JP6919820B2 - リチウムイオン二次電池用の負極 - Google Patents
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Description
ここに開示されるリチウムイオン二次電池用の負極は、少なくとも負極集電体と、該負極集電体の表面に付与された負極活物質層とを備え、負極活物質層が、負極活物質と、ポリメタクリル酸メチル(PMMA)とを含んでいる。そして、ここに開示される負極は、負極活物質の粒子間にモノリス構造のPMMAを存在させることによって特徴づけられる。したがって、その他の構成要素については特に限定されず、種々の基準に照らして任意に決定することができる。
次に、本実施形態に係る負極10を製造する手順の一例について説明する。なお、ここに開示される負極は、その製造方法に限定されるものではない。
上記負極は、リチウムイオン二次電池の製造に用いることができる。すなわち、ここに開示される技術によれば、上記負極と、正極と、非水電解液と、を電池ケース内に収容してなるリチウムイオン二次電池が提供される。
正極は、正極集電体と、該正極集電体の表面に付与された正極活物質層とを備える、正極活物質層には、正極活物質、バインダ、導電材等が含まれている。正極活物質としては、例えば、リチウムニッケル系酸化物、リチウムコバルト系酸化物、リチウムマンガン系酸化物、リチウム鉄系酸化物等の層状構造またはスピネル構造の酸化物や、リン酸マンガンリチウム、リン酸鉄リチウム等のオリビン構造のリン酸塩が好適に用いられる。バインダとしては、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)やポリエチレンオキサイド(PEO)等が好適に用いられる。導電材としては、カーボンブラック(例えば、アセチレンブラックやケッチェンブラック)等の炭素材料が好適に用いられる。
また、非水電解液は、典型的には非水溶媒と支持塩とを含有する。非水溶媒としては、カーボネート類、エステル類、エーテル類、ニトリル類、スルホン類、ラクトン類等の非プロトン性溶媒が好適に用いられる。なかでも、カーボネート類、例えば、エチレンカーボネート(EC)、ジエチルカーボネート(DEC)、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)等が好適に用いられる。支持塩としては、LiPF6、LiBF4等が好適に用いられる。また、電池ケースとしては、例えばアルミニウム等の軽量な金属材料からなるものが好適に用いられる。
なお、本実施形態において、負極10を除く各部材(例えば正極、セパレータ、非水電解液、電池ケース等)は、従来の一般的なリチウムイオン二次電池に用いられるものと同様のものを制限なく使用可能であり、本発明を特徴づけるものではないため、詳細な説明を省略する。
ここに開示されるリチウムイオン二次電池は、ハイレート充放電を繰り返した場合でも、負極活物質層における非水電解液の分布ムラが生じることを防止できるため、高いハイレート劣化耐性を発揮し得る。したがって、かかる特徴を活かして、ハイレート充放電が頻繁に行われる用途、例えば車両の動力源(駆動用電源)として好適に用いることができる。車両の種類は特に限定されないが、例えばプラグインハイブリッド自動車(PHV)、ハイブリッド自動車(HV)、電気自動車(EV)等が挙げられる。なお、かかるリチウムイオン二次電池は、それらの複数個を直列および/または並列に接続してなる組電池の形態で使用されてもよい。
1.サンプルの作製
(1)サンプル1
まず、Mwが約1.4×105のポリメタクリル酸メチル((C5H8O2)n)を準備した。このPMMAを混合溶媒(エタノール:80vol%、水:20vol%)に添加し、60℃に加温しながらディスパーを用いて回転数4000rpmで撹拌した。この溶液中のPMMAを採集して乾燥させた後に、PMMAの表面をSEMで観察した結果、モノリス構造のPMMAが形成されていることが確認された(図2参照)。
負極活物質100wt%に対するモノリス構造のPMMAの含有量(wt%)を表1に示すように異ならせた点を除いて、サンプル1と同様の条件および工程によって試験用リチウムイオン二次電池(サンプル2〜7)を作製した。
PMMAを溶解させる混合溶媒をテトラヒドロフラン(THF)と水との混合溶媒(THF:80vol%、水:20vol%)に変更し、モノリス構造でないPMMAを作製したことを除いて、サンプル2と同様の条件および工程によって試験用リチウムイオン二次電池(サンプル8)を作製した。
バインダとして、CMCとSBRとを使用し、負極活物質100wt%に対して、各々を1wt%添加したことを除いて、サンプル1と同様の条件および工程によって試験用リチウムイオン二次電池(サンプル9)を作製した。
(1)ばね定数の測定
各サンプルで使用した負極を40mm×40mmのサイズに切り出し、30枚積層させた試験用積層体を作製した。そして、かかる試験用積層体に対して、積層方向に沿った7kNの荷重を加えた。そして、荷重印加に伴う試験用積層体の厚みの変異を測定し、以下の式(1)に基づいて「ばね定数」を算出した。結果を表1に示す。なお、このばね定数が大きいほど、負極活物質層の強度が強く、負極が潰されにくくなる。
ばね定数(kN/mm)=荷重(kN)/積層方向における変位量(mm) (1)
各サンプルの電池を3.7Vまで充電した後、25℃にて40A(10C)で10秒間放電した。そして、このときの電圧低下量ΔV(V)に基づいて初期抵抗を算出した。なお、初期抵抗Rは、以下の式(2)に基づいて算出した。結果を表1に示す。
R(Ω)=ΔV(V)/40(A) (2)
各サンプルの電池の抵抗増加率を測定し、これをハイレート劣化耐性の評価指標とした。この抵抗増加率が低いほうが、優れたハイレート劣化耐性を有しているといえる。具体的には、各サンプルの電池を25℃の恒温槽中に保持し、SOC(State of Carge)を60%に調節した。そして、20C、40秒間の条件で4.3Vまで充電した後、2C、400秒間の条件で2.5Vまで放電する充放電サイクルを1000サイクル繰り返した。そして、1サイクル後の電池抵抗と、1000サイクル後の電池抵抗とを測定し、下記の式(3)に基づいて抵抗増加率(%)を算出した。結果を表1に示す。
抵抗増加率(%)={1000サイクル後の電池抵抗(Ω)/1サイクル後の電池抵抗(Ω)}×100 (3)
12 負極集電体
14 負極活物質層
16 負極活物質
18 モノリス構造のPMMA
Claims (1)
- 負極集電体と、該負極集電体の表面に付与された負極活物質層とを備えたリチウムイオン二次電池用の負極であって、
前記負極活物質層は、リチウムイオンを挿入/脱離可能な炭素系材料を含む負極活物質と、ポリメタクリル酸メチルとを含み、
前記負極活物質の粒子間にモノリス構造の前記ポリメタクリル酸メチルが存在しており、
前記負極活物質層における負極活物質の全重量を100wt%としたときの前記ポリメタクリル酸メチルの含有量が1wt%以上2wt%以下である、リチウムイオン二次電池用の負極。
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