manufacturing materials characterised by their magnetic properties
    • H01F41/02—Apparatus or processes specially adapted for manufacturing or assembling magnets, inductances or transformers; Apparatus or processes specially adapted for manufacturing materials characterised by their magnetic properties for manufacturing cores, coils, or magnets
    • H01F41/0253—Apparatus or processes specially adapted for manufacturing or assembling magnets, inductances or transformers; Apparatus or processes specially adapted for manufacturing materials characterised by their magnetic properties for manufacturing cores, coils, or magnets for manufacturing permanent magnets
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01F—MAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F41/00—Apparatus or processes specially adapted for manufacturing or assembling magnets, inductances or transformers; Apparatus or processes specially adapted for manufacturing materials characterised by their magnetic properties
    • H01F41/02—Apparatus or processes specially adapted for manufacturing or assembling magnets, inductances or transformers; Apparatus or processes specially adapted for manufacturing materials characterised by their magnetic properties for manufacturing cores, coils, or magnets
    • H01F41/0253—Apparatus or processes specially adapted for manufacturing or assembling magnets, inductances or transformers; Apparatus or processes specially adapted for manufacturing materials characterised by their magnetic properties for manufacturing cores, coils, or magnets for manufacturing permanent magnets
    • H01F41/0293—Apparatus or processes specially adapted for manufacturing or assembling magnets, inductances or transformers; Apparatus or processes specially adapted for manufacturing materials characterised by their magnetic properties for manufacturing cores, coils, or magnets for manufacturing permanent magnets diffusion of rare earth elements, e.g. Tb, Dy or Ho, into permanent magnets
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22—CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22F—WORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F2201/00—Treatment under specific atmosphere
    • B22F2201/03—Oxygen
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22—CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22F—WORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F2301/00—Metallic composition of the powder or its coating
    • B22F2301/35—Iron
    • B22F2301/355—Rare Earth - Fe intermetallic alloys
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22C—ALLOYS
    • C22C2202/00—Physical properties
    • C22C2202/02—Magnetic
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00—Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/12—All metal or with adjacent metals
    • Y10T428/12014—All metal or with adjacent metals having metal particles

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Power Engineering (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
  • Hard Magnetic Materials (AREA)
  • Manufacture Of Metal Powder And Suspensions Thereof (AREA)
  • Powder Metallurgy (AREA)
  • Manufacturing Cores, Coils, And Magnets (AREA)

Description

本発明は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用に関する。
永久磁石材料は、電子部品をサポートするための重要な材料として開発され、開発の方向は、高磁気エネルギー積と高保磁力の方向に向かう。Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料（Ｒは希土類元素の少なくとも１つである）は、永久磁石の中で最高性能の磁石として知られ、ハードディスクドライブのボイスコイルモーター（ＶＣＭ）、電気自動車用（ＥＶ、ＨＶ、ＰＨＶなど）モーター、産業機器用モーターなどのさまざまなモーター及び家電製品に使用される。
Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の残留磁束密度（ｒｅｍａｎｅｎｃｅ、Ｂｒと略称する）を向上させるには、通常、Ｂの含有量を減少させる必要があるが、Ｂの含有量が５．８８ａｔ％未満である場合、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｃｕ３元系状態図から、Ｒ２Ｔ１７が容易に形成されやすいことが分かり、ただし、Ｒ２Ｔ１７は室温の一軸異方性を有さず、磁石の性能が低下してしまう。従来技術において、高含有量のＣｕ、Ａｌ及びＧａのうちの１種または複数種を添加してＲ６－Ｔ１３－Ｘ（ＸはＣｕ、Ａｌおよび／またはＧａを指す）を生成することによって性能を向上させるが、Ｒ６－Ｔ１３－Ｘは熱処理温度と時間に対して敏感であり（例えば、ＷＯ２０１３００８７５６及びＷＯ０１２４２０３における記載）、大型の熱処理炉で多量の処理を行うと、積載位置によっては永久磁石材料の性能が大きく変動し、大量生産に不利になる。
したがって、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の磁気特性を確保すると共に、大量生産を容易にすることができるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料を提供することが急務となっている。
本発明が解決しようとする技術的課題は、従来のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料において、Ｂの含有量が５．８８ａｔ％未満である場合、Ｒ６－Ｔ１３－Ｘを生成することによって磁気特性を向上させるため、磁石が熱処理温度と時間に対して敏感であり、磁気特性が優れたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の大量生産に不利になるという欠点を解決し、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、応用を提供することである。
本発明により提供されるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：２９～３１．０ｗｔ．％、
ＲＨ：＞１ｗｔ．％、
Ｂ：０．９０５～０．９４５ｗｔ．％、
Ｃ：０．０４～０．１５ｗｔ．％、
Ｎ：０．１～０．４ｗｔ．％、
Ｆｅ：６７～６９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料には、Ｃｏ及びＴｉがさらに含まれ、
前記Ｎには、Ｃｕおよび／またはＧａが含まれ、
前記Ｒには、ＲＬ及びＲＨが含まれ、前記ＲＬは、軽希土類元素であり、前記ＲＬには、少なくともＮｄのうちの１つが含まれ、前記ＲＨは、重希土類元素であり、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の粒界には、（ＲＬ１－ｙＲＨｙ）２Ｔ１７Ｃｘ相が存在し、ｘは２～３であり、ｙは０．１５～０．３５であり、前記Ｔには、Ｆｅを含まれなければならなく、Ｃｏ、ＴｉおよびＮの１つまたは複数も含まれている。
本発明において、前記ＲＨの種類は、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ及びＳｃのうちの１種又は複数種を含んでもよい。
本発明において、前記ＲＬの種類には、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｐｍ、Ｓｍ、およびＥｕのうちの１つ又は複数をさらに含んでもよい。
本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ永久磁石材料の粒界とは、隣接する２つまたは２つ以上の主相結晶粒間の位置を意味する。
本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料には、Ｍをさらに含み、前記Ｍは、Ａｌ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ａｇ、Ａｕ、Ｂｉ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、およびＨｆうちの１つ又は複数の元素である。
ここで、前記Ｍの含有量は、０～３ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
本発明において、前記ＮがＣｕを含む場合、前記Ｃｕの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．０８ｗｔ．％、または０．１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
本発明において、前記ＮがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．１２ｗｔ．％、または０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、Ｏをさらに含み、前記Ｏの含有量は、０．０８～０．１２ｗｔ．％の範囲であってもよく、例えば、０．０９ｗｔ．％または０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
本発明において、前記（ＲＬ１－ｙＲＨｙ）２Ｔ１７Ｃｘ相には、ｘは２～２．８であってもよく、例えば、２．６または２．７であり、ｙは０．１５～０．３であってもよく、例えば、０．１８、０．２２、０．２３、または０．２８である。例えば、前記（ＲＬ１－ｙＲＨｙ）２Ｔ１７Ｃｘ相は、（ＲＬ０．７７ＲＨ０．２３）２－Ｔ１７－Ｃ２．７、（ＲＬ０．７８ＲＨ０．２２）２－Ｔ１７－Ｃ２．６、（ＲＬ０．７７ＲＨ０．２３）２－Ｔ１７－Ｃ２．８、（ＲＬ０．８１ＲＨ０．１８）２－Ｔ１７－Ｃ２．７、または（ＲＬ０．７２ＲＨ０．２８）２－Ｔ１７－Ｃ２．８である。
本発明において、好ましくは、前記Ｒの含有量は、３０．２－３１．０ｗｔ．％の範囲、または２９－３０．４ｗｔ．％の範囲であり、例えば、３０ｗｔ．％、３０．４ｗｔ．％又は３１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
本発明において、好ましくは、前記ＲＨの種類は、Ｄｙおよび／またはＴｂを含む。
本発明において、好ましくは、前記ＲＨの含有量は、１～２．５ｗｔ．％の範囲であるが、１ｗｔ．％ではなく、例えば、１．９ｗｔ．％、２ｗｔ．％、又は１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
本発明において、好ましくは、前記Ｂの含有量は、０．９０５～０．９３ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．９３ｗｔ．％、０．９０５ｗｔ．％、又は０．９１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
本発明において、好ましくは、前記Ｃの含有量は、０．１ｗｔ．％～０．１５ｗｔ．％の範囲、または０．０４～０．１２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．０７ｗｔ．％、又は０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
本発明において、前記Ｔｉの含有量は、当分野における通常の含有量である。好ましくは、前記Ｔｉの含有量は、０．０５～０．２ｗｔ．％の範囲、または０．１～０．２５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１６ｗｔ．％、０．０８ｗｔ．％、又は０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
本発明において、前記Ｃｏの含有量は、当分野における通常の含有量である。好ましくは、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲、または１～２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．８ｗｔ．％、１．２ｗｔ．％、１ｗｔ．％、又は１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｒが３０．２～３１．０ｗｔ．％であり、ＲＨが１～２．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５～０．９３ｗｔ．％であり、Ｃが０．１ｗｔ．％～０．１５ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．０５～０．２ｗｔ．％であり、Ｃｏが０．５～１．５ｗｔ．％であり、Ｏが０．０８～０．１２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｒが２９～３０．４ｗｔ．％であり、ＲＨが１～２．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５～０．９３ｗｔ．％であり、Ｃが０．０４～０．１２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．１～０．２５ｗｔ．％であり、Ｃｏが１～２ｗｔ．％であり、Ｏが０．０８～０．１２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｎｄが２８．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが０．６ｗｔ．％であり、Ｔｂが１．３ｗｔ．％であり、Ｂが０．９３ｗｔ．％であり、Ｃが０．１２ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．１２ｗｔ．％であり、Ｇａが０．１２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．１６ｗｔ．％であり、Ｃｏが０．８ｗｔ．％であり、Ｏが０．０８ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、ＰｒＮｄが２９ｗｔ．％であり、Ｄｙが１．５ｗｔ．％であり、Ｔｂが０．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５ｗｔ．％であり、Ｃが０．０４ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．２ｗｔ．％であり、Ｇａが０．２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．０８ｗｔ．％であり、Ｃｏが１．２ｗｔ．％であり、Ｏが０．０９ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｎｄが２７．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが１ｗｔ．％であり、Ｔｂが０．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９４５ｗｔ．％であり、Ｃが０．１５ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．０５ｗｔ．％であり、Ｇａが０．１２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．０５ｗｔ．％であり、Ｃｏが１ｗｔ．％であり、Ｏが０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、ＰｒＮｄが２９．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが１ｗｔ．％であり、Ｔｂが０．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５ｗｔ．％であり、Ｃが０．０７ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．０８ｗｔ．％であり、Ｇａが０．１ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．１ｗｔ．％であり、Ｃｏが１．５ｗｔ．％であり、Ｏが０．１２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｎｄが２８．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが１ｗｔ．％であり、Ｔｂが０．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９１５ｗｔ．％であり、Ｃが０．１ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．１５ｗｔ．％であり、Ｇａが０．０５ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．２ｗｔ．％であり、Ｃｏが２ｗｔ．％であり、Ｏが０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
本発明には、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物がさらに提供され、質量百分率で下記の成分を含み、
Ｒ：２８．５～３０．５ｗｔ．％、
Ｂ：０．９０５～０．９４５ｗｔ．％、
Ｎ：０．１～０．４ｗｔ．％、
Ｆｅ：６７～６９ｗｔ．％、
ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、
前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物には、ＴｉおよびＣｏが含まれ、
前記Ｎには、Ｃｕおよび／またはＧａが含まれ、
前記Ｒには、ＲＬ及びＲＨが含まれ、前記ＲＬは、希土類元素であり、前記ＲＬには、少なくともＮｄのうちの１つが含まれ、前記ＲＨは、重希土類元素である。
本発明において、前記ＮがＣｕを含む場合、前記Ｃｕの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．０８ｗｔ．％、または０．１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
本発明において、前記ＮがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であることが好ましく、例えば、０．１２ｗｔ．％、０．１２ｗｔ．％、または０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
本発明において、好ましくは、前記Ｒの含有量は、２９．７～３０．５ｗｔ．％の範囲、または２８．５～２９．９ｗｔ．％の範囲であり、例えば、２９．５ｗｔ．％、２９．９ｗｔ．％又は３０．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
本発明において、好ましくは、前記ＲＨの種類は、Ｄｙおよび／またはＴｂを含む。
本発明において、好ましくは、前記ＲＨの含有量は、０．５～２ｗｔ．％の範囲であるが、０．５ｗｔ．％ではなく、例えば、１．４ｗｔ．％、１．５ｗｔ．％、又は１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
本発明において、好ましくは、前記Ｂの含有量は、０．９０５～０．９３ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．９３ｗｔ．％、０．９０５ｗｔ．％、又は０．９１５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
本発明において、好ましくは、前記Ｔｉの含有量は、０．０５～０．２ｗｔ．％の範囲、または０．１～０．２５ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．１６ｗｔ．％、０．０８ｗｔ．％、又は０．１ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
本発明において、好ましくは、前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲、または１～２ｗｔ．％の範囲であり、例えば、０．８ｗｔ．％、１．２ｗｔ．％、１ｗｔ．％、又は１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する。
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料はの原料組成物、質量百分率で下記の成分を含み、Ｒが２９．７～３０．５ｗｔ．％であり、ＲＨが０．５～２ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５～０．９３ｗｔ．％であり、Ｃが０．１ｗｔ．％～０．１５ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．０５～０．２ｗｔ．％であり、Ｃｏが０．５～１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料はの原料組成物、質量百分率で下記の成分を含み、Ｒが２８．５～２９．９ｗｔ．％であり、ＲＨが０．５～２ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５～０．９３ｗｔ．％であり、Ｃが０．０４～０．１２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．１～０．２５ｗｔ．％であり、Ｃｏが１～２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｎｄが２８．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが０．１ｗｔ．％であり、Ｔｂが１．３ｗｔ．％であり、Ｂが０．９３ｗｔ．％であり、Ｃが０．１２ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．１２ｗｔ．％であり、Ｇａが０．１２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．１６ｗｔ．％であり、Ｃｏが０．８ｗｔ．％でありであり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の成分を含み、ＰｒＮｄが２９ｗｔ．％であり、Ｄｙが１．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５ｗｔ．％であり、Ｃが０．０４ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．２ｗｔ．％であり、Ｇａが０．２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．０８ｗｔ．％であり、Ｃｏが１．２ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｎｄが２７．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが０．５ｗｔ．％であり、Ｔｂが０．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９４５ｗｔ．％であり、Ｃが０．１５ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．０５ｗｔ．％であり、Ｇａが０．１２ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．０５ｗｔ．％であり、Ｃｏが１ｗｔ．％でありであり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の成分を含み、ＰｒＮｄが２９．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが０．５ｗｔ．％であり、Ｔｂが０．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９０５ｗｔ．％であり、Ｃが０．０７ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．０８ｗｔ．％であり、Ｇａが０．１ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．１ｗｔ．％であり、Ｃｏが１．５ｗｔ．％であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
本発明の一つの好ましい態様において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の成分を含み、Ｎｄが２８．５ｗｔ．％であり、Ｄｙが０．５ｗｔ．％であり、Ｔｂが０．５ｗｔ．％であり、Ｂが０．９１５ｗｔ．％であり、Ｃが０．１ｗｔ．％であり、Ｃｕが０．１５ｗｔ．％であり、Ｇａが０．０５ｗｔ．％であり、Ｔｉが０．２ｗｔ．％であり、Ｃｏが２ｗｔ．％でありであり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、残部はＦｅおよび不可避的不純物である。
本発明により提供されるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法は、下記のステップを含み：前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の溶融液を鋳造、破砕、粉砕、成形、焼結、粒界拡散処理および熱処理すればよい。
本発明において、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の溶融液を本分野における通常の方法で製造することができ、例えば、高周波真空誘導溶解炉で溶解製錬すれば良い。前記溶解炉の真空度は、５×１０－２Ｐａであってもよい。前記溶解製錬の温度は、１５００℃以下であってもよい。
本発明において、前記鋳造の工程は、本分野における通常の鋳造工程であることができ、例えば、Ａｒガス雰囲気（例えば５．５×１０４ＰａのＡｒガス雰囲気下）において、１０２℃／秒～１０４℃／秒の速度で冷却すればよい。
本発明において、前記破砕の工程は、本分野における通常の破砕工程であることができ、例えば、水素吸収、脱水素、冷却処理を経ていればよい。
ここで、前記水素吸収は、水素ガス圧力０．１５ＭＰａの条件下で行うことができる。
ここで、前記脱水素は、真空引きしながら昇温する条件で行うことができる。
本発明において、前記粉砕の工程は、本分野における通常の粉砕工程であることができ、例えば、ジェットミル粉砕である。
ここで、好ましくは、前記粉砕の工程は、酸化ガス含有量が１００ｐｐｍ以下の雰囲気下で行う。ここで、前記粉砕工程における酸素含有量は、本分野の従来の低酸素工程に従って制御される。
前記酸化ガスは、酸素または水分の含有量を意味する。
ここで、前記ジェットミル粉砕の粉砕室圧力は、０．３８ＭＰａとすることができる。
ここで、前記ジェットミル粉砕の時間は、３時間とすることができる。
ここで、前記粉砕を行った後、本分野における通常の手段で潤滑剤を添加することができ、例えば、ステアリン酸亜鉛を添加する。前記潤滑剤の添加量は、前記粉砕を行った後の粉末重量の０．０５～０．１５％であり、例えば０．１２％、０．０６％、０．１５％または０．０８％とすることができる。
ここで、前記粉砕過程において、ステアリン酸亜鉛の添加量を調整することにより、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料のＣ含有量を調整することができる。
本発明において、前記成形の工程は、本分野における通常の成形工程であることができ、例えば、磁場成形法またはホットプレス熱間成形法である。
本発明において、前記焼結の工程は、本分野における通常の焼結工程であることができ、例えば、真空条件下（例えば５×１０－３Ｐａの真空下）で、予熱、焼結、冷却を経ていればよい。
ここで、前記予熱の温度は、３００～６００℃であってもよい。前記予熱の時間は、１～２ｈとすることができる。前記予熱は、３００℃および６００℃の温度でそれぞれ１時間予熱することが好ましい。
ここで、前記焼結の温度は、本分野における通常の焼結温度、例えば９００℃～１１００℃、さらには例えば１０４０℃とすることができる。
ここで、前記焼結の時間は、本分野における通常の焼結時間、例えば２ｈとすることができる。
ここで、前記冷却の前に、ガス圧が０．１ＭＰａに達するようにＡｒガスを導入することができる。
本発明において、前記粒界拡散処理における重希土類元素には、Ｄｙおよび／またはＴｂが含まれる。
本発明において、前記粒界拡散処理は、本分野における通常の工程で処理を行うことができ、例えば、Ｄｙ蒸気拡散である。
ここで、前記粒界拡散処理の温度は、８００～９００℃、例えば８５０℃であってもよい。
ここで、前記粒界拡散処理の時間は、１２～４８ｈ、例えば２４ｈであってもよい。
ここで、前記粒界拡散処理の後に、さらに熱処理を行うことができる。前記熱処理の温度は、４７０～５１０℃、４６０～５００℃または４８０～５２０℃とすることができる。前記熱処理の時間は、３ｈとすることができる。
本発明には、前記製造方法で製造されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料がさらに提供される。
本発明は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料が電子部品としての応用も提供する。
本分野の周知常識に準拠したうえで、上記の各々の好ましい条件を任意に組み合わせることによって、本発明の各々の好適な実施例を得ることができる。
本発明に使用されている試薬および原料は、いずれも市販されている。
本発明の積極的な進歩的効果は、以下の点にある。
１）本願におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、優れた性能を持ち、異なる熱処理温度においてＢｒ及びＨｃｊを高く維持し、Ｂｒ≧１３．９２ｋＧｓ、Ｈｃｊ≧２５．７ｋＯｅとなる。
２）本願におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、熱処理の温度範囲が広く、いずれも４０℃の範囲（４７０～５１０℃、４６０～５００℃、及び４８０～５２０℃）を有する。
図１は、実施例１で製造されたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料をＦＥ－ＥＰＭＡで面走査することによって形成したＮｄ元素の分布図であり、ここで、点１は（ＲＬ０．７７ＲＨ０．２３）２－Ｔ１７－Ｃ２．７である。
以下、実施例の態様により本発明をさらに説明するが、本発明を実施例の範囲に制限するものではない。以下の実施例において、具体的な条件が明記されない実験方法は、通常の方法及び条件に従って、または商品仕様書に応じて選択される。
表１ Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の成分および含有量（ｗｔ．％）
Figure 0007220329000001
注：「／」は、当該元素が含まれていないことを表す。
表２ 実施例１－５および比較例１－７の工程条件
Figure 0007220329000002
注：ステアリン酸亜鉛中の％は、混合後の粉末中の質量百分率を意味し、「／」は、当該元素が含まれていないことを表す。
実施例１～５および比較例１～７のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法は、以下の通りである。
（１）溶解製錬の工程：表１に示す成分および表２に対応する工程条件に従って、調製した原料をアルミナ製の坩堝に入れ、高周波真空誘導溶解炉において５×１０－２Ｐａの真空中で１５００℃以下の温度で真空溶解製錬した。
（２）鋳造の工程：真空溶解製錬した後の溶解炉にＡｒガスを導入し、気圧を５．５万Ｐａにした後に鋳造し、１０２℃／秒～１０４℃／秒の冷却速度で急冷合金を得る。
（３）水素破砕工程：急冷合金を置く水素化粉砕用炉を室温で真空引きした後、純度９９．９％の水素ガスを水素破砕用炉内に導入して水素ガス圧力を０．１５ＭＰａに維持する。水素吸収を十分に行った後、真空引きしながら昇温し、十分に脱水素する。その後、冷却し、水素破砕した粉末を取り出す。
（４）ジェットミル工程：水素破砕した粉末を、酸化ガス含有量１００ｐｐｍ以下の窒素ガス雰囲気下及び粉砕室圧力０．３８ＭＰａの条件下で３時間のジェットミル粉砕し、微粉を得る。酸化ガスは、酸素または水分を指す。
（５）ジェットミル粉砕した後の粉末にステアリン酸亜鉛を添加し、ステアリン酸亜鉛の添加量を表２に示して、Ｖブレンダーで十分に混合する。
（６）磁場成形の工程：上記のステアリン酸亜鉛を添加した粉末を、直角配向型の磁場成形機を用いて、１．６Ｔの配向磁場中及び０．３５ｔｏｎ／ｃｍ２の成形圧力で、一辺が２５ｍｍの立方体に一次成形し、一次成形後、０．２Ｔの磁場で減磁する。一次成形後の成形体を空気に触れさせないように、それをシールし、その後、二次成形機（静水圧成形機）を用いて、１．３ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で二次成形を行う。
（７）焼結の工程：各成形体を焼結炉に搬送して焼結し、５×１０－３Ｐａの真空下且つ３００℃及び６００℃の温度でそれぞれ１時間を保持し、その後、１０４０℃の温度で２時間焼結し、そして、Ａｒガスを導入して０．１ＭＰａまでガス圧を到達させた後、室温まで冷却される。
（８）粒界拡散処理の工程：金属ＤｙまたはＴｂ、および焼結後のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料を炉内に置き、高温で加熱してＤｙまたはＴｂ金属を高温で蒸発させ、外部の希ガスの誘導により磁石表面に堆積し、粒界に沿って磁石内部に拡散する（具体的に表２に示す条件に従う）。
（９）熱処理の工程：焼結体を高純度のＡｒガスにおいて表２に示される熱処理の温度で３時間の熱処理を行った後、室温まで冷却して取り出して、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料を取得する。
効果実施例
実施例１～５および比較例１～７で得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料をそれぞれ採取し、その磁気性能および成分を測定し、その磁石の相組成をＦＥ－ＥＰＭＡで観察した。
（１）Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の各成分に対して、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置（ＩＣＰ－ＯＥＳ）を用いて測定し、ここで、（ＲＬ１－ｙＲＨｙ）２Ｔ１７Ｃｘ（ｘ：２－３，ｙ：０．１５－０．３５）相は、ＦＥ－ＥＰＭＡ試験に従って得られる。以下の表３に示すのは、成分検出の結果である。
表３ Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の成分と含有量（ｗｔ．％）
Figure 0007220329000003
注：上記の永久磁石材料はいずれも酸素含有量が１００ｐｐｍ未満の工程条件下で製造されるものであり、最終製品におけるＯ含有量の差は通常の変動と見なすことができる。注：「／」は、当該元素が含まれていないことを意味する。
（２）ＦＥ－ＥＰＭＡによる検出：永久磁石材料の垂直配向面を研磨し、電界放出電子プローブマイクロアナライザー（ＦＥ－ＥＰＭＡ）（日本電子株式会社（ＪＥＯＬ）、８５３０Ｆ）で検出した。まず面走査を行い、その後、異なるコントラストの相を定量分析して相組成を決定したが、試験条件は、加速電圧１５ｋＶ、プローブビーム電流５０ｎＡであった。
実施例１～５で得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料に対してＦＥ－ＥＰＭＡ検出を行ったが、その結果は、以下の表４に示す通りであり、図１は、実施例１で得られたＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料（ここで、点１の成分は、以下の表４における実施例１の記載通りである。）に対応している。
表４
Figure 0007220329000004
（３）磁気特性の評価：永久磁石材料は中国計量院のＮＩＭ－１００００Ｈ型ＢＨ大塊希土類永久磁石非破壊測定システムを用いて磁気特性検出を行った。以下の表５は、磁気特性検出の結果を示している。表５において、「Ｂｒ」が残留磁束密度であり、「Ｈｃｊ」が保磁力（ｉｎｔｒｉｎｓｉｃ ｃｏｅｒｃｉｖｉｔｙ）であり、「ＢＨｍａｘ」が最大エネルギー積（ｍａｘｉｍｕｍ ｅｎｅｒｇｙ ｐｒｏｄｕｃｔ）であり、「ＢＨＨ」はＢＨｍａｘとＨｃｊの総和である。
表５ Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の特性
Figure 0007220329000005
表５から分かるように、
１）本願におけるＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、優れた性能を持ち、異なる熱処理温度においてＢｒ及びＨｃｊを高く維持し、Ｂｒ≧１３．９２ｋＧｓ、Ｈｃｊ≧２５．７ｋＯｅとなる（実施例１～５）。
２）本願の処方によれば、Ｒ、Ｂ、Ｃｕ、及びＧａの含有量を調整しても、（ＲＬ１―ｙＲＨｙ）２Ｔ１７Ｃｘ（ｘ：２～３、ｙ：０．１５～０．３５）相が生成せず、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料のＢｒとＨｃｊを同時に高い値に保つことができず、熱処理温度の範囲が著しく低下する（比較例１および比較例３）。
３）本願の処方によれば、Ｃ、Ｔｉ、及びＧａの含有量を調整しても、その他の成分の含有量が本願に限定される範囲内でなければ、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料のＨｃｊが低下し、同時に熱処理温度の範囲も低下する（比較例４）。
４）本願の処方によれば、ＲＨの含有量を維持したまま、調製過程で粒界拡散を行わず、ＲＨを導入しないと、（ＲＬ１―ｙＲＨｙ）２Ｔ１７Ｃｘ（ｘ：２～３、ｙ：０．１５～０．３５）相を生成できなく、Ｈｃｊが著しく低下するとともに、熱処理温度の範囲も低下する（比較例５）。
５）本願の処方によれば、高融点金属ＴｉをＺｒおよびＮｂにそれぞれ置き換え、含有量を変更しない場合、Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料のＢｒおよびＨｃｊが低下するとともに、熱処理温度の範囲も低下する（比較例６～７）。

Claims (9)

  1. Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料であって、質量百分率で下記の成分を含み、
    Ｒ：２９～３１．０ｗｔ．％、
    ＲＨ：＞１ｗｔ．％、
    Ｂ：０．９０５～０．９４５ｗｔ．％、
    Ｃ：０．０４～０．１５ｗｔ．％、
    Ｎ：０．１～０．４ｗｔ．％、
    Ｆｅ：６７～６９ｗｔ．％、
    ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味し、
    前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料には、Ｃｏ及びＴｉがさらに含まれ、
    前記Ｎには、Ｃｕおよび／またはＧａが含まれ、
    前記Ｒには、ＲＬ及びＲＨが含まれ、前記ＲＬは、軽希土類元素であり、前記ＲＬには、Ｎｄが含まれ、前記ＲＨは、重希土類元素であり、
    前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の粒界には、（ＲＬ１－ｙＲＨｙ）２Ｔ１７Ｃｘ相が存在し、ｘは２～３であり、ｙは０．１５～０．３５であり、前記Ｔには、Ｆｅを含まれなければならなく、Ｃｏ、ＴｉおよびＮの１つまたは複数も含まれている、
    ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
  2. 前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料には、Ｍ元素をさらに含み、前記Ｍ元素は、Ａｌ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ａｇ、Ａｕ、Ｂｉ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、およびＨｆうちの１つ又は複数の元素であり、および／または、
    前記ＮがＣｕを含む場合、前記Ｃｕの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であり、および／または、
    前記ＮがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であり、および／または、
    前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料は、Ｏをさらに含み、および／または、
    前記（ＲＬ１－ｙＲＨｙ）２Ｔ１７Ｃｘ相には、ｘは２～２．８であり、および／または、
    前記（ＲＬ１－ｙＲＨｙ）２Ｔ１７Ｃｘ相には、ｙは０．１５～０．３である、
    ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
  3. 前記Ｍの含有量は、０～３ｗｔ．％の範囲であり、および／または、
    前記Ｏの含有量は、０．０８～０．１２ｗｔ．％の範囲であり、ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する、
    ことを特徴とする請求項２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
  4. 前記Ｒの含有量は、３０．２－３１．０ｗｔ．％の範囲、または２９－３０．４ｗｔ．％の範囲であり、および／または、
    前記ＲＨの種類は、Ｄｙおよび／またはＴｂを含み、および／または、
    前記ＲＨの含有量は、１～２．５ｗｔ．％の範囲であるが、１ｗｔ．％ではなく、および／または、
    前記Ｂの含有量は、０．９０５～０．９３ｗｔ．％の範囲、または０．９１５－０．９４５ｗｔ．％の範囲であり、および／または、
    前記Ｃの含有量は、０．１ｗｔ．％～０．１５ｗｔ．％の範囲、または０．０４～０．１２ｗｔ．％の範囲であり、および／または、
    前記Ｔｉの含有量は、０．０５～０．２ｗｔ．％の範囲、または０．１～０．２５ｗｔ．％の範囲であり、および／または、
    前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲、または１～２ｗｔ．％の範囲であり、ｗｔ．％は、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料における質量百分率を意味する。
    ことを特徴とする請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料。
  5. Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法であって、下記のステップを含み：前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物の溶融液を鋳造、破砕、粉砕、成形、焼結、粒界拡散処理および熱処理し、
    前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の粒界には、（ＲＬ１－ｙＲＨｙ）２Ｔ１７Ｃｘ相が存在し、ｘは２～３であり、ｙは０．１５～０．３５であり、前記Ｔには、Ｆｅを含まれなければならなく、Ｃｏ、ＴｉおよびＮの１つまたは複数も含まれ、前記ＲＬは、軽希土類元素であり、前記ＲＬには、Ｎｄが含まれ、前記ＲＨは、重希土類元素であり、
    前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物は、質量百分率で下記の成分を含み、
    Ｒ：２８．５～３０．５ｗｔ．％、
    Ｂ：０．９０５～０．９４５ｗｔ．％、
    Ｎ：０．１～０．４ｗｔ．％、
    Ｆｅ：６７～６９ｗｔ．％、
    前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物には、ＴｉおよびＣｏが含まれ、
    ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味し、
    前記Ｎには、Ｃｕおよび／またはＧａが含まれ、
    前記Ｒには、ＲＬ及びＲＨが含まれ、前記ＲＬは、軽希土類元素であり、前記ＲＬには、Ｎｄが含まれ、前記ＲＨは、重希土類元素である、
    ことを特徴とするＲ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の製造方法。
  6. 前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物には、Ｍ元素をさらに含み、前記Ｍ元素は、Ａｌ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｇｅ、Ａｇ、Ａｕ、Ｂｉ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｎｂ、およびＨｆうちの１つ又は複数の元素であり、および／または、
    前記ＮがＣｕを含む場合、前記Ｃｕの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であり、および／または、
    前記ＮがＧａを含む場合、前記Ｇａの含有量は、０．０５～０．２０ｗｔ．％の範囲であり、および／または、
    前記Ｒの含有量は、２９．７～３０．５ｗｔ．％の範囲、または２８．５～２９．９ｗｔ．％の範囲であり、および／または、
    前記ＲＨの種類は、Ｄｙおよび／またはＴｂを含み、および／または、
    前記ＲＨの含有量は、０．５～２ｗｔ．％の範囲であるが、０．５ｗｔ．％ではなく、および／または、
    前記Ｂの含有量は、０．９０５～０．９３ｗｔ．％の範囲または０．９１５～０．９４５ｗｔ．％の範囲であり、および／または、
    前記Ｔｉの含有量は、０．０５～０．２ｗｔ．％の範囲、または０．１～０．２５ｗｔ．％の範囲であり、および／または、
    前記Ｃｏの含有量は、０．５～１．５ｗｔ．％の範囲、または１～２ｗｔ．％の範囲である、
    ことを特徴とする請求項５に記載の製造方法。
  7. 前記Ｍの含有量は、０～３ｗｔ．％の範囲であり、
    ｗｔ．％とは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系永久磁石材料の原料組成物における質量百分率を意味する、
    ことを特徴とする請求項６に記載の製造方法。
  8. 前記粉砕の工程は、酸化ガス含有量が１００ｐｐｍ以下の雰囲気下で行い、および／または、
    前記粉砕を行った後、潤滑剤を添加し、および／または、
    前記熱処理の温度は、４７０～５１０℃、４６０～５００℃または４８０～５２０℃である、
    ことを特徴とする請求項６又は７に記載の製造方法。
  9. 前記潤滑剤の添加量は、前記粉砕を行った後の粉末重量の０．０５～０．１５％である、
    ことを特徴とする請求項８に記載の製造方法。
JP2022513457A 2019-12-31 2020-07-07 Ｒ－ｔ－ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用 Active JP7220329B2 (ja)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201911418433.8A CN111048273B (zh) 2019-12-31 2019-12-31 一种r-t-b系永磁材料、原料组合物、制备方法、应用
CN201911418433.8 2019-12-31
PCT/CN2020/100574 WO2021135142A1 (zh) 2019-12-31 2020-07-07 一种r-t-b系永磁材料、原料组合物、制备方法、应用

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2022543489A JP2022543489A (ja) 2022-10-12
JP7220329B2 true JP7220329B2 (ja) 2023-02-09

Family

ID=70243089

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2022513457A Active JP7220329B2 (ja) 2019-12-31 2020-07-07 Ｒ－ｔ－ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用

Country Status (7)

Country Link
US (1) US20220344083A1 (ja)
EP (1) EP4016562A4 (ja)
JP (1) JP7220329B2 (ja)
KR (1) KR102568268B1 (ja)
CN (1) CN111048273B (ja)
TW (1) TWI742969B (ja)
WO (1) WO2021135142A1 (ja)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN111048273B (zh) * 2019-12-31 2021-06-04 厦门钨业股份有限公司 一种r-t-b系永磁材料、原料组合物、制备方法、应用
JP7248169B1 (ja) 2022-03-22 2023-03-29 株式会社プロテリアル Ｒ－ｔ－ｂ系焼結磁石

Citations (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2009004994A1 (ja) 2007-06-29 2009-01-08 Tdk Corporation 希土類磁石
WO2013191276A1 (ja) 2012-06-22 2013-12-27 Tdk株式会社 焼結磁石
JP2014027268A (ja) 2012-06-22 2014-02-06 Tdk Corp 焼結磁石
JP2017130645A (ja) 2015-12-18 2017-07-27 江西金力永磁科技股▲分▼有限公司Ｊｌ Ｍａｇ Ｒａｒｅ−Ｅａｒｔｈ Ｃｏ．， Ｌｔｄ． ネオジム鉄ホウ素磁石およびその調製法
JP2017157833A (ja) 2016-02-26 2017-09-07 Tdk株式会社 Ｒ−ｔ−ｂ系永久磁石
JP2017157832A (ja) 2016-02-26 2017-09-07 Tdk株式会社 Ｒ−ｔ−ｂ系永久磁石
JP2017157834A (ja) 2016-02-26 2017-09-07 Tdk株式会社 Ｒ−ｔ−ｂ系永久磁石
JP2017188660A (ja) 2016-04-08 2017-10-12 沈陽中北通磁科技股▲ふん▼有限公司Ｓｈｅｎｙａｎｇ Ｇｅｎｅｒａｌ Ｍａｇｎｅｔｉｃ Ｃｏ．，Ｌｔｄ． 窒化物相を有するネオジム鉄ホウ素永久磁石およびその製造方法
JP2018174323A (ja) 2017-03-30 2018-11-08 Tdk株式会社 永久磁石及び回転機
JP2019169567A (ja) 2018-03-22 2019-10-03 Tdk株式会社 Ｒ−ｔ−ｂ系永久磁石
JP2019176140A (ja) 2018-03-29 2019-10-10 Tdk株式会社 Ｒ−ｔ−ｂ系永久磁石

Family Cites Families (21)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE19945942C2 (de) 1999-09-24 2003-07-17 Vacuumschmelze Gmbh Verfahren zur Herstellung von Dauermagneten aus einer borarmen Nd-Fe-B-Legierung
WO2006098204A1 (ja) * 2005-03-14 2006-09-21 Tdk Corporation Ｒ－ｔ－ｂ系焼結磁石
MY149353A (en) * 2007-03-16 2013-08-30 Shinetsu Chemical Co Rare earth permanent magnet and its preparations
CN101981634B (zh) * 2008-03-31 2013-06-12 日立金属株式会社 R-t-b系烧结磁体及其制造方法
JP5572673B2 (ja) * 2011-07-08 2014-08-13 昭和電工株式会社 Ｒ−ｔ−ｂ系希土類焼結磁石用合金、ｒ−ｔ−ｂ系希土類焼結磁石用合金の製造方法、ｒ−ｔ−ｂ系希土類焼結磁石用合金材料、ｒ−ｔ−ｂ系希土類焼結磁石、ｒ−ｔ−ｂ系希土類焼結磁石の製造方法およびモーター
KR101338663B1 (ko) * 2011-12-27 2013-12-06 인터메탈릭스 가부시키가이샤 NdFeB계 소결 자석 및 상기 NdFeB계 소결 자석의 제조 방법
CN105453195B (zh) * 2013-08-12 2018-11-16 日立金属株式会社 R-t-b系烧结磁体及r-t-b系烧结磁体的制造方法
US10614938B2 (en) * 2014-03-31 2020-04-07 Xiamen Tungsten Co., Ltd. W-containing R—Fe—B—Cu sintered magnet and quenching alloy
JP6572550B2 (ja) * 2015-02-04 2019-09-11 Tdk株式会社 Ｒ−ｔ−ｂ系焼結磁石
US10926333B2 (en) * 2016-08-17 2021-02-23 Urban Mining Technology Company, Inc. Caster assembly
CN108630367B (zh) * 2017-03-22 2020-06-05 Tdk株式会社 R-t-b系稀土类磁铁
JP6950595B2 (ja) * 2018-03-12 2021-10-13 Tdk株式会社 Ｒ−ｔ−ｂ系永久磁石
US11657934B2 (en) * 2018-03-29 2023-05-23 Tdk Corporation R-T-B based permanent magnet
CN108597708A (zh) * 2018-04-12 2018-09-28 江苏柯普斯磁业有限公司 一种高性能烧结钕铁硼及制造方法
CN110619984B (zh) * 2018-06-19 2021-12-07 厦门钨业股份有限公司 一种低B含量的R-Fe-B系烧结磁铁及其制备方法
US11242580B2 (en) * 2019-03-22 2022-02-08 Tdk Corporation R-T-B based permanent magnet
CN110428947B (zh) * 2019-07-31 2020-09-29 厦门钨业股份有限公司 一种稀土永磁材料及其原料组合物、制备方法和应用
CN110571007B (zh) * 2019-09-03 2021-06-11 厦门钨业股份有限公司 一种稀土永磁材料、原料组合物、制备方法、应用、电机
CN110993232B (zh) * 2019-12-04 2021-03-26 厦门钨业股份有限公司 一种r-t-b系永磁材料、制备方法和应用
CN111048273B (zh) * 2019-12-31 2021-06-04 厦门钨业股份有限公司 一种r-t-b系永磁材料、原料组合物、制备方法、应用
JPWO2021200873A1 (ja) * 2020-03-30 2021-10-07

Patent Citations (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2009004994A1 (ja) 2007-06-29 2009-01-08 Tdk Corporation 希土類磁石
WO2013191276A1 (ja) 2012-06-22 2013-12-27 Tdk株式会社 焼結磁石
JP2014027268A (ja) 2012-06-22 2014-02-06 Tdk Corp 焼結磁石
JP2017130645A (ja) 2015-12-18 2017-07-27 江西金力永磁科技股▲分▼有限公司Ｊｌ Ｍａｇ Ｒａｒｅ−Ｅａｒｔｈ Ｃｏ．， Ｌｔｄ． ネオジム鉄ホウ素磁石およびその調製法
JP2017157833A (ja) 2016-02-26 2017-09-07 Tdk株式会社 Ｒ−ｔ−ｂ系永久磁石
JP2017157832A (ja) 2016-02-26 2017-09-07 Tdk株式会社 Ｒ−ｔ−ｂ系永久磁石
JP2017157834A (ja) 2016-02-26 2017-09-07 Tdk株式会社 Ｒ−ｔ−ｂ系永久磁石
JP2017188660A (ja) 2016-04-08 2017-10-12 沈陽中北通磁科技股▲ふん▼有限公司Ｓｈｅｎｙａｎｇ Ｇｅｎｅｒａｌ Ｍａｇｎｅｔｉｃ Ｃｏ．，Ｌｔｄ． 窒化物相を有するネオジム鉄ホウ素永久磁石およびその製造方法
JP2018174323A (ja) 2017-03-30 2018-11-08 Tdk株式会社 永久磁石及び回転機
JP2019169567A (ja) 2018-03-22 2019-10-03 Tdk株式会社 Ｒ−ｔ−ｂ系永久磁石
JP2019176140A (ja) 2018-03-29 2019-10-10 Tdk株式会社 Ｒ−ｔ−ｂ系永久磁石

Also Published As

Publication number Publication date
JP2022543489A (ja) 2022-10-12
US20220344083A1 (en) 2022-10-27
KR102568268B1 (ko) 2023-08-17
EP4016562A4 (en) 2023-01-18
TWI742969B (zh) 2021-10-11
CN111048273B (zh) 2021-06-04
WO2021135142A1 (zh) 2021-07-08
KR20220042193A (ko) 2022-04-04
TW202127475A (zh) 2021-07-16
CN111048273A (zh) 2020-04-21
EP4016562A1 (en) 2022-06-22

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP7220301B2 (ja) ネオジム鉄ホウ素磁石材料、原料組成物及び製造方法、並びに応用
JP7220330B2 (ja) Ｒ－ｔ－ｂ系永久磁石材料、製造方法、並びに応用
JP7253070B2 (ja) Ｒ－ｔ－ｂ系永久磁石材料、製造方法、並びに応用
JP7253069B2 (ja) 希土類永久磁石材料及びその原料組成物、製造方法、並びに応用
TWI755152B (zh) 釹鐵硼磁體材料、原料組合物及製備方法和應用
TW202000944A (zh) 低B含量的R-Fe-B系燒結磁鐵及其製備方法
JP2022537003A (ja) 希土類永久磁石材料、原料組成物、製造方法、応用、モーター
JP7214044B2 (ja) Ｒ－ｔ－ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用
JP7266751B2 (ja) ネオジム鉄ホウ素磁石材料、原料組成物及び製造方法、並びに応用
JP7253071B2 (ja) Ｒ－ｔ－ｂ系永久磁石材料、製造方法、並びに応用
CN111599562B (zh) 一种钕铁硼永磁材料、其原料组合物、其制备方法和应用
JP7220329B2 (ja) Ｒ－ｔ－ｂ系永久磁石材料、原料組成物、製造方法、並びに応用
KR102606749B1 (ko) R-t-b계 영구자석 재료, 원료조성물, 제조방법, 응용
CN111599563B (zh) 钕铁硼永磁材料、其原料组合物、其制备方法

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20220315

A711 Notification of change in applicant

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A711

Effective date: 20220602

A871 Explanation of circumstances concerning accelerated examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A871

Effective date: 20220315

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20220901

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20221017

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20221118

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20221125

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20230125

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20230130

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Ref document number: 7220329

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150