JP7087519B2 - 熱電素子、熱電変換モジュールおよび熱電素子の製造方法 - Google Patents
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Description
前記拡散防止層の内部に、前記熱電材料を構成する材料が混合され、Ti-Al合金化焼結体の隙間に、さらにSbを含むスクッテルダイト構造の合金が充填されていることを特徴とする熱電素子である。
高純度化学社製の45μmのTi粉末と30μmのAl粉末を混合し、900℃×2h保持して仮焼し、Ti-Al合金化粉末を得た。図4は、Ti-Al合金化粉末について、Al含有率毎の粉末X線回折結果を示す図である。前述したように、本実発明では、出発原料のTi粉末及びAl粉末を仮焼してTi-Al合金化し、Ti-Al合金化粉末を焼結することで、拡散防止層9が形成される。
熱電材料と拡散防止層のそれぞれを構成する粉末を型に充填して焼結し、その断面における各部の組成分析を行い、Al濃化部の有無を評価した。
目開き45μm以下の篩通しされたTi粉末(高純度化学社製)と、目開き30μm以下の篩通しされたAl粉末(高純度化学社製)とを準備した。Al含有率は8mass%とし、両者を混合して、100℃/hで加熱し、真空中で900℃×2hの仮焼を行い、Ti-Al合金を得た。これを解砕して、粒度分布測定時のメディアン径(D50)が30~45μm程度のTi-Al合金化粉末を得た。
熱電材料として、n型のYb0.29Co4Sb12を用い、不活性ガス中で700℃×60分の焼結を行った以外は、実施例1と同様とした。
Ti-Al合金化粉末のAl含有率を11mass%とし、不活性ガス中で660℃×80分の焼結を行った以外は、実施例1と同様とした。
熱電素子の焼結を、不活性ガス中で700℃×80分で行った以外は、実施例3と同様とした。
熱電材料として、n型のYb0.29Co4Sb12を用い、不活性ガス中で700℃×60分の焼結を行った以外は、実施例3と同様とした。
Ti-Al合金化粉末のAl含有率を34.5mass%とした以外は、実施例1と同様とした。
熱電材料として、n型のYb0.29Co4Sb12を用い、不活性ガス中で700℃×60分の焼結を行った以外は、実施例6と同様とした。
Ti-Al合金化粉末(Al含有率34.5mass%)に対し、熱電材料粉末を20mass%混合した以外は、実施例7と同様とした。
熱電材料として、p型のCeMn0.075Fe3.815Sb12を用い、不活性ガス中で700℃×80分の焼結を行った以外は、実施例8と同様とした。
Ti-Al合金化粉末に熱電材料粉末を50mass%混合した以外は、実施例9と同様とした。
Ti-Al合金化粉末に代えて、Ti粉末とAl粉末の混合粉末(Al粉末の混合量は25mass%)を用いた以外は、実施例3と同様とした。
Ti-Al合金化粉末に代えて、Ti粉末とAl粉末の混合粉末(Al粉末の混合量は11mass%)を用い不活性ガス中で630℃×80分で焼結した以外は、実施例3と同様とした。
3a、3b………熱電素子
5a、5b………電極
7………熱電材料
9………拡散防止層
11………接合部材
13………メタライズ層
15………ネック部
17………接合層
19………Al濃化部
Claims (8)
- Sbを含む合金からなる熱電材料と、前記熱電材料に積層され、TiおよびAlを含む合金からなる拡散防止層と、を含む焼結体からなり、
前記拡散防止層を構成する焼結体のネック部がTi-Al合金化しており、焼結体の各部におけるAl濃度が50at%以下であり、
前記拡散防止層の内部に、前記熱電材料を構成する材料が混合され、Ti-Al合金化焼結体の隙間に、さらにSbを含むスクッテルダイト構造の合金が充填されていることを特徴とする熱電素子。 - 前記拡散防止層の全体におけるAl含有率は8mass%以上36mass%以下であり、Ti-Al合金化焼結体のネック部のAl濃度が、Ti-Al合金化焼結体の内部側のAl濃度よりも高いことを特徴とする請求項1記載の熱電素子。
- 前記拡散防止層の全体におけるAl含有率は15mass%以上25mass%以下であり、Ti3Alの合金相を有することを特徴とする請求項1記載の熱電素子。
- 前記拡散防止層と前記熱電材料との界面に形成される接合層におけるAl濃度が、10at%以下であることを特徴とする請求項1から請求項3のいずれかに記載の熱電素子。
- 請求項1から請求項4のいずれかに記載の熱電素子を用い、
p型の前記熱電素子と、n型の前記熱電素子とが、電極を介して直列に接続され、p型の前記熱電素子とn型の前記熱電素子とが交互に複数個接続されることを特徴とする熱電変換モジュール。 - Ti粉末及びAl粉末を仮焼し、Ti-Al合金化粉末を得る工程と、
Sbを含む合金からなる熱電材料の粉末と、前記合金化粉末とを型に充填する工程と、
前記熱電材料の粉末と、前記合金化粉末とを加圧焼結する工程と、
を具備することを特徴とする熱電素子の製造方法。 - 前記Ti粉末及びAl粉末は、Ti粉末及びAl粉末の全体に対するAl含有率が8mass%以上36mass%以下であることを特徴とする請求項6に記載の熱電素子の製造方法。
- 前記合金化粉末と、前記熱電材料の粉末と、を混合して拡散防止層を形成することを特徴とする請求項6または請求項7に記載の熱電素子の製造方法。
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