JP6615629B2 - 金属合金燃料の電解処理装置及び電解処理方法 - Google Patents

Description

本発明の実施形態は高速炉等で使用される金属合金燃料の電解処理装置及び電解処理方法に関する。

高速炉用の金属燃料（Ｕ等）は燃焼時のスウェリング防止のため１０％程度のＺｒ（ジルコニウム）が混入されている。また、マイナーアクチノイド（ＭＡ；例えばＮｐ、Ａｍ、Ｃｍ、等）核変換炉ではドップラー効果を高めるためにマイナーアクチノイドの希釈材として４０％程度のＺｒを添加した燃料を使用している。

これらの金属合金燃料を再処理する場合、一般に乾式法の再処理手段が用いられている（特許文献１、２）。

特開平９−２５７９８６号公報 特開２００９−２８８１７８号公報

上述した再処理手段では、その主工程となる電解精製工程において陽極における電気化学的な溶解効率を向上させることが必要となっている。しかしながら、Ｚｒが添加されたＵ−Ｚｒ合金、ＭＡ−Ｚｒ合金などの金属合金燃料を電解精製する場合、Ｕ又はＭＡの電気化学的溶解が先行するため、含有するＺｒは未溶解成分として残留することとなる。

このように、電解精製はＵ又はＭＡの溶解が先行するため、ある程度溶解が進むと精製対象物にＺｒのみが露出することとなり、次第にＺｒ層の厚みが増していく。これにより、Ｕ又はＭＡの溶解が阻害されるという課題がある。

これに対して、印可電圧を高くしてＺｒごと溶解する手法も考えられるが電流効率が悪化することになり、処理コストが増加するという課題がある。

本発明は上記課題を解決するためになされたもので、Ｕ又はＭＡを効率的に回収することができる金属合金燃料の電解処理装置及び電解処理方法を提供することを目的とする。

上記課題を解決するために、本発明の実施形態に係る金属合金燃料の電解処理装置は、溶融塩化物が収容される電解容器と、前記溶融塩化物に下部が浸漬されるドラム状の回転円筒体からなる陽極と、前記回転円筒体からなる陽極内に保持される破砕ブロックと、前記陽極の外周面に設けられた複数の開口部と、前記溶融塩化物に下部が浸漬される陰極と、前記陽極の下方に設けられた回収容器と、を有し、前記陽極の前記回転円筒体の底面は鉛直であり周方向に回転する。

また、本発明の実施形態に係る金属合金燃料の電解処理方法は、複数の金属合金燃料と複数の破砕ブロックをドラム状の回転円筒体からなる陽極の内部に投入する工程と、前記陽極を回転させ、前記金属合金燃料の燃料成分を溶融塩化物中に溶解させて陰極に析出させるとともに前記破砕ブロックにより前記金属合金燃料の表面に露出したジルコニウムを破砕する工程と、前記破砕されたジルコニウムを前記陽極の外周面に形成された開口部から落下させ前記陽極の下方に設けられた回収容器に回収する工程と、を有することを特徴とする。

本発明の実施形態によれば、Ｚｒを含有する金属合金燃料から燃料成分とＺｒを効率的に回収することができる。

第１の実施形態に係る電解処理装置の全体構成図。 第１の実施形態に係る陽極の構成図。 第２の実施形態に係る陽極及び陰極の構成図。 第２の実施形態に係る析出物回収装置の構成図。 第３の実施形態に係る電解処理装置の全体構成図。

以下、本発明に係る金属合金燃料の電解処理装置及び電解処理方法の実施形態について図を用いて説明する。
［第１の実施形態］
第１の実施形態に係る金属合金燃料の電解処理装置及び電解処理方法について、図１及び図２を用いて説明する。

（全体構成）
本実施形態に係る金属合金燃料の電解処理装置Ａは、図１に示すように、電解容器１と、電解容器１の外周に配置され電解容器１を加熱する電気炉２と、電解容器１内に収容された溶融塩化物３と、下部が溶融塩化物３中に浸漬されたドラム状の回転円筒体からなる陽極４と、陽極４で溶解した燃料成分が析出回収される陰極５と、陽極４及び陰極５に接続された電源６と、円筒状の陽極４を回転させるための電動機７と、Ｚｒからなる回収物１４を回収するために陽極４の下方に設けられた回収容器１３と、から構成される。

（陽極４の構成）
回転円筒体からなる陽極４は、図１及び図２に示すように、円筒体の底面が鉛直であって形状が縦型のドラム状である。電解容器１内に溶融塩が収容されているとき、回転円筒体からなる陽極４は、下部が溶融塩化物３中に浸漬される。陽極４は小型の電動機７により中心軸を中心に回転可能に構成されるとともに、電源６に摺動可能に接続している。

この陽極４は、十分な強度を持った導電性の金属材料から構成され、陽極４の一方の側面には、例えば円形状の第１の開口部９が設けられ、外周面１１には第２の開口部１２が複数設けられている。また、各第２の開口部１２は金属等からなるメッシュ状の網状体１２ａで覆われている。

電解処理時において、Ｕ−Ｚｒ合金、ＭＡ−Ｚｒ合金等の金属合金燃料８と破砕ブロック１０が第１の開口部９から陽極４の内部に投入され、破砕されたＺｒからなる回収物１４は第２の開口部１２から回収容器１３に落下し回収される。

（破砕ブロック１０の構成）
破砕ブロック１０は所定の大きさの塊状体からなり、その材質として質量が大きく、高硬度で、金属合金燃料８の燃料成分の電気化学的溶解に対し影響のない電気的絶縁性に優れたセラミック又は酸化還元電位が十分に貴な金属、例えば、鉄、モリブデン、タングステン等が用いられる。

（作用）
上記のように構成された金属合金燃料の電解処理装置において、図２に示すように、例えばペレット状に形成された複数の金属合金燃料８と複数の破砕ブロック１０がドラム状の陽極４内に投入され、電動機７により陽極４が回転される。

電解処理が進行し、燃料成分が溶解し陰極５に析出していく過程で、複数の金属合金燃料８と破砕ブロック１０は相互に衝突を繰り返し、金属合金燃料８の表面に露出したＺｒ層が破砕される。この破砕されたＺｒの粉末は第２の開口部１２を介して落下し、陽極４の下方に設けられた回収容器１３に回収される。

このように、電解処理が進行していく過程で表面に露出したＺｒ層が破砕ブロック１０により破砕除去されるため、金属合金燃料８の燃料成分（Ｕ、ＭＡ）が表面に露出し、電解反応が効率的に進行することとなる。これにより、電流効率が向上し、陰極５に燃料成分を効率的に析出させることができる。なお、陽極４の回転速度は、Ｚｒ層の破砕効率及び電解処理効率を考慮して適宜調整される。

以上説明した電解処理は、複数の金属合金燃料と複数の破砕ブロックをドラム状の回転円筒体からなる陽極の内部に投入する工程と、前記陽極を回転させ、前記金属合金燃料の燃料成分を溶融塩化物中に溶解させて陰極に析出させるとともに前記破砕ブロックにより前記金属合金燃料の表面に露出したジルコニウムを破砕する工程と、前記破砕されたジルコニウムを前記陽極の外周面に形成された開口部から落下させ前記陽極の下方に設けられた回収容器に回収する工程と、から構成される。

（効果）
以上説明したように、本実施形態によれば、ドラム状の回転円筒体からなる陽極４を用いたこと及び破砕ブロック１０により金属合金燃料８の表面に露出したＺｒ層を破砕することにより、電解精製効率及び電流効率を大幅に向上させることが可能となり、金属合金燃料８から燃料成分のみを効率的に回収することができる。
また、Ｚｒを分離回収することが可能となることから、発生する廃棄物による環境負荷を低減させることができる。

［第２の実施形態］
第２の実施形態に係る金属合金燃料の電解処理装置及び電解処理方法について、図３及び図４を用いて説明する。なお、上記実施形態と同一又は類似の構成には同一の符号を付し、重複説明を省略する。

本第２の実施形態では、第１の実施形態で説明した陽極４の内部に回転円筒体からなる陰極２２を配設する構成としている。

（陰極２２の構成及び作用効果）
回転円筒体からなる陰極２２は、図３に示すように、ドラム状の陽極４の内部に同心状に設けられ、小型の電動機２１により回転される。なお、陰極２２の回転速度は、電解処理が効率的に進行するように、適宜調整される。

これにより、陽極４と陰極２２の電極間距離を小さくすることができるとともに、対向する電極面積を拡大することができるため、より小さい電流密度で電解処理が可能となる。また、陰極２２は、静止状態で、その下部、例えば、中心軸よりも下方部分が溶融塩化物３に浸漬されているが、陰極２２が回転することで、陰極２２の外周面全体が陰極として機能し、陰極２２の外周面全域に燃料成分を析出させることが可能となるため、燃料成分の回収効率を大幅に向上させることが可能となる。これにより電流効率、分離回収効率を向上させることができる。

（析出物回収装置の構成及び作用効果）
本第２の実施形態では、図４に示すように、回転円筒体からなる陰極２２の外周面に析出した燃料成分（析出物）を回収する析出物回収装置Ｂを備えている。

この析出物回収装置Ｂは、析出物２９を掻き取るヘラ状のスクレーパー２３と、スクレーパー２３の一端に取り付けられ、スクレーパー２３で掻き取られた析出物２９を移送する移送管２６と、移送管２６の他端部に接続され、移送管２６で移送された析出物２９を収容する回収容器２４と、移送管２６の回収容器２４への取付部を軸として移送管２６を回動させることによりスクレーパー２３の位置調整を行う駆動装置２５と、から構成される。駆動装置２５は、公知の小型モータ、歯車機構等から構成される（図示せず）。

陰極２２の外周面に析出した析出物２９は、電解処理が進行するにつれて、密度が高くなり剥がれにくくなる。本第２の実施形態では、電解処理時に、目視又は電解容器１に適宜取り付けられた観察装置（図示せず）により、陰極２２の外周面の析出物２９を監視し、析出物２９が所定の厚みに成長した段階で、駆動装置２５を操作してスクレーパー２３を陰極２２の外周面に接触させ、析出物２９を掻き取り、移送管２６を介して、回収容器２４に回収する。なお、この析出物２９の回収は所定時間間隔で実施してもよい。

これにより、電解処理を中断することなく、長時間継続して実施することができるため、燃料成分の回収効率、時間効率及び稼働効率を大幅に向上させることが可能となる。

［第３の実施形態］
第３の実施形態に係る金属合金燃料の電解処理装置及び電解処理方法について、図３を用いて説明する。

上記第１及び第２の実施形態で説明したように、破砕ブロック１０により破砕されたＺｒからなる回収物１４は回収容器１３に回収されるが、同時に燃料成分の一部も破砕されて回収物１４に混入する可能性がある。これによりＺｒの回収効率が低下し、かつ、回収物１４の中に燃料成分が含まれるため、発生する廃棄物の環境負荷を十分に低減することができなくなる。

そこで本第３の実施形態では、回収物１４を別の電解処理装置Ｃで電解処理し、燃料成分を分離回収する。
この電解処理装置Ｃは、図５に示すように、電解容器１と、電源６と、溶融塩化物１５と、回収物１４が収容される容器２７と、陽極１８及び陰極１９と、から構成される。

回収物１４の電解処理時には、燃料成分より熱力学的に不安定な塩化物抽出剤（Ｃｄ、Ａｇ、Ｆｅ、Ｚｒ、等）１６を溶融塩化物１５中に添加し、回収物１４中の燃料成分を溶融塩化物１５中に燃料成分塩化物１７として抽出し、さらに陽極１８と陰極１９間に過電圧を与えることで、金属の燃料成分２０を陰極１９に析出させる。

これにより、回収物１４中の燃料成分とＺｒを効率的に分離回収することができるため、発生する廃棄物の環境負荷を十分に低減させることができる。

以上、本発明の実施形態を説明したが、この実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。この新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、組み合わせ、置き換え、変更を行うことができる。この実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。

Ａ、Ｃ…電解処理装置、Ｂ…析出物回収装置、１…電解容器、２…電気炉、３…溶融塩化物、４…陽極、５…陰極、６…電源、７…電動機、８…金属合金燃料、９…第１の開口部、１０…破砕ブロック、１１…外周面、１２…第２の開口部、１３…回収容器、１４…回収物、１５…溶融塩化物、１６…塩化物抽出剤、１７…燃料成分塩化物、１８…陽極、１９…陰極、２０…燃料成分（金属）、２１…電動機、２２…陰極、２３…スクレーパー、２４…回収容器、２５…駆動装置、２６…移送管、２７…容器、２９…析出物

Claims (7)

1. 溶融塩化物が収容される電解容器と、前記溶融塩化物に下部が浸漬されるドラム状の回転円筒体からなる陽極と、前記回転円筒体からなる陽極内に保持される破砕ブロックと、前記陽極の外周面に設けられた複数の開口部と、前記溶融塩化物に下部が浸漬される陰極と、前記陽極の下方に設けられた回収容器と、を有し、
   前記陽極の前記回転円筒体の底面は鉛直であり周方向に回転する金属合金燃料の電解処理装置。
2. 前記陰極は、回転円筒体からなり、前記陽極の内部に配置される請求項１記載の金属合金燃料の電解処理装置。
3. 前記陰極の外周面に析出した析出物を掻き取るための析出物回収装置を前記電解容器内に配置した請求項２記載の金属合金燃料の電解処理装置。
4. 複数の金属合金燃料と複数の破砕ブロックをドラム状の回転円筒体からなる陽極の内部に投入する工程と、前記陽極を回転させ、前記金属合金燃料の燃料成分を溶融塩化物中に溶解させて陰極に析出させるとともに前記破砕ブロックにより前記金属合金燃料の表面に露出したジルコニウムを破砕する工程と、前記破砕されたジルコニウムを前記陽極の外周面に形成された開口部から落下させ前記陽極の下方に設けられた回収容器に回収する工程と、を有する金属合金燃料の電解処理方法。
5. 前記陽極の内部に回転円筒体からなる陰極を配置し、前記陰極を回転させることで当該陰極の外周面に燃料成分を析出させる工程を有する請求項４記載の金属合金燃料の電解処理方法。
6. 前記燃料成分を析出物回収装置により掻き取り回収する工程を有する請求項５記載の金属合金燃料の電解処理方法。
7. 前記回収容器に回収されたジルコニウムを電解処理し、燃料成分を陰極に析出させる行程をさらに有する請求項４乃至６のいずれかに記載の金属合金燃料の電解処理方法。
   

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