JP6199881B2 - 酸化マグネシウム粉末 - Google Patents

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Description

本発明は、酸化マグネシウム粉末に関する。本発明はまた、上記酸化マグネシウム粉末を含む樹脂組成物、及び封止材として上記酸化マグネシウム粉末を含む樹脂組成物の硬化物を用いた半導体パッケージにも関する。本発明はさらに、上記酸化マグネシウム粉末の製造方法にも関する。
半導体パッケージにおいて、半導体素子の周囲を封止するための封止材としては、エポキシ樹脂のような電気絶縁性の熱硬化性樹脂と酸化マグネシウム粉末や二酸化ケイ素粉末などのフィラーとを混合、混練して得た樹脂組成物の硬化物が広く利用されている。半導体パッケージでは、半導体素子の高集積化、動作の高速化、高消費電力化に伴って熱の発生量が増加する。この半導体パッケージの内部にて発生した熱を外部に素早く放出させるために、封止材の熱伝導性を高めることが望まれている。封止材の熱伝導性を高める方法としては、フィラーとして熱伝導性が高い酸化マグネシウム粉末を用い、酸化マグネシウム粒子の複数個が互いに接触するように、封止材中に酸化マグネシウム粉末を高濃度で充填する方法が知られている。この方法により、互いに接触している酸化マグネシウム粒子間で熱を伝えさせることによって、封止材全体としての熱伝導性を高めることが可能となる。
酸化マグネシウム粉末は、上記のとおり熱伝導性が高く、また耐熱性、電気絶縁性に優れた材料である。このため、酸化マグネシウム粉末は、熱伝導性樹脂組成物及び電気絶縁性樹脂組成物などの樹脂組成物のフィラーとして広く利用されている。このような樹脂組成物のフィラー用の酸化マグネシウム粉末としては、一次粒子の形状が直方体状のものと球状のものとが知られている。
特許文献１には、一次粒子の形状が立方体状である酸化マグネシウム粉末が記載されている。この文献には、一次粒子が立方体状の酸化マグネシウム粉末の製造方法として、水酸化マグネシウム等の酸化マグネシウム前駆体を、所定量のハロゲン化物イオン存在下にて閉鎖系で焼成する方法が記載されている。
特許文献２には、一次粒子の形状が球状の酸化マグネシウム粉末が記載されている。この文献には、一次粒子が球状の酸化マグネシウム粉末の製造方法として、所定量の酢酸塩を含有する水酸化マグネシウム組成物を焼成する方法が記載されている。
特許文献３には、樹脂組成物のフィラー用ではなく、プラズマディスプレイパネルの誘電体層の放電空間側に設けられる表面層形成用の酸化マグネシウム粒子として、６面体を基本構造とし、その各頂点が切除されたことにより切頂面が形成された１４面体の酸化マグネシウム微粒子、及び８面体を基本構造とし、その各頂点が切除されたことにより切頂面が形成された１４面体の酸化マグネシウム微粒子が記載されている。この文献には、酸化マグネシウム微粒子の粒子サイズは３００ｎｍ〜２μｍの範囲に収まっていると記載されている。この文献によると、上記１４面体酸化マグネシウム微粒子は、高純度のマグネシウム化合物（ＭｇＯ前駆体）を高温の酸素含有雰囲気（７００℃以上）で均一に熱処理（焼成）することによって製造できるとされている。
特開２００８−１８４３６６号公報 特開２００９−７２１５号公報 特開２００８−１８１９０３号公報
樹脂組成物のフィラー用の酸化マグネシウム粉末としては、一次粒子の形状が直方体状のものと球状のものとが知られている。しかしながら、本発明者の検討によると、一次粒子の形状が直方体状の酸化マグネシウム粉末は、樹脂に高濃度で加えて混練すると、その混練時に酸化マグネシウムの粒子同士が衝突することによって粒子の角部分が欠けたり、粒子が割れたりして、粒子と粒子との間に樹脂が侵入して、複数個の粒子同士が直接接触した樹脂組成物の硬化物を得るのが難しい。一方、一次粒子の形状が球状の酸化マグネシウム粉末は、樹脂に高濃度で加えて混練しても一次粒子が欠けたり、割れたりすることは起こりにくいが、粒子同士の接触面積が小さいため粒子間の熱伝導性が低い。
従って、本発明の目的は、樹脂に高濃度で充填することができ、かつ樹脂に充填したときに粒子同士を大きな接触面積で接触させて、粒子間の熱伝導性を高くすることができる酸化マグネシウム粉末を提供することにある。本発明の目的はまた、熱伝導性の高い樹脂組成物及び半導体パッケージを提供することにもある。
本発明者は、直方体の頂点及び／又は辺の少なくとも一つが面取りされた形状を有する多角形酸化マグネシウム粒子は、角部分が面取りされているため、樹脂との混練時に粒子同士が衝突しても、粒子の角部分が欠けたり、粒子が割れたりすることが起こりにくく、樹脂に高濃度で充填することが可能であると考えた。さらに、この多角形酸化マグネシウム粒子は平坦な面を有することから、球状の酸化マグネシウム粒子と比較して、樹脂に充填したときの粒子同士の接触面積を大きくすることができ、これにより粒子間の熱伝導性を高くできると考えた。さらに、本発明者は、酸化マグネシウム粉末を、塩素及び臭素などのハロゲン元素と、フッ素、ストロンチウム、バリウム、カルシウム及びニッケルなどの元素の存在下にて閉じられた空間内で焼成することによって、ＢＥＴ換算粒子径が０．５〜２０μｍの範囲、特には２．５〜２０μｍの範囲にあり、直方体の頂点及び／又は辺の少なくとも一つが面取りされた形状を有する多角形酸化マグネシウム粒子を含有する酸化マグネシウム粉末を得ることができることを見出した。
従って、本発明は、ＢＥＴ換算粒子径が０．５〜２０μｍの範囲にあり、直方体の頂点及び／又は辺の少なくとも一つが面取りされた形状を有する多角形酸化マグネシウム粒子を個数基準で３０％以上の量にて含有する樹脂組成物のフィラー用の酸化マグネシウム粉末にある。
本発明はまた、ＢＥＴ換算粒子径が２．５〜２０μｍの範囲にあり、直方体の頂点及び／又は辺の少なくとも一つが面取りされた形状を有する多角形酸化マグネシウム粒子を個数基準で３０％以上の量にて含有する酸化マグネシウム粉末にもある。
上記本発明の酸化マグネシウム粉末の好ましい態様は次の通りである。
（１）多角形酸化マグネシウム粒子の粒子形状が１４面体である。
（２）塩素及び臭素からなる群より選ばれる少なくとも一つのハロゲン元素と、フッ素、ストロンチウム、バリウム、カルシウム及びニッケルからなる群より選ばれる少なくとも一つの元素とを含む。
（３）熱伝導性樹脂組成物のフィラー用である。
（４）電気絶縁性樹脂組成物のフィラー用である。
本発明はまた、樹脂と、ＢＥＴ換算粒子径が０．５〜２０μｍの範囲にあり、直方体の頂点及び／又は辺の少なくとも一つが面取りされた形状を有する多角形酸化マグネシウム粒子を個数基準で３０％以上の量にて含有する酸化マグネシウム粉末とを含む樹脂組成物にもある。
上記本発明の樹脂組成物の好ましい態様が次の通りである。
（１）樹脂と酸化マグネシウム粉末の割合が、樹脂と酸化マグネシウム粉末の体積比で１００：５〜１００：１０００の範囲にある。
（２）樹脂が熱硬化性樹脂である。
本発明はさらに、半導体素子の周囲が封止材で封止された半導体パッケージであって、該封止材が、熱硬化性樹脂と、ＢＥＴ換算粒子径が０．５〜２０μｍの範囲にあり、直方体の頂点及び／又は辺の少なくとも一つが面取りされた形状を有する多角形酸化マグネシウム粒子を個数基準で３０％以上の量にて含有する酸化マグネシウム粉末とを含む樹脂組成物の硬化物であって、該硬化物中にて、多角形酸化マグネシウム粒子の複数個が互いに接触している半導体パッケージにもある。
本発明はさらにまた、酸化マグネシウム粉末を、塩素及び臭素からなる群より選ばれる少なくとも一つのハロゲン元素と、フッ素、ストロンチウム、バリウム、カルシウム及びニッケルからなる群より選ばれる少なくとも一つの元素の存在下にて閉じられた空間内で焼成する、ＢＥＴ換算粒子径が０．５〜２０μｍの範囲にあり、直方体の頂点及び／又は辺の少なくとも一つが面取りされた形状を有する多角形酸化マグネシウム粒子を個数基準で３０％以上の量にて含有する酸化マグネシウム粉末の製造方法にもある。
本発明の酸化マグネシウム粉末は、樹脂に高濃度で充填することができ、かつ樹脂に充填したときの粒子間の熱伝導性が高いことから、電気絶縁性で熱伝導性が高いことが望まれる樹脂組成物（及びその硬化物を含む）のフィラーとして有利に利用することができる。本発明の酸化マグネシウム粉末を含む樹脂組成物は、熱伝導性樹脂組成物及び電気絶縁性樹脂組成物として有利に利用することができる。本発明の半導体パッケージは封止材の熱導電性が高く、半導体パッケージ内部で熱が蓄積しにくいので、安全性が高く、熱による誤作動が起こりにくい。そして、本発明の製造方法を利用することによって、直方体の頂点及び／又は辺の少なくとも一つが面取りされた形状を有する多角形酸化マグネシウム粒子を多く含有する酸化マグネシウム粉末を工業的に有利に製造することができる。
実施例１で製造した酸化マグネシウム粉末のＳＥＭ写真である。 実施例１で製造した酸化マグネシウム粉末の粒度分布である。 実施例２で製造した酸化マグネシウム粉末のＳＥＭ写真である。 実施例２で製造した酸化マグネシウム粉末の粒度分布である。 実施例３で製造した酸化マグネシウム粉末のＳＥＭ写真である。 実施例３で製造した酸化マグネシウム粉末の粒度分布である。 実施例４で製造した酸化マグネシウム粉末のＳＥＭ写真である。 実施例５で製造した酸化マグネシウム粉末のＳＥＭ写真である。 実施例６で製造した酸化マグネシウム粉末のＳＥＭ写真である。
本発明の酸化マグネシウム粉末は、ＢＥＴ換算粒子径（ＢＥＴ比表面積から求めた平均粒子径）が０．５〜２０μｍの範囲にある。ＢＥＴ換算粒子径は２．５〜２０μｍの範囲にあることが好ましく、２．５〜１５μｍの範囲にあることがより好ましい。ＢＥＴ換算粒子径は、下記の式（Ｉ）より算出した値である。下記の式より算出されるＢＥＴ換算粒子径は球形換算の平均粒子径、すなわち本発明の酸化マグネシウム粉末に含まれる酸化マグネシウム粒子のＢＥＴ比表面積と同一のＢＥＴ比表面積を有する球状粒子の直径の平均長さを意味する。
ＢＥＴ換算粒子径（μｍ）＝６／（Ｓ×ρ）・・・・式（Ｉ）
但し、式（Ｉ）中、Ｓは酸化マグネシウム粉末のＢＥＴ比表面積（ｍ2／ｇ）、ρは酸化マグネシウム粉末の密度（ｇ／ｃｍ3）である。但し、本発明では、酸化マグネシウム粉末の密度は、３．５８ｇ／ｃｍ3とした。
本発明の酸化マグネシウム粉末は、直方体の頂点及び／又は辺の少なくとも一つが面取りされた形状の多角形酸化マグネシウム粒子を含有する。本発明において、直方体は立方体を含む。多角形酸化マグネシウム粒子の例としては、直方体の１個の頂点もしくは辺が面取りされた７面体粒子、直方体の８個の頂点の全てが面取りされた１４面体粒子、直方体の８個の頂点と１２個の辺の全てが面取りされた２６面体粒子を挙げることができる。多角形酸化マグネシウム粒子は１４面体であることが好ましく、直方体の８個の頂点の全てが面取りされた１４面体であることが特に好ましい。多角形酸化マグネシウム粒子は、単結晶粒子であることが好ましい。単結晶粒子は多結晶粒子と比較して粒子内での熱伝導性が高い傾向がある。
本発明の酸化マグネシウム粉末において、多角形酸化マグネシウム粒子の含有量は個数基準で、一般に３０％以上、好ましくは６０％以上、より好ましくは８０％以上である。多角形酸化マグネシウム粒子の含有量の上限は、一般に９９％である。本発明において、多角形酸化マグネシウム粒子の個数基準の含有量は次のようにして求めた値である。酸化マグネシウム粉末のＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）の画像から無作為に少なくとも１００個以上の粒子を抽出し、抽出した各粒子について粒子形状を観察して多角形酸化マグネシウム粒子の個数を計測する。多角形酸化マグネシウム粒子の個数（Ｂ）と抽出した粒子の個数（Ａ）から下記の式（II）より多角形酸化マグネシウム粒子の個数基準の含有量を算出する。
含有量（％）＝１００×個数（Ｂ）／個数（Ａ）・・・・式（II）
本発明の酸化マグネシウム粉末は、塩素及び臭素などのハロゲン元素と、フッ素、ストロンチウム、バリウム、カルシウム及びニッケルなどの元素とを含んでいてもよい。塩素及び臭素などのハロゲン元素の含有量は、合計量で一般には１〜５００ｐｐｍである。フッ素、ストロンチウム、バリウム、カルシウム及びニッケルなどの元素は、合計量で一般には１〜５００ｐｐｍである。
次に、本発明の酸化マグネシウム粉末の製造方法について説明する。本発明の酸化マグネシウム粉末は、酸化マグネシウム粉末を、塩素及び臭素からなる群より選ばれる少なくとも一つのハロゲン元素と、フッ素、ストロンチウム、バリウム、カルシウム及びニッケルからなる群より選ばれる少なくとも一つの元素の存在下にて閉じられた空間内で焼成する方法によって製造することができる。
原料として用いる酸化マグネシウム粉末は、純度が高く、微細でかつ一次粒子が直方体形状の酸化マグネシウム粉末であることが好ましい。酸化マグネシウム粉末の純度は９９質量％以上であることが好ましく、９９．９質量％以上であることがより好ましく、９９．９５質量％以上であることが特に好ましい。原料の酸化マグネシウム粉末の粒子径は、ＢＥＴ換算粒子径で０．０２〜３μｍの範囲にあることが好ましい。純度が高く、微細でかつ一次粒子が直方体形状の酸化マグネシウム粉末としては、気相法により製造された酸化マグネシウム粉末を挙げることができる。気相法とは、金属マグネシウムの蒸気と酸素含有気体とを接触させることによって、金属マグネシウムを酸化させて酸化マグネシウム粉末を製造する方法である。
本発明では、酸化マグネシウム粉末を、塩素及び臭素などのハロゲン元素と、フッ素、ストロンチウム、バリウム、カルシウム及びニッケルなどの元素の存在下にて焼成する。塩素及び臭素は、酸化マグネシウムの一次粒子を直方体形状に成長させる効果があり、フッ素、ストロンチウム、バリウム、カルシウム及びニッケルは、直方体形状の一次粒子を面取りする効果があると理解される。酸化マグネシウム粉末を、塩素及び臭素などのハロゲン元素と、フッ素、ストロンチウム、バリウム、カルシウム及びニッケルなどの元素の存在下にて焼成する方法としては、それらの元素を含む化合物の粉末と酸化マグネシウム粉末との粉末混合物を焼成する方法を用いることができる。化合物としては、上記の元素を二種以上含む化合物を用いることができる。塩素及び臭素などのハロゲンを含む化合物としては、ハロゲン化マグネシウム、ハロゲン化アルミニウム、ハロゲン化ストロンチウム、ハロゲン化バリウム、ハロゲン化カルシウム及びハロゲン化ニッケルを挙げることができる。ハロゲン化ストロンチウム、ハロゲン化バリウム、ハロゲン化カルシウム及びハロゲン化ニッケルは、酸化マグネシウムの一次粒子を直方体形状に成長させるとともに、直方体形状の一次粒子を面取りする効果がある。フッ素を含有する化合物としては、フッ化マグネシウム、フッ化アルミニウム、フッ化ストロンチウム、フッ化バリウム、フッ化カルシウム及びフッ化ニッケルを挙げることができる。ストロンチウム、バリウム、カルシウム及びニッケルを含む化合物としては、フッ化物、塩化物、臭化物、酸化物、硝酸塩、硫酸塩を挙げることができる。これら化合物は、一種を単独で使用してもよいし、二種以上を組み合わせて使用してもよい。これら化合物の使用例としては、ハロゲン化ストロンチウム、ハロゲン化バリウム、ハロゲン化カルシウム及びハロゲン化ニッケルの単独使用、ハロゲン化ストロンチウム、ハロゲン化バリウム、ハロゲン化カルシウム及びハロゲン化ニッケルとストロンチウム、バリウム、カルシウム及びニッケルの酸化物もしくはフッ化物との組み合わせの使用、ハロゲン化マグネシウム及びハロゲン化アルミニウムとフッ化マグネシウム及びフッ化アルミニウムとの組み合わせの使用を挙げることができる。上記化合物の粉末は、純度が９９質量％以上であることが好ましい。
粉末混合物の塩素及び臭素などのハロゲンの含有量は、合計で一般には１０〜１００００質量ｐｐｍの範囲、好ましくは２０〜５０００質量ｐｐｍの範囲である。フッ素、ストロンチウム、バリウム、カルシウム及びニッケルなどの元素の含有量は、合計で一般には１０〜１０００００質量ｐｐｍの範囲、好ましくは２０〜５０００質量ｐｐｍの範囲である。
粉末混合物の焼成は、閉じられた空間内で行う。閉じられた空間とは、粉末混合物の焼成時に、塩素及び臭素などのハロゲン元素や、フッ素、ストロンチウム、バリウム、カルシウム及びニッケルなどの元素が、短時間で外部に飛散しないように閉じられている空間をいう。閉じられた空間内の例としては、蓋をした耐熱性容器内を挙げることができる。酸化マグネシウム粉末を塩素及び臭素などのハロゲン元素や、フッ素、ストロンチウム、バリウム、カルシウム及びニッケルなどの元素の存在下で閉じられた空間内で焼成することによって、酸化マグネシウムの一次粒子が、直方体の頂点及び／又は辺の少なくとも一つが面取りされた形状を有する多角形状に粒成長する。
粉末混合物の焼成温度は、一般には９００〜１５００℃の範囲、好ましくは１０００〜１４００℃の温度範囲である。焼成時間は、一般には１〜１００時間の範囲である。
次に、本発明の樹脂組成物について説明する。本発明の樹脂組成物は、樹脂と上記本発明の酸化マグネシウム粉末とを含む。樹脂組成物に含まれる樹脂と酸化マグネシウム粉末の割合は、体積比で１００：５〜１００：１０００（樹脂：酸化マグネシウム粉末）の範囲にあることが好ましい。樹脂と酸化マグネシウム粉末の割合は、体積比で１００：５〜１００：５００の範囲にあるか、体積比で１００：８０〜１００：１０００の範囲にあることがより好ましい。
樹脂は、熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂のいずれも使用できる。熱可塑性樹脂の例としては、ポリエチレン樹脂及びポリプロピレン樹脂などのポリオレフィン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂及びポリブチレンテレフタレート樹脂などのポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂そして熱可塑性エラストマーを挙げることができる。熱硬化性樹脂の例としては、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、ポリウレタン樹脂、メラミン樹脂そしてユリア樹脂を挙げることができる。
半導体パッケージの封止材の材料として用いる樹脂組成物は、熱硬化性樹脂の組成物であることが好ましい。熱硬化性樹脂はエポキシ樹脂であることが好ましい。エポキシ樹脂を含む熱硬化性樹脂組成物は硬化剤を含むことが好ましく、さらに硬化促進剤を含むことが好ましい。
エポキシ樹脂の例としては、ビスフェノール型、フェノールノボラック型、クレゾールノボラック型、ビフェニル型、トリフェニルメタン型、ジシクロペンタジエン型などの各種のエポキシ樹脂を挙げることができる。これらは一種を単独で使用してもよいし、二種以上を組み合わせて使用してもよい。
硬化剤は、エポキシ樹脂と反応する化合物であれば特に制限はないが、フェノール樹脂であることが好ましい。フェノール樹脂の例としては、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビフェニル型ノボラック樹脂、ナフトールノボラック樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ビフェニルアラルキル樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂を挙げることができる。これらは一種を単独で使用してもよいし、二種以上を組み合わせて使用してもよい。
硬化促進剤は、フェノール樹脂の水酸基を活性化する化合物であることが好ましい。硬化促進剤の例としては、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノールなどのアミン化合物、トリブチルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィンなどの有機リン化合物を挙げることができる。これらは一種を単独で使用してもよいし、二種以上を組み合わせて使用してもよい。
熱硬化性樹脂組成物は、例えば、熱硬化性樹脂と酸化マグネシウム粉末とを体積比で上記の範囲となる割合にて、さらに必要に応じて硬化剤及び硬化促進剤を加えて混合し、混練することによって製造することができる。
熱硬化性樹脂組成物を用いて封止材を成形する方法としては、圧縮成形法、積層成形法、トランスファ成形法、射出成形法、低圧成形法、注型法などの方法を用いることができる。上記の熱硬化性樹脂組成物を用いて成形した封止材、すなわち熱硬化性樹脂組成物の硬化物は、多角形酸化マグネシウム粒子の複数個が互いに接触した状態で充填されているため熱伝導性が高い。
［実施例１］
気相法によって製造された酸化マグネシウム粉末（ＢＥＴ換算粒子径：０．２μｍ、純度：９９．９８質量％）２５０ｇに、塩化アルミニウム・六水和物粉末（純度：９９質量％）０．０２００ｇとフッ化マグネシウム粉末（純度：９９．１質量％）０．０２５０ｇとを加えて混合して粉末混合物を得た。得られた粉末混合物を容量７９０ｍＬのアルミナ製の耐熱性容器に投入し、耐熱性容器に蓋をして、電気炉に入れ、２４０℃／時間の昇温速度で炉内温度を１３００℃まで上昇させ、次いで該温度で３時間加熱焼成した。その後、炉内温度を２４０℃／時間の降温速度で室温まで冷却した。冷却後の電気炉からアルミナ製容器を取り出し、アルミナ製容器内の粉末焼成物を回収した。得られた粉末焼成物のＸ線回折を測定した結果、粉末焼成物は酸化マグネシウム粉末であることが確認された。
得られた酸化マグネシウム粉末について、ＳＥＭ観察を行い、多角形酸化マグネシウム粒子の含有量を測定した。また、ＢＥＴ比表面積を測定してＢＥＴ換算粒子径を算出した。さらに、粒度分布と添加元素量（塩素とフッ素）とを測定した。図１にＳＥＭ写真を、図２に粒度分布の測定結果を示す。また、表１に多角形酸化マグネシウム粒子の含有量とＢＥＴ換算粒子径とを示し、表２に粒度分布のＤ10、Ｄ50及びＤ90の粒子径と添加元素の含有量とを示す。なお、粒度分布と添加元素（塩素とフッ素）の含有量の測定方法は、後述の通りである。
図１のＳＥＭ写真と表１の多角形酸化マグネシウム粒子含有量のデータから、酸化マグネシウム粉末は多角形酸化マグネシウム粒子を多数含有していることが分かる。また、図２と表２の粒度分布のデータから、酸化マグネシウム粉末は粒度分布の幅が狭いこと、すなわち多角形酸化マグネシウム粒子の粒子径が揃っていることが分かる。
［粒度分布の測定方法］
酸化マグネシウム粉末０．５ｇを５０ｍＬのＩＰＡ（イソプロピルアルコール）に投入し、３分間超音波分散処理して、多角形酸化マグネシウム粒子の分散液を調製した。この分散液中の多角形酸化マグネシウム粒子の粒度分布を、マイクロトラックＨＲＡ（日機装株式会社製）を用いて、レーザー回折散乱法により測定した。
［添加元素の含有量の測定方法］
塩素量は、次の方法により測定した。酸化マグネシウム粉末を水に投入し、撹拌して、分散液を得た。得られた分散液をろ過し、ろ液中の塩素量をイオンクロマトグラフ法で測定した。
フッ素量は、酸化マグネシウム粉末を塩酸で溶解して調製した溶液中のフッ素量を吸光光度法で測定した。
ストロンチウム量は、酸化マグネシウム粉末を塩酸で溶解して調製した溶液中のストロンチウム量をＩＣＰ発光分光分析法で測定した。
［実施例２］
酸化マグネシウム粉末の量を２７０ｇとし、塩化アルミニウム・六水和物粉末とフッ化マグネシウム粉末の代わりに塩化ストロンチウム・六水和物（純度：９９．９９５質量％）０．２７００ｇを用いたこと以外は、実施例１と同様にして粉末焼成物を回収した。得られた粉末焼成物のＸ線回折を測定した結果、粉末焼成物は酸化マグネシウム粉末であることが確認された。
得られた酸化マグネシウム粉末について、ＳＥＭ観察を行い、多角形酸化マグネシウム粒子の含有量を測定した。また、ＢＥＴ比表面積を測定してＢＥＴ換算粒子径を算出した。さらに、粒度分布と添加元素（塩素とストロンチウム）の含有量を測定した。図３にＳＥＭ写真を、図４に粒度分布の測定結果を示す。また、表１に多角形酸化マグネシウム粒子の含有量とＢＥＴ換算粒子径とを示し、表２に粒度分布のＤ10、Ｄ50及びＤ90の粒子径と添加元素の含有量とを示す。
図３のＳＥＭ写真と表１の多角形酸化マグネシウム粒子含有量のデータから、酸化マグネシウム粉末は多角形酸化マグネシウム粒子を多数含有していることが分かる。また、図４と表２の粒度分布のデータから、酸化マグネシウム粉末は粒度分布の幅が狭いこと、すなわち多角形酸化マグネシウム粒子の粒子径が揃っていることが分かる。
［実施例３］
塩化アルミニウム・六水和物粉末とフッ化マグネシウム粉末の代わりに塩化ストロンチウム・六水和物０．５６４０ｇを用いたこと、そして炉内温度を１４００℃としたこと以外は、実施例１と同様にして粉末焼成物を回収した。得られた粉末焼成物のＸ線回折を測定した結果、粉末焼成物は酸化マグネシウム粉末であることが確認された。
得られた酸化マグネシウム粉末について、ＳＥＭ観察を行い、多角形酸化マグネシウム粒子の含有量を測定した。また、ＢＥＴ比表面積を測定してＢＥＴ換算粒子径を算出した。さらに、粒度分布と添加元素（塩素とストロンチウム）の含有量を測定した。図５にＳＥＭ写真を、図６に粒度分布の測定結果を示す。また、表１に多角形酸化マグネシウム粒子の含有量とＢＥＴ換算粒子径とを示し、表２に粒度分布のＤ10、Ｄ50及びＤ90の粒子径と添加元素の含有量とを示す。
図５のＳＥＭ写真と表１の多角形酸化マグネシウム粒子含有量のデータから、酸化マグネシウム粉末は多角形酸化マグネシウム粒子を多数含有していることが分かる。また、図６と表２の粒度分布のデータから、酸化マグネシウム粉末は粒度分布の幅が狭いこと、すなわち多角形酸化マグネシウム粒子の粒子径が揃っていることが分かる。
［実施例４］
塩化アルミニウム・六水和物粉末とフッ化マグネシウム粉末の代わりに塩化ストロンチウム・六水和物０．８４３７ｇを用いたこと、そして炉内温度を１４００℃としたこと以外は、実施例１と同様にして粉末焼成物を回収した。得られた粉末焼成物のＸ線回折を測定した結果、粉末焼成物は酸化マグネシウム粉末であることが確認された。
得られた酸化マグネシウム粉末について、ＳＥＭ観察を行い、多角形酸化マグネシウム粒子の含有量を測定した。また、ＢＥＴ比表面積を測定してＢＥＴ換算粒子径を算出した。図７にＳＥＭ写真を示す。また、表１に多角形酸化マグネシウム粒子の含有量とＢＥＴ換算粒子径とを示す。図７のＳＥＭ写真と表１の多角形酸化マグネシウム粒子含有量のデータから、酸化マグネシウム粉末は多角形酸化マグネシウム粒子を多数含有していることが分かる。
［実施例５］
塩化アルミニウム・六水和物粉末とフッ化マグネシウム粉末の代わりに塩化ストロンチウム・六水和物０．３８１７ｇを用いたこと、そして炉内温度を１２００℃としたこと以外は、実施例１と同様にして粉末焼成物を回収した。得られた粉末焼成物のＸ線回折を測定した結果、粉末焼成物は酸化マグネシウム粉末であることが確認された。
得られた酸化マグネシウム粉末について、ＳＥＭ観察を行い、多角形酸化マグネシウム粒子の含有量を測定した。また、ＢＥＴ比表面積を測定してＢＥＴ換算粒子径を算出した。図８にＳＥＭ写真を示す。また、表１に多角形酸化マグネシウム粒子の含有量とＢＥＴ換算粒子径とを示す。図８のＳＥＭ写真と表１の多角形酸化マグネシウム粒子含有量のデータから、酸化マグネシウム粉末は多角形酸化マグネシウム粒子を多数含有していることが分かる。
［実施例６］
塩化アルミニウム・六水和物粉末とフッ化マグネシウム粉末の代わりに塩化ニッケル・六水和物（純度：９９．９５質量％）０．１２８３ｇと酸化ニッケル（純度：９９．９９質量％）４．１５３３ｇとを用いたこと、そして炉内温度を１４００℃としたこと以外は、実施例１と同様にして粉末焼成物を回収した。得られた粉末焼成物のＸ線回折を測定した結果、粉末焼成物は酸化マグネシウム粉末であることが確認された。
得られた酸化マグネシウム粉末について、ＳＥＭ観察を行い、多角形酸化マグネシウム粒子の含有量を測定した。また、ＢＥＴ比表面積を測定してＢＥＴ換算粒子径を算出した。図９にＳＥＭ写真を示す。また、表１に多角形酸化マグネシウム粒子の含有量とＢＥＴ換算粒子径とを示す。図９のＳＥＭ写真と表１の多角形酸化マグネシウム粒子含有量のデータから、酸化マグネシウム粉末は多角形酸化マグネシウム粒子を多数含有していることが分かる。

Claims (1)

  1. 酸化マグネシウム粉末を、塩素及び臭素からなる群より選ばれる少なくとも一つのハロゲン元素と、フッ素、ストロンチウム、バリウム、カルシウム及びニッケルからなる群より選ばれる少なくとも一つの元素の存在下にて閉じられた空間内で焼成する、ＢＥＴ換算粒子径が０．５〜２０μｍの範囲にあり、直方体の頂点及び／又は辺の少なくとも一つが面取りされた形状を有する多角形酸化マグネシウム粒子を個数基準で３０％以上の量にて含有する酸化マグネシウム粉末の製造方法。
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