JP6480507B2 - 固体発光素子 - Google Patents
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Description
。
に該屈折率が高い領域と大気との境界面で全反射が生じる条件があり、固体発光素子の光
取り出し効率は100%より小さいという問題がある。
高屈折率の構造体を設けて、大気側に発光を取り出す構成の発光素子などが報告されてい
る。
率ガラス基板と高屈折率レンズとを組み合わせた構成や、高屈折率ガラス基板と大気との
界面に凹凸構造を設けた構成を採用している。
価であるため、非特許文献1に示される構成は、コストが高いという問題がある。
ことを目的の一とする。また、該固体発光素子を用いた発光装置、または該発光装置を用
いた照明装置を提供することを目的の一とする。
接して屈折率が1.6以上の材料層を薄く設け、屈折率が1.0より高く該材料層の屈折
率より低い支持体を該材料層と接して設け、材料層と支持体の界面、及び支持体と大気の
界面は、それぞれ凹凸構造を有する構成とすれば良い。
する光が全反射し、光の取り出し効率が低下する現象を抑制し、かつ安価な固体発光素子
を提供することができる。
、凹凸構造を有する構造体と、構造体の一方の面上に設けられた高屈折率材料層と、高屈
折率材料層上に設けられた屈折率が1.6以上の発光領域を含む発光体と、を有し、高屈
折率材料層は、構造体に接する面より他方の面が平坦であり、高屈折率材料層の屈折率は
、1.6以上であり、構造体の屈折率は、1.0より高く、高屈折率材料層の屈折率より
低い固体発光素子である。
構造を有する構造体と、構造体の一方の面上に設けられた高屈折率材料層と、高屈折率材
料層上に設けられた第1の電極と、第1の電極上に設けられた発光物質を含む層と、発光
物質を含む層上に設けられた第2の電極と、を有し、高屈折率材料層は、構造体に接する
面より他方の面が平坦であり、高屈折率材料層の屈折率、第1の電極の屈折率、及び発光
物質を含む層の屈折率は、それぞれ1.6以上であり、構造体の屈折率は、1.0より高
く、高屈折率材料層の屈折率より低い固体発光素子である。
例えば、該固体発光素子が有機EL素子である場合にも、第1の電極を平坦に形成でき、
第1の電極の凹凸に起因する有機ELのリーク電流が抑制でき、高い信頼性が得られるた
め好ましい。
6以上の窒化膜を有することが好ましい。
窒化膜を有するため、光の取り出し効率を低下することなく、発光体への不純物の拡散を
防ぐことができる。例えば、該固体発光素子が有機EL素子である場合にも、構造体や高
屈折率材料層に含まれる水分がEL層に浸入することを防ぐことが可能であり好ましい。
の屈折率よりも低いことが好ましい。
好ましい。
層からなる場合、それらの層の屈折率の差は、0.15以下であると、屈折率の差による
光の反射を1%以下に抑制することができ、好ましい。さらに、屈折率の差は0.10以
下であるとより好ましい。
2の層からなり、第1の層の屈折率と第2の層の屈折率の差は、0.15以下であり、第
1の層は、高屈折率材料層と接する面に凹凸構造を有し、第2の層は、他方の面に凹凸構
造を有する構成とすることができる。
2の層と接する第3の層からなり、第1の層の屈折率、第2の層の屈折率、及び第3の層
の屈折率の差は、0.15以下であり、第1の層は、高屈折率材料層と接する面に凹凸構
造を有し、第3の層は、第2の層と接する面とは逆側の面に凹凸構造を有する構成とする
ことができる。
、該発光装置を備える照明装置である。
。また、該固体発光素子を用いた発光装置、または該発光装置を用いた照明装置を提供す
ることができる。
れず、本発明の趣旨及びその範囲から逸脱することなくその形態及び詳細を様々に変更し
得ることは当業者であれば容易に理解される。従って、本発明は以下に示す実施の形態の
記載内容に限定して解釈されるものではない。なお、以下に説明する発明の構成において
、同一部分又は同様な機能を有する部分には同一の符号を異なる図面間で共通して用い、
その繰り返しの説明は省略する。
本実施の形態では、本発明の一態様の固体発光素子について図1及び図2を用いて説明す
る。
からなる。
れぞれ独立に、凹凸構造を有する。凹凸構造は、ストライプ状であっても効果を奏するが
、マトリクス状の凹凸構造が好ましい。また、構造体101の屈折率は1.0より高く高
屈折率材料層201の屈折率より低い。特に、構造体101の屈折率は、1.3以上であ
り、高屈折率材料層201の屈折率よりも低いことが好ましい。
す。
ンを有する。構造体101が有する凹凸構造のパターンは、特に限定されず、例えば、半
球状(図2(A)〜(D)、(F))や、円錐、角錐(三角錐、四角錐等)などの頂点を
有する形状とすることができる(図2(E))。
〜100μm程度とすることが好ましい。逆側の凹凸の大きさ、高さについては、0.1
〜1000μm程度とすることが好ましい。高屈折率材料層201と接する側の凹凸構造
の大きさは、高屈折率材料層201に用いる材料の使用量に影響を与えるため、凹凸の大
きさ、高さの許容範囲が狭い。一方、逆側の面の凹凸構造は、1000μmを超えた大き
さ、高さの構造を採用しても問題ない。また、どちらの面の凹凸も、特に、1μm以上で
あると、光の干渉による影響を抑制することができるため、好ましい。
。例えば、パターンは最密充填で配置されることが好ましい。例えば、好ましい底面形状
として、正六角形が挙げられる。
2(B)〜(F)にそれぞれ示すように、複数の材料の積層で構成されていても良い。複
数の層で構成する場合、構造体101の屈折率は層によって異なっていても良い。
あると、屈折率の差による光の反射を1%以下に抑制することができ、好ましい。より好
ましくは、0.10以下であり、構造体101を形成する層の屈折率の差が小さいほど、
屈折率の差による光の反射を抑制することができる。
層201側の層の屈折率が、光を取り出す側の層の屈折率よりも高い場合は、2層の界面
に凹凸構造を設けることが好ましい。
折率が、光を取り出す側の層の屈折率以下の場合、上記凹凸構造を設ける工程が不要とな
り便宜である。
さいことが好ましい。これは、構造体101を形成する層同士の界面において、全反射を
抑制することができ、光取り出し効率が向上するためである。
折率が、1.0より高く、高屈折率材料層201の屈折率より低い材料を用いて形成すれ
ば良い。
.6より低いガラスや樹脂などが挙げられる。樹脂としては、ポリエステル樹脂、ポリア
クリルニトリル樹脂、ポリイミド樹脂、ポリメチルメタクリレート樹脂、ポリカーボネー
ト樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリアミド樹脂、シクロオレフィン樹脂、ポリスチ
レン樹脂、ポリアミドイミド樹脂、またはポリ塩化ビニル樹脂などを用いることができる
。特に、屈折率が1.4以上1.6未満の材料を用いることが好ましい。
工法(サンドブラスト法)、マイクロブラスト加工法、液滴吐出法や、印刷法(スクリー
ン印刷やオフセット印刷などパターンが形成される方法)、スピンコート法などの塗布法
、ディッピング法、ディスペンサ法、インプリント法、ナノインプリント法等を適宜用い
ることができる。
。第1の層111は、高屈折率材料層201と接する面にパターンを有する。第2の層1
12は、第1の層111と接する面とは逆側の面にパターンを有する。
用いて形成することができる。また、第2の層112は、第1の層111に用いることが
できる材料・方法を用いることができるほか、半球レンズ、マイクロレンズアレイや、凹
凸構造が施されたフィルム、光拡散フィルム等を用いることもできる。例えば、第1の層
111に上記レンズやフィルムを、第1の層111又は該レンズもしくはフィルムと同程
度の屈折率を有する接着剤等を用いて接着することで第2の層112を形成することがで
きる。
の層112と同様の材料・方法を用いて形成することができ、第2の層112は、図2(
C)〜(E)の第1の層111と同様の材料・方法を用いて形成することができる。
層111の屈折率と、第2の層112の屈折率の差は0.15以下であることが好ましい
。構造体101を形成する層の屈折率の差が小さいほど、屈折率の差による光の反射を抑
制することができる。また、第1の層111の屈折率が、第2の層112の屈折率よりも
低いと、第1の層111と第2の層112の界面における全反射等による光のロスを抑制
することができ、光取り出し効率が向上するため好ましい。
3からなる。第1の層111は、高屈折率材料層201と接する面に凹凸構造を有する。
第2の層112は、第3の層113と接する面とは逆側の面に凹凸構造を有する。第1の
層111及び第2の層112は、それぞれ図2(C)〜(E)と同様の材料・方法を用い
て形成することができる。
機能を備えていれば良い。したがって、第1の層111及び第2の層112は、薄く形成
されていれば良く、必要な光学特性を有する材料を適宜選択して形成することができる。
第1の層111及び第2の層112の膜厚は、それぞれ数十μm程度で形成すれば良く、
必要によってはそれ以上の厚さで形成しても良い。
さなどにこだわらず、安価な材料や入手が容易な材料を適宜用いることができる。例えば
、樹脂は、軽くて割れにくいだけでなく、再利用が容易であるため好ましい。
は、0.15以下であることが好ましい。3層の屈折率の差が小さいほど、屈折率の差に
よる光の反射を抑制することができる。
の屈折率以上であり、第3の層113の屈折率は、第2の層112の屈折率以上であるこ
とが好ましい。第1の層111と第2の層112の界面、及び第2の層112と第3の層
113の界面においても、全反射等による光のロスを抑制することができ、光取り出し効
率が向上するためである。
材料層201を設ける前に形成するが、逆側(光を取り出す側)の面のパターンは、形成
時期に限定は無く、高屈折率材料層201を設ける前に形成しても、構造体101上に高
屈折率材料層201や、発光層等を設けた後に形成しても良い。高屈折率材料層201や
発光体等を形成する工程中や搬送中に、パターンが壊れることを防ぐことができるため、
固体発光素子を構成する層を形成した後(または、発光体等を封止した後)に、光を取り
出す側の面にパターンを形成することが好ましい。
1は、透光性を有する。高屈折率材料層201の屈折率は、1.6以上、好ましくは1.
7以上2.1以下とする。高屈折率の樹脂としては、臭素が含まれる樹脂、硫黄が含まれ
る樹脂などが挙げられ、例えば、含硫黄ポリイミド樹脂、エピスルフィド樹脂、チオウレ
タン樹脂、又は臭素化芳香族樹脂などを用いることができる。また、PET(ポリエチレ
ンテレフタラート)、TAC(トリアセチルセルロース)なども用いることができる。高
屈折率の液体としては、硫黄及びヨウ化メチレンを含む接触液(屈折液)などを用いるこ
とができる。成膜方法としては、材料にあった種々の方法を適用すれば良い。例えば、前
述の樹脂を、スピンコート法を用いて成膜し、熱または光によって硬化させることで形成
することができる。接着強度や加工のしやすさなどを考慮し適宜選択することができる。
折率材料層201は、数十μm程度といった薄い膜厚で形成すれば良い。したがって、低
コストで光取り出し効率の高い固体発光素子を作製することができる。
レクトロルミネッセンス、Electroluminescence)素子、無機EL素
子など、屈折率が1.6以上の材料を用いることができる。発光体301に有機ELを用
いた固体発光素子を図1(B)に示す。
、発光物質を含むEL層102、第2の電極108からなる。
電極103と接する面のほうが平坦である。したがって、EL層102のリーク電流を抑
制することができる。
屈折率の高屈折率材料層を薄く設けている。さらに、支持体と大気との界面、及び支持体
と高屈折率の層との界面には、それぞれ凹凸構造を設けている。
出し効率の固体発光素子を実現することができる。
。
本実施の形態では、本発明の一態様の固体発光素子の一例を説明する。本実施の形態では
、有機EL素子を例にして、図3を用いて説明する。
層201上の窒化膜202と、窒化膜202上の第1の電極103と、第1の電極103
上のEL層102と、EL層102上の第2の電極108とを有する。
のほか、電子輸送性の高い物質を含む層、正孔輸送性の高い物質を含む層、電子注入性の
高い物質を含む層、正孔注入性の高い物質を含む層、バイポーラ性の物質(電子輸送性及
び正孔輸送性が高い物質)を含む層等を適宜組み合わせた積層構造を構成することができ
る。図3(A)において、EL層102は、第1の電極103側から、正孔注入層701
、正孔輸送層702、発光層703、電子輸送層704、及び電子注入層705の順で積
層されている。また、本実施の形態において、EL層102の屈折率は、1.7以上であ
る。
る一対の電極層(第1の電極103、第2の電極108)やEL層102を保護する効果
を有するため、設けることが好ましい。窒化膜202は透光性を有する。
適用することができる。本実施の形態では、ここで、屈折率1.5のガラス基板の一方の
面に、屈折率1.36のフッ素樹脂膜を形成し、インプリント法を用いて、凹凸構造を形
成する。フッ素樹脂は、数十μm程度の厚みで成膜すれば良い。他方の面は、一対の電極
層やEL層102を作製した後に、凹凸構造を形成することとし、詳細は後述する。
01内を導波していた基板モード光を外部に取り出すことができる。よって、光取り出し
効率を向上させることができる。
施の形態1で説明した材料で形成することができる。
ド光を外部に取り出すことができる。よって、光取り出し効率を向上させることができる
。
02と接する面)が平坦である。したがって、後に形成するEL層102のリーク電流を
抑制し、高い信頼性を得ることができる。
膜202としては、例えば、窒化ケイ素膜、窒化酸化ケイ素膜、窒化アルミニウム膜など
を用いることができる。窒化膜202を設けることで、光の取り出し効率を低下すること
なく、発光素子への不純物の拡散を防ぐことができる。例えば、構造体101や高屈折率
材料層201からEL層102に水分が侵入することを防ぐことができ、発光素子の寿命
の低下を抑制することができる。
02から見て、光の取り出し方向に設けられるため、透光性を有する材料を用いて形成す
る。
、インジウム亜鉛酸化物、酸化亜鉛、ガリウムを添加した酸化亜鉛などを用いることがで
きる。
ン、鉄、コバルト、銅、パラジウム、又はチタン等の金属材料を用いることができる。ま
たは、それら金属材料の窒化物(例えば、窒化チタン)等を用いてもよい。なお、金属材
料(又はその窒化物)を用いる場合、透光性を有する程度に薄くすればよい。
02は、正孔注入層701、正孔輸送層702、発光層703、電子輸送層704、電子
注入層705を有する。
ては、例えば、モリブデン酸化物、チタン酸化物、バナジウム酸化物、レニウム酸化物、
ルテニウム酸化物、クロム酸化物、ジルコニウム酸化物、ハフニウム酸化物、タンタル酸
化物、銀酸化物、タングステン酸化物、マンガン酸化物等の金属酸化物を用いることがで
きる。また、フタロシアニン(略称:H2Pc)、銅(II)フタロシアニン(略称:C
uPc)等のフタロシアニン系の化合物を用いることができる。
)トリフェニルアミン(略称:TDATA)、4,4’,4’’−トリス[N−(3−メ
チルフェニル)−N−フェニルアミノ]トリフェニルアミン(略称:MTDATA)、4
,4’−ビス[N−(4−ジフェニルアミノフェニル)−N−フェニルアミノ]ビフェニ
ル(略称:DPAB)、4,4’−ビス(N−{4−[N’−(3−メチルフェニル)−
N’−フェニルアミノ]フェニル}−N−フェニルアミノ)ビフェニル(略称:DNTP
D)、1,3,5−トリス[N−(4−ジフェニルアミノフェニル)−N−フェニルアミ
ノ]ベンゼン(略称:DPA3B)、3−[N−(9−フェニルカルバゾール−3−イル
)−N−フェニルアミノ]−9−フェニルカルバゾール(略称:PCzPCA1)、3,
6−ビス[N−(9−フェニルカルバゾール−3−イル)−N−フェニルアミノ]−9−
フェニルカルバゾール(略称:PCzPCA2)、3−[N−(1−ナフチル)−N−(
9−フェニルカルバゾール−3−イル)アミノ]−9−フェニルカルバゾール(略称:P
CzPCN1)等の芳香族アミン化合物等を用いることができる。
。例えば、ポリ(N−ビニルカルバゾール)(略称:PVK)、ポリ(4−ビニルトリフ
ェニルアミン)(略称:PVTPA)、ポリ[N−(4−{N’−[4−(4−ジフェニ
ルアミノ)フェニル]フェニル−N’−フェニルアミノ}フェニル)メタクリルアミド]
(略称:PTPDMA)、ポリ[N,N’−ビス(4−ブチルフェニル)−N,N’−ビ
ス(フェニル)ベンジジン](略称:Poly−TPD)などの高分子化合物が挙げられ
る。また、ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン)/ポリ(スチレンスルホン酸)
(PEDOT/PSS)、ポリアニリン/ポリ(スチレンスルホン酸)(PAni/PS
S)等の酸を添加した高分子化合物を用いることができる。
有させた複合材料を用いることが好ましい。正孔輸送性の高い物質にアクセプター性物質
を含有させた複合材料を用いることにより、第1の電極103からの正孔注入性を良好に
し、発光素子の駆動電圧を低減することができる。これらの複合材料は、正孔輸送性の高
い物質とアクセプター物質とを共蒸着することにより形成することができる。該複合材料
を用いて正孔注入層701を形成することにより、第1の電極103からEL層102へ
の正孔注入が容易となる。
族炭化水素、高分子化合物(オリゴマー、デンドリマー、ポリマー等)など、種々の化合
物を用いることができる。なお、複合材料に用いる有機化合物としては、正孔輸送性の高
い有機化合物であることが好ましい。具体的には、10−6cm2/Vs以上の正孔移動
度を有する物質であることが好ましい。但し、電子よりも正孔の輸送性の高い物質であれ
ば、これら以外のものを用いてもよい。以下では、複合材料に用いることのできる有機化
合物を具体的に列挙する。
、DPAB、DNTPD、DPA3B、PCzPCA1、PCzPCA2、PCzPCN
1、4,4’−ビス[N−(1−ナフチル)−N−フェニルアミノ]ビフェニル(略称:
NPB又はα−NPD)、N,N’−ビス(3−メチルフェニル)−N,N’−ジフェニ
ル−[1,1’−ビフェニル]−4,4’−ジアミン(略称:TPD)、4−フェニル−
4’−(9−フェニルフルオレン−9−イル)トリフェニルアミン(略称:BPAFLP
)等の芳香族アミン化合物や、4,4’−ジ(N−カルバゾリル)ビフェニル(略称:C
BP)、1,3,5−トリス[4−(N−カルバゾリル)フェニル]ベンゼン(略称:T
CPB)、9−[4−(10−フェニル−9−アントリル)フェニル]−9H−カルバゾ
ール(略称:CzPA)、9−フェニル−3−[4−(10−フェニル−9−アントリル
)フェニル]−9H−カルバゾール(略称:PCzPA)、1,4−ビス[4−(N−カ
ルバゾリル)フェニル]−2,3,5,6−テトラフェニルベンゼン等のカルバゾール誘
導体を用いることができる。
BuDNA)、2−tert−ブチル−9,10−ジ(1−ナフチル)アントラセン、9
,10−ビス(3,5−ジフェニルフェニル)アントラセン(略称:DPPA)、2−t
ert−ブチル−9,10−ビス(4−フェニルフェニル)アントラセン(略称:t−B
uDBA)、9,10−ジ(2−ナフチル)アントラセン(略称:DNA)、9,10−
ジフェニルアントラセン(略称:DPAnth)、2−tert−ブチルアントラセン(
略称:t−BuAnth)、9,10−ビス(4−メチル−1−ナフチル)アントラセン
(略称:DMNA)、9,10−ビス[2−(1−ナフチル)フェニル]−2−tert
−ブチルアントラセン、9,10−ビス[2−(1−ナフチル)フェニル]アントラセン
、2,3,6,7−テトラメチル−9,10−ジ(1−ナフチル)アントラセン等の芳香
族炭化水素化合物を用いることができる。
9,9’−ビアントリル、10,10’−ジフェニル−9,9’−ビアントリル、10,
10’−ビス(2−フェニルフェニル)−9,9’−ビアントリル、10,10’−ビス
[(2,3,4,5,6−ペンタフェニル)フェニル]−9,9’−ビアントリル、アン
トラセン、テトラセン、ルブレン、ペリレン、2,5,8,11−テトラ(tert−ブ
チル)ペリレン、ペンタセン、コロネン、4,4’−ビス(2,2−ジフェニルビニル)
ビフェニル(略称:DPVBi)、9,10−ビス[4−(2,2−ジフェニルビニル)
フェニル]アントラセン(略称:DPVPA)等の芳香族炭化水素化合物を用いることが
できる。
ルオロキノジメタン(略称:F4−TCNQ)、クロラニル等の有機化合物や、遷移金属
酸化物を挙げることができる。また、元素周期表における第4族乃至第8族に属する金属
の酸化物を挙げることができる。具体的には、酸化バナジウム、酸化ニオブ、酸化タンタ
ル、酸化クロム、酸化モリブデン、酸化タングステン、酸化マンガン、酸化レニウムは電
子受容性が高いため好ましい。中でも特に、酸化モリブデンは大気中でも安定であり、吸
湿性が低く、扱いやすいため好ましい。
と、上述した電子受容体を用いて複合材料を形成し、正孔注入層701に用いてもよい。
ては、例えば、NPB、TPD、BPAFLP、4,4’−ビス[N−(9,9−ジメチ
ルフルオレン−2−イル)−N−フェニルアミノ]ビフェニル(略称:DFLDPBi)
、4,4’−ビス[N−(スピロ−9,9’−ビフルオレン−2−イル)−N―フェニル
アミノ]ビフェニル(略称:BSPB)等の芳香族アミン化合物を用いることができる。
ここに述べた物質は、主に10−6cm2/Vs以上の正孔移動度を有する物質である。
但し、電子よりも正孔の輸送性の高い物質であれば、これら以外のものを用いてもよい。
なお、正孔輸送性の高い物質を含む層は、単層のものだけでなく、上記物質からなる層が
二層以上積層したものとしてもよい。
体や、t−BuDNA、DNA、DPAnthのようなアントラセン誘導体を用いても良
い。
どの高分子化合物を用いることもできる。
えば、蛍光を発光する蛍光性化合物や燐光を発光する燐光性化合物を用いることができる
。
して、N,N’−ビス[4−(9H−カルバゾール−9−イル)フェニル]−N,N’−
ジフェニルスチルベン−4,4’−ジアミン(略称:YGA2S)、4−(9H−カルバ
ゾール−9−イル)−4’−(10−フェニル−9−アントリル)トリフェニルアミン(
略称:YGAPA)、4−(10−フェニル−9−アントリル)−4’−(9−フェニル
−9H−カルバゾール−3−イル)トリフェニルアミン(略称:PCBAPA)などが挙
げられる。また、緑色系の発光材料として、N−(9,10−ジフェニル−2−アントリ
ル)−N,9−ジフェニル−9H−カルバゾール−3−アミン(略称:2PCAPA)、
N−[9,10−ビス(1,1’−ビフェニル−2−イル)−2−アントリル]−N,9
−ジフェニル−9H−カルバゾール−3−アミン(略称:2PCABPhA)、N−(9
,10−ジフェニル−2−アントリル)−N,N’,N’−トリフェニル−1,4−フェ
ニレンジアミン(略称:2DPAPA)、N−[9,10−ビス(1,1’−ビフェニル
−2−イル)−2−アントリル]−N,N’,N’−トリフェニル−1,4−フェニレン
ジアミン(略称:2DPABPhA)、N−[9,10−ビス(1,1’−ビフェニル−
2−イル)]−N−[4−(9H−カルバゾール−9−イル)フェニル]−N−フェニル
アントラセン−2−アミン(略称:2YGABPhA)、N,N,9−トリフェニルアン
トラセン−9−アミン(略称:DPhAPhA)などが挙げられる。また、黄色系の発光
材料として、ルブレン、5,12−ビス(1,1’−ビフェニル−4−イル)−6,11
−ジフェニルテトラセン(略称:BPT)などが挙げられる。また、赤色系の発光材料と
して、N,N,N’,N’−テトラキス(4−メチルフェニル)テトラセン−5,11−
ジアミン(略称:p−mPhTD)、7,14−ジフェニル−N,N,N’,N’−テト
ラキス(4−メチルフェニル)アセナフト[1,2−a]フルオランテン−3,10−ジ
アミン(略称:p−mPhAFD)などが挙げられる。
材料として、ビス[2−(4’,6’−ジフルオロフェニル)ピリジナト−N,C2’]
イリジウム(III)テトラキス(1−ピラゾリル)ボラート(略称:FIr6)、ビス
[2−(4’,6’−ジフルオロフェニル)ピリジナト−N,C2’]イリジウム(II
I)ピコリナート(略称:FIrpic)、ビス{2−[3’,5’−ビス(トリフルオ
ロメチル)フェニル]ピリジナト−N,C2’}イリジウム(III)ピコリナート(略
称:Ir(CF3ppy)2(pic))、ビス[2−(4’,6’−ジフルオロフェニ
ル)ピリジナト−N,C2’]イリジウム(III)アセチルアセトナート(略称:FI
r(acac))などが挙げられる。また、緑色系の発光材料として、トリス(2−フェ
ニルピリジナト−N,C2’)イリジウム(III)(略称:Ir(ppy)3)、ビス
(2−フェニルピリジナト−N,C2’)イリジウム(III)アセチルアセトナート(
略称:Ir(ppy)2(acac))、ビス(1,2−ジフェニル−1H−ベンゾイミ
ダゾラト)イリジウム(III)アセチルアセトナート(略称:Ir(pbi)2(ac
ac))、ビス(ベンゾ[h]キノリナト)イリジウム(III)アセチルアセトナート
(略称:Ir(bzq)2(acac))、トリス(ベンゾ[h]キノリナト)イリジウ
ム(III)(略称:Ir(bzq)3)などが挙げられる。また、黄色系の発光材料と
して、ビス(2,4−ジフェニル−1,3−オキサゾラト−N,C2’)イリジウム(I
II)アセチルアセトナート(略称:Ir(dpo)2(acac))、ビス[2−(4
’−パーフルオロフェニルフェニル)ピリジナト]イリジウム(III)アセチルアセト
ナート(略称:Ir(p−PF−ph)2(acac))、ビス(2−フェニルベンゾチ
アゾラト−N,C2’)イリジウム(III)アセチルアセトナート(略称:Ir(bt
)2(acac))、(アセチルアセトナト)ビス[2,3−ビス(4−フルオロフェニ
ル)−5−メチルピラジナト]イリジウム(III)(略称:Ir(Fdppr−Me)
2(acac))、(アセチルアセトナト)ビス{2−(4−メトキシフェニル)−3,
5−ジメチルピラジナト}イリジウム(III)(略称:Ir(dmmoppr)2(a
cac))などが挙げられる。また、橙色系の発光材料として、トリス(2−フェニルキ
ノリナト−N,C2’)イリジウム(III)(略称:Ir(pq)3)、ビス(2−フ
ェニルキノリナト−N,C2’)イリジウム(III)アセチルアセトナート(略称:I
r(pq)2(acac))、(アセチルアセトナト)ビス(3,5−ジメチル−2−フ
ェニルピラジナト)イリジウム(III)(略称:Ir(mppr−Me)2(acac
))、(アセチルアセトナト)ビス(5−イソプロピル−3−メチル−2−フェニルピラ
ジナト)イリジウム(III)(略称:Ir(mppr−iPr)2(acac))など
が挙げられる。また、赤色系の発光材料として、ビス[2−(2’−ベンゾ[4,5−α
]チエニル)ピリジナト−N,C3’]イリジウム(III)アセチルアセトナート(略
称:Ir(btp)2(acac))、ビス(1−フェニルイソキノリナト−N,C2’
)イリジウム(III)アセチルアセトナート(略称:Ir(piq)2(acac))
、(アセチルアセトナト)ビス[2,3−ビス(4−フルオロフェニル)キノキサリナト
]イリジウム(III)(略称:Ir(Fdpq)2(acac))、(アセチルアセト
ナト)ビス(2,3,5−トリフェニルピラジナト)イリジウム(III)(略称:Ir
(tppr)2(acac))、(ジピバロイルメタナト)ビス(2,3,5−トリフェ
ニルピラジナト)イリジウム(III)(略称:Ir(tppr)2(dpm))、2,
3,7,8,12,13,17,18−オクタエチル−21H,23H−ポルフィリン白
金(II)(略称:PtOEP)等の有機金属錯体が挙げられる。また、トリス(アセチ
ルアセトナト)(モノフェナントロリン)テルビウム(III)(略称:Tb(acac
)3(Phen))、トリス(1,3−ジフェニル−1,3−プロパンジオナト)(モノ
フェナントロリン)ユーロピウム(III)(略称:Eu(DBM)3(Phen))、
トリス[1−(2−テノイル)−3,3,3−トリフルオロアセトナト](モノフェナン
トロリン)ユーロピウム(III)(略称:Eu(TTA)3(Phen))等の希土類
金属錯体は、希土類金属イオンからの発光(異なる多重度間の電子遷移)であるため、燐
光性化合物として用いることができる。
ホスト材料)に分散させた構成としてもよい。ホスト材料としては、各種のものを用いる
ことができ、発光性の物質よりも最低空軌道準位(LUMO準位)が高く、最高被占有軌
道準位(HOMO準位)が低い物質を用いることが好ましい。
(略称:Alq)、トリス(4−メチル−8−キノリノラト)アルミニウム(III)(
略称:Almq3)、ビス(10−ヒドロキシベンゾ[h]キノリナト)ベリリウム(I
I)(略称:BeBq2)、ビス(2−メチル−8−キノリノラト)(4−フェニルフェ
ノラト)アルミニウム(III)(略称:BAlq)、ビス(8−キノリノラト)亜鉛(
II)(略称:Znq)、ビス[2−(2−ベンゾオキサゾリル)フェノラト]亜鉛(I
I)(略称:ZnPBO)、ビス[2−(2−ベンゾチアゾリル)フェノラト]亜鉛(I
I)(略称:ZnBTZ)などの金属錯体、2−(4−ビフェニリル)−5−(4−te
rt−ブチルフェニル)−1,3,4−オキサジアゾール(略称:PBD)、1,3−ビ
ス[5−(p−tert−ブチルフェニル)−1,3,4−オキサジアゾール−2−イル
]ベンゼン(略称:OXD−7)、3−(4−ビフェニリル)−4−フェニル−5−(4
−tert−ブチルフェニル)−1,2,4−トリアゾール(略称:TAZ)、2,2’
,2’’−(1,3,5−ベンゼントリイル)トリス(1−フェニル−1H−ベンゾイミ
ダゾール)(略称:TPBI)、バソフェナントロリン(略称:BPhen)、バソキュ
プロイン(略称:BCP)などの複素環化合物や、9−[4−(10−フェニル−9−ア
ントリル)フェニル]−9H−カルバゾール(略称:CzPA)、3,6−ジフェニル−
9−[4−(10−フェニル−9−アントリル)フェニル]−9H−カルバゾール(略称
:DPCzPA)、9,10−ビス(3,5−ジフェニルフェニル)アントラセン(略称
:DPPA)、9,10−ジ(2−ナフチル)アントラセン(略称:DNA)、2−te
rt−ブチル−9,10−ジ(2−ナフチル)アントラセン(略称:t−BuDNA)、
9,9’−ビアントリル(略称:BANT)、9,9’−(スチルベン−3,3’−ジイ
ル)ジフェナントレン(略称:DPNS)、9,9’−(スチルベン−4,4’−ジイル
)ジフェナントレン(略称:DPNS2)、3,3’,3’’−(ベンゼン−1,3,5
−トリイル)トリピレン(略称:TPB3)、9,10−ジフェニルアントラセン(略称
:DPAnth)、6,12−ジメトキシ−5,11−ジフェニルクリセンなどの縮合芳
香族化合物、N,N−ジフェニル−9−[4−(10−フェニル−9−アントリル)フェ
ニル]−9H−カルバゾール−3−アミン(略称:CzA1PA)、4−(10−フェニ
ル−9−アントリル)トリフェニルアミン(略称:DPhPA)、N,9−ジフェニル−
N−[4−(10−フェニル−9−アントリル)フェニル]−9H−カルバゾール−3−
アミン(略称:PCAPA)、N,9−ジフェニル−N−{4−[4−(10−フェニル
−9−アントリル)フェニル]フェニル}−9H−カルバゾール−3−アミン(略称:P
CAPBA)、N−(9,10−ジフェニル−2−アントリル)−N,9−ジフェニル−
9H−カルバゾール−3−アミン(略称:2PCAPA)、NPB(またはα−NPD)
、TPD、DFLDPBi、BSPBなどの芳香族アミン化合物などを用いることができ
る。
ン等の結晶化を抑制する物質をさらに添加してもよい。また、ゲスト材料へのエネルギー
移動をより効率良く行うためにNPB、あるいはAlq等をさらに添加してもよい。
制することができる。また、ゲスト材料の濃度が高いことによる濃度消光を抑制すること
ができる。
光材料として、ポリ(9,9−ジオクチルフルオレン−2,7−ジイル)(略称:PFO
)、ポリ[(9,9−ジオクチルフルオレン−2,7−ジイル)−co−(2,5−ジメ
トキシベンゼン−1,4−ジイル)](略称:PF−DMOP)、ポリ{(9,9−ジオ
クチルフルオレン−2,7−ジイル)−co−[N,N’−ジ−(p−ブチルフェニル)
−1,4−ジアミノベンゼン]}(略称:TAB−PFH)などが挙げられる。また、緑
色系の発光材料として、ポリ(p−フェニレンビニレン)(略称:PPV)、ポリ[(9
,9−ジヘキシルフルオレン−2,7−ジイル)−alt−co−(ベンゾ[2,1,3
]チアジアゾール−4,7−ジイル)](略称:PFBT)、ポリ[(9,9−ジオクチ
ル−2,7−ジビニレンフルオレニレン)−alt−co−(2−メトキシ−5−(2−
エチルヘキシロキシ)−1,4−フェニレン)]などが挙げられる。また、橙色〜赤色系
の発光材料として、ポリ[2−メトキシ−5−(2’−エチルヘキソキシ)−1,4−フ
ェニレンビニレン](略称:MEH−PPV)、ポリ(3−ブチルチオフェン−2,5−
ジイル)(略称:R4−PAT)、ポリ{[9,9−ジヘキシル−2,7−ビス(1−シ
アノビニレン)フルオレニレン]−alt−co−[2,5−ビス(N,N’−ジフェニ
ルアミノ)−1,4−フェニレン]}、ポリ{[2−メトキシ−5−(2−エチルヘキシ
ロキシ)−1,4−ビス(1−シアノビニレンフェニレン)]−alt−co−[2,5
−ビス(N,N’−ジフェニルアミノ)−1,4−フェニレン]}(略称:CN−PPV
−DPD)などが挙げられる。
素子全体として、所望の色の発光を得ることができる。例えば、2つの発光層を有する発
光素子において、第1の発光層の発光色と第2の発光層の発光色を補色の関係になるよう
にすることで、発光素子全体として白色発光する発光素子を得ることも可能である。なお
、補色とは、混合すると無彩色になる色同士の関係をいう。つまり、補色の関係にある色
を発光する物質から得られた光を混合すると、白色発光を得ることができる。また、3つ
以上の発光層を有する発光素子の場合でも同様である。
ては、例えば、トリス(8−キノリノラト)アルミニウム(略称:Alq)、トリス(4
−メチル−8−キノリノラト)アルミニウム(略称:Almq3)、ビス(10−ヒドロ
キシベンゾ[h]キノリナト)ベリリウム(略称:BeBq2)、ビス(2−メチル−8
−キノリノラト)(4−フェニルフェノラト)アルミニウム(略称:BAlq)など、キ
ノリン骨格又はベンゾキノリン骨格を有する金属錯体等が挙げられる。また、この他ビス
[2−(2−ヒドロキシフェニル)ベンゾオキサゾラト]亜鉛(略称:Zn(BOX)2
)、ビス[2−(2−ヒドロキシフェニル)ベンゾチアゾラト]亜鉛(略称:Zn(BT
Z)2)などのオキサゾール系、チアゾール系配位子を有する金属錯体なども用いること
ができる。さらに、金属錯体以外にも、2−(4−ビフェニリル)−5−(4−tert
−ブチルフェニル)−1,3,4−オキサジアゾール(略称:PBD)や、1,3−ビス
[5−(p−tert−ブチルフェニル)−1,3,4−オキサジアゾール−2−イル]
ベンゼン(略称:OXD−7)、3−(4−ビフェニリル)−4−フェニル−5−(4−
tert−ブチルフェニル)−1,2,4−トリアゾール(略称:TAZ)、バソフェナ
ントロリン(略称:BPhen)、バソキュプロイン(略称:BCP)なども用いること
ができる。ここに述べた物質は、主に10−6cm2/Vs以上の電子移動度を有する物
質である。また、電子輸送層は、単層のものだけでなく、上記物質からなる層が二層以上
積層したものとしてもよい。
チウム、セシウム、カルシウム、フッ化リチウム、フッ化セシウム、フッ化カルシウム、
リチウム酸化物等のようなアルカリ金属、アルカリ土類金属、又はそれらの化合物を用い
ることができる。また、フッ化エルビウムのような希土類金属化合物を用いることができ
る。また、上述した電子輸送層704を構成する物質を用いることもできる。
、電子注入層705は、それぞれ、蒸着法(真空蒸着法を含む)、インクジェット法、塗
布法等の方法で形成することができる。
積層されていても良い。この場合、積層された第1のEL層800と第2のEL層801
との間には、電荷発生層803を設けることが好ましい。電荷発生層803は上述の複合
材料で形成することができる。また、電荷発生層803は複合材料からなる層と他の材料
からなる層との積層構造でもよい。この場合、他の材料からなる層としては、電子供与性
物質と電子輸送性の高い物質とを含む層や、透明導電膜からなる層などを用いることがで
きる。このような構成を有する発光素子は、エネルギーの移動や消光などの問題が起こり
難く、材料の選択の幅が広がることで高い発光効率と長い寿命とを併せ持つ発光素子とす
ることが容易である。また、一方のEL層で燐光発光、他方で蛍光発光を得ることも容易
である。この構造は上述のEL層の構造と組み合わせて用いることができる。
の色の発光を得ることができる。例えば、2つのEL層を有する発光素子において、第1
のEL層の発光色と第2のEL層の発光色を補色の関係になるようにすることで、発光素
子全体として白色発光する発光素子を得ることも可能である。また、3つ以上のEL層を
有する発光素子の場合でも同様である。
に、正孔注入層701、正孔輸送層702、発光層703、電子輸送層704、電子注入
バッファー層706、電子リレー層707、及び第2の電極108と接する複合材料層7
08を有していても良い。
いて第2の電極108を形成する際に、EL層102が受けるダメージを低減することが
できるため、好ましい。複合材料層708は、前述の、正孔輸送性の高い有機化合物にア
クセプター性物質を含有させた複合材料を用いることができる。
04との間の注入障壁を緩和することができるため、複合材料層708で生じた電子を電
子輸送層704に容易に注入することができる。
びこれらの化合物(アルカリ金属化合物(酸化リチウム等の酸化物、ハロゲン化物、炭酸
リチウムや炭酸セシウム等の炭酸塩を含む)、アルカリ土類金属化合物(酸化物、ハロゲ
ン化物、炭酸塩を含む)、または希土類金属の化合物(酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩を
含む))等の電子注入性の高い物質を用いることが可能である。
成される場合には、電子輸送性の高い物質に対して質量比で、0.001以上0.1以下
の比率でドナー性物質を添加することが好ましい。なお、ドナー性物質としては、アルカ
リ金属、アルカリ土類金属、希土類金属、およびこれらの化合物(アルカリ金属化合物(
酸化リチウム等の酸化物、ハロゲン化物、炭酸リチウムや炭酸セシウム等の炭酸塩を含む
)、アルカリ土類金属化合物(酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩を含む)、または希土類金
属の化合物(酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩を含む))の他、テトラチアナフタセン(略
称:TTN)、ニッケロセン、デカメチルニッケロセン等の有機化合物を用いることもで
きる。なお、電子輸送性の高い物質としては、先に説明した電子輸送層704の材料と同
様の材料を用いて形成することができる。
を形成することが好ましい。電子リレー層707は、必ずしも設ける必要は無いが、電子
輸送性の高い電子リレー層707を設けることで、電子注入バッファー層706へ電子を
速やかに送ることが可能となる。
構造は、複合材料層708に含まれるアクセプター性物質と、電子注入バッファー層70
6に含まれるドナー性物質とが相互作用を受けにくく、互いの機能を阻害しにくい構造で
ある。したがって、駆動電圧の上昇を抑制することができる。
O準位は、複合材料層708に含まれるアクセプター性物質のLUMO準位と、電子輸送
層704に含まれる電子輸送性の高い物質のLUMO準位との間となるように形成する。
また、電子リレー層707がドナー性物質を含む場合には、当該ドナー性物質のドナー準
位も複合材料層708に含まれるアクセプター性物質のLUMO準位と、電子輸送層70
4に含まれる電子輸送性の高い物質のLUMO準位との間となるようにする。具体的なエ
ネルギー準位の数値としては、電子リレー層707に含まれる電子輸送性の高い物質のL
UMO準位は−5.0eV以上、好ましくは−5.0eV以上−3.0eV以下とすると
よい。
は金属−酸素結合と芳香族配位子を有する金属錯体を用いることが好ましい。
hthalocyanine tin(II) complex)、ZnPc(Phth
alocyanine zinc complex)、CoPc(Cobalt(II)
phthalocyanine, β−form)、FePc(Phthalocyan
ine Iron)及びPhO−VOPc(Vanadyl 2,9,16,23−te
traphenoxy−29H,31H−phthalocyanine)のいずれかを
用いることが好ましい。
、金属−酸素の二重結合を有する金属錯体を用いることが好ましい。金属−酸素の二重結
合はアクセプター性(電子を受容しやすい性質)を有するため、電子の移動(授受)がよ
り容易になる。また、金属−酸素の二重結合を有する金属錯体は安定であると考えられる
。したがって、金属−酸素の二重結合を有する金属錯体を用いることにより発光素子を低
電圧でより安定に駆動することが可能になる。
い。具体的には、VOPc(Vanadyl phthalocyanine)、SnO
Pc(Phthalocyanine tin(IV) oxide complex)
及びTiOPc(Phthalocyanine titanium oxide co
mplex)のいずれかは、分子構造的に金属−酸素の二重結合が他の分子に対して作用
しやすく、アクセプター性が高いため好ましい。
具体的にはPhO−VOPcのような、フェノキシ基を有するフタロシアニン誘導体が好
ましい。フェノキシ基を有するフタロシアニン誘導体は、溶媒に可溶である。そのため、
発光素子を形成する上で扱いやすいという利点を有する。また、溶媒に可溶であるため、
成膜に用いる装置のメンテナンスが容易になるという利点を有する。
アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類金属及びこれらの化合物(アルカリ金属化合物
(酸化リチウムなどの酸化物、ハロゲン化物、炭酸リチウムや炭酸セシウムなどの炭酸塩
を含む)、アルカリ土類金属化合物(酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩を含む)、又は希土
類金属の化合物(酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩を含む))の他、テトラチアナフタセン
(略称:TTN)、ニッケロセン、デカメチルニッケロセンなどの有機化合物を用いるこ
とができる。電子リレー層707にこれらドナー性物質を含ませることによって、電子の
移動が容易となり、発光素子をより低電圧で駆動することが可能になる。
した材料の他、複合材料層708に含まれるアクセプター性物質のアクセプター準位より
高いLUMO準位を有する物質を用いることができる。具体的なエネルギー準位としては
、−5.0eV以上、好ましくは−5.0eV以上−3.0eV以下の範囲にLUMO準
位を有する物質を用いることが好ましい。このような物質としては例えば、ペリレン誘導
体や、含窒素縮合芳香族化合物などが挙げられる。なお、含窒素縮合芳香族化合物は、安
定であるため、電子リレー層707を形成する為に用いる材料として、好ましい材料であ
る。
物(略称:PTCDA)、3,4,9,10−ペリレンテトラカルボキシリックビスベン
ゾイミダゾール(略称:PTCBI)、N,N’−ジオクチル−3,4,9,10−ペリ
レンテトラカルボン酸ジイミド(略称:PTCDI−C8H)、N,N’−ジヘキシル−
3,4,9,10−ペリレンテトラカルボン酸ジイミド(略称:Hex PTC)等が挙
げられる。
フェナントロリン−2,3−ジカルボニトリル(略称:PPDN)、2,3,6,7,1
0,11−ヘキサシアノ−1,4,5,8,9,12−ヘキサアザトリフェニレン(略称
:HAT(CN)6)、2,3−ジフェニルピリド[2,3−b]ピラジン(略称:2P
YPR)、2,3−ビス(4−フルオロフェニル)ピリド[2,3−b]ピラジン(略称
:F2PYPR)等が挙げられる。
5,8−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物(略称:NTCDA)、パーフルオロペン
タセン、銅ヘキサデカフルオロフタロシアニン(略称:F16CuPc)、N,N’−ビ
ス(2,2,3,3,4,4,5,5,6,6,7,7,8,8,8−ペンタデカフルオ
ロオクチル)−1,4,5,8−ナフタレンテトラカルボン酸ジイミド(略称:NTCD
I−C8F)、3’,4’−ジブチル−5,5’’−ビス(ジシアノメチレン)−5,5
’’−ジヒドロ−2,2’:5’,2’’−テルチオフェン)(略称:DCMT)、メタ
ノフラーレン(例えば、[6,6]−フェニルC61酪酸メチルエステル)等を用いるこ
とができる。
ー性物質との共蒸着などの方法によって電子リレー層707を形成すれば良い。
料を用いてそれぞれ形成すれば良い。
て形成される。反射性を有する材料としては、アルミニウム、金、白金、銀、ニッケル、
タングステン、クロム、モリブデン、鉄、コバルト、銅、又はパラジウム等の金属材料を
用いることができる。そのほか、アルミニウムとチタンの合金、アルミニウムとニッケル
の合金、アルミニウムとネオジムの合金などのアルミニウムを含む合金(アルミニウム合
金)や銀と銅の合金などの銀を含む合金を用いることもできる。銀と銅の合金は、耐熱性
が高いため好ましい。さらに、アルミニウム合金膜に接する金属膜、又は金属酸化物膜を
積層することでアルミニウム合金膜の酸化を抑制することができる。該金属膜、金属酸化
物膜の材料としては、チタン、酸化チタンなどが挙げられる。上述の材料は、地殻におけ
る存在量が多く安価であるため、発光素子の作製コストを低減することができ、好ましい
。
用いて凹凸構造を形成する。
ることができる。
本実施の形態では、本発明の一態様の固体発光素子を備える発光装置を用いた、照明装置
の一例について図4(A)(B)を用いて説明する。
ム7503、支柱7504、台7505、電源スイッチ7506を含む。なお、照明装置
は、本発明の一態様により形成される発光装置を照明部7501に用いることにより作製
される。なお、照明装置には、図4(A)に示す卓上照明装置の他、天井固定型の照明装
置(天井固定型照明装置)または壁掛け型の照明装置(壁掛け型照明装置)なども含まれ
る。
部7501に用いることで、電力効率が高く、面内で均一に発光し、光取り出し効率の高
い照明装置(卓上照明装置)を提供することができる。
いた例である。本発明の一態様の発光装置は大面積化に有利であるため、天井固定型照明
装置3001に示すように大面積の照明装置として用いることができる。その他、壁掛け
型照明装置3002として用いることもできる。なお、本発明の一態様を適用して形成さ
れる発光装置を用いることで、電力効率が高く、面内で均一に発光し、光取り出し効率の
高い照明装置を提供することができる。なお、図4(B)に示すように、室内照明装置を
備えた部屋で、図4(A)で説明した卓上照明装置3000を併用してもよい。
7.1SR1(サイバネットシステム株式会社製)を用いた。
例では、固体発光素子として、有機EL素子を用いた。
図5(A)に示す従来例1の有機EL素子は、ガラス基板1000上に、インジウムスズ
酸化物(ITO)からなる第1の電極1003と、発光物質を含むEL層1002と、ア
ルミニウムからなる第2の電極1008とが順に積層された構成とした。
、EL層が1.78とした。また、第1の電極の透過率は90%、EL層の発光領域は6
0μm□、EL層の発光波長は550nm、第2の電極の反射率は90%とした。
図5(B)に示す従来例2の有機EL素子は、従来例1の構成に加え、ガラス基板100
0の電極やEL層1002が形成されていない面側に、屈折率1.5の半球状のマイクロ
レンズ1004を設けた構成とした。このとき、半球の直径は30μmとした。
本発明の一態様の有機EL素子である構成例1(図5(C))は、従来例2の構成に加え
、ガラス基板1005と第1の電極1003との間に、高屈折率材料層1006を設けた
。高屈折率材料層1006の屈折率は1.8とした。また、ガラス基板1005は、高屈
折率材料層1006と接する面に半球状の凹凸構造を有する構成とした。半球の直径は3
0μmとした。
本発明の一態様の有機EL素子である構成例2(図5(D))は、従来例2の構成に加え
、ガラス基板1000と第1の電極1003との間に、ガラス基板1000側から、低屈
折率材料層1007及び高屈折率材料層1006を設けた。低屈折率材料層1007の屈
折率は1.36とし、高屈折率材料層1006の屈折率は1.8とした。また、低屈折率
材料層1007と高屈折率材料層1006との界面は半球状の凹凸構造を有する構成とし
た。半球の直径は30μmとした。
を1としたときの従来例2、構成例1、構成例2の光取り出し効率の比の値を表1に示す
。
出し効率が高い結果となった。
1006とガラス基板1000の間に、ガラス基板1000よりも低い屈折率の層である
低屈折率材料層1007を有する。これは、低屈折率材料層1007とガラス基板100
0の界面での全反射等による光のロスを抑制することができ、光取り出し効率が向上した
ためである。
を安価に実現できることが示唆された。
例の固体発光素子は全て有機EL素子である。本実施例で用いた材料の化学式を以下に示
す。
体101を有する。そして、構造体101上に、高屈折率材料層201が形成され、該高
屈折率材料層201上に、発光体301が形成されている。
11、第3の層113及び第2の層112aを備える。第1の層111は、6μmピッチ
のマイクロレンズアレイ(屈折率約1.5)からなり、第3の層113は、厚さ0.7m
mのガラス(屈折率約1.48)からなり、第2の層112aは、半球レンズ(屈折率約
1.5)からなる。なお、第3の層113及び第2の層112aは、透光性を有する樹脂
(屈折率約1.5)を介して接している。
11、第3の層113及び第2の層112bを備える。第1の層111は、6μmピッチ
のマイクロレンズアレイ(屈折率約1.5)からなり、第3の層113は、厚さ0.7m
mのガラス(屈折率約1.48)からなり、第2の層112bは、レンズ拡散板(屈折率
約1.5)からなる。なお、第3の層113及び第2の層112bは、透光性を有する樹
脂(屈折率約1.5)を介して接している。
6(C))。第3の層113は、厚さ0.7mmのガラス(屈折率約1.48)からなる
。
まず、屈折率約1.48のガラス(コーニング製、EAGLE XG(登録商標))上に
屈折率約1.5のマイクロレンズアレイを、金型を用いて作製した。マイクロレンズアレ
イの材料としては、エポキシメタクリレートを主成分とする「オプトクレーブ HS22
6」(株式会社アーデル製)を用いて作製した。前述の通り、マイクロレンズアレイのピ
ッチは6μmとした。
布した。そして、紫外線(波長:365nm)90mW/cm2以上で1分照射し、該高
屈折率樹脂を硬化させることで、高屈折率材料層201を形成した。なお、高屈折率樹脂
としては、屈折率約1.8のUV硬化型機能性ハードコート剤「LIODURAS」TY
T80−01(東洋インキ株式会社製、Liodurasは登録商標)を用いた。
製方法は後述する。
あって、発光体301の発光領域と重なる位置に、屈折率約1.5の透光性を有する樹脂
を介して屈折率約1.5の半球レンズを設けた。なお、半球レンズとしては、非球面コン
デンサーレンズ35×26.2 FL(エドモンドオプティクスジャパン製)を用いた。
また、透光性を有する樹脂としては、Electro−Lite社製、ELC−2500
Clearを用いた。
まず、発光素子1と同様の方法・材料で、第1の層111、第3の層113、高屈折率材
料層201及び発光体301を形成した。
あって、発光体301の発光領域と重なる位置に、屈折率約1.5の透光性を有する樹脂
を介して屈折率約1.5のレンズ拡散板を設けた。レンズ拡散板としては、LSD60P
C10−F12(株式会社 オプティカルソリューションズ製)を用いた。また、透光性
を有する樹脂としては、Electro−Lite社製、ELC−2500 Clear
を用いた。
第3の層113上に発光体301を形成することで、比較発光素子3を作製した。第3の
層113としては、屈折率約1.48のガラス(コーニング製、EAGLE XG(登録
商標))を用い、発光体301は、発光素子1と同様の方法で作製した。
について、図6(D)を用いて説明する。
酸化珪素を含むインジウム錫酸化物(ITSO)をスパッタリング法にて成膜し、陽極と
して機能する第1の電極1101を形成した。なお、その膜厚は110nmとし、電極面
積は2mm×2mmとした。
成された基板1100を真空蒸着装置内に設けられた基板ホルダーに固定し、10−4P
a程度まで減圧した後、第1の電極1101上に、9−フェニル−3−[4−(10−フ
ェニル−9−アントリル)フェニル]−9H−カルバゾール(略称:PCzPA)と酸化
モリブデン(VI)を共蒸着することで、第1の正孔注入層1111aを形成した。その
膜厚は50nmとし、PCzPAと酸化モリブデン(VI)の比率は、重量比で2:1(
=PCzPA:酸化モリブデン)となるように調節した。なお、共蒸着法とは、一つの処
理室内で、複数の蒸着源から同時に蒸着を行う蒸着法である。
し、第1の正孔輸送層1112aを形成した。
−10−フェニルアントラセン(略称:CzPA)とN,N’−ビス〔4−(9−フェニ
ル−9H−フルオレン−9−イル)フェニル〕−N,N’−ジフェニルピレン−1,6−
ジアミン(略称:1,6FLPAPrn)を共蒸着することで、第1の発光層1113a
を形成した。その膜厚は30nmとし、CzPAと1,6FLPAPrnの比率は、重量
比で1:0.05(=CzPA:1,6FLPAPrn)となるように調節した。
称:BPhen)を膜厚15nmとなるように成膜し、第1の電子輸送層1114aを形
成した。
子注入層1115aを形成した。
2nmで蒸着し、電子リレー層1116を形成した。
−イル)トリフェニルアミン(略称:BPAFLP)と酸化モリブデン(VI)を共蒸着
することで、第2の正孔注入層1111bを形成した。その膜厚は60nmとし、BPA
FLPと酸化モリブデン(VI)の比率は、重量比で2:1(=BPAFLP:酸化モリ
ブデン)となるように調節した。なお、本実施例の第2の正孔注入層1111bは、先の
実施の形態で説明した電荷発生層として機能する。
し、第2の正孔輸送層1112bを形成した。
)フェニル]ジベンゾ[f,h]キノキサリン(略称:2mDBTPDBq−II)と4
−フェニル−4’−(9−フェニル−9H−カルバゾール−3−イル)トリフェニルアミ
ン(略称:PCBA1BP)と(アセチルアセトナト)ビス(4,6−ジフェニルピリミ
ジナト)イリジウム(III)(略称:[Ir(dppm)2(acac)])を共蒸着
することで、第2の発光層1113bを形成した。その膜厚は、40nmとし、2mDB
TPDBq−II、PCBA1BP、及びIr(dppm)2(acac)の比率は、重
量比で1.6:0.4:0.12(=2mDBTPDBq−II:PCBA1BP:Ir
(dppm)2(acac))となるように調節した。
enを膜厚15nmとなるように成膜し、第2の電子輸送層1114bを形成した。
蒸着し、第2の電子注入層1115bを形成した。
て、アルミニウムを200nmの膜厚となるように蒸着した。
封止する作業を行った。
ついて表3に示す。表3における相対電力効率は、比較発光素子3の電力効率を1とした
相対的な値として示す。
発光素子1及び発光素子2は、それぞれ相対電力効率が1.92、1.34と高い値を示
した。
得られることが示された。
上記実施例で用いた2−[3−(ジベンゾチオフェン−4−イル)フェニル]ジベンゾ[
f,h]キノキサリン(略称:2mDBTPDBq−II)の合成方法について説明する
。
)、3−(ジベンゾチオフェン−4−イル)フェニルボロン酸6.1g(20mmol)
、テトラキス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(0)460mg(0.4mmol
)、トルエン300mL、エタノール20mL、2Mの炭酸カリウム水溶液20mLを加
えた。この混合物を、減圧下で攪拌することで脱気し、フラスコ内を窒素置換した。この
混合物を窒素気流下、100℃で7.5時間攪拌した。室温まで冷ました後、得られた混
合物を濾過して白色の濾物を得た。得られた濾物を水、エタノールの順で洗浄した後、乾
燥させた。得られた固体を約600mLの熱トルエンに溶かし、セライト(和光純薬工業
株式会社、カタログ番号:531−16855)、フロリジール(和光純薬工業株式会社
、カタログ番号:540−00135)を通して吸引濾過し、無色透明の濾液を得た。得
られた濾液を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製した。クロマトグラフ
ィーは、熱トルエンを展開溶媒に用いて行った。ここで得られた固体にアセトンとエタノ
ールを加えて超音波を照射した後、生じた懸濁物を濾取して乾燥させたところ、白色粉末
を収量7.85g、収率80%で得た。
は、圧力5.0Pa、アルゴン流量5mL/minの条件で、白色粉末を300℃で加熱
して行った。昇華精製後、目的物の白色粉末を収量3.5g、収率88%で得た。
フェン−4−イル)フェニル]ジベンゾ[f,h]キノキサリン(略称:2mDBTPD
Bq−II)であることを確認した。
1H NMR(CDCl3,300MHz):δ(ppm)=7.45−7.52(m
,2H),7.59−7.65(m,2H),7.71−7.91(m,7H),8.2
0−8.25(m,2H),8.41(d,J=7.8Hz,1H),8.65(d,J
=7.5Hz,2H),8.77−8.78(m,1H),9.23(dd,J=7.2
Hz,1.5Hz,1H),9.42(dd,J=7.8Hz,1.5Hz,1H),9
.48(s,1H)。
上記実施例で用いた(アセチルアセトナト)ビス(4,6−ジフェニルピリミジナト)イ
リジウム(III)(略称:[Ir(dppm)2(acac)])の合成方法について
説明する。
まず、4,6−ジクロロピリミジン5.02g、フェニルボロン酸8.29g、炭酸ナト
リウム7.19g、ビス(トリフェニルホスフィン)パラジウム(II)ジクロリド(略
称:Pd(PPh3)2Cl2)0.29g、水20mL、アセトニトリル20mLを、
還流管を付けたナスフラスコに入れ、内部をアルゴン置換した。この反応容器にマイクロ
波(2.45GHz 100W)を60分間照射することで加熱した。ここで更にフェニ
ルボロン酸2.08g、炭酸ナトリウム1.79g、Pd(PPh3)2Cl20.07
0g、水5mL、アセトニトリル5mLをフラスコに入れ、再度マイクロ波(2.45G
Hz 100W)を60分間照射することで加熱した。その後この溶液に水を加え、ジク
ロロメタンにて有機層を抽出した。得られた抽出液を水で洗浄し、硫酸マグネシウムにて
乾燥させた。乾燥した後の溶液を濾過した。この溶液の溶媒を留去した後、得られた残渣
を、ジクロロメタンを展開溶媒とするシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製し、ピ
リミジン誘導体Hdppmを得た(黄白色粉末、収率38%)。なお、マイクロ波の照射
は、マイクロ波合成装置(CEM社製 Discover)を用いた。以下にステップ1
の合成スキーム(B−1)を示す。
ウム(III)](略称:[Ir(dppm)2Cl]2)の合成>
次に、2−エトキシエタノール15mL、水5mL、上記ステップ1で得たHdppm1
.10g、塩化イリジウム水和物(IrCl3・H2O)0.69gを、還流管を付けた
ナスフラスコに入れ、ナスフラスコ内をアルゴン置換した。その後、マイクロ波(2.4
5GHz 100W)を1時間照射し、反応させた。溶媒を留去した後、得られた残渣を
エタノールで濾過し、次いで洗浄し、複核錯体[Ir(dppm)2Cl]2を得た(赤
褐色粉末、収率88%)。以下にステップ2の合成スキーム(B−2)を示す。
ウム(III)(略称:[Ir(dppm)2(acac)])の合成>
さらに、2−エトキシエタノール40mL、上記ステップ2で得た[Ir(dppm)2
Cl]21.44g、アセチルアセトン0.30g、炭酸ナトリウム1.07gを、還流
管を付けたナスフラスコに入れ、ナスフラスコ内をアルゴン置換した。その後、マイクロ
波(2.45GHz 120W)を60分間照射し、反応させた。溶媒を留去し、得られ
た残渣をジクロロメタンに溶解して濾過し、不溶物を除去した。得られた濾液を水、次い
で飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムにて乾燥させた。乾燥した後の溶液を濾過した
。この溶液の溶媒を留去した後、得られた残渣を、ジクロロメタン:酢酸エチル=50:
1(体積比)を展開溶媒とするシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製した。その後
、ジクロロメタンとヘキサンの混合溶媒にて再結晶化することにより、目的物である橙色
粉末を得た(収率32%)。以下にステップ3の合成スキーム(B−3)を示す。
を下記に示す。この結果から、本合成例において、[Ir(dppm)2(acac)]
が得られたことがわかった。
.48(d,2H),6.80(t,2H),6.90(t,2H),7.55−7.6
3(m,6H),7.77(d,2H),8.17(s,2H),8.24(d,4H)
,9.17(s,2H).
102 EL層
103 第1の電極
108 第2の電極
111 第1の層
112 第2の層
112a 第2の層
112b 第2の層
113 第3の層
201 高屈折率材料層
202 窒化膜
301 発光体
701 正孔注入層
702 正孔輸送層
703 発光層
704 電子輸送層
705 電子注入層
706 電子注入バッファー層
707 電子リレー層
708 複合材料層
800 第1のEL層
801 第2のEL層
803 電荷発生層
1000 ガラス基板
1002 EL層
1003 第1の電極
1004 マイクロレンズ
1005 ガラス基板
1006 高屈折率材料層
1007 低屈折率材料層
1008 第2の電極
1101 第1の電極
1103 第2の電極
1111a 第1の正孔注入層
1111b 第2の正孔注入層
1112a 第1の正孔輸送層
1112b 第2の正孔輸送層
1113a 第1の発光層
1113b 第2の発光層
1114a 第1の電子輸送層
1114b 第2の電子輸送層
1115a 第1の電子注入層
1115b 第2の電子注入層
1116 電子リレー層
3000 卓上照明装置
3001 天井固定型照明装置
3002 型照明装置
7501 照明部
7502 傘
7503 可変アーム
7504 支柱
7505 台
7506 電源スイッチ
Claims (4)
- 構造体と、
前記構造体に接して配置された材料層と、
前記材料層に接した配置された発光体と、を有し、
前記構造体は、第1の層と、第2の層と、前記第1の層と前記第2の層との間の第3の層と、を有し、
前記第1の層は、前記材料層に接して配置され、
前記第1の層は、マイクロレンズアレイであり、
前記第2の層は、半球レンズでなり、
前記第3の層は、ガラスでなり、
前記第1の層の屈折率及び前記第2の層の屈折率は、前記第3の層の屈折率よりも大きく、
前記材料層の屈折率は、前記第1の層の屈折率及び前記第2の層の屈折率よりも大きいことを特徴とする固体発光素子。 - 構造体と、
前記構造体に接して配置された材料層と、
前記材料層に接した配置された発光体と、を有し、
前記構造体は、第1の層と、第2の層と、前記第1の層と前記第2の層との間の第3の層と、を有し、
前記第1の層は、前記材料層に接して配置され、
前記第1の層は、マイクロレンズアレイであり、
前記第2の層は、半球レンズでなり、
前記第3の層は、ガラスでなり、
前記第1の層の屈折率及び前記第2の層の屈折率は、前記第3の層の屈折率よりも大きく、
前記材料層の屈折率は、前記第1の層の屈折率及び前記第2の層の屈折率よりも大きく、
前記第1の層の屈折率は、前記第2の層の屈折率と同じであることを特徴とする固体発光素子。 - 構造体と、
前記構造体に接して配置された材料層と、
前記材料層に接した配置された発光体と、を有し、
前記構造体は、第1の層と、第2の層と、前記第1の層と前記第2の層との間の第3の層と、を有し、
前記第1の層は、前記材料層に接して配置され、
前記第1の層は、マイクロレンズアレイであり、
前記第2の層は、半球レンズでなり、
前記第3の層は、ガラスでなり、
前記第1の層の屈折率及び前記第2の層の屈折率は、前記第3の層の屈折率よりも大きく、
前記材料層の屈折率は、前記第1の層の屈折率及び前記第2の層の屈折率よりも大きく、
前記発光体は、
第1の電極と、
第2の電極と、
前記第1の電極と前記第2の電極との間に配置された、第1の発光層及び第2の発光層と、
前記第1の発光層と前記第2の発光層との間の電子リレー層と、
前記第1の電極と前記第1の発光層との間に配置された、酸化モリブデンを含む第1の有機化合物層と、
前記電子リレー層と前記第2の発光層との間に配置された、酸化モリブデンを含む第2の有機化合物層と、を有することを特徴とする固体発光素子。 - 請求項3において、
前記電子リレー層は、銅フタロシアニンを含むことを特徴とする固体発光素子。
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