JP6437618B2 - 負極、非水電解質二次電池及び電池パック - Google Patents
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Description
第1実施形態に係る非水電解質二次電池を説明する。
第1実施形態に係る非水電解質二次電池は、外装材と、外装材内に収納された正極と、外装材内に正極と空間的に離間して、例えばセパレータを介在して収納された活物質を含む負極と、外装材内に充填された非水電解質とを具備する。
実施形態では、電極群として、巻回電極群101を示したが、正極と負極とをその間にセパレータを介在させながら交互に積層した構造を有する積層型電極群を用いることも可能である。巻回電極群の方が、その本実施形態の効果をより得ることができる。
1)外装材
外装材102は、厚さ0.5mm以下のラミネートフィルムから形成される。或いは、外装材102には厚さ1.0mm以下の金属製容器が用いられる。金属製容器は、厚さ0.5mm以下であることがより好ましい。
外装材102の形状は、扁平型(薄型)、角型、円筒型、コイン型、及びボタン型から選択できる。外装材102の例には、電池寸法に応じて、例えば携帯用電子機器等に積載される小型電池用外装材、二輪乃至四輪の自動車等に積載される大型電池用外装材などが含まれる。
正極は、活物質を含む正極活物質層105bが正極集電体105aの片面もしくは両面に担持された構造を有する。
前記正極活物質層105bの片面の厚さは1.0μm以上150μm以下の範囲であることが電池の大電流放電特性とサイクル寿命の保持の点から望ましい。従って正極集電体の両面に担持されている場合は正極活物質層105bの合計の厚さは20μm以上300μm以下の範囲となることが望ましい。片面のより好ましい範囲は30μm以上120μm以下である。この範囲であると大電流放電特性とサイクル寿命は向上する。
また、正極活物質層105bは正極材料同士を結着する結着剤を含んでいてもよい。
正極活物質としては、種々の酸化物、例えば二酸化マンガン、リチウムマンガン複合酸化物、リチウム含有ニッケルコバルト酸化物(例えばLiCoO2)、リチウム含有ニッケルコバルト酸化物(例えばLiNi0.8CO0.2O2)、リチウムマンガン複合酸化物(例えばLiMn2O4、LiMnO2)を用いると高電圧が得られるために好ましい。
結着材の具体例としては例えばポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリ弗化ビニリデン(PVdF)、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体(EPDM)、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)等を用いることができる。
負極103は、負極材料を含む負極活物質層103aが負極集電体103bの片面もしくは両面に担持された構造を有する。
ここで負極活物質層103aの単位面積あたりの質量とは、負極集電体103bの両側に負極活物質層103aが塗布されている場合は、どちらか片側あたりの負極活物質層103aを指す。負極活物質層103aの単位面積あたりの質量が10g/m2未満の場合、そもそも強度の強い集電体を使う必要がない。また、負極活物質層103aの単位面積あたりの質量が150g/m2を超えると結着を保ちつつ負極集電体103bの変形を抑制することが難しい。より好ましい負極活物質層103aの単位面積あたりの質量の範囲は20g/m2以上100g/m2以下である。
負極集電体103bの厚さが5μm未満の場合、電池作製にあたり負極集電体103bが切れやすかったり、充放電にともなう負極集電体103bの変形を抑制できなくなったりする恐れがある。負極集電体103bの厚さが25μmを超えると、電池の体積容量が小さくなる。好ましい負極集電体103bの厚さは、7μm以上20μm以下である。
電解質としては非水電解液、電解質含浸型ポリマー電解質、高分子電解質、あるいは無機固体電解質を用いることができる。
非水電解液は、非水溶媒に電解質を溶解することにより調製される液体状電解液で、電極群中の空隙に保持される。
非水溶媒としては、プロピレンカーボネート(PC)やエチレンカーボネート(EC)とPCやECより低粘度である非水溶媒(以下第2溶媒と称す)との混合溶媒を主体とする非水溶媒を用いることが好ましい。
電解質の非水溶媒に対する溶解量は、0.5mol/L以上2.0mol/L以下とすることが望ましい。
非水電解液を用いる場合、および電解質含浸型ポリマー電解質を用いる場合においてはセパレータ104を用いることができる。セパレータ104は多孔質セパレータを用いる。セパレータ104の材料としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、またはポリ弗化ピニリデン(PVdF)を含む多孔質フィルム、合成樹脂製不織布等を用いることができる。中でも、ポリエチレンか、あるいはポリプロピレン、または両者からなる多孔質フィルムは、二次電池の安全性を向上できるため好ましい。
次に、上述の非水電解質二次電池を用いた電池パックについて説明する。
第2実施形態に係る電池パックは、上記実施形態に係る非水電解質二次電池(即ち、単電池)を一以上有する。電池パックに複数の単電池が含まれる場合、各単電池は、電気的に直列、並列、或いは、直列と並列に接続して配置される。
図3の概念図及び図4のブロック図を参照して電池パック200を具体的に説明する。図3に示す電池パック200では、単電池201として図1に示す非水電解質液電池100を使用している。
以上に記載した本実施形態によれば、上記実施形態における優れた充放電サイクル性能を有する非水電解質二次電池を備えることにより、優れた充放電サイクル性能を有する電池パックを提供することができる。
<正極の作製>
活物質であるリチウムニッケルマンガンコバルト複合酸化物(LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2)粉末85質量%とアセチレンブラック10質量%とポリフッ化ビニリデン(PVdF)5質量%とをN−メチルピロリドンに加えて混合してスラリーを調製した。このスラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔(集電体)に、活物質層の単位面積あたりの質量が270g/m2になるように塗布し、乾燥後、プレスすることにより密度3.25g/cm3の正極層を有する正極を作製した。
シリコン酸化物粉末(SiO)およびシリコン粉末(Si)の混合物を80質量%とハードカーボン粉末10質量%とポリイミド(PI)10質量%をNMPに加えて混合してスラリーを調製した。
このスラリーを厚さ10μmのステンレス箔に、活物質層の単位質量が25g/m2になるように塗布・乾燥した後、密度1.5g/cm3の電極密度になるように負極をロールプレスにて圧延した。作製した電極群を露点−20℃のアルゴン雰囲気下、450℃にて1日間熱処理を行った。
前記正極、ポリエチレン製多孔質フィルムからなるセパレータ、前記負極および前記セパレータをそれぞれこの順序で積層した後、前記負極が最外周に位置するように渦巻き状に巻回して電極群を作製した。
エチレンカーボネート(EC)とメチルエチルカーボネート(MEC)とを体積比で1:2になるように混合して混合溶媒とした。この混合溶媒に六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を1.0モル/L溶解して非水電解液を調製した。
前記電極群および前記非水電解液を直径1.8mm、高さ650mmのステンレス製の有底円筒状容器内にそれぞれ収納した。つづいて、負極リードの一端を電極群の負極に接続した。負極リードの他端は、負極端子を兼ねる有底円筒状容器に接続した。ひきつづき、中央に正極端子が嵌着された絶縁封口板を用意した。正極リードの一端を正極端子に、その他端を電極群の正極に接続した後、絶縁封口板を容器の上部開口部にかしめ加工することにより円筒形非水電解質二次電池を組み立てた。
得られた二次電池を、0.2Cレート、25℃環境下にて、4.2Vで充電し、その後、2Vに達するまで0.2Cレートで放電した。その後25℃環境下、4.2Vにて充放電を1回繰り返し、容量確認を実施した。
実施例1と同じ条件で作製した非水電解質二次電池を0.2Cレートで4.2Vと2Vに調整したものを、それぞれ露点−50℃のアルゴン雰囲気内にて解体した。負極の活物質層よりそれぞれ数mgほどかき出して、溶媒にヘキサンを用い、ピクノメータを用いて25℃における密度測定を実施した。それぞれの密度を算出した後、密度比率(4.2V時の密度)/(2V時の密度)を算出したところ、0.58であった。2Vに調製した負極電極を露点―20℃のドライルーム環境下に持ち出し、活物質層の剥離強度は、サイカスを用いて測定した。その結果2.8N/cmであった。最後に電極層の引っ張り強度は、引張圧縮試験機を用いて測定を実施した。電極層が切断した荷重から引っ張り強度を算出した結果、引っ張り強度は865N/mm2であった。一覧を表1にまとめた。
負極電極が表1の構成になるように、適宜構成部材、熱処理温度を変更した。また、正極の塗布量を負極活物質あたりの容量、負極塗布量にあわせて調整し、おおよそ150g/m2から300g/m2になるようにする以外は、実施例1と同じ構成にて非水電解質二次電池を作製した。
以上のように、本発明の条件では、高容量を維持しつつ、かつ体積膨張による集電体の変形を大幅に抑制することが可能である。
Claims (10)
- 負極集電体と前記負極集電体上に負極活物質層を有する負極であり、
前記負極の引っ張り強さが400N/mm2以上1200N/mm2以下で、
サイカス法で測定した前記負極集電体と前記負極活物質層との剥離強度が1.5N/cm以上4N/cm以下であり、
前記負極活物質層は、シリコン、シリコン含有酸化物、スズおよびスズ含有酸化物からなる群より選ばれる1種類以上を含む負極。 - 4.2V充電時における前記負極活物質層の密度と、2.0V放電時における前記活物質層の密度の比率、が0.25以上0.9以下である請求項1に記載の負極。
- 前記負極活物質層の単位面積あたりの質量は、10g/m2以上150g/m2以下である請求項1又は2に記載の負極。
- 前記負極集電体の厚さが5μm以上25μm以下である請求項1ないし3のいずれか1項に記載の負極。
- 前記負極集電体は、ステンレスである請求項1ないし4のいずれか1項に記載の負極。
- 前記負極活物質は、カーボンで被覆されたSiOx(0<x≦2)で表されるシリコン含有酸化物又はカーボンで被覆されたSnOx(0<x≦2)で表されるシリコン含有酸化物を含む請求項1ないし5のいずれか1項に記載の負極。
- 請求項1ないし請求項6いずれ1項に記載の負極と、正極と、前記負極及び正極の間に介在するセパレータを具備する非水電解質二次電池。
- 前記請求項7に記載の非水電解質二次電池を用いた電池パック。
- 通電用の外部端子と、保護回路とをさらに含む請求項8に記載の電池パック。
- 前記非水二次電池を複数具備し、前記非水電解質二次電池が直列、並列、又は直列及び並列を組み合わせて電気的に接続されている請求項8又は9に記載の電池パック。
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