JP6959436B2 - フッ化物イオン二次電池用電解質、および当該電解質を用いたフッ化物イオン二次電池 - Google Patents
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Description
本発明のフッ化物イオン二次電池用電解質は、フルオロハイドロジェネートアニオン、またはフルオロハイドロジェネートアニオン由来の塩を含む。
本発明のフッ化物イオン二次電池用電解質の構成材料となるフルオロハイドロジェネートアニオンは、[(FH)nF]−の構造式で表される。nは必ずしも整数でなくてもよい。本発明のフッ化物イオン二次電池用電解質を構成するフルオロハイドロジェネートアニオンは、1種単独であっても、2種以上が混在していてもよい。
本発明のフッ化物イオン二次電池用電解質において、フルオロハイドロジェネートアニオン([(FH)nF]−)と組み合せて用いられるカチオンは、特に限定されるものではなく、所望のフッ化物イオン二次電池の特性を発現するために、適宜選択することが可能である。
本発明のフッ化物イオン二次電池用電解質の形態は、特に制限されるものではなく、液体、ゲル、固体のいずれであってもよい。本発明のフッ化物イオン二次電池用電解質の形態は、フルオロハイドロジェネートアニオン([(FH)nF]−)と組み合せて用いられるカチオンの種類や、フルオロハイドロジェネートアニオン([(FH)nF]−)のn数によって変化する。したがって、フッ化物イオン二次電池の電解質として好ましい形態を、適宜選択することができる。
本発明のフッ化物イオン二次電池用電池は、本発明のフッ化物イオン二次電池用電解質と、正極と、負極と、を備える。本発明のフッ化物イオン二次電池用電池は、本発明のフッ化物イオン二次電池用電解質を用いていれば、その他の構成は特に限定されるものではない。
本発明のフッ化物イオン二次電池用電解質は、目的とするカチオンとハロゲン化物イオンからなる塩と、フッ化水素とを反応させることにより得ることができる。その反応方法は、特に限定されるものではないが、例えば、R.Taniki,K.Matsumoto,R.Hagiwara,K.Hachiya,T.Morinaga,T.Sato,J.Phys.Chem.B,117(2013)955.に記載された方法で、製造することができる。
[電解質1〜4の製造]
R.Taniki,K.Matsumoto,R.Hagiwara,K.Hachiya,T.Morinaga,T.Sato,J.Phys.Chem.B,117(2013)955.に記載された方法で、電解質1としてEMIm(FH)2.3F、電解質2としてEMPyr(FH)2.3F、電解質3としてEMPyr(FH)2.0F、電解質4としてDMPyr(FH)2.0Fを製造した。
以下の材料を用いて、以下の方法で、フッ化物イオン二次電池を作製した。
電解質としては、上記で得られたイオン液体である電解質1〜2、および柔粘性イオン結晶である電解質3〜4を用いた。
正極としては、CuF2混合電極を用いた。CuF2粒子(Alfa Aesar製)、電子伝導経路を付与するためのアセチレンブラック(Strem chemicals製)、および粒子同士の接着を保つためのPTFE(Aldrich製)を、それぞれ85:10:5の質量比で秤量し、十分に混合した後に膜状に成形し、正極合剤膜とした。
負極としては、CuF2/Cu混合電極を用いた。正極合剤膜と同様に、CuF2粒子(Alfa Aesar製)、Cu粒子(Aldrich製)、アセチレンブラック(Strem chemicals製)、およびPTFE(Aldrich製)を、それぞれ50:35:10:5の質量比で秤量し、十分に混合した後に膜状に成形し、負極合剤膜とした。
正極合剤膜(2.5mg)、負極合剤膜(12.5mg)をそれぞれ、白金網上に20MPaの圧力で10分間圧着し、イオン伝導経路を付与する目的で、イオン液体である電解質1〜2または柔粘性イオン結晶である電解質3〜4を、合剤膜内部の空隙に含浸させ、正極および負極を得た。また、PTFE膜(Merck製、厚み:65μm)2枚に、イオン液体である電解質1〜2または柔粘性イオン結晶である電解質3〜4を含浸させ、これをセパレーターとして用いた。また、疑似参照極として銅線(ニラコ製、直径1mm)を用いた。銅線はあらかじめテフロン(登録商標)熱収縮チューブで絶縁し、導通を取るために両端のみ露出させた。
[定電流充放電試験]
ポテンショガルバノスタット装置(北斗電工社、HZ−7000もしくはHZ−Pro)を用いて、以下の測定条件にて、定電流充放電試験を実施した。
(測定条件)
作動温度:25℃
RATE:
実施例1〜3:52.8mA(g−CuF2)−1(=C/10rate)
実施例4 :10.6mA(g−CuF2)−1(=C/50rate)
作動電位領域(銅疑似参照極基準):
実施例1 : −0.40V〜0.60V
実施例2 : −0.35V〜0.65V
実施例3〜4: −0.30V〜0.70V
Claims (11)
- フルオロハイドロジェネートアニオン、またはフルオロハイドロジェネートアニオン由来の塩を含む、フッ化物イオン二次電池用電解質。
- 前記フッ化物イオン二次電池用電解質は、イオン液体である、請求項1に記載のフッ化物イオン二次電池用電解質。
- 前記イオン液体は、カチオンを含む、請求項2に記載のフッ化物イオン二次電池用電解質。
- 前記フッ化物イオン二次電池用電解質は、柔粘性イオン結晶である、請求項1に記載のフッ化物イオン二次電池用電解質。
- 前記柔粘性イオン結晶は、フルオロハイドロジェネートアニオンと、カチオンと、の塩である、請求項4に記載のフッ化物イオン二次電池用電解質。
- 前記カチオンは、環状カチオンである、請求項3または5に記載のフッ化物イオン二次電池用電解質。
- 前記環状カチオンは、イミダゾリウム系化合物由来のカチオンである、請求項6に記載のフッ化物イオン二次電池用電解質。
- 前記イミダゾリウム系化合物由来のカチオンは、1−エチル−3−メチルイミダゾリウムである、請求項7に記載のフッ化物イオン二次電池用電解質。
- 前記環状カチオンは、ピロリジニウム系化合物由来のカチオンである、請求項6に記載のフッ化物イオン二次電池用電解質。
- 前記ピロリジニウム系化合物由来のカチオンは、ジメチルピロリジニウムまたはN−エチル−N−プロピルピロリジニウムである、請求項9に記載のフッ化物イオン二次電池用電解質。
- 請求項1〜10いずれかに記載のフッ化物イオン二次電池用電解質と、正極と、負極と、を備えるフッ化物イオン二次電池。
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