JP6299418B2 - 蓄電装置 - Google Patents
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Description
また、電子機器の軽量化や小型化、ファッション性など電子機器のウェアラブル化が進んでおり、外形設計の自由度を得るために可撓性を有するニーズが高まっている。
また、この様なリチウムイオン二次電池には、電解液に可燃性の有機溶媒を含む液体が用いられており、予期せぬ衝撃などにより液漏れが生じる可能性があり、好ましくない。そのため、信頼性の向上が望まれていた。
全固体二次電池は、集電体、正極活物質、固体電解質、負極活物質、集電体を有し、電池全体の薄層化や、チップ状にしてフレキシブル基板へ実装させることで可撓性を実現することが可能である(特許文献1)。
また、特許文献2に記載されているように、従来の非水系電解液を有機固体電解質や無機固体電解質に置き換えることにより、液漏れが生じる恐れがなくなり、信頼性の高いリチウムイオン二次電池を実現することが出来る。
(蓄電装置)
図1、図2は、本実施形態とする蓄電装置を示す平面図であり、蓄電装置を構成する可撓性基板99の裏面側から投影した投影図である。図1に示すように、蓄電装置100は、主として、可撓性基板99、可撓性基板99の主面上に配置された第1固体電池群98、主面とは反対の裏面上に配置された第2固体電池群97で構成されている。また、第1固体電池群98は複数の第1固体電池96、第2固体電池群97は複数の第2固体電池95から構成されている。なお、主面とは凸に屈曲させた可撓性基板99の外側の面を指し、主面とは反対の裏面とは、凸に屈曲させた可撓性基板99の内側の面の事である。
(固体電池の配置に関して)
図2に示すように、第2固体電池群97の第2実装領域89は、第1固体電池群98の第1実装領域90よりも小さく、第2固体電池群97の第2実装領域89は裏面側から投影したとき、第1実装領域90の内側に配置され、第2固体電池群97は第1固体電池群98の中の互いに隣接する2つ又は4つの第1固体電池96をまたいでいる。ここで、第1実装領域90及び第2実装領域89とは、可撓性基板の外周に最も近い、第1固体電池96又は第2固体電池95の重心を結んでできる、第1実装ライン88又は第2実装ライン87で囲んだ領域の事である。
(配線とランドに関して)
図3は、本実施形態とする蓄電装置に用いられる可撓性基板99の上面(主面側)から見たときの図である。可撓性基板99には樹脂基板上に固体電池を電気的に接続するための配線(正極用配線93と負極用配線94を含んだ総称をいう。)が施されている。それらが外部と接続をとるために可撓性基板99の端部まで引き回されている。上記配線は、負極用配線94と、その配線と固体電池の端子電極55を接続するための負極用ランド92を有し、さらに、正極用配線93と、その配線と固体電池の端子電極55を接続するための正極用ランド91、を備えている。
(固体電池の配置に関して)
図4は、前記正極用ランド91と前記負極ランド92に第1固体電池96または、第2固体電池95をハンダ実装したときの断面図である。図4に示すように、可撓性基板99の主面上には複数の第1固体電池96から構成される第1固体電池群98がハンダ実装され、可撓性基板99の主面とは反対側の裏面上には、複数の第2固体電池95から構成される第2固体電池群97が、第2固体電池群97の第2実装領域89が、第1固体電池群98の第1実装領域90の内側にハンダ実装されたものである。また、第1固体電池96及び第2固体電池95は、可撓性基板99に形成された負極用ランド92、正極用ランド91にハンダ実装され、外部と接続されている。
さらに互いに逆側に引き出された配線を複数結合させ櫛形状に形成することにより直列回路が構成できる。それら並列回路、直列回路を組み合わせることにより4直列4並列回路を構成可能である。
配線及びランドに用いることができる材料としては、導電性材料であれば特に限定されるものではないが、可撓性基板99を湾曲、屈曲させた際に追従を要するため、展性や延性に優れた材料であることが好ましい。例えば、金、白金、銅、アルミニウム、チタン、ステンレス、鉄、亜鉛などの金属、及びこれらの合金を用いることが好ましい。
第1固体電池96及び第2固体電池95をそれぞれ負極用ランド92及び正極用ランド91と電気的に接続させるには、公知の実装技術を用いることが出来る。具体的には、半田、半田ペースト、鉛フリー半田、鉛フリー半田ペースト、導電性ペースト、熱硬化性導電性ペースト、異方導電性ペースト、金属含有樹脂などを用い熱処理により接合すればよい。
次に本実施形態の蓄電装置に用いられる固体電池について説明する。図5は、本実施形態とする蓄電装置に実装された、第1固体電池96及び第2固体電池95の断面図を示したものである。図5に示すように、第1固体電池96及び第2固体電池95は固体電解質層50、正極集電体層51、正極活物質層52、負極集電体層53、負極活物質層54、端子電極55から構成され、それぞれが積層された構造を有している。正極活物質層52と固体電解質層50、負極活物質層54と固体電解質層50の間に熱膨張係数を緩和するための中間層が設けられていても良い。
(固体電解質)
第1固体電池96及び第2固体電池95の固体電解質層50を構成する固体電解質としては、電子の伝導性が小さく、リチウムイオンの伝導性が高い材料を用いるのが好ましい。例えば、La0.5Li0.5TiO3などのペロブスカイト型化合物や、Li14Zn(GeO4)4などのリシコン型化合物、Li7La3Zr2O12などのガーネット型化合物、Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3やLi1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3などのナシコン型化合物、Li3.25Ge0.25P0.75S4やLi3PS4などのチオリシコン型化合物、Li2S−P2S5やLi2O−V2O5−SiO2などのガラス化合物、Li3PO4やLi3.5Si0.5P0.5O4やLi2.9PO3.3N0.46などのリン酸化合物、よりなる群から選択される少なくとも1種であることが望ましい。
正極集電体層51及び負極集電体層53を構成する導電性材料の具体例としては、金(Au)、白金(Pt)、白金(Pt)−パラジウム(Pd)、銀(Ag)、銀(Ag)−パラジウム(Pd)、アルミニウム(Al)、銅(Cu)、インジウム−錫酸化膜(ITO)などを挙げることが出来る。
第1固体電池96及び第2固体電池95の正極活物質層52及び負極活物質層54を構成する正極活物質及び負極活物質としては、リチウムイオンを効率よく放出、吸着する材料を用いるのが好ましい。例えば、遷移金属酸化物、遷移金属複合酸化物を用いるのが好ましい。具体的には、リチウムマンガン複合酸化物Li2Mnx3Ma1−x3O3(0.8≦x3≦1、Ma=Co、Ni)、コバルト酸リチウム(LiCoO2)、ニッケル酸リチウム(LiNiO2)、リチウムマンガンスピネル(LiMn2O4)、及び、一般式:LiNix4Coy4Mnz4O2(x4+y4+z4=1、0≦x4≦1、0≦y4≦1、0≦z4≦1)で表される複合金属酸化物、リチウムバナジウム化合物(LiV2O5)、オリビン型LiMbPO4(ただし、Mbは、Co、Ni、Mn、Fe、Mg、Nb、Ti、Al、Zrより選ばれる1種類以上の元素)、リン酸バナジウムリチウム(Li3V2(PO4)3又はLiVOPO4)、Li過剰系固溶体正極Li2MnO3−LiMcO2(Mc=Mn、Co、Ni)、チタン酸リチウム(Li4Ti5O12)、LiaNix5Coy5Alz5O2(0.9<a<1.3、0.9<x5+y5+z5<1.1)で表される複合金属酸化物のいずれかであることが好ましい。
第1固体電池96及び第2固体電池95を構成する固体電解質層50、正極集電体層51、正極活物質層52、負極集電体層53及び負極活物質層54に添加する焼結助剤の種類は、焼結を低温化させることが可能であれば特に限定されないが、Li2CO3やLiOHなどのリチウム化合物や、H3BO3などのホウ素化合物、リチウムとホウ素からなる化合物を用いると良い。これらの材料は水や二酸化炭素により化合物形態が変化し難いため空気中で秤量することができ、簡便かつ正確にリチウム及びホウ素を添加することが出来るため好ましい。
(蓄電装置)
可撓性基板99の負極用配線94と正極用配線93に形成された、負極用ランド92と正極用ランド91に合わせて設計されたメタルマスクを用いて、スクリーン印刷により鉛フリー半田ペーストを主面上に形成する。
主面上のランドに形成された鉛フリー半田ペースト上に第1固体電池をマウントし、リフロー炉を通してはんだ付けを行う。リフロー炉内はおおむね3段階の温度プロファイルを有しており、第1のプレヒートゾーン、第2のメインヒートゾーン、第3の冷却ゾーンからなる。
第1固体電池が実装された主面を裏返し、裏面上の負極用配線94と正極用配線93に形成された、負極用ランド92と正極用ランド91に合わせて設計されたメタルマスクを用いて、スクリーン印刷により、鉛フリー半田ペーストを裏面上に形成する。
裏面上のランドに形成された鉛フリー半田ペースト上に第2固体電池をマウントし、リフロー炉を通してはんだ付けを行う。リフロー炉内はおおむね3段階の温度プロファイルを有しており、第1のプレヒートゾーン、第2のメインヒートゾーン、第3の冷却ゾーンからなる。このようにして蓄電装置を作製することが出来る。
(固体電池の製造方法)
本実施形態の第1固体電池96及び第2固体電池95は、正極集電体層51、正極活物質層52、固体電解質層50、及び、負極集電体層53、負極活物質層54の各材料をペースト化し、塗布乾燥してグリーンシートを作製し、係るグリーンシートを積層し、作製した積層体を同時焼成することにより製造する。
並列型又は直並列型の電池を作製する場合は、正極活物質層52の端面と負極活物質層54の端面が一致しないように精度よく積層するために、積層はアライメントを行い積み重ねることが好ましい。また、積層構造はこれに限定されるものではない。
以下に、実施例を用いて本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されない。なお、部表示は、断りのない限り、重量部である。
活物質として、以下の方法で作製したLi2MnO3を用いた。Li2CO3とMnCO3とを出発材料とし、これらをモル比2:1となるように秤量し、水を溶媒としてボールミルで16時間湿式混合を行った後、脱水乾燥した。得られた粉体を800℃で2時間、空気中で仮焼した。仮焼品を粗粉砕し、水を溶媒としてボールミルで16時間湿式粉砕を行った後、脱水乾燥して活物質粉末を得た。この粉体の平均粒径は0.40μmであった。作製した粉体の組成がLi2MnO3であることは、X線回折装置を使用して確認した。
活物質ペーストは、この活物質粉末100部に、バインダーとしてエチルセルロース15部と、溶媒としてジヒドロターピネオール65部とを加えて、三本ロールで混練・分散して活物質ペーストを作製した。
固体電解質として、以下の方法で作製したLi3.5Si0.5P0.5O4を用いた。Li2CO3とSiO2とLi3PO4を出発材料として、これらをモル比2:1:1となるように秤量し、水を溶媒としてボールミルで16時間湿式混合を行った後、脱水乾燥した。得られた粉体を950℃で2時間、空気中で仮焼した。仮焼品を粗粉砕し、水を溶媒としてボールミルで16時間湿式粉砕を行った後、脱水乾燥して固体電解質の粉末を得た。この粉体の平均粒径は0.49μmであった。作製した粉体の組成がLi3.5Si0.5P0.5O4であることは、X線回折装置を使用して確認した。
集電体として重量比70/30のAg/PdとLi2MnO3とを体積比率で60:40となるように混合した後、バインダーとしてエチルセルロース10部と、溶媒としてジヒドロターピネオール50部を加えて三本ロールで混練・分散して集電体ペーストを作製した。ここで重量比70/30のAg/Pdは、Ag粉末(平均粒径0.3μm)及びPd粉末(平均粒径1.0μm)を混合したものを使用した。
銀粉末とエポキシ樹脂、溶剤とを三本ロールで混錬・分散し、熱硬化型の導電ペーストを作製した。
上記の固体電解質シート上に、スクリーン印刷により厚さ5μmで正極活物質ペーストを印刷した。次に、印刷した正極活物質ペーストを80℃で10分間乾燥し、その上に、スクリーン印刷により厚さ5μmで正極集電体ペーストを印刷した。次に、印刷した正極集電体ペーストを80℃で10分間乾燥し、更にその上に、スクリーン印刷により厚さ5μmで正極活物質ペーストを再度印刷した。印刷した正極活物質ペーストを80℃で10分間乾燥し、次いでPETフィルムを剥離した。このようにして、固体電解質シート上に、正極活物質ペースト、正極集電体ペースト、正極活物質ペーストがこの順に印刷・乾燥された正極活物質ユニットのシートを得た。
上記の固体電解質シート上に、スクリーン印刷により厚さ5μmで負極活物質ペーストを印刷した。次に、印刷した負極活物質ペーストを80℃で10分間乾燥し、その上に、スクリーン印刷により厚さ5μmで負極集電体ペーストを印刷した。次に、印刷した負極集電体ペーストを80℃で10分間乾燥し、更にその上に、スクリーン印刷により厚さ5μmで負極活物質ペーストを再度印刷した。印刷した負極活物質ペーストを80℃で10分間乾燥し、次いでPETフィルムを剥離した。このようにして、固体電解質シート上に、負極活物質ペースト、負極集電体ペースト、負極活物質ペーストがこの順に印刷・乾燥された負極活物質ユニットのシートを得た。
正極活物質ユニット一枚と負極活物質ユニット一枚を、固体電解質を介するようにして積み重ねた。このとき、一枚目の正極活物質ユニットの正極集電体ペースト層が一方の端面にのみ延出し、二枚目の負極活物質ユニットの負極集電体ペースト層が他方の端面にのみ延出するように、各ユニットをずらして積み重ねた。この積み重ねられたユニットの両面に厚さ500μmとなるように固体電解質シートを重ね、その後、これを温度80℃で圧力1000kgf/cm2〔98MPa〕で成形し、次いで切断して積層体を作製した。
積層体を同時焼成して焼結体を得た。同時焼成は、大気中で昇温速度200℃/時間で焼成温度800℃まで昇温して、その温度に2時間保持し、焼成後は自然冷却した。同時焼成後の電池外観サイズは、3.2mm×2.5mm×0.4mmであった。
積層体の端面に熱硬化性導電性端子電極ペーストを塗布し、150℃、30分の熱硬化を行い、一対の端子電極を形成した。
最外比率とは、主面とは反対側の裏面に実装した固体電池の数に対する、最外数の割合を表したものである。
脱落数とは、主面とは反対側の裏面に実装した固体電池が、試験後に脱落した数を表したものである。
不良率とは、実装数に対する脱落数の割合を表したものである。
はじめに、可撓性基板の主面上の負極用配線と正極用配線に形成された負極用ランドと正極用ランドに合わせて設計されたメタルマスクを用いて、スクリーン印刷により鉛フリー半田ペーストをそれぞれのランドに形成した。
ランドに形成された鉛フリー半田ペースト上に固体電池をマウントし、リフロー炉を通してはんだ実装を行った。リフロー炉はおおむね3段階の温度プロファイルを有しており、第1の170℃のプレヒートゾーンを300秒かけて通過させ、第2の270℃のメインヒートゾーンを60秒で通過し、第3の冷却ゾーンを600秒かけて冷却することで、主面上に固体電池を実装させた。
固体電池が実装された主面を裏返し、裏面上の負極用配線と正極用配線に形成された負極用ランドと正極用ランドに合わせて設計されたメタルマスクを用いて、スクリーン印刷により鉛フリー半田ペーストをそれぞれのランドに形成し、形成された鉛フリー半田ペースト上に固体電池をマウントし、はんだ実装を行った以外は、主面側と同様の方法で裏面上に固体電池を実装し、蓄電装置を得た。
図7は本実施例2の模式投影図である。図7に示すように、樹脂性基板の主面上に、負極用ランドが形成された負極用配線と、正極用ランドが形成された正極用配線を有し、主面と反対側の裏面上に、裏面の実装領域が主面の実装領域の内側にあり、最外比率が0%となるように負極用ランドと正極用ランドが設計された、負極用配線と正極配線を有する可撓性基板を用いた以外は、実施例1と同様の方法で蓄電装置を作製した。この蓄電装置は、裏面に9個実装された固体電池が、表面に実装された同じ大きさの16個の固体電池のうち16個全てと一部が重なるように実装されている。つまり、裏面の各固体電池は表面の固体電池4個をまたがる位置で実装されている。
図8は本実施例3の模式投影図である。図8に示すように、樹脂性基板の主面上に、負極用ランドが形成された負極用配線と、正極用ランドが形成された正極用配線を有し、主面と反対側の裏面上に、裏面の実装領域が主面の実装領域の内側にあり、最外比率が75%となるように負極用ランドと正極用ランドが設計された、負極用配線と正極配線を有する可撓性基板を用いた以外は、実施例1と同様の方法で蓄電装置を作製した。この蓄電装置は、表面に実装された固体電池と裏面に実装された固体電池とが、基板越しに一対一で対向する位置で実装されている。
図9は本実施例4の模式投影図である。図9に示すように、樹脂性基板の主面上に、負極用ランドが形成された負極用配線と、正極用ランドが形成された正極用配線を有し、主面と反対側の裏面上に、裏面の実装領域が主面の実装領域の内側にあり、最外比率が56%となるように負極用ランドと正極用ランドが設計された、負極用配線と正極配線を有する可撓性基板を用いた以外は、実施例1と同様の方法で蓄電装置を作製した。この蓄電装置は、裏面に9個実装された固体電池が、表面に実装された同じ大きさの16個の固体電池のうち9個と重なる位置で実装されている。
図10は本実施例5の模式投影図である。図10に示すように、樹脂性基板の主面上に、負極用ランドが形成された負極用配線と、正極用ランドが形成された正極用配線を有し、主面と反対側の裏面上に、裏面の実装領域が主面の実装領域の内側にあり、最外比率が33%となるように負極用ランドと正極用ランドが設計された、負極用配線と正極配線を有する可撓性基板を用いた以外は、実施例1と同様の方法で蓄電装置を作製した。この蓄電装置は、裏面に9個実装された固体電池が、表面に実装された同じ大きさの16個の固体電池のうち12個と一部が重なるように実装されている。つまり、裏面の各固体電池は表面の固体電池2個をまたがる位置で実装されている。
図11は本実施例6の模式投影図である。図11に示すように、樹脂性基板の主面上に、負極用ランドが形成された負極用配線と、正極用ランドが形成された正極用配線を有し、主面と反対側の裏面上に、裏面の実装領域が主面の実装領域の内側にあり、最外比率が67%となるように負極用ランドと正極用ランドが設計された、負極用配線と正極配線を有する可撓性基板を用いた以外は、実施例1と同様の方法で蓄電装置を作製した。この蓄電装置は、裏面に12個実装された固体電池が、表面に実装された同じ大きさの16個の固体電池のうち12個と重なる位置で実装されている。
図12は本比較例1の模式投影図である。図12に示すように、樹脂性基板の主面上に、負極用ランドが形成された負極用配線と、正極用ランドが形成された正極用配線を有し、主面と反対側の裏面上に、裏面の実装領域が主面の実装領域の外側にあり、最外比率が64%となるように負極用ランドと正極用ランドが設計された、負極用配線と正極配線を有する可撓性基板を用いた以外は、実施例1と同様の方法で蓄電装置を作製した。
比較例1のように、主面の実装ラインの外側に位置する、裏面の固体電池の数が増加した場合には、不良率が顕著に高くなることが確認された。
99…可撓性基板
98…第1固体電池群
97…第2固体電池群
96…第1固体電池
95…第2固体電池
94…負極用配線
93…正極用配線
92…負極用ランド
91…正極用ランド
90…第1実装領域
89…第2実装領域
88…第1実装ライン
87…第2実装ライン
50…固体電解質層
51…正極集電体層
52…正極活物質層
53…負極集電体層
54…負極活物質層
55…端子電極
Claims (4)
- 樹脂基板に配線が施された可撓性基板の主面上に複数の第1固体電池が電気的につながって構成される第1固体電池群が実装され、前記可撓性基板の主面とは反対側の裏面上には複数の第2固体電池が電気的につながって構成される第2固体電池群が実装され、前記第2固体電池群の実装領域は、前記第1固体電池群の実装領域よりも小さく、前記第2固体電池群の実装領域は、前記裏面側から投影したとき前記第1固体電池群の実装領域の内側に配置され、前記主面を凸に屈曲させることを特徴とする蓄電装置。
- 前記第2固体電池群は前記裏面側から投影したとき前記第1固体電池群中の互いに隣接する2つの前記第1固体電池をまたいで配置されていることを特徴とする請求項1に記載の蓄電装置。
- 前記第2固体電池群は前記裏面側から投影したとき前記第1固体電池群中の互いに隣接する4つの前記第1固体電池をまたいで配置されていることを特徴とする請求項1に記載の蓄電装置。
- 請求項1乃至3のいずれか一項に記載の第1及び第2の固体電池が、集電体層、活物質層、固体電解質層を有することを特徴とする蓄電装置。
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