JP6432418B2 - 拡散処理装置およびそれを用いたｒ−ｔ−ｂ系焼結磁石の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、拡散処理装置およびそれを用いたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法に関し、特に、軽希土類元素ＲＬ（ＮｄおよびＰｒの少なくとも１種）を主たる希土類元素Ｒとして含有し、かつ、軽希土類元素ＲＬの一部が重希土類元素ＲＨ（ＤｙおよびＴｂの少なくとも１種）によって置換されているＲ₂Ｔ₁₄Ｂ型化合物（Ｒは希土類元素、ＴはＦｅを含む遷移金属元素）を主相として有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法に好適に用いられる拡散処理装置に関する。

Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、永久磁石の中で最も高性能な磁石として知られており、ハードディスクドライブのボイスコイルモータ（ＶＣＭ）や、ハイブリッド車搭載用モータ等の各種モータや家電製品等に使用されている。Ｎｄの一部または全部は他の希土類元素Ｒに置き換えられても良く、Ｆｅの一部は他の遷移金属元素に置き換えられても良いため、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物は、Ｒ₂Ｔ₁₄Ｂ型化合物と表現される場合がある。なお、Ｂの一部はＣ（炭素）に置き換えられ得る。

Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、高温で保磁力が低下するため、高温暴露により減磁する不可逆減磁が起こる。不可逆減磁を回避するため、モータ用等に使用する場合、高温下でも高い保磁力を維持することが要求されている。これを満足するためには、常温での保磁力を高めるか、もしくは要求温度までの保磁力変化を小さくする必要がある。

Ｒ₂Ｔ₁₄Ｂ型化合物相中の軽希土類元素ＲＬであるＮｄを重希土類元素ＲＨ（主にＤｙ、Ｔｂ）で置換すると、保磁力が向上することが知られている。高温で高い保磁力を得るためには、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用の原料合金中に重希土類元素ＲＨを多く添加することが有効であると考えられてきた。しかし、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、軽希土類元素ＲＬ（Ｎｄ、Ｐｒ）を重希土類元素ＲＨで置換すると、保磁力が向上する一方、残留磁束密度が低下してしまうという問題がある。また、重希土類元素ＲＨは希少資源であるため、その使用量を削減することが求められている。

そこで、近年、残留磁束密度を低下させないように、より少ない重希土類元素ＲＨによってＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の保磁力を向上させることが検討されている。本願出願人は、既に特許文献１において、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金の焼結磁石片の表面にＤｙ等の重希土類元素ＲＨを供給しつつ、重希土類元素ＲＨを焼結磁石片の内部に拡散させる（以下「蒸着拡散」という）方法を開示している。

特許文献１の方法では、処理室内において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片と重希土類元素ＲＨからなるＲＨバルク体とを離間して配置する必要があるため、配置のための工程に手間がかかり、量産性に劣るという問題がある。また、ＤｙやＴｂの供給が昇華によってなされるため、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片への拡散量を増加してより高い保磁力を得るには長時間を要する場合がある。

そこで、本願出願人は、特許文献２に、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片を準備する工程と、重希土類元素ＲＨ（ＤｙおよびＴｂの少なくとも１種）の金属または合金からなるＲＨ拡散源を準備する工程と、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片とＲＨ拡散源とを相対的に移動可能かつ近接または接触可能に処理室内に装入する工程と、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片とＲＨ拡散源とを処理室内にて連続的または断続的に移動させながら、５００℃以上８５０℃以下の熱処理を１０分以上行うＲＨ拡散工程とを包含する、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を開示した。

特許文献２の方法によれば、５００℃以上８５０℃以下という温度にも関わらず、ＲＨ拡散源がＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片と近接または接触するため、ＲＨ拡散源から重希土類元素ＲＨが供給され、粒界を通じてその内部に拡散することができる。

本願出願人は、さらに、特許文献３に、希土類元素の含有量によって定義されるＲ量が３１質量％以上３７質量％以下であるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片を準備する工程と、重希土類元素ＲＨ（ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方）および３０質量％以上８０質量％以下のＦｅを含有するＲＨ拡散源を準備する工程と、焼結磁石片とＲＨ拡散源とを相対的に移動可能かつ近接または接触可能に処理室内に装入する工程と、焼結磁石片とＲＨ拡散源とを処理室内にて連続的または断続的に移動させながら、焼結磁石片およびＲＨ拡散源を７００℃以上１０００℃以下の処理温度に加熱するＲＨ拡散工程とを包含する、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を開示した。

特許文献３に記載の製造方法によると、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片（ＲＨ拡散工程実施前の磁石）内部に短時間で重希土類元素ＲＨを拡散し、Ｂ_rを低下させることなくＨ_cJを向上させることができる。また、７００℃以上１０００℃以下の広い温度域のＲＨ拡散工程でもＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片とＲＨ拡散源とが溶着を起こさず、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片内部に重希土類元素ＲＨを拡散することができる。

参考のために特許文献２および３の開示内容の全てを本明細書に援用する。

国際公開第２００７／１０２３９１号 国際公開第２０１１／００７７５８号 国際公開第２０１３／１０８８３０号

しかしながら、特許文献２および３に記載されている製造装置では、拡散処理のために、焼結磁石片、ＲＨ拡散源およびオプショナルな撹拌補助部材（拡散処理において撹拌補助部材は必ずしも必要ではなく、任意で用いることができる）が投入された円筒状の処理室を回転させる際に、回転速度を制限しても、焼結磁石片同士の接触による焼結磁石片の欠けが発生する場合がある、および／または、処理室に投入可能な焼結磁石片の量が少なく、スループットが低いという問題がある。

焼結磁石片同士の接触による焼結磁石片の欠けは、焼結磁石片の投入量が少ないほど多く発生する傾向がある。これは、焼結磁石片の投入量が少ないと円筒状の処理室における「焼結磁石片の見かけの体積充填率」が低く、円筒状の処理室が回転した時に焼結磁石片が移動する距離が大きくなるので、焼結磁石片同士が接触した時の衝撃が大きくなるためと考えられる。ここで、「焼結磁石片の見かけの体積充填率」は、オプショナルな撹拌補助部材を使用するときは、焼結磁石片と撹拌補助部材との合計の見かけの体積充填率のことを言う。なお、ＲＨ拡散源は焼結磁石片と撹拌補助部材の隙間に存在し、見かけの体積充填率にはほとんど影響しないので考慮しない。

焼結磁石片同士の接触による焼結磁石片の欠けを抑制するために、焼結磁石片の見かけの体積充填率を高めることが考えられるが、特許文献２および３に記載されている製造装置では、後述するように、円筒状の処理室における焼結磁石片の見かけの体積充填率を４０％までしか増やすことができない場合があった。

このように特許文献２および３に記載されている製造装置は焼結磁石の見かけの体積充填率を高くできないので、欠けが発生したり処理室に投入可能な焼結磁石片の量が少なく、スループットが低くなる場合がある。

特に、近年需要が高まっている自動車の動力源用のモータや産業機器用モータに使用される焼結磁石片は、小型で長尺な形状（例えば、長さ３０ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚さ５ｍｍ）を有しており、特に欠けや割れが発生しやすい。また、低価格化の要求は強く、歩留りの向上に加えて、処理室内への焼結磁石片の投入量を増やしスループットを高めることも求められている。

本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、上記の従来の製造装置よりも焼結磁石片の欠けの発生を低減し、高い量産効率で拡散処理を行うことが可能な拡散処理装置およびそれを用いたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を提供することを主な目的とする。

本発明の実施形態による拡散処理装置は、複数のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片と、ＤｙまたはＴｂを含む重希土類元素ＲＨを含むＲＨ拡散源とを受容する処理空間を画定する円筒状の第１壁部と、前記処理空間を長さ方向に延びる３つの処理室に分割する３つの仕切り壁と、前記処理空間の長さ方向の一端に設けられ、前記３つの処理室にそれぞれが対応するよう配置された３つの第１開口部を有する第１蓋と、
前記処理空間の長さ方向の他端に設けられ、前記３つの処理室にそれぞれが対応するよう配置された３つの第２開口部を有する第２蓋と備え、傾斜可能および回転可能に支持された拡散炉と、前記第１壁部の外側に設けられたヒーターとを有する。

ある実施形態において、前記３つの仕切り壁は、隣接する２つの仕切り壁が１００°以上の角度をなす様に配置されている。

ある実施形態において、前記３つの第１開口部のそれぞれは、前記処理空間の外縁を下辺とし、前記３つの第１開口部のそれぞれの高さは前記処理空間の外縁で形成される円の半径の２分の１以下であり、前記３つ処理室のそれぞれを二等分する線と、前記３つの第１開口部を二等分する線とは略一致し、前記３つの開口部のそれぞれが有する２つの側辺のなす角は２５°以上５５°以下である。

ある実施形態において、前記３つの第１開口部のそれぞれの高さは、前記処理空間の外縁で形成される円の半径の３０％以上５０％以下である。

ある実施形態において、前記３つの第１開口部のそれぞれの高さは、前記処理空間の外縁で形成される円の半径の３０％以上４０％以下である。

ある実施形態において、前記第２蓋が有する前記３つの第２開口部は、前記第１蓋が有する前記３つの第１開口部と同じ要件を満足する。

ある実施形態において、前記第１蓋の前段に設けられた供給パイプをさらに有し、前記供給パイプの排出口は投入口よりも小さい。

ある実施形態において、前記第２蓋の後段に設けられた冷却部をさらに有し、前記冷却部は、冷却空間を画定する円筒状の第２壁部と、壁部にらせん状に設けられた邪魔板とを有する。

本発明の実施形態によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、希土類元素の含有量によって定義されるＲ量が２９質量％以上４０質量％以下であるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片を準備する工程と、重希土類元素ＲＨ（ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方）を含有するＲＨ拡散源を準備する工程と、上記のいずれかに記載の拡散処理装置の前記３つの処理室に、前記焼結磁石片と前記ＲＨ拡散源とを投入する工程と、前記焼結磁石片と前記ＲＨ拡散源とを前記３つの処理室内にて連続的または断続的に移動させながら、前記焼結磁石片および前記ＲＨ拡散源を７００℃以上１０００℃以下の処理温度に加熱するＲＨ拡散工程とを包含する。

ある実施形態において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、前記ＲＨ拡散源は、重希土類元素ＲＨ（ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方）および３０質量％以上８０質量％以下のＦｅを含有する。

本発明の実施形態によると、従来の製造装置よりも焼結磁石片の欠けの発生を低減し、高い量産効率で拡散処理を行うことが可能な拡散処理装置およびそれを用いたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法が提供される。

本発明の実施形態による拡散処理装置１００の模式的な横断面図である。 拡散処理装置１００が有する拡散炉２０の模式的な断面図である。 拡散炉２０が有する第１蓋３０ａおよび第２蓋３０ｂの模式的な正面図である。 拡散処理装置１００が有する冷却部５０の模式的な分解斜視図である。 （ａ）はＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片１の模式的な斜視図であり、（ｂ）はＲＨ拡散源２の模式的な斜視図であり、（ｃ）は撹拌補助部材３の模式的な斜視図である。

以下、図面を参照して、本発明の実施形態による拡散処理装置１００およびそれを用いたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を説明する。なお、本発明の実施形態は、以下に例示するものに限られない。図１〜図４を参照して、本発明の実施形態による拡散処理装置１００の構造およびそれを用いたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を説明する。

図１は、本発明の実施形態による拡散処理装置１００の模式的な横断面図であり、図２は、拡散処理装置１００が有する拡散炉２０の模式的な断面図である。図３は、拡散炉２０が有する第１蓋３０ａおよび第２蓋３０ｂの模式的な正面図であり、図４は、拡散処理装置１００が有する冷却部５０の模式的な分解斜視図である。

図１に、本発明の実施形態による拡散処理装置１００の模式的な横断面図を示す。拡散処理装置１００は、拡散炉２０と、拡散炉２０の前段に設けられた磁石片の供給部１０と、拡散炉２０の後段に設けられた冷却部５０とを有している。拡散処理装置１００は、架台６０、油圧シリンダ６１およびロール６２およびロール６２に結合されたモータ（不図示）によって、傾斜可能および回転可能に支持されている。拡散処理装置１００によって拡散処理を受ける磁石片は、図１の右から左に移動する。図１における右側を前段、左側を後段ということがある。

拡散処理装置１００が有する拡散炉２０は、特許文献３に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法におけるＲＨ拡散処理をより高い量産効率で行うことができる。拡散炉２０には、例えば、図５（ａ）〜（ｃ）に模式的に示す磁石片１、ＲＨ拡散源２および撹拌補助部材３が投入される。撹拌補助部材３はオプショナルに混合され、省略され得る。

磁石片１は、例えば、図５（ａ）に示す様に、小型で長尺な形状（例えば、長さ３０ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚さ５ｍｍ）を有していてもよい。磁石片１の組成は、例えば、希土類元素の含有量によって定義されるＲ量が２９質量％以上４０質量％以下であるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片である。Ｒが２９質量％未満であると高い保磁力が得られない恐れがある。一方Ｒが４０質量％を超えると磁石片１の製造工程中における合金粉末が非常に活性になり、粉末の著しい酸化や発火などを生じる恐れがある。好ましくは、特許文献３に記載のようにＲ量は３１質量％以上３７質量％以下である。短時間で重希土類元素ＲＨを拡散し、Ｂ_rを低下させることなくＨ_cJを向上することができるからである。

Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片１は、以下の組成を有することが好ましい。
Ｒ量：２９質量％以上４０質量％以下、好ましくは３１質量％以上３７質量％以下
Ｂ（Ｂの一部はＣで置換されていてもよい）：０．８５質量％以上１．２質量％以下
添加元素Ｍ（Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｂ、およびＢｉからなる群から選択された少なくとも１種）：０〜２質量％以下
Ｔ（Ｆｅを主とする遷移金属であって、Ｃｏを含んでいてもよい）および不可避不純物：残部

ここで、Ｒは、希土類元素であり、例えば、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂである。主として軽希土類元素ＲＬであるＮｄ、Ｐｒから選択される少なくとも１種が含有されるが、重希土類元素ＲＨであるＤｙ、Ｔｂの少なくとも一方を含有していてもよい。

好ましくは、有効希土類量：２８質量％以上３５質量％以下にする。有効希土類量は、次式で算出される。有効希土類量＝Ｒ量（質量％）−（６×Ｏ量（質量％）＋８×Ｃ量（質量％）＋１０×Ｎ量（質量％））
ここで、Ｏ量、Ｃ量、Ｎ量に掛ける係数は、それぞれの不純物がつくる化合物（Ｎｄ₂Ｏ₃、Ｎｄ₂Ｃ₃、ＮｄＮ）の質量倍より算出した係数である。

ＲＨ拡散源２は、重希土類元素ＲＨ（ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方）を含有する。好ましくは、ＲＨ拡散源２は、重希土類元素ＲＨ（ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方）および３０質量％以上８０質量％以下のＦｅを含有し、典型的には合金である。ＲＨ拡散源２の形態は、例えば、図５（ｂ）に示すように、球状（例えば、直径２ｍｍ以下）である。ＲＨ拡散源２の形態は、この他、線状、板状、ブロック状、粉末など任意であってよい。ボールやワイヤ形状を有する場合、その直径は例えば数ｍｍ〜数ｃｍに設定され得る。粉末の場合、その粒径は、例えば、０．０５ｍｍ以上５ｍｍ以下の範囲に設定され得る。ＲＨ拡散源２の形状・大きさは、特に限定されない。

攪拌補助部材３は、ＲＨ拡散源２と磁石片１との接触を促進し、また攪拌補助部材３に一旦付着した重希土類元素ＲＨを磁石片１へ間接的に供給する役割をする。さらに、攪拌補助部材３は、処理室内２４Ｓにおいて、磁石片１同士や磁石片１とＲＨ拡散源２との接触による欠けや溶着を防ぐ役割もある。攪拌補助部材３は、例えば、ジルコニア、窒化ケイ素、炭化ケイ素並びに窒化硼素、または、これらの混合物のセラミックスから好適に形成され得る。また、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｈｆ、Ｚｒとを含む族の元素、または、これらの混合物からも形成され得る。撹拌補助部材３の形態は、例えば、図５（ｃ）に示す様に、球状（例えば、直径５ｍｍ）である。

なお、撹拌補助部材３を多く投入し過ぎると磁石片１とＲＨ拡散源２とが均一に撹拌されない場合があり、１回の拡散処理によって、保磁力の向上効果が十分に得られない、および／または、保磁力にバラツキが発生することがある。したがって、撹拌補助部材３の投入量は多過ぎないように調整する。好ましい投入量は、重量比率で磁石片１：ＲＨ拡散源２：撹拌補助部材３＝１：１：１である。

特許文献２および３に記載の製造装置では、図５（ａ）に示したような小型で長尺な形状の磁石片１を拡散処理すると、回転速度を制限しても、磁石片１の欠けが発生する、および／または、処理室に投入可能な磁石片１の量が少なく、スループットが低いという問題があった。

本発明の実施形態による拡散処理装置１００は、以下に説明する特徴を備える拡散炉２０を有しているので、図５（ａ）に示したような磁石片１を高い量産効率で拡散処理を行うことができる。

図１に示す様に、拡散炉２０は、磁石片１と、ＲＨ拡散源２とオプショナルな撹拌補助部材３（いずれも図５参照）を受容する処理空間２４Ｓを画定する円筒状の第１壁部（第１外壁２２および第１内壁２４を含む、第１内壁２４と同じ参照符号で表すことにする。）２４と、処理空間２４Ｓを長さ方向に延びる３つの処理室２４Ｓａ、２４Ｓｂ、２４Ｓｃに分割する３つの仕切り壁２６とを有している（図２参照）。仕切り壁２６は、必要に応じて設けられる支柱２６ｐによって、互いに支持される。支柱２６ｐは３つの仕切り壁２６の内の２対の仕切り壁２６の間（例えば図２中の処理室２４Ｓａおよび２４Ｓｂ内）に設けてもよい。

なお、ここでは、第１壁部を第１外壁２２と第１内壁２４との二重構造にすることによって、処理空間２４Ｓの断熱性を高めている。第１外壁２２と第１内壁２４との間には不図示の緩衝材等が充填されてもよい。第１壁部を第１内壁２４だけで構成してもよい。

拡散炉２０は、処理空間２４Ｓの長さ方向の一端に設けられた第１蓋３０ａと、処理空間２４Ｓの長さ方向の他端に設けられた第２蓋３０ｂとを有している。第１蓋３０ａは、図３に示す様に、３つの処理室２４Ｓａ、２４Ｓｂ、２４Ｓｃ（図２参照）にそれぞれが対応するよう配置された３つの第１開口部３２ａ、３２ｂ、３２ｃを有している。第２蓋３０ｂは、処理空間２４Ｓの長さ方向の他端に設けられ、３つの処理室２４Ｓａ、２４Ｓｂ、２４Ｓｃにそれぞれが対応するよう配置された３つの第２開口部３２ａ、３２ｂ、３２ｃ（第１開口部と同じ参照符号で示す。）を有している。第１蓋３０ａと第２蓋３０ｂはここで例示するように同じ構造を有していてもよいが、それぞれが独立に、後述する要件を満足すればよい。

拡散処理装置１００（供給部１０、拡散炉２０、冷却部５０を有する）は、公知の傾斜機構および回転機構によって、傾斜可能および回転可能に支持されている。図１に示す例では、拡散処理装置１００が載置された架台６０を、油圧シリンダ６１を上昇させることにより傾斜させ、拡散処理装置１００を傾斜させる。また、不図示のモータによりロール６２を回転させることにより拡散処理装置１００を回転させる。このように図１に示した拡散処理装置１００は、傾斜可能および回転可能に支持されている。磁石片１を処理空間２４Ｓ内に投入する際、および磁石片１を処理空間２４Ｓから排出する際に、図１に示した拡散処理装置１００全体が、図１中、左下がりに傾斜させられる。傾斜角は例えば、３°〜１２°である。拡散処理の間には、拡散処理装置１００は、ほぼ水平に保たれる。

拡散処理装置１００が傾斜させられている間も、水平に保たれている間も、拡散処理装置１００は回転させられる。拡散炉２０の第１壁部２４の外側に設けられたヒーター４２によって加熱されている間にも、中心軸２７の周りに回転される。中心軸２７は、第１壁部２４と一体に形成された中央パイプ２８内に挿入されている（図２参照）。拡散炉２０の処理空間２４Ｓの外周（第１壁部２４の内周）の周速度は毎秒０．０１ｍ以上に設定され得る。磁石片１の欠けを防止するために、毎秒０．５ｍ以下に設定することが好ましい。

磁石片１を処理空間２４Ｓ内に投入するとき、拡散処理装置１００が傾斜した状態で回転して、最下点の近傍に来た第１開口部３２ａ、３２ｂおよび３２ｃのいずれか（例えば、図３の第１開口部３２ｂ）から磁石片１が処理空間２４Ｓ内に投入される。逆に、磁石片１を処理空間２４Ｓ内に投入するとき、拡散処理装置１００が傾斜した状態で回転して、最下点の近傍に来た第２開口部３２ａ、３２ｂおよび３２ｃのいずれか（例えば、図３の第２開口部３２ｂ）から磁石片１が処理空間２４Ｓから排出されてしまうが、後述する冷却部５０の邪魔板５６が時計周りと反対周りの回転を行うことにより、排出された磁石片１が邪魔板５６により処理空間内２４Ｓ内に戻される。その結果、処理空間２４Ｓ内に磁石片１を投入することができる。磁石片１の投入が終了すると拡散処理装置１００は、ほぼ水平に保たれ、拡散処理が行われる。そして、拡散処理後、再度、拡散処理装置１００全体が図１中、左下がりに傾斜し、後述する冷却部５０の邪魔板５６が時計周りに回転することにより、磁石片１が処理空間２４Ｓから排出される。

特許文献２および３に記載の拡散処理装置における円筒状の処理室（拡散炉２０における仕切り壁２６がない処理空間２４Ｓ全体に相当）は、磁石片１を見かけの体積充填率で４０％までしか投入できなかった（図２における中央パイプ２８の直下が上限）。見かけの体積充填率が４０％を超えると処理空間２４Ｓ内に投入された磁石片１が供給パイプ１２を塞いでしまい、供給パイプ１２から磁石片１を拡散炉２０内へ投入できなくなる場合があるためである。また、拡散炉２０を回転している間に、磁石片１に欠けが発生するという問題があった。欠けの発生は、処理室内の磁石片１の見かけの体積充填率が低いほど高くなる傾向があった。

本発明の実施形態による拡散処理装置１００が有する拡散炉２０は、３つの仕切り壁２６によって分割された３つの処理室２４Ｓａ、２４Ｓｂおよび２４Ｓｃを有しており、第１蓋３０ａには、処理室２４Ｓａ、２４Ｓｂおよび２４Ｓｃに対応する第１開口部３２ａ、３２ｂおよび３２ｃが設けられている。その結果、処理室２４Ｓａ、２４Ｓｂおよび２４Ｓｃのそれぞれにおける磁石片１の見掛けの体積充填率を５０％超にまで高めることができる。さらに、見かけの体積充填率を５０％超にまで高めること、処理室２４Ｓａ、２４Ｓｂおよび２４Ｓｃの３つの処理室とすることにより、特許文献２および３に記載の拡散処理装置よりも磁石片１の移動距離を短くすることができるので、磁石片１の欠けの発生率を低減させることができる。

３つの仕切り壁２６は、隣接する２つの仕切り壁２６が１００°以上の角度（図２中のθａ、θｂおよびθｃ）をなす様に配置されている。ここでは、θａ＝θｂ＝θｃ＝１２０°の例を示している。θａ＝θｂ＝θｃが１００°未満であると、隣接する２つの仕切り壁２６の間に磁石片１が挟まることがある。特に、４分割以上の分割数にすると、隣接する２つの仕切り壁２６がなす角が９０°以下となり、仕切り壁２６の間に挟まる磁石片１が多く発生した。第１壁部（第１外壁２２および第１内壁２４）の材料としては、例えば、ステンレス鋼をあげることができる。ステンレス鋼に限られず、７００℃以上１０００℃以下の温度に耐える耐熱性を有し、磁石体１およびＲＨ拡散源２と反応しにくい材料であれば任意である。例えば、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｗまたはそれらの少なくとも１種を含む合金を用いてもよい。

図３を参照して、第１蓋３０ａの構造を詳細に説明する。

第１蓋３０ａが有する３つの第１開口部３２ａ、３２ｂおよび３２ｃのそれぞれは、処理空間２４Ｓの外縁を下辺とし、３つの第１開口部３２ａ、３２ｂおよび３２ｃのそれぞれの高さは、処理空間２４Ｓの外縁で形成される円の半径（図３中のｒ₂₄）の２分の１以下であり、３つ処理室２４Ｓａ、２４Ｓｂおよび２４Ｓｃのそれぞれを二等分する線と、３つの第１開口部３２ａ、３２ｂおよび３２ｃを二等分する線とは略一致し、３つの第１開口部３２ａ、３２ｂおよび３２ｃのそれぞれが有する２つの側辺のなす角（「開き角」ということがある。）θｓは２５°以上５５°以下であることが好ましい。３つの第１開口部３２ａ、３２ｂおよび３２ｃのそれぞれの高さは、処理空間２４Ｓの外縁で形成される円の半径（図３中のｒ₂₄）の３０％以上５０％以下が好ましく、更に好ましくは３０％以上４０％以下である。第２蓋３０ｂが有する第２開口部３２ａ、３２ｂおよび３２ｃも同様である。第１蓋３０ａと第２蓋３０ｂとは同じ構造を有していてもよいが、異なってもよい。ただし、第２蓋３０ｂの第２開口部３２ａ、３２ｂおよび３２ｃのそれぞれが独立に上記の要件を満足することが好ましい。

第１蓋３０ａの第１開口部３２ａ、３２ｂおよび３２ｃが上記の範囲よりも狭いと、磁石片１が拡散炉２０の処理空間２４Ｓ内に投入される速度が遅く、スループットが低下する。また、第１蓋３０ａの第１開口部３２ａ、３２ｂおよび３２ｃが上記の範囲よりも広いと、処理室２４Ｓａ、２４Ｓｂおよび２４Ｓｃのそれぞれにおける磁石片１の見掛けの体積充填率を５０％超に高めることができない。さらに、拡散炉２０が回転している際に、上方の位置にある第１開口部３２ａ、３２ｂまたは３２ｃから、磁石片１が落下する可能性が高まり、歩留り（欠けが発生していない磁石片の割合）の低下を招くおそれがある。

例えば、処理空間２４Ｓの体積が８３００００ｃｍ³（長さ３２００ｍｍ、断面半径（図３の半径ｒ₂₄）５７５ｍｍ）のとき、開口部３２ａ、３２ｂおよび３２ｃの高さ（図３中のｈ₃₂）が１００ｍｍで、開き角θｓが４０°のとき、磁石片１の見掛けの体積充填率は５２％となり得る。このとき、磁石片１（図５（ａ））の歩留りは、例えば、約９９％であり得る。これに対し、円筒状の処理室（拡散炉２０における仕切り壁２６がない処理空間２４Ｓ全体に相当）を用いると、磁石片１の見掛けの体積充填率は約４０％で、磁石片１の歩留りは約９０％であった。なお、上記の実施例および比較例（拡散炉２０における仕切り壁２６がない処理空間２４Ｓ全体に相当）では、いずれも、磁石片１：寸法２５ｍｍ×１０ｍｍ×５ｍｍ、拡散源２：ＤｙＦｅ合金、形状は粒形で、大きさが１ｍｍ〜１．５ｍｍ、撹拌補助部材３：直径５ｍｍのジルコニアの球を使用した。また、投入比率は、いずれも重量比率で磁石片１：拡散源２：撹拌補助部材３＝１：１：１とした。投入量は、総重量（磁石片１、拡散源２、撹拌補助部材３の合計重量）で、実施例は１４００ｋｇ、比較例は１１００ｋｇであった。

このように、拡散炉２０を備える拡散処理装置１００を用いることによって、従来よりも高い量産効率で磁石片１の拡散処理を行うことができる。なお、磁石片１の歩留りは、欠けにより欠落した部分が２ｍｍ角相当以上の場合に、欠けが発生しているものとしてカウントした。

再び、図１を参照する。

拡散処理装置１００は、拡散炉２０の前段に供給部１０をさらに有する。供給部１０は、供給パイプ１２を有し、第１蓋３０ａの前段に設けられた供給パイプ１２から、拡散炉２０の処理空間２４Ｓに磁石片１を投入する。磁石片１は、ＲＨ拡散源２および撹拌補助部材３とともに、供給パイプ１２から供給される。供給パイプ１２は、図１に示したように、供給パイプ１２の排出口（拡散炉２０側の開口）は投入口（図１中右側の開口）よりも小さいことが好ましい。このような構成を有する供給パイプ１２を用いると、直管を用いる場合よりも、磁石片１の投入をスムーズに行うことができる。これは、図５（ａ）に示した磁石片１のように小型で長尺な形状の磁石片１は、先細の供給パイプ１２を通過する際に、長さ方向を下（図１中の左）に向けて概ね揃うためと考えられる。

供給パイプ１２を通過することによって概ね揃えられた磁石片１は、緩衝材で形成された斜面１４上に落下する。斜面１４は、緩衝材のコーン状に削り取られた内面として形成されている。斜面１４上に堆積された磁石片１は、第１蓋３０ａの第１開口部３２ａ、３２ｂおよび３２ｃのいずれかから処理室２４Ｓａ、２４Ｓｂおよび２４Ｓｃのいずれかに投入される。

拡散炉２０の処理室２４Ｓａ、２４Ｓｂおよび２４Ｓｃで重希土類元素ＲＨの拡散処理を受けた磁石片１は、第２蓋３０ｂから上述したように排出され、第２蓋３０ｂの後段に設けられた冷却部５０へと導かれる。冷却部５０は、冷却空間５２Ｓを画定する円筒状の第２壁部５２と、第２壁部５２にらせん状に設けられた邪魔板５６とを有する。

邪魔板５６は、拡散炉２０が第１方向（図１の 左側から拡散処理装置１００を見たとき時計回り方向）に回転するとき、処理空間２４S内の磁石片１を冷却空間５２Sに送出することができる。一方、拡散炉２０が第１方向とは反対の第２方向（時計周りと反対周り）に回転するとき、磁石片１を処理空間２４S内に保持することができる。磁石片１を処理空間２４Sに投入する工程およびＲＨ拡散工程においては、拡散路２０は第２方向に回転する。邪魔板５６の直径は内壁２４の内径より小さくしてもよい。その場合、第２壁部５２と邪魔板５６との間にできるクリアランスは、磁石片１が漏れ落ちないように設定することが好ましい。

冷却部５０は、円筒状の凸部５４を有している。円筒状の凸部５４は、第２蓋３０bを通過した磁石片１が冷却空間５２Sの下部に選択的に供給されるように導く。

冷却部５０は、第２壁部５２を冷却するために例えば水を供給する冷却機構をさらに有してもよい。このとき、磁石片１は第２壁部５２の近傍を通過するように導かれることが好ましい。

本発明の実施形態によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、拡散処理装置１００を用いること以外、特許文献３に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法と同様に実施することができる。

ＲＨ拡散工程では、磁石片１とＲＨ拡散源２とを拡散処理装置１００の３つの処理室２４Ｓａ、２４Ｓｂ、２４Ｓｃ内にて連続的または断続的に移動させながら、焼結磁石片１およびＲＨ拡散源２を７００℃以上１０００℃以下の処理温度に加熱する。なお、ＲＨ拡散工程において、処理空間２４Ｓは、不活性雰囲気であることが好ましい。本明細書における「不活性雰囲気」とは、真空、または不活性ガスを含むものとする。また、「不活性ガス」は、例えばアルゴン（Ａｒ）などの希ガスであるが、焼結磁石体１およびＲＨ拡散源２との間で化学的に反応しないガスであれば、「不活性ガス」に含まれ得る。不活性ガスの圧力は、１０^-2Ｐａ以上大気圧以下であることが好ましい。また、ＲＨ拡散源２および磁石体１の温度を７００℃以上１０００℃以下の範囲内に保持する。処理温度が１０００℃を超えると、ＲＨ拡散源２とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１とが溶着してしまう問題が生じ易く、一方、処理温度が７００℃未満では、処理に長時間を要する。

拡散処理装置１００を用いると、従来の製造装置よりも焼結磁石片の欠けの発生を低減し、高い量産効率で拡散処理を行うことができる。

本発明は、高残留磁束密度、高保磁力のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造に好適に用いられる。このような磁石は、高温下に晒されるハイブリッド車搭載用モータ等の各種モータや家電製品等に好適である。

１０ 供給部
２０ 拡散炉
３０ａ 第１蓋
３０ｂ 第２蓋
５０ 冷却部

Claims (10)

1. 複数のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片と、ＤｙまたはＴｂを含む重希土類元素ＲＨを含むＲＨ拡散源とを受容する処理空間を画定する円筒状の第１壁部と、
   前記処理空間を長さ方向に延びる３つの処理室に分割する３つの仕切り壁と、
   前記処理空間の長さ方向の一端に設けられ、前記３つの処理室にそれぞれが対応するよう配置された３つの第１開口部を有する第１蓋と、
   前記処理空間の長さ方向の他端に設けられ、前記３つの処理室にそれぞれが対応するよう配置された３つの第２開口部を有する第２蓋と備え、傾斜可能および回転可能に支持された拡散炉と、
   前記第１壁部の外側に設けられたヒーターと
   を有する、拡散処理装置。
2. 前記３つの仕切り壁は、隣接する２つの仕切り壁が１００°以上の角度をなす様に配置されている、請求項１に記載の拡散処理装置。
3. 前記３つの第１開口部のそれぞれは、前記処理空間の外縁を下辺とし、前記３つの第１開口部のそれぞれの高さは前記処理空間の外縁で形成される円の半径の２分の１以下であり、前記３つ処理室のそれぞれを二等分する線と、前記３つの第１開口部を二等分する線とは略一致し、前記３つの開口部のそれぞれが有する２つの側辺のなす角は２５°以上５５°以下である、請求項１または２に記載の拡散処理装置。
4. 前記３つの第１開口部のそれぞれの高さは、前記処理空間の外縁で形成される円の半径の３０％以上５０％以下である、請求項３に記載の拡散処理装置。
5. 前記３つの第１開口部のそれぞれの高さは、前記処理空間の外縁で形成される円の半径の３０％以上４０％以下である、請求項３に記載の拡散処理装置。
6. 前記第２蓋が有する前記３つの第２開口部は、前記第１蓋が有する前記３つの第１開口部と同じ要件を満足する、請求項３から５のいずれかに記載の拡散処理装置。
7. 前記第１蓋の前段に設けられた供給パイプをさらに有し、前記供給パイプの排出口は投入口よりも小さい、請求項１から６のいずれかに記載の拡散処理装置。
8. 前記第２蓋の後段に設けられた冷却部をさらに有し、前記冷却部は、冷却空間を画定する円筒状の第２壁部と、壁部にらせん状に設けられた邪魔板とを有する、請求項１から７のいずれかに記載の拡散処理装置。
9. 希土類元素の含有量によって定義されるＲ量が２９質量％以上４０質量％以下であるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片を準備する工程と、
   重希土類元素ＲＨ（ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方）を含有するＲＨ拡散源を準備する工程と、
   請求項１から８のいずれかに記載の拡散処理装置の前記３つの処理室に、前記焼結磁石片と前記ＲＨ拡散源とを投入する工程と、
   前記焼結磁石片と前記ＲＨ拡散源とを前記３つの処理室内にて連続的または断続的に移動させながら、前記焼結磁石片および前記ＲＨ拡散源を７００℃以上１０００℃以下の処理温度に加熱するＲＨ拡散工程と、
   を包含する、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
10. 前記ＲＨ拡散源は、重希土類元素ＲＨ（ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方）および３０質量％以上８０質量％以下のＦｅを含有する、請求項９に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。

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