JP6977319B2 - 結晶育成装置及びこれを用いた結晶育成方法 - Google Patents

Description

本発明は、結晶育成装置及びこれを用いた結晶育成方法に関する。

酸化物単結晶の製造方法としては、酸化物単結晶となる原料を充填したルツボを高温に加熱してこの原料を溶融し、ルツボ内の原料融液の液面に上方から種結晶を接触させた後、回転させながら上昇させることで種結晶と同一方位の酸化物単結晶を育成するチョクラルスキー法による結晶育成方法が広く実施されている。

チョクラルスキー法による単結晶育成では、ルツボの周囲に誘導コイルが配置されており、誘導コイルに高周波電流を流すことによってルツボに渦電流が生じ、これによってルツボが発熱してルツボ内の原料が溶融する。

また、引き上げが進むにつれて単結晶の上部は、シード棒（引き上げ軸）から伝わった低温熱により冷却されるが、発熱体がルツボのみである場合には、成長中の単結晶内の温度分布が大きくなるため、ルツボ上部を保温する工夫がなされている。例えば、結晶内の温度差に伴う熱応力によるクラックを抑制するため、ルツボの上部に、ルツボ以外の発熱体である円筒状のアフター・ヒーターを配置している。また、ルツボ上部を保温するためドーナツ状のリフレクタを配置することもある。

ところで、近年、酸化物単結晶、特にタンタル酸リチウムは表面弾性波デバイス材料として市場が拡大しており、生産量の確保のため単結晶の引き上げ長さが次第に長くなっている。この長尺化に伴い、結晶の曲りや直胴部で発生する多結晶化、あるいは、冷却中の熱歪に起因したクラック、ルツボ底における原料固化などが発生し易くなっており、結晶の良品率を低下させる原因となっている。特に、ルツボ底における原料固化は、長尺化には大きな問題となる。チョクラルスキー法による単結晶育成では、ルツボの原料融解面より種結晶を接触させて回転させ、徐々に引き上げながら結晶を成長させている。結晶を成長させるためには炉内の温度勾配を適正に管理しなければならず、結晶が長くなるに従い、炉内の温度を適切な範囲で低下させなければならない。しかし、結晶を引き上げる上部は結晶育成に適切な温度であっても、ルツボ底部では温度が低下し、場合によってはルツボ底部中央から固化が開始することがある。ルツボ底部の中央は誘導コイルから離れており固化しやすい。また、このままの状態で結晶の育成を続けた場合、固化した結晶はルツボ底部から上方に成長し、育成している結晶と融着してしまい、育成を中止しなければならない事態が発生することがある。

このため、特許文献１では、ルツボの下側のルツボ台内の空間に、ルツボの底面の面積より小さく、かつルツボの高さ方向に所定の長さを有する補助発熱体を設置する方法が開示されている。この補助発熱体の形状は、様々な形状を示しており、どの形状を用いても効果が得られるとの記載がある。

また、特許文献２では、円筒状部材からなるルツボの底面をなす円板状部材が円筒状部材の外周面よりも半径方向外方に突出してフランジ状外周部を形成する構成が開示されている。かかるフランジ状外周部は、加熱コイルに最も近い位置となるため、高効率で速く高温となり、ルツボに下部の方が上部よりも高温となる温度勾配を付加することができる。

特開昭５４−１６２６８６号公報 特開２００４−２８４８５４号公報

しかしながら、特許文献１に記載の構成では、ルツボ台内に補助発熱体が設けられているため、補助発熱体からルツボへの熱の伝達効率が良好でないという問題があった。また、ルツボの下側に補助発熱体を置くことでルツボ底部を加熱する効果は一定の範囲であるが、誘導コイルに高周波電流を流すことによって補助発熱体に渦電流を生じさせて加熱しており、この補助発熱体の形状により発熱する位置や発熱量が変わってくる。当然、ルツボ内の融液への影響もあるが、特許文献１にはそのような補助発熱体の形状とルツボ内の融液への影響が考慮されておらず、融液の温度制御が十分になされていないという問題があった。

また、特許文献２に記載の構成では、フランジ状外周部によるルツボの直接的な加熱は可能であるが、加熱コイルに最も近く最も高温となるため、劣化も最も激しくなる。しかしながら、ルツボと一体的に形成されているため、頻繁なフランジ外周部の劣化により、ルツボ全体を頻繁に交換しなければならないという問題があった。

そこで、本発明は、上記事情に鑑み、チョクラルスキー法による単結晶育成装置において、育成する結晶体の長尺化に伴うルツボ底部の原料固化を、効率的かつ容易に防止できる結晶育成装置及びこれを用いた結晶育成方法を提供することを目的とする。

上記目的を達成するため、本発明の一態様に係る結晶育成装置は、原料融液を貯留保持可能な金属製のルツボと、
該ルツボの周囲に設けられた誘導コイルと、
前記ルツボを上面に載置して支持可能なルツボ台と、
該ルツボ台内に設けられた底部補助発熱体と、を有し、
前記ルツボ台は、前記上面と前記底部補助発熱体との間を貫通する貫通孔を有し、
前記ルツボ台は、最下部に固定して設けられた下部ルツボ台を有し、
前記底部補助発熱体は、該下部ルツボ台上に設置され、
前記ルツボ台は、前記底部補助発熱体上に設置され、前記上面及び前記貫通孔の上部を含むとともに、前記ルツボ台の中心側と外周側との一部を連結し、間に円環状の空洞を有するΠ型のフレーム部と、
該空洞内で可動するように設けられた前記貫通孔の下部を含む可動部と、を有する。

本発明によれば、低コストでクラック等の不具合の発生がなく、結晶育成長さの長尺化に対応できる単結晶育成装置及びこれを用いた結晶育成方法を提供することができる。

本発明の第１の実施形態に係る結晶育成装置の一例を示した概要図である。 本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例の底部補助発熱体及びルツボ台を示した断面図である。 本発明の第１の実施形態に係る結晶育成装置の一例のルツボ台を示した図である。 本発明の第２の実施形態に係る結晶育成装置のルツボ台の一例を示した斜視断面図である。 本発明の第２の実施形態に係る結晶育成装置の一例の底部補助発熱体及びルツボ台を示した図である。 可動部の回転機構の一例を示した図である。 本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例の育成終盤のルツボ付近の温度分布をシミュレーションした結果である。 図７（ａ）のシミュレーションモデルとなる結晶育成装置の構成を示した図である。 本発明の第２の実施形態に係る結晶育成装置の一例の育成終盤のルツボ内の融液の温度分布をシミュレーションしたグラフである。

以下、図面を参照して、本発明を実施するための形態の説明を行う。

本発明のチョクラスキー法を用いた結晶育成装置は、大気中または不活性ガス雰囲気中で育成されるニオブ酸リチウムＬｉＮｂＯ_３（以下ＬＮ）、タンタル酸リチウムＬｉＴａＯ_３（以下ＬＴ）、イットリウムアルミニウムガーネットＹ_３Ａｌ_５Ｏ_１２（以下ＹＡＧ）などの酸化物単結晶の製造に用いる結晶育成装置である。チョクラルスキー法は、ある結晶方位に従って切り出された種と呼ばれる、通常は断面の一辺が数ｍｍ程度の直方体単結晶の先端を、同一組成の融液に浸潤し、回転しながら徐々に引上げることによって、種結晶の性質を伝播しながら大口径化して単結晶を製造する方法である。

［第１の実施形態］
図１は、本発明の第１の実施形態に係る結晶育成装置の一例を示した概要図である。図１に示されるように、第１の実施形態に係る結晶育成装置は、ルツボ１０と、ルツボ台２０と、リフレクタ３０と、アフター・ヒーター４０と、断熱材５０、５１と、耐火物６０と、引き上げ軸７０と、誘導コイル８０と、底部補助発熱体９０と、電源１００と、制御部１１０とを備える。なお、加熱手段は、ルツボ１０と、アフター・ヒーター４０と、底部補助発熱体９０と、これらを加熱する誘導コイル８０である。また、電源１００は、誘導コイル８０に高周波電力を供給するために設けられている。

本実施形態に係る結晶育成装置において、ルツボ１０はルツボ台２０の上面２１に載置される。ルツボ１０の上方には、リフレクタ３０を介して、アフター・ヒーター４０が設置されている。ルツボ１０を取り囲むように断熱材５０が設置されている。更に、アフター・ヒーター４０を取り囲むように断熱材５１が設けられている。また、断熱材５０、５１の外側には耐火物６０が設けられ、ルツボ１０の周囲全体を覆っている。耐火物６０の側面の外側には、誘導コイル８０が配置されている。

ルツボ台２０の一部には、底部補助発熱体９０が設置されている。また、ルツボ台２０の一部には、底部補助発熱体９０からルツボ底部に繋がる貫通孔２２が設けられている。即ち、ルツボ台２０の上面２１と底部補助発熱体９０との間を貫通する貫通孔２２が設けられている。詳細は後述するが、かかる貫通孔２２を設けることにより、底部補助発熱体９０で発生する熱により直接的にルツボ１０の底面を加熱することができる。

なお、誘導コイル８０が外側に設けられた耐火物６０は、図示しない支持台の上に載置される。また、誘導コイル８０の周囲を、図示しないチャンバーが覆う。

ルツボ１０及びその周囲に設けられた断熱材５０は、ホットゾーン部を構成する。また、ルツボ１０の上方には、引き上げ軸７０が設けられている。引き上げ軸７０は、下端に種結晶保持部７１を有し、引き上げ軸駆動部７２により昇降可能に構成されている。更に、上述の図示しないチャンバーの周辺の外部に、電源１００及び制御手段１１０が設けられる。

また、図１において、関連構成要素として、種結晶１５０と、結晶原料１６０と、引き上げられた単結晶（結晶体とも呼ぶ）１７０とが示されている。

次に、個々の構成要素について説明する。

ルツボ１０は、結晶原料１６０を貯留保持し、単結晶１７０を育成するための容器である。結晶原料１６０は、結晶化する金属等が溶融した融液の状態で保持される。ルツボの材質は、結晶原料１６０にもよるが耐熱性のある白金やイリジウム等で作製される。

育成される単結晶１７０は、単結晶１７０の引き上げが進むにつれてルツボ１０から遠ざかって行く為、単結晶１７０の温度分布が大きくなり単結晶１７０の割れ等の不具合が発生する場合がある。これを改善するため、ルツボ１０の上方にアフター・ヒーター４０を設置して適切な温度分布を維持する。アフター・ヒーター４０の形状は、内径が得ようとする酸化物単結晶１７０の直径より大きく、ルツボ１０の直径より小さい円筒形状である。全長は、例えば、得ようとする酸化物単結晶１７０の全長の半分よりも長く、二倍よりも短く設定する。ルツボ１０の材質としては、例えば、イリジウムや白金等の金属が用いられる。

底部補助発熱体９０はルツボ台２０内に、ルツボ台２０の一部をなすように設置される。また、ルツボ台２０の底部発熱体９０とルツボ底部の間の上部ルツボ台２３の一部には、底部補助発熱体９０からルツボ底部に繋がる貫通孔２２が設けられている。なお、底部補助発熱体９０及びルツボ台２０の詳細については、後述する。

誘導コイル８０は、ルツボ１０、アフター・ヒーター４０及び底部補助発熱体９０を加熱するための手段であり、ルツボ１０、アフター・ヒーター４０及び底部補助発熱体９０を囲むように配置される。誘導コイル８０は、ルツボ１０やアフター・ヒーター４０等を誘導加熱できれば形態は問わないが、例えば、高周波加熱コイルからなる高周波誘導加熱装置として構成される。この場合には、電源１００は、誘導コイル８０に高周波電力を供給する高周波電源として構成される。

また、電源１００は、誘導コイル８０のみならず、結晶育成装置全体に電源供給を行う。

図示しないチャンバーは、ルツボ１０及び誘導コイル８０の高熱を遮断するとともに、これらを収容する機能を有する。

また、図示しない支持台は、耐火物６０全体を支持するための支持台である。

引き上げ軸７０は、種結晶１５０を保持し、ルツボ１０に保持された結晶原料（融液）１６０の表面に種結晶１５０を接触させ、回転しながら単結晶１７０を引き上げるための手段である。引き上げ軸７０は、種結晶１５０を保持する種結晶保持部７１を下端部に有するとともに、回転機構であるモーターを備えた引き上げ軸駆動機構７２を有する。なお、モーターは、結晶の引き上げの際、結晶を回転させながら引き上げる動作を行うための回転駆動機構である。

制御部１１０は、結晶育成装置全体の制御を行うための手段であり、結晶育成プロセスを含めて結晶育成装置全体の動作を制御する。制御部１１０は、例えば、ＣＰＵ（Central Processing Unit）、中央処理装置、及びＲＯＭ（Read Only Memory）、ＲＡＭ（Random Access Memory）等のメモリを備え、プログラムにより動作するマイクロコンピュータから構成されてもよいし、特定の用途のために開発されたＡＳＩＣ（Application Specified Integra Circuit）等の電子回路から構成されてもよい。

本実施形態に係る結晶育成装置は、種々の結晶原料１６０に適用することができ、結晶原料１６０の種類は問わないが、例えば、タンタル酸リチウム原料を用いてもよい。その他、種々の酸化物単結晶を育成するための結晶原料１６０を用いることができる。

次に、図２を用いて、本発明の特徴である底部補助加熱板９０とルツボ台２０について説明する。図２は、本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例の底部補助発熱体９０及びルツボ台２０を示した断面図である。

図２に示される通り、本発明の実施形態に係る底部補助発熱体９０はルツボ台２０内に、ルツボ台２０の一部を構成するように設置されている。なお、ルツボ台２０の内、底部補助発熱体９０とルツボ底部（ルツボ台２０の上面２１）との間の部分を上部ルツボ台２３とする。底部補助発熱体９０とルツボ底部（ルツボ台２０の上面２１）との間の上部ルツボ台２３の一部には、底部補助発熱体９０からルツボ底部に繋がる複数の貫通孔２２が設けられている。

まず、底部補助発熱体９０についてより詳細に説明する。

チョクラルスキー法による単結晶育成では、ルツボ１０内の融解した結晶原料１６０に種結晶１５０を接触させ、上方に引き上げることで結晶体１７０を冷却して結晶を成長させている。結晶長が長くなるに従い、結晶体１７０は冷却され、炉内上部の温度は低下していく。ルツボ１０内の原料融液１６０も減少して発熱量も低下し、誘導コイル８０から一番離れているルツボ底部の中央部から原料固化が開始する。これを防止するため、本実施形態に係る結晶育成装置では、ルツボ底部の下側にあるルツボ台２０内に、ルツボ台２０の一部をなすように底部補助発熱体９０を配置する。

図２に示されるように、底部補助発熱体９０は、ルツボ１０の下側にあるルツボ台２０の一部をなすように、ルツボ台２０の所定高さ位置に配置される。ルツボ台２０は複数の耐熱材２６から構成されている。底部補助発熱体９０は、積載された複数の耐熱材２６同士の間に設置する。つまり、円筒状のブロックをなすように構成された複数の耐熱材２６が積載されてルツボ台２０が構成されるが、これらの複数の耐熱材２６の間の所定箇所に挿入されるようにして底部補助発熱体９０が配置される。このため底部補助発熱体９０が所定の高さになるように耐熱材２６の厚さを調整することが好ましい。底部補助発熱体９０は、円形又は円盤状の平板形状を有する。底部補助発熱体９０の外径は、ルツボ底面より大きい面積であってもよいし、小さい面積であってもよい。図２には、底部補助発熱体９０が、ルツボ１０の底面よりも小さい面積を有する例が示されている。

底部補助発熱体９０の外径は、ルツボ底面より小さい面積が好ましい。例えば、ルツボ外径よりも４０ｍｍ〜１００ｍｍ小さい外径の底部補助発熱体９０としてもよい。ルツボ１０の下方に底部補助発熱体９０を設置した場合、誘導コイル８０の磁場は、一般的に誘導コイル８０に近い外形端部に集中し易い。しかし、誘導コイル８０からこの位置が離れれば、当然発熱量は小さくなる。本実施形態では、誘導コイル８０から一番離れているルツボ底部の中央部を発熱させる必要があり、この両方を満足する最適な位置は、ルツボ外径よりも４０ｍｍ〜１００ｍｍ小さい外径の位置である。なお、底部補助発熱体９０をルツボ外形より大きくすることも可能であるが、この場合、底部補助発熱体９０の外形端部はルツボ外径より大きくなるため、この部分がルツボ１０の底面の端部より高温になり、ルツボ１０内の融液全体が高温になり、底部補助発熱体９０が無い場合の従来のプロセス条件から条件を大幅に変更する必要がある。そうすると、新たなプロセス条件の確立に多大な時間を要する。このため、本発明では、底部補助発熱体９０の外形をルツボ１０の底面の外形よりも小さく構成する。これにより、従来の条件とほぼ同様の条件で結晶育成が可能となる。例えば、ルツボ径がφ２００ｍｍであれば、底部補助発熱体９０の大きさはφ１００ｍｍ〜φ１６０ｍｍが好ましく、例えば、φ１３０ｍｍに設定されてもよい。

底部補助発熱体９０の厚みは、０．５ｍｍ〜３ｍｍの範囲内であることが好ましい。本実施形態に係る結晶育成装置の加熱方法は、誘導コイル８０を使用し、誘導コイル８０に高周波電流を流して磁場を発生させ、磁場中の加熱体に渦電流を発生させることで加熱体を加熱する方式である。表皮効果により加熱体の面積に大きく依存するが、加熱体の厚みの依存性は小さい。このため、加熱体である底部補助発熱体９０の厚みに制限はないが、取り扱いの容易性等の観点から、少なくとも０．５ｍｍ以上の厚さが必要である。また、底部補助発熱体９０の材質は、結晶原料１６０にもよるが、耐熱性のある白金やイリジウム等で作製される。このため、コストを考慮すると厚みは、薄い方が低コストで底部補助発熱体９０を製作することが可能である。よって、底部補助発熱体９０の厚さは、３ｍｍ以下が好ましく、１ｍｍ〜２ｍｍの範囲内にあることが更に好ましい。

底部補助発熱体９０は、ルツボ１０の底面の下方において、誘導コイル８０により生成される磁場の強度が最も強い高さ位置よりも上方に配置する。上述したように、本実施形態に係る結晶育成装置は、誘導コイル８０を使用し、誘導コイル８０に高周波電流を流して発熱体である底部補助発熱体９０に渦電流を発生させることで加熱している。かかる渦電流は、誘導コイル８０により生成される磁場の最も高い領域に発熱体を配置すると最も高くなり、加熱温度も最も高くなる。しかしながら、目的とする最終的な加熱対象はルツボ１０の底面の中央付近であり、この位置から底部補助発熱体９０が離れると、底部補助発熱体９０が高温になっても、目的とするルツボ１０の底面の中央付近を効率的に加熱できない場合がある。よって、底部補助発熱体９０は、誘導コイル８０の磁場の強度と、ルツボ１０の底面との距離とのバランスを考慮して設定することが好ましい。

本発明では、ルツボ底部下方で高周波による磁場の最も強い位置よりも上方で、かつルツボ１０の底面よりも下方で、磁場の強度も高く、ルツボ１０の底面からの距離も近い加熱効率が高い位置に底部補助発熱体９０を配置することが好ましい。例えば、ルツボ底面から５０ｍｍ〜８０ｍｍ下方の位置に配置してもよい。

図２に示されるように、ルツボ台２０は、上部ルツボ台２３と、下部ルツボ台２４とを有する。即ち、底部補助発熱体９０とルツボ底部との間には上部ルツボ台２３が設置される。この上部ルツボ台２３の一部には、底部補助発熱体９０からルツボ底部（ルツボ台２０の上面２１）に繋がる複数の貫通孔２２が設けられている。この貫通孔２２は、底部補助発熱体９０とルツボ底部とを空間で繋いでいる。一般的には、底部補助発熱体９０で発生した熱は、熱伝導と輻射によりルツボ底部に伝わる。貫通孔２２が無い場合、ルツボ台２０の材質の熱伝導率に従い底部補助発熱体９０の発熱がルツボ底部に伝わる。貫通孔２２を設けた場合、この貫通孔２２の部分は空間であり空間内を輻射により熱が移動し、よりルツボ底部を加熱することが可能となる。底部補助発熱体９０の発熱は、エッジ効果により底部補助発熱体９０の外径付近に集中して発熱する。そこで、貫通孔２２は、この底部補助発熱体９０の外径に沿って外径部周辺に設けるのが効果的である。少なくとも、底部補助発熱体９０の外径部の一部に貫通孔２２が重なることが熱効率の観点より好ましい。具体的には、底部補助発熱体９０の外径〜外径より２０ｍｍ小さい径の範囲の円周上に貫通孔２２の中心を形成するように配置することが好ましい。

図３は、第１の実施形態に係る結晶育成装置の一例のルツボ台２０を示した図である。以下、ルツボ台２０について、図３を用いてより詳細に説明する。

図３（ａ）は、ルツボ台２０の斜視図である。図３（ａ）に示されるように、ルツボ台２０の上面２１には、複数の貫通孔２２が形成されている。また、ルツボ台２０は、上部ルツボ台２３と下部ルツボ台２４とを有し、上部ルツボ台２３と下部ルツボ台２４との間に底部補助発熱体９０が設置されている。即ち、下部ルツボ台２４上に底部補助発熱体９０が設けられ、底部補助発熱体９０上に上部ルツボ台２３が設けられている。上部ルツボ台２３は、ルツボ台２０の底部補助発熱体９０より上方から上面２１までを構成し、下部ルツボ台２４は、底部補助発熱体９０より下方から底面までを構成する。また、ルツボ台２０の中心には、中心貫通孔２５が形成されている。

図３（ｂ）は、ルツボ台２０の斜視断面図である。図３（ｂ）に示されるように、貫通孔２２は、底部補助発熱体９０より上方の上部ルツボ台２３を貫通するように設けられる。これにより、底部補助発熱体９０で発生する熱を、貫通孔２２を介して直接的にルツボ１０の底面に伝達させることができ、ルツボ１０の底面の加熱効率を高めることができる。即ち、貫通孔２２が無い場合、ルツボ台２０の材質の熱伝導率に従い底部補助発熱体９０の発熱がルツボ底部に伝わる。貫通孔２２を設けた場合、この貫通孔２２の部分は空間であり空間内を輻射により熱が移動し、よりルツボ底部を加熱することが可能となる。よって、ルツボ台２０に部分的に貫通孔２２を設けることにより、底部補助発熱体９０とルツボ１０の底面との間に伝達効率の高い伝熱経路を設けることができ、底部補助発熱体９０によるルツボ１０の底部の加熱効率を高めることができる。

一方、下部ルツボ台２４には、貫通孔２２は設けていない。下部ルツボ台２０は、底部補助発熱体９０及び上部ルツボ台２３を安定して支持するため、不要な貫通孔２２は設けず、強度を高める構造とすることが好ましいからである。

なお、中心貫通孔２５はルツボ台２０全体を貫通している。中心の位置決め、固定等が必要な場合には、このように、必要に応じて中心貫通孔２５を設けるようにしてもよい。

また、上部ルツボ台２３及び下部ルツボ台２４は、全体が１つの耐火物として構成されてもよいし、複数枚の耐熱材２６が積層されて構成されてもよい。図３（ａ）、（ｂ）において、下部ルツボ台２４は２枚の耐熱材２６が積層されて構成され、上部ルツボ台２３は３枚の耐火物２６が積層されて構成された例が示されている。このように、耐熱材２６を複数枚積み重ねて上部ルツボ台２３及び下部ルツボ台２４を形成し、更にルツボ台２０全体を形成する構造としてもよい。

図３（ｃ）は、ルツボ台２０の上面図である。図３に示されるように、貫通孔２２を上部ルツボ台２３に設けることにより、上面２１から底部補助発熱体９０が露出する部分が形成され、ルツボ１０の底面を直接的に加熱することが可能となる。

貫通孔２２の形状、大きさ等に特に限定はない。但し、ルツボ底部を均等に加熱することが可能な構成であることが望ましい。例えば、貫通孔２２を、ルツボ中心軸を中心に放射状に均等に配置することが好ましい。形状は、例えば、図３（ａ）〜（ｃ）に示されるように、上辺、下辺が円弧状の略台形が好ましい。第２の実施形態において後述するが、貫通孔２２の開口を、ルツボ台２０の一部を回転させて調整する時、上述のような略台形の形状であると効率的である。また、加工の簡便性より、貫通孔２２の形状は円形でもよい。大きさは、輻射等を考慮すると、２０ｍｍ〜４０ｍｍが好ましい。貫通孔２２の数は、大きさにもよるが８個前後が、効率が良い。例えば、ルツボ径がφ２２５ｍｍ、底部補助発熱体の外径がφ１３０ｍｍであれば、外径がφ１５０ｍｍ、内径がφ８０ｍｍ、ルツボ中心軸を中心とする角度が２０°で囲まれた上辺、下辺が円弧状の略台形の貫通孔を均等に放射状に８ヶ所配置する。

また、図３（ａ）〜（ｃ）に示されるように、複数の貫通孔２２はルツボ中心軸を中心に放射状に均等に円形をなすように配置されている。このように、複数の貫通孔２２を円状に配置してもよい。ルツボ１０の中心からの距離が等距離となるので、全体として均一にルツボ１０の底面を加熱することが可能となる。

しかしながら、上述のように、複数の貫通孔２２の形状は、用途に応じて種々の形状及び配置とすることができ、例えば、中心に頂角が向くように配置された二等辺三角形等の三角形でもよいし、上辺と下辺が直線的な台形であってもよい。

また、図３（ａ）〜（ｃ）においては、貫通孔２２が複数設けられている例が示されているが、１個で十分な場合には、１個の貫通孔２２のみを設ける構成としてもよい。この場合、例えば、円環状の貫通孔２２を設ける構成としてもよい。

このように、第１の実施形態に係る結晶育成装置によれば、ルツボ台２０に底部補助発熱体９０を設け、底部補助発熱体９０の上方にルツボ台２０の上面に達する貫通孔２２を設けることにより、ルツボ１０の底面の加熱効率を高め、高品質の単結晶１７０を育成することができる。

［第２の実施形態］
図４は、本発明の第２の実施形態に係る結晶育成装置のルツボ台２００の一例を示した斜視断面図である。なお、第２の実施形態において、第１の実施形態と同一の構成要素には同一の参照符号を付し、その説明を省略する。

図４（ａ）は、ルツボ台２００の貫通孔２２０が形成された状態を示した図である。図４（ａ）に示されるように、第２の実施形態に係る結晶育成装置のルツボ台２００は、下部ルツボ台２４と、上部ルツボ台２３０を備える点では、第１の実施形態に係る結晶育成装置のルツボ台２０と共通するが、上部ルツボ台２３０が、フレーム部２３１と可動部２３２とを有する点で、第１の実施形態におけるルツボ台２０と異なっている。このように、第２の実施形態におけるルツボ台２００は、上部ルツボ台２３０がフレーム部２３１と可動部２３２とに分割された構成を有する。なお、フレーム部２３１の上面２１０は、ルツボ台２００の上面を構成する。

フレーム部２３１は、ルツボ台２００の中心側と外周側との一部を連結しΠ型（または門型）に構成され、中心側と外周側との間に、円環状の空間部２３１ａを有する。即ち、ルツボ台２００の半径方向において、中心側と外周側との上部を連結して桟橋のようなΠ型の形状を有するとともに、そのΠ型の形状が周方向に沿って延び、中心側と外周側との間の領域に長方形の断面を有するドーナツ状の空間部２３１ａが形成されている。そして、その空間部２３１ａ内に、長方形の断面を有するドーナツ状又はリング状の可動部２３２が設けられている。可動部２３２が空間部２３１ａ内を移動できるように、可動部２３２の外表面と空間部２３１ａの内表面との間には、僅かな隙間（クリアランス）が設けられている。

図４（ａ）に示されるように、フレーム部２３１及び可動部２３２に複数の貫通孔２２１、２２２が各々設けられ、フレーム部２３１に設けられた複数の貫通孔２２１と可動部２３２に設けられた複数の貫通孔２２２とが重なり合って連通することにより、ルツボ台２００の上面２１０と底部補助発熱体９０とが連通する貫通孔２２０が形成される。即ち、図４（ａ）に示す状態では、第１の実施形態に係る結晶育成装置と同様に、底部補助発熱体９０で発生した熱を、貫通孔２２０を介して直接的にルツボ１０の底面に伝達させることができ、加熱効率を高めることができる。

図４（ｂ）は、可動部２３２が移動し、上部ルツボ台２３０全体を貫通する貫通孔２２０が形成されていない状態を示した図である。フレーム部２３１は固定されているので、貫通孔２２１は固定されているが、可動部２３２が回転して移動すると、可動部２３２の貫通孔２２２の位置がフレーム部２３１の貫通孔２２１と重ならない位置となり、可動部２３２が貫通孔２２１と底部補助発熱体９０との連通を遮断するような構成となる。つまり、可動部２３２をルツボ１０（及びルツボ台２００）の垂直方向の軸を中心に回転させて、フレーム部２３１の貫通孔２２１が、可動部２３２の貫通孔２２２以外の領域と重なり合い、底部補助発熱体９０からルツボ底部に繋がる複数の貫通孔２２０が塞がれる。このように、上部ルツボ台２３０は上下方向において複数に分割され、かつ、個々に貫通孔２２１、２２２があり、分割された一方である可動部２３２を回転させるこので、貫通孔２２１、２２２（即ち、貫通孔２２０）の開口率を調整できる機構を有する。この上部ルツボ台２３０の貫通孔２２１、２２２の開口率を調整することで、ルツボ底部の加熱量を調整することが可能となる。この貫通孔２２１、２２２の開口率が大きいと、底部補助発熱体９０の発熱を効率的にルツボ底部に伝熱することができる。かかる機構を用いて、例えば、育成初期は補助発熱体の貫通孔の開口率を「０」にし、底部補助発熱体９０の発熱を極力ルツボ底部に伝熱させず、底部補助発熱体９０が無い従来の育成条件で育成を行えるようにする。その後、直胴部育成中は、可動部２３２を回転させて底部補助発熱体９０と連通する貫通孔２２１、２２２の開口率を大きくする。これによりルツボ底部中央付近を加熱し、育成終盤でのルツボ底部での融液の固化を防ぐことができる。

図５は、本発明の第２の実施形態に係る結晶育成装置の一例の底部補助発熱体９０及びルツボ台２００を示した図である。図５（ａ）は、貫通孔２２１と貫通孔２２２が連通して貫通孔２００が形成された状態を示した図であり、図５（ｂ）は、貫通孔２２１と貫通孔２２２が連通せず、貫通孔２００が形成されない状態を示した図である。

図５（ａ）、（ｂ）に示されるように、底部補助発熱体９０とルツボ底部との間の上部ルツボ台２３０は、上下に分割されている。分割は複数でも良いが、構造及び設置が簡単であることより２分割が好ましい。また、分割した一方に相当する可動部２３２を回転する構造を有している。図５（ａ）、（ｂ）では、分割した下側の上部ルツボ台２３０に相当する可動部２３２が回転する構造である。上部ルツボ台２３０の分割した上側に相当するフレーム部２３１は、中心部において、下部ルツボ台２４及び底部補助発熱体９０と接触している。可動部２３２は、フレーム部２３１と底部補助発熱体９０で囲まれる空間部２３１ａ内に、ルツボ台２００の中心部を中心に回転できるように配置される。また、貫通孔２２２を形成せず、かつ、回転の支障にならない部分に、補強用の枠部を設置してもよい。可動部２３２の大きさは、空間部２３１ａ内に収まり、回転が可能で、かつ貫通孔２２２を形成できれば特に制限はない。貫通孔２２１、２２２は、下側の可動部２３２が回転することで開口率を調整できるように配置する。貫通孔２２１、２２２の配置に特に制限はない。例えば、同一の円周上に、貫通孔２２１、２２２の大きさの２倍以上の間隔で等間隔に配置してもよい。同一の円周上に配置しているため、円の中心を軸に貫通孔２２１、２２２の距離分を回転することで上下のフレーム部２３１と可動部２３２の貫通孔２２１、２２２の開口率を調整することができる。

例えば、ルツボ径がφ２２５ｍｍ、底部補助発熱体９０の外径がφ１３０ｍｍであれば、分割した上部ルツボ台２３０の上側に相当するフレーム部２３１は外径がφ２４５ｍｍｍ、外周部の幅１５ｍｍの枠部、外径がφ５０ｍｍの中心部とする。また例えば、フレーム部２３１には、外径がφ１５０ｍｍ、内径がφ８０ｍｍ、ルツボ中心軸を中心とする角度が２０°で囲まれた上辺、下辺が円弧状の略台形の貫通孔２２１を４５°間隔で放射状に８ヶ所、鉛直方向に形成する。そして、例えば、分割した上部ルツボ台２３０の下側に相当する可動部２３２は外径がφ２１３ｍｍ、内径が５２ｍｍとし、外径がφ１５０ｍｍ、内径がφ８０ｍｍ、ルツボ中心軸を中心とする角度が２０°で囲まれた上辺、下辺が円弧状の略台形の貫通孔を４５°間隔で放射状に８ヶ所、鉛直方向に形成する。このような構成の場合、可動部２３２を回転することで、貫通孔２２１、２２２の開口率を調整することができる。上部ルツボ台２３０のフレーム部２３１と可動部２３２の貫通孔２２１、２２２同士が重なった状態から２２．５°回転させると、貫通孔２２１を塞ぐことができる。

即ち、図５（ａ）の貫通孔２２１、２２２同士が重なり、貫通孔２２０が形成された状態から、可動部２３２を回転させると、図５（ｂ）に示されるような、貫通孔２２１が可動部２３２により塞がれた状態とすることができる。そして、貫通孔２２１、２２２同士が一部のみ重なるような状態とし、重なる領域を調整することにより、貫通孔２２１、２２２の開口率を調整することができる。

図６は、可動部２３２の回転機構の一例を示した図である。可動部２３２の回転方法については、特に限定はない。例えば、図６に示されるように、回転軸を中心に、可動部２３２の外径側の一部にジルコニウム等の強度の高い材料からなるワイヤー１２０を取付け、このワイヤー１２０を回転方向に炉外に取付けたモーター１３０で巻き上げることにより、可動部２３２を移動させてもよい。このように、ワイヤー１２０は可動手段として機能する。なお、図６においては、可動部２３２を左右両側に移動可能なように、ワイヤー１２０が２箇所から外部に引き出され、２個のモーター１３０に各々接続されている。例えば、このように双方向に回転移動（首振り移動）が可能な構成としてもよいし、１方向のみの回転であっても、貫通孔２２１、２２２の開口率は調整できるので、１方向のみの回転が可能な構成であってもよい。

その他、例えば、ネジとロッドを組み合わせて機構でもよい。可動部２３２を、所定角度移動させ、図５（ａ）と図５（ｂ）の状態を作り出すことができれば、可動部２３２を移動させる可動手段及び駆動機構は用途に応じて種々の手段及び方法を採用することができる。なお、可動部２３２の回転の速度は育成条件等を考慮し適宜設定することができる。

また、図４、５においては、貫通孔２２１、２２２が垂直に設けられている例が示されているが、よりルツボ１０の底面の中央部分を効率的に加熱するべく、貫通孔２２１、２２２が外側から中央に向かって延びるような、傾斜した貫通孔２２１、２２２を設けてもよい。熱の供給方向を規定し、ルツボ１０の底面の中央部を重点的に加熱することにより、効率的な加熱が可能になる。なお、このような傾斜させた貫通孔２２１、２２２を設ける構成は、第１の実施形態に係る結晶育成装置にも適用することができ、図１乃至図３に示したルツボ台２０において、傾斜させた貫通孔２２を設けるように構成してもよい。また、貫通孔２２、２２１、２２２の傾斜方向は、外側から中央に向かって上昇する傾斜に限定される訳ではなく、用途に応じて、貫通孔２２、２２１、２２２の構成は、種々の構成とすることができる。

図７は、本発明の実施形態に係る結晶育成装置の一例の育成終盤のルツボ付近の温度分布をシミュレーションした結果である。図７（ａ）は、上部ルツボ台２３０に貫通孔２２１、２２２を設けない場合の炉内の温度分布をシミュレーションした結果である。図７（ｂ）は、上部ルツボ台２３０に鉛直方向に上下を貫通する貫通孔２２０を配置した時の炉内の温度分布をシミュレーションした結果である。図７（ｃ）は、上部ルツボ台２３０の可動部２３２を回転させて貫通孔２２１の開口を塞いだ時の炉内の温度分布をシミュレーションした結果である。

図８は、図７（ａ）のシミュレーションモデルとなる結晶育成装置の構成を示した図である。図８に示される通り、貫通孔２２１を有しないフレーム部２３３と、貫通孔２２２を有しない可動部２３４から構成された上部ルツボ台２３５を有する構成である。

図７（ｂ）、（ｃ）のシミュレーションモデルは、図５（ａ）、（ｂ）の構成の結晶育成装置がそれぞれ該当する。

また、図７におけるシミュレーションは、ルツボ径はφ２２５ｍｍ、ルツボ１０底部より６０ｍｍ下側に外径φ１３０ｍｍ、内径φ２５ｍｍ、厚み０．５ｍｍの底部補助発熱体９０を設置したモデルで行った。また、ルツボ台はルツボ径より大きくφ２４５ｍｍとした。また、図７（ｂ）、（ｃ）では、上部ルツボ台２３０のφ１３０ｍｍの外径上に、外径がφ１５０ｍｍ、内径がφ８０ｍｍ、ルツボ中心軸を中心とする角度が２０°で囲まれた上辺、下辺が円弧状の略台形の貫通孔を鉛直方向に均等に放射状に８ヶ所配置した。

また、図７において、高温領域を、温度の高い順に領域Ａ〜Ｅの５段階で示し、低温領域をＦ、Ｇ、Ｈの３段階で示した。

図７から判るように、図７（ａ）の貫通孔２２１、２２２が無い場合に比べ、図７（ｂ）では、貫通孔２２１、２２２があるルツボ底面が発熱していることが判る。即ち、図７（ａ）と図７（ｂ）とを比較すると、図７（ｂ）のルツボ１０の底面の下方では、貫通孔２２０が設けられた領域において、高温領域Ｃが拡大し、ルツボ１０の底面が高温となっていることが判る。また、これに伴い、図７（ｂ）に示されるように、貫通孔２２０に挟まれたルツボ底部の中心部も貫通孔無い場合に比べ発熱していることが判る。即ち、貫通孔２２０の間のルツボ１０の底面の中心部において、高温領域Ａが下方に拡大していることが示されている。

また、図７（ｃ）に示されるように、可動部２３２を回転させ、貫通孔２２１を塞いだ状態時は、図７（ａ）の貫通孔２２１、２２２が無い時の発熱と比較すると発熱は大きいが、図７（ｂ）の貫通孔２２０がある時に比べて発熱量は小さくなっている。即ち、図７（ｃ）における高温領域Ａ、Ｃの下方への拡大は、図７（ｂ）と比較すると小さくなっている。このように、上部ルツボ台２３０を分割して下側の可動部２３２を回転させて貫通孔２２１の開口率を調整することにより、ルツボ底部の発熱を調整できていることが示された。

このように、図７に示したシミュレーション実験により、開口率を調整可能な貫通孔２２１、２２２を上部ルツボ台２３０に設けることにより、発熱量を調整できることが示された。

図９は、本発明の第２の実施形態に係る結晶育成装置の一例の育成終盤のルツボ内の融液の温度分布で、ルツボ底部の温度分布をルツボ底部中央部からルツボ底部外径方向にシミュレーションした時のグラフである。図９において、貫通孔２２１、２２２が存在しない、図８に示すモデルのシミュレーション結果をＰ、図５（ａ）に示す垂直な貫通孔２２０が形成されているモデルのシミュレーション結果をＱ、図５（ｃ）に示す貫通孔２２１が可動部２３２に塞がれているモデルのシミュレーション結果をＲで示している。

なおシミュレーションの条件は、図７と同様である。ルツボ底部での温度は、貫通孔なしの特性Ｐでは、１６５０℃であり、鉛直方向に貫通孔を配置した時の特性Ｑは、１６１０℃であり改善はされている。本発明で想定している融液はタンタル酸リチウム（ＴＬ）であり、融点は１６５０℃であり貫通孔を配置することで十分原料固化を防止できる。また、分割した下側の上部ルツボ台を回転させ、貫通孔を塞いだ状態時の特性Ｒでは、ルツボ底部での温度は１６５５℃であり、貫通孔無し、と有りとのほぼ中間ある。回転させる可動体２３２の厚みを調整することでこの温度を調整することも可能である。

なお、結晶育成時においては、単結晶１７０の引き上げの初期段階ではルツボ１０の底面の温度を低めに設定し、後半でルツボ１０の底面の温度を高くすることが求められる。よって、単結晶引き上げの初期段階では、図５（ｂ）に示したような、貫通孔２２１を塞ぐ状態とし、その後、徐々に貫通孔２２１の開口率を上げ、最終的に図５（ｂ）に示す貫通孔２２１、２２２が全開となって貫通孔２２０が形成されるような制御を行ってもよい。これらの制御は、制御部１１０がモーター１３０の動作を制御し、ワイヤー１２０により可動部２３２を移動させることにより可能である。

また、徐々に貫通孔２２１の開口率を上げるのではなく、ある所定の段階で図５（ｂ）の状態から図５（ａ）の状態に切り替える制御を実施することも可能である。このように、貫通孔２２１、２２２の開口率を最大にして貫通孔２２０を形成する状態と、図５（ｂ）に示す貫通孔２２１を可動部２３２で塞ぐ状態との間の中間の状態を含めて、所望の方法で単結晶の育成を行うことができる。

このように、第２の実施形態に係る結晶育成装置及び結晶育成方法によれば、ルツボ１０の底面の加熱量を段階、状態に応じて制御できるとともに、加熱効率を十分高め、単結晶の長尺化を図ることができる。

以上、本発明の好ましい実施形態について詳説したが、本発明は、上述した実施形態に制限されることはなく、本発明の範囲を逸脱することなく、上述した実施形態に種々の変形及び置換を加えることができる。

１０ ルツボ
２０、２００ ルツボ台
２１、２１０ 上面
２２、２２０、２２１、２２２ 貫通孔
２３、２３０ 上部ルツボ台
２３１ フレーム部
２３２ 可動部
２４ 下部ルツボ台
２５ 中心貫通孔
２６ 耐熱材
３０ リフレクタ
４０ アフター・ヒーター
５０、５１ 断熱材
６０ 耐火物
７０ 引き上げ軸
７１ 種結晶保持部
７２ 引き上げ軸駆動部
８０ 誘導コイル
９０ 底部補助発熱体
１００ 電源
１１０ 制御部
１２０ ワイヤー
１３０ モーター
１５０ 種結晶
１６０ 結晶原料
１７０ 結晶

Claims (5)

1. 原料融液を貯留保持可能な金属製のルツボと、
   該ルツボの周囲に設けられた誘導コイルと、
   前記ルツボを上面に載置して支持可能なルツボ台と、
   該ルツボ台内に設けられた底部補助発熱体と、を有し、
   前記ルツボ台は、前記上面と前記底部補助発熱体との間を貫通する貫通孔を有し、
   前記ルツボ台は、最下部に固定して設けられた下部ルツボ台を有し、
   前記底部補助発熱体は、該下部ルツボ台上に設置され、
   前記ルツボ台は、前記底部補助発熱体上に設置され、前記上面及び前記貫通孔の上部を含むとともに、前記ルツボ台の中心側と外周側との一部を連結し、間に円環状の空洞を有するΠ型のフレーム部と、
   該空洞内で可動するように設けられた前記貫通孔の下部を含む可動部と、を有する結晶育成装置。
2. 前記可動部には、前記可動部を移動させる可動手段が設けられている請求項１に記載の結晶育成装置。
3. 前記可動手段は、前記可動部に接続され、前記ルツボ台の外部に引き出されたワイヤーを含む請求項２に記載の結晶育成装置。
4. 前記可動手段は、前記可動部が両方向に所定角度回転移動可能となるように設けられている請求項２又は３に記載の結晶育成装置。
5. 請求項１乃至４のいずれか一項に記載された結晶育成装置を用いた結晶育成方法であって、
   前記ルツボ内に前記原料融液を貯留する工程と、
   前記可動部の前記貫通孔の下部が、前記フレーム部の前記貫通孔の上部と連通しない状態で前記原料融液を加熱し、単結晶の引き上げを行う工程と、
   前記可動部の前記貫通孔の下部が、前記フレーム部の前記貫通孔の上部と連通するように前記可動部を移動させた状態で、前記単結晶の引き上げを行う工程と、を有する単結晶育成方法。

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