JP6248888B2 - 全固体電池 - Google Patents
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Description
〈1〉正極集電体層、正極活物質層、セパレーター層、負極活物質層、及び負極集電体層が積層されている全固体電池であって、
前記セパレーター層が、固体電解質粒子と、前記固体電解質粒子同士を結着しているポリマーバインダーとを有し、
前記全固体電池の周縁に配置されている周縁部材を有し、
前記ポリマーバインダーの熱膨張率が、前記周縁部材の熱膨張率よりも大きい、
全固体電池。
本発明の全固体電池では、正極集電体層、正極活物質層、セパレーター層、負極活物質層、及び負極集電体層が積層されている。
(1)周縁部材を配置した単一の全固体電池を複数個で積層してよく;
(2)積層されている複数の全固体電池の周縁全体に周縁部材を配置してよく:又は
(3)積層されている複数の全固体電池のうちの一部の全固体電池の周縁、例えば、熱が溜まり易い積層方向中心部の全固体電池の周縁に周縁部材を配置してもよい。
周縁部材の構成材料としては、セパレーター層のポリマーバインダーの熱膨張率よりも小さい熱膨張率を有する任意の構成材料を用いることができる。このような構成材料としては、セラミックス材料、又はポリマー材料、例えば、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリアセタール(POM)、ポリカーボネイト、ポリメチルペンテン(PMP)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、スチレンブタジエンゴム(SBR)、ブタジエンゴム(BR)、ポリエチレン(PE)、低密度ポリエチレン(LDPE)、高密度ポリエチレン(HDPE)、直鎖状低密度ポリエチレン(LLDPE)、ポリプロピレン(PP)、塩素化ポリプロピレン、飽和ポリエステル、エポキシ樹脂(EP)、エチレン−アクリル酸共重合体(EAA)、エチレン−メタクリル酸共重合体(EMAA)、エチレン−エチルアクリレート共重合体(EEA)、エチレン−メチルアクリレート共重合体(EMA)、アイオノマー、カルボン酸変性ポリエチレン、カルボン酸変性ポリプロピレン、カルボン酸変性エチレンビニルアセテート共重合体、ポリ塩化ビニル(PVC)、若しくはポリスチレン(PS)又はこれらの組み合わせを挙げることができるが、これに限定されない。
正極又は負極集電体層としては、任意の集電体層を用いることができ、例えば、銀、銅、金、アルミニウム、ニッケル、鉄、ステンレス鋼、又はチタン等の各種金属の集電体層を用いることができる。
正極活物質層は、正極活物質、並びに随意に導電助剤、バインダー、及び固体電解質粒子を含有している。
セパレーター層は、固体電解質粒子及び固体電解質粒子同士を結着しているポリマーバインダーを含有している。一般に、ポリマーバインダーは、固体電解質粒子よりも大きい熱膨張率を有する。固体電解質粒子及びポリマーバインダーの配合は、セパレーター層を膨張させる観点から、好ましくは1:99〜99:1の質量比で、更に好ましくは50:50〜99:1の質量比で、特に好ましくは80:20〜99:1の質量比でよい。
負極活物質層は、負極活物質、並びに随意に導電助剤、バインダー、及び固体電解質粒子を含有している。
正極活物質としてのニッケルコバルトマンガン酸リチウム粒子(LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)、固体電解質粒子としての硫化物系非晶質粒子(8Li2O・67Li2S・25P2S5)、及びバインダーとしてのブタジエンゴム(BR)を65:30:5の質量比で混合し、そこにヘプタンを溶媒として添加して正極合材スラリーを得た。このスラリーを正極集電体層としてのアルミ箔上に塗布して正極活物質層を作製した。なお、正極活物質としてのニッケルコバルトマンガン酸リチウム粒子は、前もってニオブ酸リチウムで表面処理を施して7nmの緩衝膜で被覆した。
負極活物質としてのカーボン、上記の固体電解質粒子、及び上記のバインダーを65:30:5の質量比で混合し、そこにヘプタンを溶媒として添加して負極合剤スラリーを得た。このスラリーを負極集電体層としての銅箔上に塗布して負極活物質層を作製した。
上記の固体電解質粒子及びポリマーバインダーを90:10の質量比で混合し、そこにヘプタンを溶媒として添加することにより、セパレーター層用のスラリーを得た。このスラリーをアルミ箔上に塗布することにより、セパレーター層を作製した。
上記の正極集電体層、正極活物質層、セパレーター層、負極活物質層、及び負極集電体層をこの順で積層させ、複数の全固体単電池を作製した。さらに、これら複数の全固体単電池の正極集電体層同士及び負極集電体同士が重なるようにして、全固体単電池を20個積層させた。このとき、正極集電体層を、超音波接合により厚さ200μmの集電タブと接合させ、負極集電体層にも同様の処理を施した。そして、この積層されている全固体単電池の周縁に、ポリマー材料を用いてモールド成形することにより、周縁部材を形成して、全固体電池(50×50×3mm3)を作製した。
上記の全固体電池を4.1Vで満充電し、この電池に既存の手法でARC測定(Accelerating Rate Calorimeter)を行い、250℃付近における全固体電池の自己発熱による温度変化量(ΔT/℃)を読み取った。なお、ARC測定は、断熱状態で全固体電池の周辺環境の温度を段階的に上昇させることにより、全固体電池を自己発熱させ、その温度変化を測定する方法である。
実施例及び比較例の条件の概要を下記の表1に示す。なお、表1において「A/B」はポリマー部材の熱膨張率(A)を周縁部材の熱膨張率(B)で除した値である。また、「A/B」と温度変化量(ΔT/℃)との関係を図3に示す。
110 正極集電体層
120 正極活物質層
130 セパレーター層
140 負極活物質層
150 負極集電体層
160 正極集電タブ
170 負極集電タブ
200 周縁部材が配置された全固体電池
210 周縁部材
Claims (1)
- 正極集電体層、正極活物質層、セパレーター層、負極活物質層、及び負極集電体層が積層されている全固体電池であって、
前記セパレーター層が、固体電解質粒子と、前記固体電解質粒子同士を結着しているポリマーバインダーとを有し、
前記全固体電池の周縁に配置されている周縁部材を有し、かつ前記ポリマーバインダーの熱膨張率が、前記周縁部材の熱膨張率よりも大きく、それによって前記全固体電池が昇温した際に、前記セパレーター層の面方向への膨張を前記周縁部材が抑制して、前記セパレーター層を積層方向に膨張させる、
全固体電池。
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