JP6916830B2 - 制御された樹枝状結晶成長を有する充電可能なアルカリ金属電極およびアルカリ土類電極、ならびにそれらの製造方法および使用方法 - Google Patents
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Description
本実用特許出願は、2011年5月17日に出願された同時係属中の米国特許仮出願第61/486,946号、2011年6月17日に出願された同時係属中の米国特許仮出願第61/498,192号、および2011年11月30日に出願された同時係属中の米国特許仮出願第61/565,101号に対する優先権を主張するものであり、これらはすべて参照により本明細書に組み入れられる。
最も高い負極比容量を有する充電可能なリチウム電池またはバッテリシステムを構築するために負極としてリチウム金属を使用することが長く望まれている。しかしながら、Li金属樹枝状結晶の成長が、そのようなバッテリの開発において重大な技術的障害となっている。最近、Li金属バッテリの改変型、例えばリチウムイオンバッテリなどが登場し、ある程度の成功を収めている。しかしながら、現在の改変型は、制限と非効率性とを有しており、それらは、負極としてリチウム金属を使用する電池では生じないと考えられる。
[本発明1001]
負極に面する側面および正極に面する側面を有する、電気絶縁性バリア部材、ならびに
該電気絶縁性バリア部材の該負極に面する側面に接着された、機能化されたナノカーボン粒子の層
を備え、かつ
樹枝状結晶成長のシーディングのために、該機能化されたナノカーボン粒子が、イオン的に会合した金属カチオンで機能化されている、
電極セパレータ。
[本発明1002]
前記機能化されたナノカーボン粒子が、カーボンブラック、グラフェン、グラファイト、ナノグラファイト、アモルファスカーボン、およびそれらの組み合わせを含む群より選択される、本発明1001のセパレータ。
[本発明1003]
前記金属カチオンが、スルホネート、カルボキシレート、第三級アミン、ジアゾニウム塩、およびそれらの組み合わせを含む群より選択される官能基とイオン的に会合している、本発明1001のセパレータ。
[本発明1004]
前記電気絶縁性バリア部材が、金属塩を含有する有機電解質に対して透過性である、本発明1001のセパレータ。
[本発明1005]
前記金属が、リチウム、ナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、およびそれらの組み合わせを含む群より選択される、本発明1004のセパレータ。
[本発明1006]
電解質媒体、
該電解質媒体中に位置付けられた正極、
該電解質媒体中に位置付けられ、かつ、該正極から間隔をおいて配置された、リチウム含有負極、
負極に面する側面および正極に面する側面を有し、該リチウム含有負極と該正極の間に配置された、セパレータ、ならびに
リチウムで機能化され、該セパレータの該負極に面する側面に作動可能に連結された、複数のナノカーボン粒子
を備え、
該セパレータが電気絶縁性かつ電解質透過性である、
リチウム金属バッテリ電池。
[本発明1007]
複数の樹枝状結晶が前記リチウム含有負極から前記セパレータに向かって伸び、かつ、複数の樹枝状結晶が、該セパレータの前記負極に面する側面から該リチウム含有負極に向かって伸びる、本発明1006のバッテリ電池。
[本発明1008]
前記複数の樹枝状結晶が、前記電解質媒体中において一体となり、かつ、およそゼロの電位差を有する、本発明1007のバッテリ電池。
[本発明1009]
前記複数の樹枝状結晶が二次リチウム金属層を画定する、本発明1008のバッテリ電池。
[本発明1010]
コイン型電池である、本発明1006のバッテリ電池。
[本発明1011]
再充電可能である、本発明1006のバッテリ電池。
[本発明1012]
対称型である、本発明1006のバッテリ電池。
[本発明1013]
リチウム、カルシウム、マグネシウム、ナトリウム、カリウム、およびそれらの組み合わせを含む群より選択される金属部分を有する、電極、
電解質透過性膜、ならびに
該電極と該膜の間に配置された金属樹枝状結晶シーディング物質
を備え、
該電極、該膜、および該金属樹枝状結晶シーディング物質が、電解質マトリックス中に位置付けられ、かつ
少なくとも1つの樹枝状結晶が、該電極から該電解質透過性膜へ向かって伸び、該樹枝状結晶シーディング物質から伸びる少なくとも1つの樹枝状結晶と一体となる、
バッテリの寿命を延ばすための装置。
[本発明1014]
前記金属樹枝状結晶シーディング物質が、金属で機能化された複数のカーボンナノ粒子であり、かつ、該金属が、リチウム、カルシウム、マグネシウム、ナトリウム、カリウム、およびそれらの組み合わせを含む群より選択される、本発明1013の装置。
[本発明1015]
前記電極から伸びる樹枝状結晶、および前記樹枝状結晶シーディング物質から伸びる樹枝状結晶が、一体となって二次金属部分を形成する、本発明1013の装置。
[本発明1016]
バッテリの寿命を延ばす方法であって、
(a)金属含有電極と電解質透過性セパレータ膜の間に配置された電解質液中に樹枝状結晶シーディング物質を位置付ける段階;
(b)リチウム樹枝状結晶シーディング物質からリチウム含有電極へ向かって金属樹枝状結晶を成長させる段階;および
(c)該金属含有電極から伸びる金属樹枝状結晶を、該金属樹枝状結晶シーディング物質から伸びる金属樹枝状結晶と接触させる段階
を含み、該電解質が金属イオンを含有する、方法。
[本発明1017]
前記リチウム含有電極から伸びるリチウム樹枝状結晶と前記リチウム樹枝状結晶シーディング物質から伸びるリチウム樹枝状結晶の間の接触が、接触している該リチウム樹枝状結晶の長軸に沿った成長を実質的に停止させる、本発明1016の方法。
[本発明1018]
(d)前記リチウム含有電極から伸びるリチウム樹枝状結晶を、前記リチウム樹枝状結晶シーディング物質から伸びるリチウム樹枝状結晶と絡み合わせる段階;および
(e)絡み合った該リチウム樹枝状結晶からリチウム層を形成させる段階
をさらに含む、本発明1016の方法。
[本発明1019]
樹枝状結晶シーディングセパレータ物質を製造する方法であって、
(a)カーボンセパレータ表面を特定する段階;
(b)化学的に結合したアニオンを含有する構造により該カーボンセパレータ表面を機能化する段階;
(c)機能化された該カーボンセパレータ表面に中性金属塩を導入する段階;
(d)該中性塩を反応させて、金属カチオンおよびアニオンを得る段階;ならびに
(e)該金属カチオンを該化学的に結合したアニオンに誘引する段階
を含む、方法。
[本発明1020]
前記金属が、リチウム、カルシウム、マグネシウム、ナトリウム、カリウム、およびそれらの組み合わせを含む群より選択される、本発明1019の方法。
[本発明1021]
前記金属カチオンが、前記化学的に結合したアニオンに弱く結合している、本発明1020の方法。
[本発明1022]
バッテリ電池における金属樹枝状結晶成長を制御するための方法であって、
(a)電解質膜のための所望のポロシメトリー値を決定する段階;
(b)該ポロシメトリー値を有する該電解質膜を供給する段階;
(c)樹枝状結晶シーディング物質を該電解質膜上にグラフト化する段階;
(d)金属電極から該電解質膜を介した金属カチオン勾配を導入する段階;
(e)該金属カチオンの一部を、該電解質膜の電極に面する表面上に固定する段階;ならびに
(f)電極の膜に面する側面においておよび膜の電極に面する側面において、指向的な樹枝状結晶成長を促進する段階
を含む、方法。
[本発明1023]
前記電極の樹枝状結晶が前記電解質膜の樹枝状結晶と一体となるまで、該膜の面内方向における樹枝状結晶成長を防止する段階をさらに含む、本発明1022の方法。
[本発明1024]
前記電解質膜が選択的透過性である、本発明1022の方法。
[本発明1025]
前記電解質膜が、機能化されたナノカーボン粒子の層を含む、本発明1024の方法。
[本発明1026]
電解質ポリマー膜を製造するための方法であって、
微粒子カーボン供給源を複数の溶媒と混合して、懸濁液を形成させる段階;
透過性膜への懸濁カーボン粒子の接着に影響を及ぼす結合要素を特定する段階;
該結合要素を該透過性膜に適用して接着性膜を画定する段階;
該懸濁液を該接着性膜に適用する段階;および
該懸濁液の間に界面を形成させる段階
を含む、方法。
[本発明1027]
前記懸濁液が、複数の機能化されたナノカーボン粒子である、本発明1026の方法。
[本発明1028]
カーボン物質が、カーボンブラック、グラフェン、グラファイト、ナノグラファイト、およびそれらの組み合わせを含む群より選択される、本発明1026の方法。
[本発明1029]
前記結合要素および前記電解質ポリマー膜が、実質的に同じ化学組成を有する、本発明1026の方法。
[本発明1030]
前記懸濁液の適用が、ホットプレス、吹き付け、マシンブレードコーティング、刷毛塗り、およびそれらの組み合わせを含む群より選択される技術によって達成される、本発明1026の方法。
[本発明1031]
前記懸濁液が均一に分散している、本発明1026の方法。
[本発明1032]
前記結合要素によって前記懸濁液の接着を維持する段階をさらに含む、本発明1026の方法。
[本発明1033]
電気化学電池における金属樹枝状結晶成長を制御するための方法であって、
(a)電解質透過性かつ電気絶縁性の膜を非反応性金属コーティングでコーティングする段階;
(b)該非反応性金属コーティングを機能化して、機能化された非反応性金属コーティングを得る段階;
(c)電極と該機能化された非反応性金属コーティングの間に電解質溶液を位置付ける段階;
(d)金属電極から該電解質透過性かつ電気絶縁性の膜を介した金属カチオン勾配を導入する段階;
(e)該金属カチオンの一部を該機能化された非反応性金属コーティング上に固定する段階;ならびに
(f)該電極からおよび該膜から該電解質溶液を通る指向的な樹枝状結晶成長を促進する段階
を含む、方法。
本新規技術の原理の理解を促進するためおよび現時点で理解されている最良の形態を提示するために、図面に示される態様を参照し、それを説明するために特定の語句を使用する。それにもかかわらず、本新規技術の範囲は、それらによって限定されるものではなく、図に示された新規技術におけるそのような変更およびさらなる修正ならびに図に示されるような本新規技術の原理のそのようなさらなる適用は、当業者が通常想到されるものと見なされることは理解されよう。
Li金属複合電極20の比容量に対する様々なカーボンコーティングされた層の効果は、ほぼ算出されており、表1に示す。例えば、0.1μmの厚さのカーボンコーティングされた層80の場合、Li金属電極20における対応する比容量の損失は、0.026%のみである。4μmの厚いFNC被膜80の場合でも、対応する比容量の損失は、0.53%のみである。したがって、Li金属電極20の比容量に対するカーボンコーティングされた層80の効果はごくわずかである。薄いカーボンコーティングされた層80は、Li金属電極の高い比容量の利点を維持している。
図6を参照すると、サイクリングを繰り返した後のFNCコーティングされたセパレータ60を、SEM分析によって調査した。Li金属電極20の表面に面する、FNCコーティングされたセパレータ60の表面65上に、Li金属樹枝状結晶55が観察された。さらに、Li樹枝状結晶55は、樹枝状結晶が緩く配置されるように凝集しているのではなく、一つにまとまった層を形成した。FNC層80の厚さ89は、測定したところ約3μmであり、その一方で、Li樹枝状結晶70層は、およそ20μm厚であった。図6を参照すると、Li金属樹枝状結晶55の形成を誘導するためのFNC層80の機能をさらに例示すため、セパレータ50は、表面の範囲の半分がFNC層80でコーティングされており、もう半分はコーティングされていなかった。セパレータ50のコーティングされていない領域では、樹枝状結晶55は形成されなかった。FNCコーティングされたセパレータ50の反対側では、Li樹枝状結晶55は見出されなかった。いくつかの大きなサイズの粒子(50μmまたはそれ以上)が、セパレータ50の下部に認められるが、これら大きな粒子は、おそらく、セパレータ50の試料をSEMのアルミニウムディスクに接着させるために使用したSEMの導電性ペーストに起因すると考えられる。
Claims (20)
- 負極に面する側面および正極に面する側面を有する、電気絶縁性バリア、ならびに
該電気絶縁性バリアの該負極に面する側面に接着された、機能化されたナノカーボン粒子
を備え、
該機能化されたナノカーボン粒子は電気伝導性であり、
該機能化されたナノカーボン粒子の表面上に、樹枝状結晶成長のシーディングのための金属カチオンが固定されている、
バッテリ電池。 - 前記機能化されたナノカーボン粒子が、カーボンブラック、グラフェン、グラファイト、ナノグラファイト、アモルファスカーボン、または、カーボンブラック、グラフェン、グラファイト、ナノグラファイト、もしくはアモルファスカーボンを含む組み合わせを含む、請求項1記載のバッテリ電池。
- 前記機能化されたナノカーボン粒子の表面は、スルホネート、カルボキシレート、第三級アミン、または、スルホネート、カルボキシレート、もしくは第三級アミンを含む組み合わせを含む官能基に結合している、請求項1記載のバッテリ電池。
- 前記電気絶縁性バリアが、金属塩を含有する有機電解質に対して透過性である、請求項1記載のバッテリ電池。
- 前記金属カチオンを含む金属が、リチウム、ナトリウム、カリウム、カルシウム、マグネシウム、または、リチウム、ナトリウム、カリウム、カルシウム、もしくはマグネシウムを含む組み合わせを含む、請求項4記載のバッテリ電池。
- 電解質媒体、
該電解質媒体中の正極、
該電解質媒体中にあり、該正極から間隔がおかれている、リチウム含有負極、
負極に面する側面および正極に面する側面を有し、該リチウム含有負極と該正極の間に配置され、電気絶縁性かつ電解質透過性である、セパレータ、ならびに
該セパレータの該負極に面する側面に作動可能に連結された、機能化された複数のナノカーボン粒子
を備え、
該機能化された複数のナノカーボン粒子の表面上に、樹枝状結晶成長のシーディングのための金属カチオンが固定されており、
該機能化された複数のナノカーボン粒子は電気伝導性である、
バッテリ電池。 - 複数の樹枝状結晶が前記リチウム含有負極から前記セパレータに向かって伸び、かつ、複数の樹枝状結晶が、該セパレータの前記負極に面する側面から該リチウム含有負極に向かって伸びる、請求項6記載のバッテリ電池。
- 前記リチウム含有負極から伸びる前記複数の樹枝状結晶が、前記電解質媒体中において前記負極に面する側面から伸びる前記複数の樹枝状結晶と一体となり、
前記リチウム含有負極から伸びる前記複数の樹枝状結晶と、前記負極に面する側面から伸びる前記複数の樹枝状結晶との間にゼロの電位差を生じる、請求項7記載のバッテリ電池。 - 前記リチウム含有負極から伸びる前記複数の樹枝状結晶および前記負極に面する側面から伸びる前記複数の樹枝状結晶が互いに接触してそれぞれの樹脂状結晶の長軸に対して垂直で、前記負極の面に対して平行な、リチウム金属層を形成する、請求項8記載のバッテリ電池。
- コイン型電池である、請求項6記載のバッテリ電池。
- 再充電可能である、請求項6記載のバッテリ電池。
- 対称型である、請求項6記載のバッテリ電池。
- リチウム、カルシウム、マグネシウム、ナトリウム、カリウム、または、リチウム、カルシウム、マグネシウム、ナトリウム、もしくはカリウムを含む組み合わせを含む金属部分を有する、電極、
電解質透過性膜、
該電極と該電解質透過性膜の間に配置された金属樹枝状結晶シーディング物質、および
該電極から該電解質透過性膜へ向かって伸びる少なくとも1つの樹枝状結晶を含み、
該電極から伸びる該少なくとも1つの樹枝状結晶は、該金属樹枝状結晶シーディング物質から伸びる少なくとも1つの樹枝状結晶と一体となり、
該電極、該電解質透過性膜、および該金属樹枝状結晶シーディング物質が、電解質マトリックス中にあり、
該金属樹枝状結晶シーディング物質が、機能化されたカーボンナノ粒子の層上に固定された、樹枝状結晶成長のシーディングのための金属カチオンを含む、バッテリ電池。 - 前記金属カチオンが、リチウム、カルシウム、マグネシウム、ナトリウム、カリウム、または、リチウム、カルシウム、マグネシウム、ナトリウム、もしくはカリウムを含む組み合わせを含む、請求項13記載のバッテリ電池。
- 前記電極から伸びる樹枝状結晶、および前記金属樹枝状結晶シーディング物質から伸びる樹枝状結晶が、一体となってそれぞれの樹脂状結晶の長軸に対して垂直で、前記電極の面に対して平行な金属部分を形成する、請求項13記載のバッテリ電池。
- 前記金属樹枝状結晶シーディング物質が、前記電解質透過性膜に一緒に結合した機能化されたナノカーボン凝集物を含む、請求項13記載のバッテリ電池。
- 前記機能化されたナノカーボン粒子が、凝集物を形成する、請求項1記載のバッテリ電池。
- 前記凝集物が一緒に結合して、多孔性層を形成する、請求項17記載のバッテリ電池。
- 前記機能化されたナノカーボン粒子が、一つ以上の隣接する機能化されたナノカーボン粒子に接触する、請求項1に記載のバッテリ電池。
- 電気絶縁性バリアが電気絶縁性かつ電解質透過性である、請求項1に記載のバッテリ電池。
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