JP6209637B2 - 蓄電装置用の電極の作製方法 - Google Patents
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Description
置の開発が行われている。
としては、例えば炭素やシリコンなどのキャリアとなるイオンの貯蔵及び放出が可能な材
料が用いられる。特に、シリコン、またはリンがドープされたシリコンは、炭素に比べ理
論容量が大きく、これらの材料を活物質として用いることは、蓄電装置の大容量化という
点において好ましい(例えば特許文献1)。
活物質にリチウムを含有させておく必要がある。また、正極活物質にリチウムが含まれて
いる材料を用いる場合でも、不可逆容量を見越した蓄電装置の容量設計上の観点から蓄電
装置作製前に負極にリチウムを一定量含有させておくことは有効である。また、負極に充
電されたリチウムを完全に放出させないようにすることで、充放電の際に過剰な負荷がか
かって電極の機能が低下する危険性が低下し、蓄電装置のサイクル特性の向上を図ること
が可能である。しかし、シリコンを負極活物質に用いる場合、蓄電装置作製前にシリコン
にリチウムを含有させておかなくてはならない。また、シリコンにリチウムを含有させる
ことでシリコンの導電率が上がり、蓄電装置としての内部抵抗を下げることが出来、エネ
ルギー効率の向上につなげることが出来る。そこで、本発明の一態様では、リチウムがシ
リコン層中に導入された電極を有する蓄電装置及びその作製方法を提供することを課題と
する。
液を塗布し、熱処理を行い、シリコン層中に少なくともリチウムを導入させる蓄電装置の
作製方法である。
子を分散させた液を塗布し、熱処理を行い、シリコン層中に少なくともリチウムを導入さ
せる蓄電装置の作製方法である。
子を散布し、熱処理を行い、シリコン層中に少なくともリチウムを導入させる蓄電装置の
作製方法である。
を形成し、熱処理を行い、シリコン層中に少なくともリチウムを導入させる蓄電装置の作
製方法である。
い液を用いるほうが望ましい。溶液の軽度の腐食性はシリコンの表面を凸凹にして、表面
積を増大させる効果を有するが、腐食性が高すぎると集電体上に形成されているシリコン
が完全に溶けたり、剥離してしまい、活物質として機能しなくなる。腐食性の程度として
は、熱処理後におけるシリコン層の最薄部の膜厚が、熱処理前の最薄部の膜厚の半分以上
になるように調整した溶液を用いるほうが望ましい。
、リチウムを含有する合金などで形成された粒子のことである。
いるほうが望ましい。例えば、水酸化リチウム(LiOH)、酸化リチウム(Li2O)
、炭酸リチウム(Li2CO3)、塩化リチウム(LiCl)、リチウムメタシリケート
(Li2SiO3)、リチウムオルトシリケート(Li4SiO4)、ヨウ化リチウム(
LiI)、酢酸リチウム(CH3CO2Li)、リン酸リチウム(Li3PO4)、硝酸
リチウム(LiNO3)などである。また、リチウムを含有する合金としては、リチウム
シリコン合金(LixSi1−x(xは0より大きく1未満))やリチウムアルミ合金(
LixAl1−x(xは0より大きく1未満))などである。
向する正極とを有し、負極活物質は、シリコンとリチウムとを含む合金で形成され、蓄電
装置の作製直後の充放電を行う前において、負極活物質の第1の部分より第2の部分の方
がリチウムの濃度が高く、第2の部分は第1の部分より外表面に近い蓄電装置である。
向する正極とを有し、負極活物質は膜状であり、負極活物質は、シリコンとリチウムとを
含む合金で形成され、蓄電装置の作製直後の充放電を行う前において、負極活物質の負極
集電体に近い側よりも表層部の方がリチウムの濃度が高い蓄電装置である。
製することができる。
の説明に限定されず、本発明の趣旨及びその範囲から逸脱することなくその形態及び詳細
を様々に変更し得ることは当業者であれば容易に理解される。従って、本発明は以下に示
す実施の形態の記載内容に限定して解釈されるものではないとする。なお、説明中に図面
を参照するにあたり、同じものを指す符号は異なる図面間でも共通して用いる場合がある
。また、同様のものを指す際には同じハッチパターンを使用し、特に符号を付さない場合
がある。
本実施の形態では、本発明の一態様である蓄電装置の電極及びその作製方法について説明
する。
好ましくは低圧化学蒸着(LPCVD:Low Pressure Chemical
vapor deposition)法により、シリコン層を活物質層103として形成
する。あるいはシリコンの微粒子を複数用いて活物質層103を形成しても良い。(図1
(A)参照)。
電性部材を用いる。例えば、白金、アルミニウム、銅、チタン等に代表される導電性の高
い金属元素を用いて集電体101を形成することができる。また、シリコン、チタン、ネ
オジム、スカンジウム、モリブデンなどの耐熱性を向上させる元素が添加されたアルミニ
ウム合金を用いても良い。また、集電体101を、シリサイドを形成する金属元素で形成
してもよい。シリサイドを形成する金属元素としては、ジルコニウム、チタン、ハフニウ
ム、バナジウム、ニオブ、タンタル、クロム、モリブデン、タングステン、コバルト、ニ
ッケル等がある。集電体101は、スパッタリング法またはCVD法により形成すること
ができる。
、好ましくはLPCVD法により形成することができる。この場合、シリコン層の形成は
、原料ガスとしてシリコンを含む堆積性ガスを用いる。シリコンを含む堆積性ガスとして
は、水素化シリコン、フッ化シリコン、塩化シリコンなどがあり、代表的には、SiH4
、Si2H6、SiF4、SiCl4、Si2Cl6等がある。なお、原料ガスに、ヘリ
ウム、ネオン、アルゴン、キセノン等の希ガスや水素を混合させてもよい。なお、蒸着法
やスパッタリング法を用いて活物質層103を形成しても良い。あるいは、複数のシリコ
ンの微粒子とバインダなどを用いて活物質層103を形成しても良い。
103として、LPCVD法でシリコン層を形成する際の加熱により、LPCVD装置の
石英製のチャンバーから酸素が脱離し、シリコン層に拡散するためである。
不純物元素が添加されていてもよい。リン、ボロン等の一導電型を付与する不純物元素が
添加されたシリコン層は、導電性が高くなるため、電極の導電率を高めることができる。
このため、放電容量をさらに高めることができる。プラズマCVD法、熱CVD法、LP
CVD法を用いて活物質層103を形成する場合、リン、ボロン等の一導電型を付与する
不純物元素を含む雰囲気で成膜を行えばよい。例えば、シリコン層にリンを含ませるため
には、材料ガスにホスフィンを含ませればよい。また、蒸着法やスパッタリング法を用い
て活物質層103を形成する場合、リン、ボロン等の一導電型を付与する不純物元素をシ
リコン層にドープしても良い。
は、非晶質であってもよいし、結晶性を有していてもよい。活物質層103として形成す
るシリコン層として、例えば、非晶質シリコン層、微結晶シリコン層または多結晶シリコ
ン層を用いることができる。ここで、シリコン層に対して結晶化工程を行ってもよい。シ
リコン層に対して結晶化工程を行う場合には、シリコン層中の水素濃度を十分に低減させ
た後に、該シリコン層に熱処理可能な程度の熱処理を行ってもよいし、該シリコン層にレ
ーザ光を照射して結晶化させてもよい。
01及び活物質層103の間にシリコンが低密度な領域が形成されず、集電体101及び
活物質層103の界面における電子の移動が容易となると共に、集電体101と活物質層
103との密着性を高めることができる。これは、シリコン層の堆積工程において、常に
原料ガスの活性種が堆積中のシリコン層に供給されるため、シリコン層から集電体101
にシリコンが拡散し、シリコン不足領域(粗な領域)が形成されても、当該領域に原料ガ
スの活性種が常に供給され、シリコン層中にシリコンの低密度な領域が形成されにくくな
るためである。また、気相成長により集電体101上にシリコン層を形成するため、蓄電
装置の生産性が高まる。
す。
成されることがある。この場合、混合層107は、集電体101に含まれる金属元素やシ
リコンで形成される。なお、混合層107は、活物質層103としてシリコン層を形成す
る際の加熱により、シリコンが集電体101に拡散することで形成される。
イド、代表的には、ジルコニウムシリサイド、チタンシリサイド、ハフニウムシリサイド
、バナジウムシリサイド、ニオブシリサイド、タンタルシリサイド、クロムシリサイド、
モリブデンシリサイド、タングステンシリサイド、コバルトシリサイド、及びニッケルシ
リサイドの一以上が形成される。または、金属元素とシリコンの合金層が形成される。
として、LPCVD法でシリコン層を形成する際の加熱により、LPCVD装置の石英製
のチャンバーから酸素が脱離し、混合層107に拡散するためである。
がある。なお、LPCVD法で結晶性シリコン層を形成する際、チャンバー内に、ヘリウ
ム、ネオン、アルゴン、キセノン等の希ガスを充填することで、当該金属酸化物層109
の形成を抑制することもできる。
109の代表例としては、酸化ジルコニウム、酸化チタン、酸化ハフニウム、酸化バナジ
ウム、酸化ニオブ、酸化タンタル、酸化クロム、酸化モリブデン、酸化タングステン、酸
化コバルト、酸化ニッケル等がある。なお、集電体101を、チタン、ジルコニウム、ニ
オブ、タングステンなどの金属元素を含む層とすると、金属酸化物層109は、酸化チタ
ン、酸化ジルコニウム、酸化ニオブ、酸化タングステン等の酸化物導電体を含むことにな
るため、集電体101及び活物質層103の間の抵抗を低減することが可能であり、電極
の導電率を高めることができる。このため、放電容量をさらに高めることができる。
物質層103との間の抵抗を低減させることができるため、電極の導電率を高めることが
できる。このため、放電容量をさらに高めることができる。また、集電体101と活物質
層103との密着性を高めることが可能であり、蓄電装置の劣化を低減することができる
。
含有させておく必要がある。また、正極活物質にリチウムが含まれている材料を用いる場
合でも、不可逆容量を見越した蓄電装置の容量設計上の観点から負極にリチウムを一定量
含有させておくことは有効である。また、負極に充電されたリチウムを完全に放出させな
いようにすることで、充放電の際に過剰な負荷がかかって電極の機能が低下する危険性が
低下し、蓄電装置のサイクル特性の向上を図ることが可能である。
リコン層上にリチウムを含んだ溶液を塗布し、熱処理を行うことで、シリコン層中に少な
くともリチウムを導入させることが出来る。リチウムを含んだ溶液を用いることで、複数
のシリコンの微粒子で形成されたシリコン層であっても、微粒子と微粒子の隙間にリチウ
ムを含んだ溶液が入り込み、リチウムを含んだ溶液に触れたシリコンの微粒子にリチウム
を導入させることが出来る。また、リチウムを含んだ溶液を用いることで、シリコン層が
薄膜のシリコンの場合であっても、あるいは後述するような複数のウィスカーやウィスカ
ー群を含むシリコン層であっても、溶液を均一に塗布することが可能である。塗布の方法
としては、スピンコート法、ディップ法あるいはスプレー法などを用いればよい。この方
法により容易にシリコンにリチウムを含有させることが可能である。
を用いるほうが望ましい。溶液の軽度の腐食性はシリコンの表面を凸凹にして、表面積を
増大させる効果を有するが、腐食性が高すぎると集電体上に形成されているシリコンが完
全に溶けたり、剥離してしまい、活物質として機能しなくなる。腐食性の程度としては、
熱処理後におけるシリコン層の最薄部の膜厚が、熱処理前の最薄部の膜厚の半分以上にな
るように調整した溶液を用いるほうが望ましい。
理を行い、シリコン層中に少なくともリチウムを導入させることが出来る。リチウムを含
んだ粒子を分散させた液を塗布することで、リチウムを含んだ粒子をシリコン層上に均一
に分散付着させることが出来る。また、粒子と液の量を調整し、スラリー状にして、塗布
することも出来る。粒子を分散させた液を用いることで、液が乾燥したときに、リチウム
を含んだ粒子がシリコン層から剥がれにくくなり、取り扱いを容易にすることができる。
ール、メタノール、アセトン、グリセリン、エチレングリコール、流動パラフィンなど)
を用いることが出来る。
溶かしておいても良い。有機溶媒や有機物を溶かした液を用いることで、その後の熱処理
によりシリコンの表面に炭素層を担持させることが出来る。シリコンの表面に炭素層を担
持させることで、導電性が向上すると共に、担持された炭素層がシリコンを剥がれにくく
するため、サイクル特性を向上させることが出来る。
シリコン層中に少なくともリチウムを導入させることが出来る。リチウムを含んだ粒子を
直接散布することで簡便に処理が可能である。
する合金などで形成された粒子のことである。
いるほうが望ましい。例えば、水酸化リチウム(LiOH)、酸化リチウム(Li2O)
、炭酸リチウム(Li2CO3)、塩化リチウム(LiCl)、リチウムメタシリケート
(Li2SiO3)、リチウムオルトシリケート(Li4SiO4)、ヨウ化リチウム(
LiI)、酢酸リチウム(CH3CO2Li)、リン酸リチウム(Li3PO4)、硝酸
リチウム(LiNO3)などである。また、リチウムを含有する合金としては、リチウム
シリコン合金(LixSi1−x(xは0より大きく1未満))やリチウムアルミ合金(
LixAl1−x(xは0より大きく1未満))などである。
リコン層中に少なくともリチウムを導入させることが出来る。シリコン層上にリチウムを
含んだ膜を形成する方法としては、PVD法(例えばスパッタリング法)、真空蒸着法、
又はCVD法(例えばプラズマCVD法や熱CVD法、LPCVD法、MOCVD法(有
機金属化学気相成長法: Metal Organic Chemical Vapor
Deposition))などの乾式法を用いることができる。乾式法を用いてリチウ
ムを含んだ膜を形成することで、均質且つ薄膜の、リチウムを含んだ膜を形成することが
できる。また、膜厚のコントロールが容易であるため、シリコンに対するリチウムの量を
容易に制御することができる。そのため再現性の良い条件が設定できる。
例えば液を乾燥させる第1のステップとシリコン層にリチウムを導入させる第2のステッ
プを行っても良い。例えば第1のステップとしては、20℃以上200℃以下で行えばよ
い。また処理時間としては30秒以上10分以下、好ましくは1分以上3分以下で行えば
よい。また、例えばシリコン層にリチウムを導入させる第2のステップの熱処理の温度と
しては、200℃以上800℃以下、好ましくは500℃以上700℃以下で行うことが
好ましい。また、熱処理の時間としては、30分以上40時間以下、好ましくは1時間以
上10時間以下で行えばよい。また、熱処理の雰囲気としては、希ガス雰囲気、窒素雰囲
気等を用いることが好ましい。例えば、熱処理は、窒素雰囲気中において、600℃、4
時間行うことが出来る。液の乾燥には上記の第1のステップの代わりに自然乾燥やスピン
乾燥させても良い。また、第1のステップを行わずに、第2のステップを行っても良い。
可能である。
、シリコンに導入されたリチウムはシリコン活物質の表面側の濃度が高くなるよう形成さ
れている。シリコン層が薄膜で形成されている場合、集電体に近い側より表層部の方がリ
チウムの濃度が高い。あるいは後述するような複数のウィスカーやウィスカー群を含むシ
リコン層の場合、ウィスカーについてはウィスカーの表面側のリチウムの濃度が高い。あ
るいはシリコン層がシリコンの微粒子を複数用いて形成されている場合、シリコンの微粒
子の表面側のリチウムの濃度が高く形成されている。
析出している場合がある。負極を蓄電装置に組み込む前に水もしくは有機溶媒によって、
シリコン層の表面に析出しているリチウムを含む物質を洗浄しても良い。
っても良い。洗浄後に熱処理を行うことでシリコン中をリチウムが更に拡散するため、リ
チウムの濃度を均質化することも出来る。熱処理の温度としては、200℃以上800℃
以下、好ましくは500℃以上700℃以下で行うことが好ましい。また、熱処理の時間
としては、30分以上40時間以下、好ましくは1時間以上10時間以下で行えばよい。
また、熱処理の雰囲気としては、希ガス雰囲気、窒素雰囲気等を用いることが好ましい。
例えば、熱処理は、窒素雰囲気中において、600℃、4時間行うことが出来る。
装置としての内部抵抗を下げることが出来、エネルギー効率の向上が可能となる。
シリコン領域103aと、当該領域上の、ウィスカーを含む結晶性シリコン領域103b
とを有せしめることができる(図1(C)参照)。ウィスカーを含む結晶性シリコン領域
103bは複数のウィスカーや複数のウィスカー群を有している。結晶性シリコン領域1
03aと、当該領域上の、ウィスカーを含む結晶性シリコン領域103bとを有する活物
質層103の形成は、例えば、550℃より高い温度で且つLPCVD装置及び集電体1
01が耐えうる温度以下、好ましくは580℃以上650℃未満の加熱をしつつ、原料ガ
スとしてシランなどのシリコンを含むガスを用いることで実現される。
、その境界が明確ではない。ここでは、ウィスカーを含む結晶性シリコン領域103bの
ウィスカーとウィスカーの間に形成される谷底の一を含む面を、結晶性シリコン領域10
3aとウィスカーを含む結晶性シリコン領域103bとの一応の境界として扱う。
は、表面が平坦な場合に比べて非常に大きく、充放電におけるレート特性の向上に貢献す
る。更に、シリコンにリチウムを含有させることで、ウィスカーの先端まで十分に抵抗が
下がり、表面積の全面を有効に活用させることが可能である。
性シリコン領域103bにおけるウィスカーは、結晶性の突起であれば円柱状、角柱状な
どの柱状、円錐状、角錐状などの針状でもよい。ウィスカーは、頂部が湾曲していてもよ
い。ウィスカーの径は、50nm以上10μm以下、好ましくは500nm以上3μm以
下である。また、ウィスカーの長さは、0.5μm以上1000μm以下、好ましくは1
.0μm以上100μm以下である。
離をいい、錐状と仮定する場合には、頭頂点と底面との距離をいうものとする。また、活
物質層103の最大厚さは、結晶性シリコン領域103aの厚さと、ウィスカーを含む結
晶性シリコン領域103bの厚さの和を言い、ウィスカーを含む結晶性シリコン領域10
3bの厚さとは、ウィスカーにおいて高さが最大となる点から、結晶性シリコン領域10
3aとウィスカーを含む結晶性シリコン領域103bとの境界までの距離をいう。
)を長手方向といい、長手方向に沿った断面の形状を長手断面形状という場合がある。ま
た、長手方向が法線方向となる断面の形状を輪切り断面形状という場合がある。
ン領域103aの表面に関する法線の方向に伸張していてもよい。なお、この場合、突起
の長手方向は、結晶性シリコン領域103aの表面に関する法線の方向と、略一致してい
ればよく、各々の方向の差は代表的には5度以内であることが好ましい。つまり、図1(
C)においては、主にウィスカーの長手断面形状が示されていることになる。
。複数のウィスカーの長手方向が不揃いであると、ウィスカー同士が絡む場合があるため
、蓄電装置の充放電においてウィスカーが脱離しにくい。代表的には、長手方向が結晶性
シリコン領域103aの表面に関する法線の方向と略一致する第一のウィスカー113a
と、長手方向が法線の方向とは異なる第二のウィスカー113bとを有してもよい。さら
には、第一のウィスカーより第二のウィスカーが長くても良い。つまり、図1(D)にお
いては、ウィスカーの長手断面形状と共に、領域103dで示すように、ウィスカーの輪
切り断面形状が混在する。領域103dは、円柱状または円錐状のウィスカーの輪切り断
面形状であるため円形であるが、ウィスカーが角柱状または角錐状であれば、領域103
dの輪切り断面形状は、多角形状である。
良い。あるいは、活物質表面に導電性を有する層を形成した後にシリコン層にリチウムを
導入してもよい。
めっき法、無電解めっき法)などを用いて導電性を有する層110を形成する(図2参照
)。ここで、導電性を有する層110の膜厚は0.1nm以上10nm以下とするのが好
ましい。
などの酸化膜を除去しておいても良い。シリコンからなる活物質層103の表面に形成さ
れる自然酸化膜などの酸化膜は、フッ酸を含む溶液、またはフッ酸を含む水溶液をエッチ
ャントとするウェットエッチング処理によって除去することができる。また、自然酸化膜
などの酸化膜を除去するエッチング処理としては、ドライエッチング処理を用いても良い
。また、ウェットエッチング処理とドライエッチング処理とを組み合わせて用いてもよい
。ドライエッチング処理としては、平行平板型RIE(Reactive Ion Et
ching)法や、ICP(Inductively Coupled Plasma:
誘導結合型プラズマ)エッチング法などを用いることができる。
、マグネシウム、鉄などに代表される、導電性の高い金属元素を用いて、CVD法、スパ
ッタリング法、めっき法(電気めっき法、無電解めっき法)などで形成することができ、
特に銅またはニッケルを用いて形成するのが好ましい。導電性を有する層110は、上記
の金属元素の一以上を含めば良く、金属層(MgxAl1−x(xは0より大きく1未満
)やAlxTi1−x(xは0より大きく1未満)などの合金を含む)としてもよいし、
活物質層103のシリコンとシリサイドを形成しても良い。
活物質層103の表面に形成される自然酸化膜などの酸化膜を除去せずとも、導電性を有
する層110に含まれるチタンが当該酸化膜を還元することもできる。
する層110に用いる上述の金属元素の成膜は有機金属化学気相成長(MOCVD:Me
tal Organic Chemical vapor deposition)法を
用いるのが好ましい。
い元素を用いるのが好ましい。活物質層103を構成するシリコンは、リチウムイオンを
吸収することにより膨張し、また、リチウムイオンを放出することにより収縮する。この
ため、充放電を繰り返すと活物質層103は壊れてしまうことがある。しかし、銅または
ニッケルなどからなる導電性を有する層110で活物質層103を覆うことにより、リチ
ウムイオンの吸収放出による体積変化によって剥離するシリコンを活物質層103にとど
めておけるので、充放電を繰り返しても活物質層103が壊れるのを防ぐことができる。
これにより、蓄電装置のサイクル特性を向上させることができる。
り、リチウムが導入されて膨張した状態で活物質表面に導電性を有する層を形成できるた
め、リチウムイオンの吸収放出での体積変化による活物質の形の崩れを防ぐことができる
。
れる形態を示したが、図3に示すように、基板115上に、スパッタリング法、蒸着法、
印刷法、インクジェット法、CVD法等を適宜用いて、集電体111を形成することもで
きる。
ができる。
本実施の形態では、蓄電装置の構造について、図4を用いて説明する。
池は、放電容量が高く、安全性が高い。
図4(B)に示す。
また、蓄電セル155に接続する端子部157、159を有する。外装部材153は、ラ
ミネートフィルム、高分子フィルム、金属フィルム、金属ケース、プラスチックケース等
を用いることができる。
及び正極165の間に設けられるセパレータ167と、外装部材153によって囲まれた
領域に充填された電解質169とで構成される。
73は、負極集電体171の一方または両方の面に形成される。正極活物質層177は、
正極集電体175の一方または両方の面に形成される。
部157と接続する。また、端子部157、159は、それぞれ一部が外装部材153の
外側に導出されている。
ボタン型蓄電装置、円筒型蓄電装置、角型蓄電装置等様々な形状の蓄電装置を用いること
ができる。また、本実施の形態では、正極、負極、及びセパレータが積層された構造を示
したが、正極、負極、及びセパレータが捲回された構造であってもよい。
用いることができる。シリコン層にはリチウムが導入されているため、正極活物質として
リチウムが含まれない物質を用いることも出来る。
、板状、網状等の形状を適宜用いることができる。
LiFePO4、LiCoPO4、LiNiPO4、LiMn2PO4、V2O5、Cr
2O5、MnO2、その他のリチウム化合物を材料として用いることができる。なお、キ
ャリアイオンが、リチウム以外のアルカリ金属イオンまたはアルカリ土類金属イオンの場
合、正極活物質層177として、上記リチウム化合物においてリチウムの代わりに、アル
カリ金属(例えば、ナトリウムやカリウム等)、またはアルカリ土類金属(例えば、カル
シウム、ストロンチウム、バリウム等)、ベリリウム、マグネシウムを用いることもでき
る。
ムイオンが安定に存在する材料を用いる。電解質の溶質の代表例としては、LiClO4
、LiAsF6、LiBF4、LiPF6、Li(C2F5SO2)2N等のリチウム塩
がある。なお、キャリアイオンが、リチウム以外のアルカリ金属イオン、アルカリ土類金
属イオン、ベリリウムイオン、またはマグネシウムイオンの場合、電解質169の溶質と
して、ナトリウム塩、カリウム塩等のアルカリ金属塩、またはベリリウム塩、マグネシウ
ム塩、カルシウム塩、ストロンチウム塩、バリウム塩等のアルカリ土類金属塩等を適宜用
いることができる。
質169の溶媒としては、非プロトン性有機溶媒が好ましい。非プロトン性有機溶媒の代
表例としては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート
、ジエチルカーボネート、γーブチロラクトン、アセトニトリル、ジメトキシエタン、テ
トラヒドロフラン等があり、これらの一つまたは複数を用いることができる。また、電解
質169の溶媒としてゲル化される高分子材料を用いることで、漏液性を含めた安全性が
高まる。また、漏液を防止する構造を簡略化することができるため、蓄電装置151の薄
型化及び軽量化が可能である。ゲル化される高分子材料の代表例としては、シリコンゲル
、アクリルゲル、アクリロニトリルゲル、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキ
サイド、フッ素系ポリマー等がある。
ルロース(紙)、ポリエチレン、ポリプロピレン等がある。
い。また、動作電圧が高い。これらのため、小型化及び軽量化が可能である。また、充放
電の繰り返しによる劣化が少なく、長期間の使用が可能であり、コスト削減が可能である
。
気二重層キャパシタ、リチウムイオンキャパシタ等がある。
ウムイオン及び/またはアニオンを可逆的に吸蔵できる材料を用いればよい。正極活物質
層177の代表例としては、活性炭、導電性高分子、ポリアセン有機半導体(PAS)が
ある。
利用による寿命も長い。
含む電極を用いることで、リチウムがシリコン層中に導入された電極を有する蓄電装置を
作製することができる。リチウムがシリコン層中に含有されているとシリコン層の導電率
が上がり、蓄電装置にした場合の内部抵抗を下げることが可能で、エネルギー効率の向上
につながる。
例えば、蓄電装置の別の一形態である空気電池の負極として実施の形態1に示す集電体及
び活物質層を含む電極を用いることも可能である。この場合にも、リチウムがシリコン層
中に導入された電極を有する蓄電装置を作製することができる。
本実施の形態では、実施の形態2で説明した蓄電装置(二次電池)の容量設計について説
明する。
れできるリチウムの量)を正極容量と言うこととする。また、負極活物質層173のみで
出し入れできる電荷量(つまり出し入れできるリチウムの量)を負極容量と言うこととす
る。
は単位容積あたりのエネルギーを最も高めることが可能である。しかし、正極容量と負極
容量のどちらか一方の容量が大きいと充放電に寄与しない活物質を蓄電装置中に含むこと
になるため、蓄電装置のエネルギー密度は低下してしまう。
不導体被膜の形成に使われる電荷量成分と、正極もしくは負極に入ったリチウムのうち取
り出せなくなるリチウムによる電荷量成分が考えられている。不導体被膜の形成に使われ
る電荷量成分は外部からの給電によりまかなわれるため、蓄電装置そのものの容量が低下
するわけではない。一方、正極もしくは負極からリチウムが取り出せなくなると、蓄電装
置としての容量が低下してしまう。
リチウムが取り出せなくなった場合、蓄電装置の容量低下を招いてしまう可能性がある。
仮に負極でリチウムが取り出せなくなる不可逆容量があることがわかっているなら、不可
逆容量分のリチウムを事前に負極活物質に含有させておき、その不可逆容量分を割り増し
した負極容量にしておくことが望ましい。そうすることで蓄電装置の初期のエネルギー密
度は若干低下するが、サイクル動作による容量低下の無い安定した蓄電装置を作製するこ
とが可能である。
定することでいくらかは取り出すことが可能である。しかし、そのようにして電荷量を取
り出すことにより、過剰な負荷のため活物質の劣化を招き、電極の機能が低下する危険性
がある。そこで、正極容量よりも大きい負極容量に一定量のリチウムを事前に含有させて
おくことで、負極に充電されたリチウムは完全には抜けきることは無くなり、電極の機能
低下の危険性を低下させ、蓄電装置のサイクル特性の向上を図ることが可能である。
本実施の形態では、実施の形態2で説明した蓄電装置の応用形態について説明する。
ルフォトフレーム、携帯電話機(携帯電話、携帯電話装置ともいう)、携帯型ゲーム機、
携帯情報端末、音響再生装置、パーソナルコンピュータ等の電子機器に用いることができ
る。また、電気自動車、ハイブリッド自動車、鉄道用電気車両、作業車、カート、車椅子
、自転車等の電気推進車両に用いることができる。
部412が組み込まれている。筐体411は、さらに操作ボタン413、操作ボタン41
7、外部接続ポート414、スピーカー415、及びマイク416等を備えている。また
、蓄電装置418は筐体411内に配置されており、外部接続ポート414より充電を行
える。実施の形態2で説明した蓄電装置を携帯電話410の蓄電装置418として用いる
ことができる。
体431及び第2の筐体433の2つの筐体で構成されて、2つの筐体が軸部432によ
り一体にされている。第1の筐体431及び第2の筐体433は、軸部432を軸として
開閉動作を行うことができる。第1の筐体431には第1の表示部435が組み込まれ、
第2の筐体433には第2の表示部437が組み込まれている。その他、第2の筐体43
3に、操作ボタン439、電源443、及びスピーカー441等を備えている。また、蓄
電装置444は筐体433内に内蔵されており、電源443より充電が可能である。実施
の形態2で説明した蓄電装置を蓄電装置444のバッテリーに用いることができる。
部503、座部503の後方に設けられた背もたれ505、座部503の前下方に設けら
れたフットレスト507、座部503の左右に設けられたアームレスト509、背もたれ
505の上部後方に設けられたハンドル511を有する。アームレスト509の一方には
、車椅子の動作を制御するコントローラ513が設けられる。座部503の下方のフレー
ム515を介して、座部503前下方には一対の前輪517が設けられ、座部503の後
下方には一対の後輪519が設けられる。後輪519は、モータ、ブレーキ、ギア等を有
する駆動部521に接続される。座部503の下方には、バッテリー、電力制御部、制御
手段等を有する制御部523が設けられる。制御部523は、コントローラ513及び駆
動部521と接続しており、使用者によるコントローラ513の操作により、制御部52
3を介して駆動部521が駆動し、電動式の車椅子501の前進、後進、旋回等の動作及
び速度を制御する。
御部523のバッテリーは、プラグイン技術による外部から電力供給により充電をするこ
とができる。
されている。蓄電装置651の電力は、制御回路653により出力が調整されて、駆動装
置657に供給される。制御回路653は、コンピュータ655によって制御される。
み合わせて構成される。コンピュータ655は、電気自動車650の運転者の操作情報(
加速、減速、停止など)や走行時の情報(登坂や下坂等の情報、駆動輪にかかる負荷情報
など)の入力情報に基づき、制御回路653に制御信号を出力する。制御回路653は、
コンピュータ655の制御信号により、蓄電装置651から供給される電気エネルギーを
調整して駆動装置657の出力を制御する。交流電動機を搭載している場合は、直流を交
流に変換するインバータも内蔵される。
蓄電装置651は、プラグイン技術による外部からの電力供給により充電することができ
る。
をすることができる。
本実施の形態では、本発明の一態様に係る蓄電装置を、無線給電システム(以下、RF給
電システムと呼ぶ。)に用いた場合の一例を、図8及び図9のブロック図を用いて説明す
る。なお、各ブロック図では、受電装置および給電装置内の構成要素を機能ごとに分類し
、互いに独立したブロックとして示しているが、実際の構成要素は機能ごとに完全に切り
分けることが困難であり、一つの構成要素が複数の機能に係わることもあり得る。
進車両であるが、この他電力で駆動するものに適宜適用することができる。電子機器の代
表例としては、デジタルカメラやビデオカメラ等のカメラ、デジタルフォトフレーム、携
帯電話機(携帯電話、携帯電話装置ともいう)、携帯型ゲーム機、携帯情報端末、音響再
生装置、表示装置、コンピュータ等がある。また、電気推進車両の代表例としては、電気
自動車、ハイブリッド自動車、鉄道用電気車両、作業車、カート、車椅子等がある。また
、給電装置900は、受電装置800に電力を供給する機能を有する。
受電装置部801は、受電装置用アンテナ回路802と、信号処理回路803と、蓄電装
置804とを少なくとも有する。また、給電装置900は、給電装置用アンテナ回路90
1と、信号処理回路902とを有する。
取る、あるいは、給電装置用アンテナ回路901に信号を発信する役割を有する。信号処
理回路803は、受電装置用アンテナ回路802が受信した信号を処理し、蓄電装置80
4の充電、および、蓄電装置804から電源負荷部810への電力の供給を制御する。電
源負荷部810は、蓄電装置804から電力を受け取り、受電装置800を駆動する駆動
部である。電源負荷部810の代表例としては、モータ、駆動回路等があるが、その他の
電力を受け取って受電装置を駆動する装置を適宜用いることができる。また、給電装置用
アンテナ回路901は、受電装置用アンテナ回路802に信号を送る、あるいは、受電装
置用アンテナ回路802からの信号を受け取る役割を有する。信号処理回路902は、給
電装置用アンテナ回路901が受信した信号を処理する。また、信号処理回路902は、
給電装置用アンテナ回路901の動作を制御する。すなわち、給電装置用アンテナ回路9
01から発信する信号の強度、周波数などを制御することができる。
電装置804として利用される。
比べて蓄電量を増やすことができる。よって、無線給電の時間間隔を延ばすことができる
。すなわち、何度も給電する手間を省くことができる。
810を駆動することができる蓄電量が従来と同じであれば、受電装置800の小型化及
び軽量化が可能である。従って、トータルコストを減らすことができる。
受電装置部801は、受電装置用アンテナ回路802と、信号処理回路803と、蓄電装
置804と、整流回路805と、変調回路806と、電源回路807とを、少なくとも有
する。また、給電装置900は、給電装置用アンテナ回路901と、信号処理回路902
と、整流回路903と、変調回路904と、復調回路905と、発振回路906とを、少
なくとも有する。
取る、あるいは、給電装置用アンテナ回路901に信号を発信する役割を有する。給電装
置用アンテナ回路901が発信する信号を受け取る場合、整流回路805は受電装置用ア
ンテナ回路802が受信した信号から直流電圧を生成する役割を有する。信号処理回路8
03は受電装置用アンテナ回路802が受信した信号を処理し、蓄電装置804の充電、
蓄電装置804から電源回路807への電力の供給を制御する役割を有する。電源回路8
07は、蓄電装置804が蓄電している電圧を電源負荷部に必要な電圧に変換する役割を
有する。変調回路806は受電装置800から給電装置900へ何らかの応答を送信する
場合に使用される。
る。このため、電源負荷部810に過電圧が印加されることを低減することが可能であり
、受電装置800の劣化や破壊を低減することができる。
することが可能である。このため、受電装置800の充電量を判断し、一定量の充電が行
われた場合に、受電装置800から給電装置900に信号を送信し、給電装置900から
受電装置800への給電を停止させることができる。この結果、蓄電装置804を100
%充電しないことで蓄電装置804の劣化が抑えられ、蓄電装置804の充電回数を増加
させることが可能である。
あるいは、受電装置用アンテナ回路802から信号を受け取る役割を有する。受電装置用
アンテナ回路802に信号を送る場合、信号処理回路902は、受電装置に送信する信号
を生成する回路である。発振回路906は一定の周波数の信号を生成する回路である。変
調回路904は、信号処理回路902が生成した信号と発振回路906で生成された一定
の周波数の信号に従って、給電装置用アンテナ回路901に電圧を印加する役割を有する
。そうすることで、給電装置用アンテナ回路901から信号が出力される。一方、受電装
置用アンテナ回路802から信号を受け取る場合、整流回路903は受け取った信号を整
流する役割を有する。復調回路905は、整流回路903が整流した信号から受電装置8
00が給電装置900に送った信号を抽出する。信号処理回路902は復調回路905に
よって抽出された信号を解析する役割を有する。
、受電装置800が電磁波を受信し整流回路805で直流電圧を生成したあとに、後段に
設けられたDC−DCコンバータやレギュレータといった回路によって、定電圧を生成し
てもよい。そうすることで、受電装置内部に過電圧が印加されることを抑制することがで
きる。
電装置804として利用される。
比べて蓄電量を増やすことができるので、無線給電の間隔を延ばすことができる。すなわ
ち、何度も給電する手間を省くことができる。
810を駆動することができる蓄電量が従来と同じであれば、受電装置800の小型化及
び軽量化が可能である。従って、トータルコストを減らすことができる。
回路802と蓄電装置804を重ねる場合は、蓄電装置804の充放電による蓄電装置8
04の形状の変形と、当該変形に伴うアンテナの形状の変化によって、受電装置用アンテ
ナ回路802のインピーダンスが変化しないようにすることが好ましい。アンテナのイン
ピーダンスが変化してしまうと、十分な電力供給がなされない可能性があるためである。
例えば、蓄電装置804を金属製あるいはセラミックス製の電池パックに装填するように
すればよい。なお、その際、受電装置用アンテナ回路802と電池パックは数十μm以上
離れていることが望ましい。
波数であればどの帯域であっても構わない。充電用の信号は、例えば、135kHzのL
F帯(長波)でも良いし、13.56MHzのHF帯でも良いし、900MHz〜1GH
zのUHF帯でも良いし、2.45GHzのマイクロ波帯でもよい。
々な種類があるが、適宜選択すればよい。ただし、雨や泥などの、水分を含んだ異物によ
るエネルギーの損失を抑えるためには、本発明の一態様では、周波数が低い帯域、具体的
には、短波である3MHz〜30MHz、中波である300kHz〜3MHz、長波であ
る30kHz〜300kHz、及び超長波である3kHz〜30kHzの周波数を利用し
た電磁誘導方式や共鳴方式を用いることが望ましい。
ハーを用いることとした。シリコンの表面処理として濃硫酸に浸漬を行い、表面の有機物
などの除去を行ったのち、純水にて洗浄を行った。シリコンウエハーを一辺約20mmの
矩形に切り出し、評価用基板として用いた。
浸漬する方法を用いた。シャーレに評価用基板を置き、塩化リチウムの飽和水溶液を評価
用基板の表面が浸かる程度までシャーレに流し込んだ。この状態のまま、放置することで
評価用基板の表面に塩化リチウムの結晶が析出するまで乾燥放置した。時間短縮のため真
空装置に入れても良い。
間の処理を行った。その後、評価用基板の表面に残っていた結晶を純水にて洗浄を行い、
洗い流した。
y)分析を行い、評価用基板の表面からどの程度の深さまでリチウムが拡散しているかの
評価を行った。
の表面から7μm程度まで拡散していることがわかった。
、塗布量、熱処理の温度や時間を調整することで、シリコンへの拡散の程度を調整するこ
とが可能である。
103 活物質層
103a 結晶性シリコン領域
103b 結晶性シリコン領域
103d 領域
105 領域
107 混合層
109 金属酸化物層
110 導電性を有する層
111 集電体
113a ウィスカー
113b ウィスカー
115 基板
151 蓄電装置
153 外装部材
155 蓄電セル
157 端子部
159 端子部
163 負極
165 正極
167 セパレータ
169 電解質
171 負極集電体
173 負極活物質層
175 正極集電体
177 正極活物質層
410 携帯電話機
411 筐体
412 表示部
413 操作ボタン
414 外部接続ポート
415 スピーカー
416 マイク
417 操作ボタン
418 蓄電装置
430 電子書籍用端末
431 筐体
432 軸部
433 筐体
435 表示部
437 表示部
439 操作ボタン
441 スピーカー
443 電源
444 蓄電装置
501 電動式の車椅子
503 座部
505 背もたれ
507 フットレスト
509 アームレスト
511 ハンドル
513 コントローラ
515 フレーム
517 一対の前輪
519 一対の後輪
521 駆動部
523 制御部
650 電気自動車
651 蓄電装置
653 制御回路
655 コンピュータ
657 駆動装置
800 受電装置
801 受電装置部
802 受電装置用アンテナ回路
803 信号処理回路
804 蓄電装置
805 整流回路
806 変調回路
807 電源回路
810 電源負荷部
900 給電装置
901 給電装置用アンテナ回路
902 信号処理回路
903 整流回路
904 変調回路
905 復調回路
906 発振回路
Claims (3)
- 集電体と、
前記集電体上のシリコン層と、
前記シリコン層上のチタン層と、を有する蓄電装置用の電極の作製方法であって、
前記集電体上に前記シリコン層を形成し、
前記シリコン層上にリチウムを含んだ溶液を塗布し、
塗布後、500℃以上700℃以下の熱処理を行い、
前記シリコン層中に少なくともリチウムを導入させ、
前記シリコン層上に前記チタン層を形成することを特徴とする蓄電装置用の電極の作製方法。 - 集電体と、
前記集電体上のシリコン層と、
前記シリコン層上のチタン層と、を有する蓄電装置用の電極の作製方法であって、
前記集電体上に前記シリコン層を形成し、
前記シリコン層上にリチウムを含んだ粒子を分散させた液を塗布し、
塗布後、500℃以上700℃以下の熱処理を行い、
前記シリコン層中に少なくともリチウムを導入させ、
前記シリコン層上に前記チタン層を形成することを特徴とする蓄電装置用の電極の作製方法。 - 請求項1または請求項2において、
前記熱処理は希ガス雰囲気又は窒素雰囲気で行われることを特徴とする蓄電装置用の電極の作製方法。
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