JP6571961B2 - 燃料電池用電極、燃料電池用膜電極複合体および燃料電池 - Google Patents
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Description
図1は、実施形態の実施形態の電極の構造を模式的に示す図である。図1示されるように、実施形態の実施形態の電極4は、積層構造からなっている。即ち、多孔体構造または空隙層を含む積層構造を有する貴金属触媒ユニット及び親水性材料からなる触媒層1と、親水性材料及び導電性材料を有する多孔質水分管理層2と、ガス拡散層3とを順次積層した積層構造からなっている。
親水剤を入れる量が多過ぎる場合、触媒層および多孔質水分管理層の各空孔部に親水剤が入りこみ、触媒層等を被覆してしまい、酸素の拡散、触媒との接触等を阻害する。そのため、触媒層と多孔質水分管理層を親水化するときに、親水度の上限は1とするのが望ましい。
(空孔率)=1−m/ρ×V
多孔質水分管理層のみかけ体積V(m3)、多孔質水分管理層の重量m(kg)はそれぞれノギスや重量計を用いて求めることができる。また、多孔質水分管理層の構成物質の密度ρ(kg/m3)は材料の組成分析等から求めることができる。
上記撥水化度は、ガス拡散層の水分管理機能発揮のためには0より大きく、0.6以下が好ましく、また、高ガス拡散性と低電気抵抗の確保の観点より、0より大きく、0.4以下が好ましい。
次に、実施形態に係る第2の実施形態の膜電極接合体(MEA)について説明する。
次に、実施形態に係る第3の実施形態の燃料電池について説明する。図5に、実施形態に係る燃料電池13の一例を概略的に示す。
<第1の実施形態の電極の製造>
まず、多孔質水分管理層2を塗布するためのカーボンペーストを作製した。平均粒径30nmの0.2gのカーボンブラックを4gの溶媒中で混合し、超音波で10分分散させた後、30分間攪拌した。この混合物に、0.1gのグリセリンを加え、さらに超音波で30分分散させた後、2時間攪拌し、カーボンペーストを得た。
秤量した2gのPt担持カーボン触媒(田中金属社製)、5gの純水、5gの20%ナフィオン溶液および20gの2−エトキシエタノールを良く攪拌し、分散させた後、スラリーを作製した。得られたスラリーを、SGL 25BC(撥水MPL付き、SGL社製)にスプレーで塗布し、乾燥させた。これにより、Pt触媒のローディング密度が0.2mg/cm2のアノードガス拡散電極を作製した。
実施形態の第1の実施形態である電極をカソードとして使用した。アノードとしては、前述のPt標準電極を使用する。
続いて、前記単セルを電子負荷装置を搭載した評価装置に設置したのちに、セル温度80℃、燃料(水素、利用率70%、100%RH)をアノード側に供給した。また、酸化剤(空気、利用率40%、66%RH)をカソード側に供給した。次に、電子負荷装置を低電流モードに設定し、前記MEAを含む単セルの電位が1A/cm2で24時間保持し、コンディショニングを行った。セル温度80℃、燃料(水素、利用率70%、100%RH)をアノード側に供給し、酸化剤(空気、利用率40%、66%RH、100%RH)をカソード側に供給し、I−V測定を評価したカソード側の湿度が100%RH(フル加湿)、0.2A/cm2及び1A/cm2の電流密度を運転する条件下のセル電圧およびこの電圧と66%RH条件下での電圧と比較した電圧低下を評価した。また、これらの発電状況の中で、1A/cm2の高電流密度を運転する条件が最もフラディングしやすい。この条件下のセル電圧およびこの電圧と66%RH条件下での電圧と比較した電圧低下は実施形態効果の評価の標準にした。
カソードの電極における多孔質水分管理層の空孔率を62vol%にした。このこと以外は実施例1と同様にした。
カソードの電極における多孔質水分管理層の親水度を0.06にした。このこと以外は実施例2と同様にした。
カソードの電極における多孔質水分管理層の親水度を0.9にした。このこと以外は実施例2と同様にした。このこと以外は実施例2と同様にした。
カソードの電極における多孔質水分管理層の空孔率を81vol%にした。このこと以外は実施例1と同様にした。
カソードの電極における多孔質水分管理層の厚さを3μmにした。このこと以外は実施例2と同様にした。
カソードの電極における多孔質水分管理層の厚さを10μmにした。このこと以外は実施例2と同様にした。
カソードの電極における多孔質水分管理層の空孔率及び親水度を90vol%と0.03にした。このこと以外は実施例1と同様にした。
カソードの電極における多孔質水分管理層の空孔率及び親水度を90vol%と1.2にした。このこと以外は実施例1と同様にした。
実施例2および比較例1、比較例2の燃料電池の出力特性(電圧-電流密度特性)を示したのが図6である。図6の結果からわかるように、電流密度が大きくなるにつれ実施例2の燃料電池に比べて比較例の燃料電池ではフル加湿の条件下電圧降下が激しくなる。特に、多孔質水分管理層の親水度が低い比較例1の場合、多孔体構造または空隙層を含む積層構造を持つ貴金属触媒と多孔質水分管理層に付着した親水のアイオノマーが少なく、水が排出しにくく、高湿度による電圧の低下がさらに顕著である。また、比較例2には、多孔質水分管理層の親水度が1.2であり、触媒層および多孔質水分管理層に付着した親水アイオノマーが多く、酸化剤の拡散抵抗を増加し、親水アイオノマーを入れる量が多過ぎる場合、水の排出もしにくくなる。特に、電流密度が0.4A/cm2の付近から両者の差が明らかになる。電流密度が大きくなると生成水の生成量も増大する。従って、これらの比較例ではフラッディングが生じ易くなる。これに対し、実施例2の燃料電池では空孔率が62vol%であり、かつ親水度が0.04である多孔質水分管理層の存在により生成水の排出がスムーズになり、特に、高電流の場合、ガスの流量も大きくなり、ガスより水の排出がしやすいことから、フラッディングが確実に防止されたと考えられる。
これらの結果から、空孔率が30vol%以上85vol%以下であり、かつ親水度が0.05以上1以下の条件下で作成したセルであれば、実用に耐えうる評価A又はBを得ることができ、上記範囲を外れた比較例のセルでは、実用に耐えない評価Cのものであった。即ち、実施例で作製した単セルはカソード側の湿度が100%になっても耐フラディング性が良く、特に、高電流を取り出した際に高いセル電圧を保つことができ、発電特性の低下が小さいこと、すなわち高加湿、高電流密度発電した条件下における排水性、ガス拡散性に優れ、セルの発電特性に優れることが判明した。
2…多孔質水分管理層
3…ガス拡散層
4…電極
6…高分子電解質膜
10…膜電極接合体
11…アノードセパレータ
12…カソードセパレータ
13…燃料電池
Claims (7)
- 多孔体構造または空隙層を含む積層構造を持つ貴金属触媒ユニットと親水性材料とを有する触媒層と、この触媒層に隣接して配置され親水性材料と導電性材料とを有する多孔質水分管理層と、この多孔質水分管理層に隣接して配置されたガス拡散層と、を具備する燃料電池用電極において、前記貴金属触媒ユニットのサイズが0.05μm以上2μm以下であり、前記多孔質水分管理層は空孔率が30vol%以上85vol%以下であり、かつ親水度が0.05以上1以下である燃料電池用電極。
- 前記多孔質水分管理層の厚みは、1μm以上10μm以下である請求項1に記載の燃料電池用電極。
- 前記触媒層の前記親水性材料は、親水性ポリマーである請求項1又は2に記載の燃料電池用電極。
- 前記触媒層の平均厚さが全体で0.05μm〜3μmである請求項1に記載の燃料電池用電極。
- 前記親水性ポリマーは、イオン伝導性を持つアイオノマーである請求項3に記載の燃料電池用電極。
- アノードとして動作可能な第1電極と、この第1電極に隣接して配置されたセパレータと、このセパレータに隣接して配置されカソードとして動作可能な第2電極とを具備する燃料電池用膜電極複合体において、前記第1及び第2電極の少なくとも一方は、多孔体構造または空隙層を含む積層構造を有しサイズが0.05μm以上2μm以下の貴金属触媒ユニットと親水性材料とを有する触媒層と、この触媒層に隣接して配置され親水性材料及び導電性材料を有すると共に空孔率が30vol%以上85vol%以下でありかつ親水度が0.05以上1以下である多孔質水分管理層と、この多孔質水分管理層に隣接して配置されたガス拡散層と、を具備する燃料電池用膜電極複合体。
- アノードとして動作可能な第1電極と、この第1電極に燃料を供給する手段と、前記第1電極に隣接して配置されたセパレータと、このセパレータに隣接して配置されたカソードとして動作可能な第2電極と、この第2電極に酸化剤を供給する手段と、を具備する燃料電池において、前記第1及び第2電極の少なくとも一方は、多孔体構造または空隙層を含む積層構造を有しサイズが0.05μm以上2μm以下の貴金属触媒ユニットと親水性材料とを有する触媒層と、この触媒層に隣接して配置され親水性材料及び導電性材料を有すると共に空孔率が30vol%以上85vol%以下であり、かつ親水度が0.05以上1以下である多孔質水分管理層と、この多孔質水分管理層に隣接して配置されたガス拡散層と、を具備する燃料電池。
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