JP6819911B2 - リチウムイオン二次電池用の負極 - Google Patents
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Description
なお、ここに開示される負極では、複合バインダによる膨張規制効果を適切に発揮させるために、リグニンスルホン酸塩とセルロースナノファイバーとの重量比(B/A)と、複合バインダの添加量の範囲を上記のように規定している。
ここに開示されるリチウムイオン二次電池用の負極は、少なくとも負極集電体と、該負極集電体の表面に付与された負極活物質層とを備えている。そして、ここに開示される負極は、負極活物質層に、リグニンスルホン酸塩およびセルロースナノファイバーを含有する複合バインダが含まれることによって特徴づけられる。したがって、その他の構成要素については特に限定されず、種々の基準に照らして任意に決定することができる。
図1に示すように、本実施形態に係る負極10は、負極集電体12と、当該負極集電体12の表面に形成された負極活物質層14とを備える。負極集電体12としては、良好な導電性を有する金属材(例えば、銅、ニッケル等)を採用できる。なお、負極活物質層14は、負極集電体12の一方の表面に形成されていてもよいし、両面に形成されていてもよい。
また、複合バインダ18に含まれるリグニンスルホン酸塩は、スルホン基、カルボキシル基、フェノール性水酸基等の官能基を有しており、当該官能基を介してリチウムイオンを伝達する、いわゆる電解質としての性質を有している。このため、本実施形態では、図2中の矢印Lに示すように、複合バインダ18を介してリチウムイオンを伝達させることができるため、負極活物質層14におけるリチウムイオンの伝導を促進し、電池抵抗の低減に貢献することもできる。
以上のように、本実施形態では、負極活物質の膨張収縮による非水電解液の分布ムラを抑制できると共に、電池抵抗の低減に貢献することもできる。このため、本実施形態に係る負極によると、ハイレート充放電を繰り返した場合でも電池抵抗を低い状態に維持できるハイレート劣化耐性の高い電池を作製できる。
次に、本実施形態に係る負極10を製造する手順の一例について説明する。なお、ここに開示される負極は、その製造方法に限定されるものではない。
上記負極は、リチウムイオン二次電池の製造に用いることができる。すなわち、ここに開示される技術によれば、上記負極と、正極と、非水電解液と、を電池ケース内に収容してなるリチウムイオン二次電池が提供される。
正極は、正極集電体と、該正極集電体の表面に付与された正極活物質層とを備える、正極活物質層には、正極活物質、バインダ、導電材等が含まれている。正極活物質としては、例えば、リチウムニッケル系酸化物、リチウムコバルト系酸化物、リチウムマンガン系酸化物、リチウム鉄系酸化物等の層状構造またはスピネル構造の酸化物や、リン酸マンガンリチウム、リン酸鉄リチウム等のオリビン構造のリン酸塩が好適に用いられる。バインダとしては、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)やポリエチレンオキサイド(PEO)等が好適に用いられる。導電材としては、カーボンブラック(例えば、アセチレンブラックやケッチェンブラック)等の炭素材料が好適に用いられる。
また、非水電解液は、典型的には非水溶媒と支持塩とを含有する。非水溶媒としては、カーボネート類、エステル類、エーテル類、ニトリル類、スルホン類、ラクトン類等の非プロトン性溶媒が好適に用いられる。なかでも、カーボネート類、例えば、エチレンカーボネート(EC)、ジエチルカーボネート(DEC)、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)等が好適に用いられる。支持塩としては、LiPF6、LiBF4等が好適に用いられる。また、電池ケースとしては、例えばアルミニウム等の軽量な金属材料からなるものが好適に用いられる。
なお、本実施形態において、負極10を除く各部材(例えば正極、セパレータ、非水電解液、電池ケース等)は、従来の一般的なリチウムイオン二次電池に用いられるものと同様のものを制限なく使用可能であり、本発明を特徴づけるものではないため、詳細な説明を省略する。
ここに開示されるリチウムイオン二次電池は、ハイレート充放電を繰り返した場合でも電池抵抗を低い状態に維持し得る(すなわち、高いハイレート劣化耐性を発揮し得る)。したがって、かかる特徴を活かして、ハイレート充放電が頻繁に行われる用途、例えば車両の動力源(駆動用電源)として好適に用いることができる。車両の種類は特に限定されないが、例えばプラグインハイブリッド自動車(PHV)、ハイブリッド自動車(HV)、電気自動車(EV)等が挙げられる。なお、かかるリチウムイオン二次電池は、それらの複数個を直列および/または並列に接続してなる組電池の形態で使用されてもよい。
1.サンプルの作製
(1)サンプル1
まず、リグニンスルホン酸ナトリウムとセルロースナノファイバー(繊維径:約10nm、繊維長:約1μm)とを溶媒(水)に添加し、ディスパーを用いて回転数4000rpmで分散混合する複合化処理を実施することによって複合バインダを作製した。このとき、リグニンスルホン酸ナトリウムの添加量Aに対するセルロースナノファイバーの添加量Bの重量比(B/A)が2になるように各々の配合量を調節した。
そして、調製した負極ペーストを銅製の負極集電体(厚み:10μm)の表面に塗布し、乾燥させた後に、所定の寸法(長さ:3300mm、幅:100mm、厚み:80μm)に加工することによってシート状の負極を作製した。
負極活物質の添加量(100wt%)に対するリグニンスルホン酸ナトリウムの添加量Aおよび/またはセルロースナノファイバーの添加量Bを表1に示すように異ならせた点を除いて、サンプル1と同様の条件および工程によって試験用リチウムイオン二次電池を作製した。
セルロースナノファイバーを添加しなかった点を除いて、サンプル10と同様の条件および工程によって試験用リチウムイオン二次電池を作製した。
リグニンスルホン酸ナトリウムを添加しなかった点を除いて、サンプル8と同様の条件および工程によって試験用リチウムイオン二次電池を作製した。
リグニンスルホン酸ナトリウムに代えてCMC(カルボキシメチルセルロース)を使用した点を除いて、サンプル5と同様の条件および工程によって試験用リチウムイオン二次電池を作製した。
複合化処理を行っていないCMC(1.0wt%)とSBR(1.0wt%)をバインダとして使用した点を除いて、サンプル1と同様の条件および工程によって試験用リチウムイオン二次電池を作製した。
複合化処理を行っていないリグニンスルホン酸塩とセルロースナノファイバーとを添加したことを除いて、サンプル1と同様の条件および工程によって試験用リチウムイオン二次電池を作製した。
(1)ばね定数の測定
各サンプルで使用した負極を40mm×40mmのサイズに切り出し、30枚積層させた試験用積層体を作製した。そして、かかる試験用積層体に対して、積層方向に沿った60Nの荷重を加えた。そして、荷重印加に伴う試験用積層体の厚みの変異を測定し、以下の式(1)に基づいて「ばね定数」を算出した。結果を表1に示す。なお、このばね定数が大きいほど、負極活物質層の強度が強く、負極が潰されにくくなる。
ばね定数(kN/mm)=荷重(kN)/積層方向における変位量(mm) (1)
各サンプルの電池を3.7Vまで充電した後、−10℃にて周波数1×10−2〜1×105、電圧振幅5mVの交流電圧を印加した状態でインピーダンス測定を行った。そして、得られたCole−Coleプロット(図3参照)の円弧の直径Rを反応抵抗として測定した。結果を表1に示す。
各サンプルの電池の抵抗増加率を測定し、これをハイレート劣化耐性の評価指標とした。この抵抗増加率が低いほうが、優れたハイレート劣化耐性を有しているといえる。具体的には、各サンプルの電池を25℃の恒温槽中に保持し、SOC(State of Carge)を60%に調節した。そして、20C、40秒間の条件で4.3Vまで充電した後、2C、400秒間の条件で2.5Vまで放電する充放電サイクルを1000サイクル繰り返した。そして、1サイクル後の電池抵抗と、1000サイクル後の電池抵抗とを測定し、下記の式(2)に基づいて抵抗増加率(%)を算出した。結果を表1に示す。
抵抗増加率(%)={1000サイクル後の電池抵抗(Ω)/1サイクル後の電池抵抗(Ω)}×100 (2)
12 負極集電体
14 負極活物質層
16 負極活物質
18 複合バインダ
Claims (1)
- 負極集電体と、該負極集電体の表面に付与された負極活物質層とを備えたリチウムイオン二次電池用の負極であって、
前記負極活物質層は、リチウムイオンを挿入/脱離可能な炭素系材料を含む負極活物質と、リグニンスルホン酸塩およびセルロースナノファイバーを含有する複合バインダとを含み、
前記負極活物質の表面の少なくとも一部が前記複合バインダによって被覆されており、
前記リグニンスルホン酸塩の含有量Aに対する前記セルロースナノファイバーの含有量Bの重量比(B/A)が1.0〜2.5であり、
前記負極活物質の添加量を100wt%としたときの前記複合バインダの添加量が0.75wt%〜3.0wt%である、リチウムイオン二次電池用の負極。
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