JP6497072B2 - 積層体およびそれを用いた発光装置の製造方法 - Google Patents
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Description
[1] 支持基材と、蛍光体および樹脂を含有する蛍光体シートを含む積層体であって、引っ張り試験により求められる前記支持基材の23℃における破断伸度が200%以上であり、かつ前記支持基材の23℃におけるヤング率が600MPa以下であり、前記蛍光体シートの貯蔵弾性率が25℃で0.1MPa以上、100℃で0.1MPa未満である、積層体。
[2] 前記支持基材の23℃におけるヤング率が400MPa以下である[1]に記載の積層体。
[3] 前記支持基材の23℃におけるヤング率が100MPa以下である[1]に記載の積層体。
[4] 前記支持基材がポリ塩化ビニルまたはポリウレタンである[1]から[3]のいずれかに記載の積層体。
[5] 基板上に接合したLEDチップの発光面を[1]から[4]のいずれかに記載の積層体の蛍光体シートで被覆する工程(被覆工程)を有する発光装置の製造方法。
[6] 基板上に接合したLEDチップの上面および側面を[1]から[4]のいずれかに記載の積層体の蛍光体シートで被覆する工程(被覆工程)を有する発光装置の製造方法。
[7] [5]または[6]に記載の発光装置の製造方法であって、
前記LEDチップと前記蛍光体シートがLEDチップの上面で接している部分におけるLEDチップ上面から蛍光体シート外面までの距離a[μm]と、前記LEDチップと前記蛍光体シートがLEDチップの側面で接している部分におけるLEDチップ側面から蛍光体シート外面までの距離b[μm]が、
1.00<a/b<1.20
の関係を満たす、発光装置の製造方法。
[8] [5]または[6]に記載の発光装置の製造方法であって、[1]から[4]のいずれかに記載の積層体の蛍光体シートで被覆する工程(前記被覆工程)において、前記LEDチップと前記蛍光体シートがLEDチップの上面で接している部分におけるLEDチップ上面から蛍光体シート外面までの距離a[μm]と、前記LEDチップと前記蛍光体シートがLEDチップの側面で接している部分におけるLEDチップ側面から蛍光体シート外面までの距離b[μm]が、
1.00<a/b<1.20
の関係を満たす、発光装置の製造方法。
蛍光体シートは、主として樹脂と蛍光体を含むものであれば、特に限定されることなく様々なものを使用することが可能である。必要に応じその他の成分を含んでいてもよい。
蛍光体シートは保管性、運搬性および加工性の観点から、室温付近で弾性が高いことが好ましい。一方で、LEDチップに追従するように変形しかつ接着させる観点から、一定の条件下で弾性が低くなり、柔軟性および接着性(粘着性)を発現することが好ましい。これらの観点より本蛍光体シートは60℃以上の加熱により柔軟化し接着性を発現することが好ましい。
本発明の蛍光体シートに含まれる樹脂は、内部に蛍光体を均質に分散させられるものであり、シート形成できるものであれば、いかなる樹脂でも構わない。
蛍光体は、LEDチップから放出される青色光、紫色光、紫外光を吸収して波長を変換し、LEDチップの光と異なる波長の赤、橙色、黄色、緑色、青色領域の波長の光を放出するものである。これにより、LEDチップから放出される光の一部と、蛍光体から放出される光の一部とが混合して、白色を含む多色系のLEDが得られる。具体的には、青色系LEDにLEDからの光によって黄色系の発光色を発光する蛍光体を光学的に組み合わせることによって、単一のLEDチップを用いて白色系を発光させることができる。
本発明における蛍光体シートは、蛍光体シート作製用樹脂組成物の流動性を向上させて塗布性を良好にするため、シリコーン微粒子を含有していても良い。含有されるシリコーン微粒子は、シリコーン樹脂およびまたはシリコーンゴムからなる微粒子が好ましい。特に、オルガノトリアルコキシシランやオルガノジアルコキシシラン、オルガノトリアセトキシシラン、オルガノジアセトキシシラン、オルガノトリオキシムシラン、オルガノジオキシムシランなどのオルガノシランを加水分解し、次いで縮合させる方法により得られるシリコーン微粒子が好ましい。
本発明の蛍光体シートは、粘度調製、光拡散、塗布性向上などの効果を付与するために更に無機微粒子充填剤を含んでいてもよい。これらの向き充填剤としては、シリカ、アルミナ、チタニア、ジルコニア、チタン酸バリウム、酸化亜鉛等が挙げられる。
本発明の蛍光体シートの膜厚は、蛍光体含有量と、所望の光学特性から決められる。蛍光体含有量は上述のように作業性の観点から限界があるので、膜厚は10μm以上あることが好ましい。一方、蛍光体シートの光学特性・放熱性を高める観点からは、蛍光体シートの膜厚は1000μm以下であることが好ましく、200μm以下であることがより好ましく、100μm以下であることがさらに好ましい。蛍光体シートを1000μm以下の膜厚にすることによって、バインダー樹脂や蛍光体による光吸収や光散乱を低減することができるので、光学的に優れた蛍光体シートとなる。
ここで、最大膜厚ズレ値は膜厚の最大値または最小値のうち平均膜厚との差が大きい方を選択する。
支持基材は形状が変形しやすい蛍光体シートを保護し、保管や運搬、加工を容易にするとともに、LEDチップへの貼り付け工程において操作を容易にし、加圧基材への付着や汚染を防止する。
支持基材は、23℃において、破断伸度が200%以上であり、かつヤング率が600MPa以下である。支持基材の破断伸度が200%未満である、またはヤング率が600MPaより大きいと、LED貼り付け工程において側面と蛍光体シートの間に隙間が生じ、追従性が悪化する。LEDチップへの追従性の観点から破断伸度は望ましくは300%以上であり、更に望ましくは500%以上である。またヤング率は望ましくは400MPa以下であり、より望ましくは100MPa以下であり、更に望ましくは10MPa以下である。破断伸度の上限については特に制限はないが、裁断が容易になる観点から1500%以下であることが好ましく、1000%以下であることがより好ましく、800%以下であることがさらに好ましく、750%以下であることが特に好ましい。またヤング率の下限については特に制限はないが、支持基材が変形せずに蛍光体シートを保護する観点から0.1MPa以上であることが好ましく、1MPa以上であることがより好ましく、さらに好ましくは1.6MPa以上である。
破断伸度(%)=100x(L−L0)/L0。
支持基材の材質としては、具体的には、ポリ塩化ビニル、ポリウレタン、シリコーン、低密度ポリエチレン(LDPE)、ポリビニルアセタールなどが挙げられる。ポリ塩化ビニルは可塑剤の添加量によって硬質と軟質があるが、軟質のものが好ましい。またシリコーンにはレジンとゴムがあるが、伸縮性に優れるシリコーンゴムが好ましい。中でも高伸度、低ヤング率、熱特性、接着性および剥離性の観点からポリ塩化ビニル、ポリウレタンまたはシリコーンが好ましい。より好ましくは、ポリ塩化ビニルまたはポリウレタンであり、特に好ましくは軟質ポリ塩化ビニルまたはポリウレタンであり、最も好ましくはポリウレタン(ポリウレタンフィルム)である。
支持基材の膜厚は5μm〜500μmであることが好ましく、20μm〜200μmであることがより好ましく、40μm〜100μmであることがより好ましい。また支持基材の膜厚は蛍光体シート膜厚に対して、以下の数式を満たすことが好ましい。
下限以上であれば支持基材は蛍光体シートの保護のために十分な機械的強度を得ることができる。また上限以下であれば蛍光体シートの貼り付けにおいて、LEDチップに対し十分な追従性を得ることができる。この観点から(支持基材の膜厚/蛍光体シートの膜厚)の下限は1/2以上であることがより好ましい。また上限は2以下であることがより好ましく、1以下であることが更に好ましい。
本発明の積層体は支持基材上に粘着剤を有していてもよい。図2は粘着剤を有する積層体の例である。この場合は粘着剤4を塗布した面が蛍光体シート3と接するようにして積層体1を形成し、粘着剤4により蛍光体シート3を支持基材2上に固定する。粘着剤の粘着力は蛍光体シートを支持基材に保持する観点から0.1N/20mm以上であることが好ましい。またLEDチップを蛍光体シートで被覆した後に支持基材を剥離する観点から1.0N/20mm以下が好ましい。
本発明の積層体の製造方法はこれを形成できるいかなる方法であってもよいが、直接塗布法、粘着剤による転写法および熱転写法が例示される。
本発明の積層体を用いた発光装置の製造方法について説明する。
本発明の積層体を用いて得られる発光装置の説明をする。図4はバンプ18(例えば金製のバンプ)を介して基板13に接合したLEDチップ14を蛍光体シート3で被覆した発光装置(一例)の断面および上面の模式図である。
上記の中でも、発光角を広くすることができ、かつ方位ムラを少なくできる観点から蛍光体シートはLEDチップの上面および側面を被覆することが好ましい。より好ましくは、蛍光体シートがLEDチップの上面および側面を直接密着して被覆することである。本発明の積層体を用いることにより、積層体から貼り付けられる蛍光体シートがLEDチップの上部発光面面積の80%以上および側部発光面積の50%以上と直接密着して被覆された発光装置を作製することが可能である。究極的には、積層体から貼り付けられる蛍光体シートがLEDチップの上部発光面面積の100%以上および側部発光面積の50%以上と直接密着して被覆された発光装置を作製することも可能である。
・シリコーン樹脂1:
樹脂主成分 (MeViSiO2/2)0.25(Ph2SiO2/2)0.3(PhSiO3/2)0.45(HO1/2)0.03 75重量部
硬度調整剤 ViMe2SiO(MePhSiO)17.5SiMe2Vi 10重量部
架橋剤 (HMe2SiO)2SiPh225重量部
※ただしMe:メチル基、Vi:ビニル基、Ph:フェニル基
反応抑制剤 1−エチニルヘキサノール 0.025重量部
白金触媒 白金(1,3−ジビニル−1,1,3,3−テトラメチルジシロキサン)錯体1,3−ジビニル−1,1,3,3−テトラメチルジシロキサン溶液[白金含有量5重量%]0.01重量部
・シリコーン樹脂2:KER6075(信越化学工業製)。
・蛍光体1:NYAG−02(Intematix社製:CeドープのYAG系蛍光体、比重:4.8g/cm3、D50:7μm)。
測定装置 :粘弾性測定装置ARES−G2(TAインスツルメンツ製)
ジオメトリー:平行円板型(15mm)
ひずみ :1%
角周波数 :1Hz
温度範囲 :25℃〜140℃
昇温速度 :5℃/分
測定雰囲気 :大気中。
膜厚50μmの蛍光体シートを16枚積層し、100℃のホットプレート上で加熱圧着して800μmの一体化した膜(シート)を作製し、直径15mmに切り抜いて測定サンプルとした。このサンプルを上記条件を用いて測定し、25℃および100℃における貯蔵弾性率を測定した。
[蛍光体シートの製造例1]
容積300mlのポリエチレン製容器を用いて、シリコーン樹脂1を30重量%、蛍光体1を70重量%の比率で混合した。その後、遊星式撹拌・脱泡装置“マゼルスターKK−400”(クラボウ製)を用い、1000rpmで20分間撹拌・脱泡してシート作成用蛍光体分散液を得た。スリットダイコーターを用いてシート作成用蛍光体分散液を、基材として“セラピール”WDS(東レフィルム加工株式会社製; 膜厚50μm、破断伸度 115%、ヤング率 4500MPa)の剥離面上に塗布し、120℃で1時間加熱、乾燥して膜厚50μm、100mm角の蛍光体シート1を得た。この蛍光体シートの貯蔵弾性率は、25℃で1.0MPa、100℃で0.025MPaであった。
シリコーン樹脂1の代わりにシリコーン樹脂2を用いた以外は製造例1と同様にして、膜厚50μm、100mm角の蛍光体シート2を得た。この蛍光体シートの貯蔵弾性率は25℃で1.1MPa、100℃で0.35MPaであった。
(支持基材)
支持基材の23℃における破断伸度、ヤング率はテンシロンRTF−1310(エー・アンド・デイ製)を用いてASTM−D882−12に準じた方法により3回測定し、その平均値を求めた。
試料サイズ:幅10mm、初期長さ30mm
測定条件: 温度 23℃、引っ張り速度 300mm/min。
・支持基材1:ポリウレタンフィルム MG90(武田産業製)
膜厚 50μm、破断伸度 500%、ヤング率 8MPa
・支持基材2:ポリウレタンフィルム MG90(武田産業製)
膜厚 100μm、破断伸度 750%、ヤング率 8MPa
・支持基材3:ポリ塩化ビニルフィルム(軟質) タイプC+(アキレス製)
膜厚 50μm、破断伸度 350%、ヤング率 250MPa
・支持基材4:粘着剤付ポリ塩化ビニルフィルム T−80MW(電気化学工業製)
膜厚 50μm、破断伸度 300%、ヤング率 300MPa
・支持基材5:シリコーンフィルム 珪樹(三菱樹脂製)
膜厚50μm、破断伸度 450%、 ヤング率 1.6MPa
・支持基材6:エチレン−テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)フィルム ネオフロン EF−0050(ダイキン製)
膜厚 50μm、破断伸度 450%、ヤング率 640MPa。
“セラピール”WDS上に形成した蛍光体シート1上に、支持基材1を載せ、ロール型熱ラミネーターを用いて温度80℃、加圧圧力0.3MPa、送り速度0.5m/minで押圧した。放冷して室温にしたのち、“セラピール”WDSを剥がし積層体1を得た。
蛍光体シート1の代わり蛍光体シート2を用いた以外は製造例1と同様にして積層体2を得た。
支持基材1の代わりに支持基材2を用いた以外は製造例1と同様にして積層体3を得た。
支持基材1の代わりに支持基材3を用いた以外は製造例1と同様にして積層体4を得た。
“セラピール”WDS上に形成した蛍光体シート1上に、粘着剤層が蛍光体層と接するように支持基材4を載せ、ロール型ラミネーターを用いて温度25℃、加圧圧力0.3MPa、送り速度1.0m/minで押圧した。放冷して室温にしたのち、“セラピール”WDSを剥がし積層体5を得た。
“セラピール”WDS上に形成した蛍光体シート1上に、支持基材5を載せ、ロール型熱ラミネーターを用いて温度80℃、加圧圧力0.3MPa、送り速度0.5m/minで押圧した。放冷して室温にしたのち、“セラピール”WDSを剥がし積層体6を得た。
支持基材1の代わりに、支持基材6を用いた以外は製造例1と同様にして積層体67を得た。
(貼り付け装置)
真空チャンバーと、ヒーターに接続した下部プラテンと、上部プラテンと可撓性のフッ素シリコーンゴムシートとからなる圧締機構を有する、図3に記載したような、真空ラミネーターV130(ニチゴー・モートン製)を用いて行った。
発光装置のLEDチップ上面に対し垂直上に10cm離れた距離における色温度(以下、垂直色温度)と、斜め45°上方に10cm離れた距離における色温度(以下、45°色温度)の差の絶対値をもとめ、下記のように判定した。
B: 500K≦|(垂直色温度)−(45°色温度)|<1000K
C: 1000K≦|(垂直色温度)−(45°色温度)|。
LEDチップが基板に接合され、かつ蛍光体シートによって被覆された発光装置について、図4に示すI、II、IIIの位置でそれぞれ基板に垂直になるように断面を切断したのち、SEMにより断面図を撮影した。次にそれぞれの断面図よりLEDチップの上部発光面に対し蛍光体シートが接触している部分の割合を計算した。なお、図4において、A/D=1/10、B/D=5/10、C/D=9/10である。
B:LED上部発光面の追従性が100%でありかつ側部発光面の追従性が70%以上90%未満
C:LED上部発光面の追従性が100%でありかつ側部発光面の追従性が50%以上70%未満
D:LED上部発光面の追従性が90%以上100%未満、または側部発光面の追従性が40%以上50%未満
E:LED上部発光面の追従性が90%未満、または側部発光面の追従性が40%未満。
前述の追従性評価方法で得られたSEMによる断面図より、LEDチップ14と蛍光体シート3がLEDチップ14の上面で接している部分における、LEDチップ14の上面から蛍光体シート3の外面までの距離aを計測した(図4を参照)。また、同様に、LEDチップ14と蛍光体シート3がLEDチップ14の側面で接している部分におけるLEDチップ14の側面から蛍光体シート3の外面までの距離bを計測した(図4を参照)。距離aおよび距離bの計測に際しては、有効数字3桁として計測した。a/bの値を、小数点第三位を四捨五入して求め、以下の基準により膜厚均一性を評価した。
B:1.05≦a/b<1.20
C:0.80<a/b≦1.00または1.20≦a/b<1.50
D:a/b≦0.80または1.50≦a/b、または評価不能な場合。
電極が設けられたアルミナ製セラミック基板に厚み10μmの金バンプを介してサイズ1mm角、厚み150μmのLEDチップを接合した。続いて積層体1を3mm角に切断し、これの蛍光体シート面が接合したLEDチップの上面に接するように重ね合わせた。これを真空ラミネーターの真空チャンバー内にある下部プラテン上に設置した。続いて下部プラテンを80℃に熱したのち、真空チャンバーを密閉した。真空ポンプにより真空チャンバー内を0.001MPaまで減圧した後、30秒間維持した。その後、圧締機構に0.1MPaの空気を送り込んでフッ素シリコーンゴムシートを膨張させ積層体1をLEDチップの形状に沿うように10秒間押圧した。続いて真空チャンバーをブレークし(すなわち、真空チャンバーエアーを注入して大気圧(0.1MPa)にし)、蛍光体シートが被覆された発光装置を取りだした。ただし、この段階においては、被覆された蛍光体シートは未だBステージ(半硬化の状態)である。
表1に記載の積層体を用いた以外は実施例1と同様にして発光装置を得た。得られた発光装置は実施例1と同様にして光の見え方、追従性および膜厚均一性の評価を行った。
表1に記載の積層体を用いた以外は実施例1と同様にして発光装置を得た。得られた発光装置は実施例1と同様にして光の見え方、追従性および膜厚均一性の評価を行った。
2 支持基材
3 蛍光体シート
4 粘着材(粘着剤層)
5 真空チャンバー
6 上部プラテン
7 下部プラテン
8 可撓性シート
9 密閉空間(圧締機構用)
10 エア注入・排出口(圧締機構用)
11 圧締機構
12 エア注入・排出口(真空チャンバー用)
13 基板
14 LEDチップ
15 発光装置
16 LEDチップ上面および側面における被覆部
17 基材における被覆部
18 バンプ(例えば、金製のバンプ)
Claims (7)
- 支持基材と、蛍光体および樹脂を含有する蛍光体シートを含む積層体であって、引っ張り試験により求められる前記支持基材の23℃における破断伸度が200%以上であり、かつ前記支持基材の23℃におけるヤング率が600MPa以下であり、前記蛍光体シートの貯蔵弾性率が25℃で0.1MPa以上、100℃で0.1MPa未満である、積層体。
- 前記支持基材の23℃におけるヤング率が400MPa以下である請求項1に記載の積層体。
- 前記支持基材の23℃におけるヤング率が100MPa以下である請求項1に記載の積層体。
- 前記支持基材がポリ塩化ビニルまたはポリウレタンである請求項1から3のいずれかに記載の積層体。
- 基板上に接合したLEDチップの発光面を請求項1から4のいずれかに記載の積層体の蛍光体シートで被覆する工程(被覆工程)を有する発光装置の製造方法。
- 基板上に接合したLEDチップの上面および側面を請求項1から4のいずれかに記載の積層体の蛍光体シートで被覆する工程(被覆工程)を有する発光装置の製造方法。
- 請求項5または6に記載の発光装置の製造方法であって、
前記LEDチップと前記蛍光体シートがLEDチップの上面で接している部分におけるLEDチップ上面から蛍光体シート外面までの距離a[μm]と、前記LEDチップと前記蛍光体シートがLEDチップの側面で接している部分におけるLEDチップ側面から蛍光体シート外面までの距離b[μm]が、
1.00<a/b<1.20
の関係を満たす、発光装置の製造方法。
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