JP6137556B2 - 非水電解液二次電池およびその製造方法 - Google Patents
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Description
従って、高い入出力密度での充放電を繰り返す用途(例えば、車載用途の電池のように、ハイレート充放電を繰り返す用途)や、長期に亘って高い電池性能を発揮し得ること(長期の寿命を有すること)を求められる用途(例えば、車載用途の電池のように、一般的に10年以上に亘って使用される用途)に上記非水電解液二次電池を用いる場合において、上記非水電解液の液枯れを防止することが特に強く望まれる。
電池構築時には電極体に含浸されていた非水電解液が、電池の使用に伴って電極体の外に流出してしまう場合がある。例えば、充放電(特にハイレート充放電)を繰り返しにより正極および負極に含まれる電極活物質が膨張収縮することによって、電極体内から非水電解液が押し出される場合があり得る。電極体から流出した非水電解液が上記捲回電極体の下R部と電池ケース底部との隙間に貯留すると、電極体内に保持(含浸)される非水電解液の量が不足する虞がある。
また、上記構成によると、絶縁フィルムが電極体と接合されているため、絶縁フィルムが所定の位置からずれる事態が生じ難い。例えば、絶縁フィルム内に収容された電極体を電池ケース内に挿入する際に生じ得る絶縁フィルムの位置ズレや、絶縁フィルムに収容された電極体を電池ケース内に収容した後で、重力によって絶縁フィルムが電池ケースの底部に落下する事態等を防止し得る。即ち、絶縁フィルムの位置ズレによって電極や導電部材(典型的には、正極集電端子および負極集電端子等)等が露出することを防止し、これによって、該露出した導電部材等と電池ケースとが接触することによって生じ得る内部短絡の発生を防止することが出来る。さらに、上記構成によると、位置ズレした絶縁フィルムを電池ケースの溶接部分(電池ケース本体と電池ケースの蓋体との間)に挟み込むことによって生じ得る溶接不良も防止することができる。
(i)長尺な正極と長尺な負極とを長尺なセパレータを介して重ねあわせて該長尺な正負極の長手方向に捲回することで、扁平形状の捲回電極体を構築する工程、ここで、かかる捲回電極体は、捲回軸に直交する断面の長手方向の両端部であって電極体表面が曲面からなる2つのR部と、捲回軸に直交する断面の長手方向の中央部であって当該2つのR部に挟まれた幅広な扁平部とから構成される;
(ii)上記電極体構築工程で構築した扁平な捲回電極体を袋状の絶縁フィルム内に収容し、該捲回電極体の2つのR部のうちの一方のR部の表面全体と、該電極体の部に対向する上記袋状の絶縁フィルムの内側とを接合する工程;
(iii)上記絶縁フィルムが接合された捲回電極体を、電池ケース内に挿入する工程、ここで、かかる電極体の挿入は、電極体の2つのR部のうち、絶縁フィルムが接合されたR部が電池ケースの底面に対向する方向となるように挿入する;および、
(iv)上記電極体および絶縁フィルムを挿入した電池ケース内に非水電解液を注入する工程;
を包含する。
かかる非水電解液二次電池の製造方法によると、袋状の絶縁フィルム内に収容された電極体であって、該電極体の下R部の表面全体に該下R部と対向する絶縁フィルムが接合された電極体を備えた角型の非水電解液二次電池を好適に作製することができる。即ち、電極体を電池ケース内に挿入するよりも前に上記電極体の下R部と絶縁フィルムとを接合するため、該接合を容易に行うことが可能である。また、予め電極体の下R部と絶縁フィルムとを接合しておくことで、絶縁フィルム内に収容された電極体を電池ケース内に収容する際に生じ得る絶縁フィルムの位置ズレを防止し得る。
本実施形態の電池ケース30は、図1〜図3および図6に示すように、内部空間が捲回電極体80に対応する箱状となるように形成された、角部が計8か所あるいわゆる角型(典型的には直方体形状)の電池ケースである。電池ケース30は、ケース本体32と、蓋体34とを備えている。ケース本体32は、有底直方体形状を有しており、一側面(上面)が開口した扁平な箱型の容器である。蓋体34は、当該ケース本体32の開口(上面の開口)に取り付けられて当該開口を塞ぐ部材である。ケース本体32は、その上部の開口を介して捲回電極体80および絶縁フィルム10を収容することができる。ケース本体32は、図2、図3および図6に示すように、ケース内に収容される捲回電極体80の扁平面(扁平部)に対向する一対の幅広面37と、幅広面37に隣接する一対の幅狭面38と、底面39とから構成されている。電池ケース30の材質は、高強度であり軽量で熱伝導性が良い金属製材料が好ましく、このような金属製材料として、例えば、アルミニウム、ステンレス鋼、ニッケルめっき鋼などが挙げられる。
捲回電極体80は、図2〜6に示すように、長尺状の正極50と、長尺状の負極60とを、2枚の長尺状のセパレータ70を介して重ね合わせて、該長尺な正負極の長手方向に捲回され、扁平形状に形成されている。即ち、上記扁平形状の捲回電極体80は、図示するように、捲回軸WLに直交する断面の長手方向の両端部であって電極体表面が曲面からなる2つのR部(80R1、80R2)と、該断面の長手方向の中央部であって上記2つのR部に挟まれた幅広な扁平部80Fとから構成されている。そして、捲回電極体80は、図2、図3および図6に示すように、捲回軸WLに直交する断面の長手方向が上記電池ケースの上下方向となるように(該捲回電極体80の捲回軸WLが横倒しとなる姿勢、即ち、捲回電極体80の捲回軸WLの法線方向に上記電池ケース本体32の開口が形成されている。)であって、上記2つのR部(80R1,82R2)のうち一方のR部80R1が、電池ケースの底面39に対向するように、電池ケース30(即ち、電池ケース本体32)内に収容されている。ここで、上記電池ケースの底面39に対向する上記捲回電極体のR部(80R1)を、下R部と呼ぶこととする。
捲回電極体80と電池ケース30との間には、当該捲回電極体80と電池ケース30とを隔離する絶縁フィルム10が配置されている。かかる絶縁フィルム10によって、発電要素である捲回電極体80と電池ケース30との直接的な接触が回避され、捲回電極体80と電池ケース30との絶縁を確保することができる。
絶縁フィルム10の材質は、絶縁部材として機能し得る材料で構成されていればよい。典型的には、捲回電極体80のR部の形状に沿って湾曲し得る柔軟な素材が好ましい。例えば、ポリプロピレン(PP)、ポリエチレン(PE)などの樹脂材料を好適に使用することができる。熱可塑性樹脂からなる絶縁フィルムは、捲回電極体80と絶縁フィルムとの接合を溶着により行う場合に特に好適に使用し得る。
ここで開示されるリチウムイオン二次電池(非水電解液二次電池)100の正極50は、正極集電体52と、該正極集電体52上に形成された正極活物質層54とを有している。正極集電体52としては、従来の非水電解液二次電池に用いられる正極集電体と同様、導電性の良好な金属からなる導電性材料を好適に採用し得る。例えば、アルミニウム、ニッケル、チタン又はステンレス鋼或いはこれらを主成分とする合金を用いることができる。アルミニウム箔等が好適である。正極活物質層54は、少なくとも正極活物質を含有する。かかる正極活物質としては、例えば層状構造やスピネル構造等の結晶構造を有するリチウム複合金属酸化物(例えば、LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、LiNiO2、LiCoO2、LiFeO2、LiMn2O4、LiNi0.5Mn1.5O4、LiFePO4等)が挙げられる。正極活物質層54は、活物質以外の成分、例えば導電材やバインダ等を含み得る。導電材としては、アセチレンブラック(AB)等のカーボンブラックやその他(グラファイト等)の炭素材料を好適に使用し得る。バインダとしては、PVDF等を使用し得る。
ここで開示されるリチウムイオン二次電池(非水電解液二次電池)100の負極60は、負極集電体62と、該負極集電体62上に形成された負極活物質層64とを有している。負極60を構成する負極集電体62としては、従来の非水電解液二次電池の負極に用いられる集電体と同様、導電性の良好な金属からなる導電性材料を好適に採用し得る。例えば、銅、ニッケル、チタン又はステンレス鋼或いはこれらを主成分とする合金を用いることができる。銅箔等が好適である。負極活物質層64は、少なくとも負極活物質を含む。負極活物質としては、非水電解液二次電池の負極活物質として使用し得ることが知られている各種の材料の1種または2種以上を、特に限定なく使用することができる。例えば、少なくとも一部にグラファイト構造(層状構造)を有する粒子状の炭素材料(カーボン粒子)を好適に用いることができる。炭素材料としては、いわゆる黒鉛質のもの(グラファイト)、難黒鉛化炭素質のもの(ハードカーボン)、易黒鉛化炭素質のもの(ソフトカーボン)、これらを組み合わせた構造を有するもののいずれも好適に使用され得る。なかでも特に、高いエネルギー密度が得られる黒鉛粒子(天然黒鉛および人造黒鉛のいずれであってもよい)を好ましく使用することができる。また、上記炭素材料(コアとなる炭素材料)の表面を非晶質炭素膜で被覆してもよい。
セパレータ70は、正極50(正極活物質層54)と負極60(負極活物質層64)とを絶縁する機能とともに、非水電解液の保持機能およびシャットダウン機能を兼ね備える部材である。
セパレータ70としては、例えばポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)、ポリエステル、セルロース、ポリアミド等の樹脂から成る多孔性シート(フィルム)が挙げられる。かかる多孔性シートは、単層構造であってもよく、二層以上の積層構造(例えば、PE層の両面にPP層が積層された三層構造)であってもよい。
非水溶媒としては、一般的なリチウムイオン二次電池の電解液に用いられる各種の有機溶媒、例えばエチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、ジエチルカーボネート(DEC)、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)等を特に限定なく用いることができる。このような非水溶媒は、1種を単独で、あるいは2種以上を適宜組み合わせて用いることができる。なかでも、比誘電率の高いECを含む非水溶媒を好適に用いることができる。
支持塩としては、例えばLiPF6、LiBF4、LiClO4等のリチウム塩(好ましくはLiPF6)を用いることができる。支持塩の濃度は、好ましくは0.7mol/L以上1.3mol/L以下であり、特に好ましくは凡そ1.1mol/Lである。
なお、上記非水電解液中には、本発明の効果を著しく損なわない限りにおいて、上述した非水溶媒、支持塩以外の成分、例えば、ビフェニル(BP)、シクロヘキシルベンゼン(CHB)等のガス発生剤;オキサラト錯体化合物、ビニレンカーボナート(VC)、フルオロエチレンカーボナート(FEC)等の被膜形成剤;分散剤;増粘剤;等の各種添加剤をさらに含み得る。
特に限定するものではないが、例えば以下の手法により、捲回電極体80と絶縁フィルム10とを接合することができる。まず、捲回電極体80のR部(80R1)全体の形状に対応した曲面を有する押圧具を準備し、該押圧具の曲面と、捲回電極体80のR部(80R1)との間に絶縁フィルム10を配置する。そして、上記捲回電極体80の捲回軸に直交する断面の長手方向と一致する方向に、上記押圧具を捲回電極体80に所定の押圧力で押圧することによって、捲回電極体80のR部(80R1)と、絶縁フィルム10(典型的には絶縁フィルム10の底面形成部)とを密着させる。そして、上記押圧具で捲回電極体80に絶縁フィルム10を押圧した状態を維持したまま、該絶縁フィルム10を所定の温度に熱する。
かかる溶着方法としては従来公知の溶着方法を特に限定なく採用することができ、例えば熱溶着(例えば熱板溶着、インパルス溶着等)、バイブレーション溶着(振動溶着)、高周波溶着、超音波溶着等の溶着方法を採用することができる。
上記溶着により捲回電極体80と絶縁フィルム10を接合する場合において、上記絶縁フィルム10の加熱温度は、捲回電極体80と絶縁フィルム10との接合を実現し得る温度であれば特に限定されない。例えば、概ね60℃以上の加熱温度で、少なくとも0.1秒間加熱すればよい。上記加熱温度および加熱時間は使用する絶縁フィルム10の材質等によっても異なり得るが、概ね60℃以上(例えば60℃〜130℃)が適当であり、好ましくは100℃〜110℃である。上記加熱時間としては、概ね0.1秒間以上(例えば0.1秒間〜10秒間)が適当であり、好ましくは0.5秒間〜8秒間、例えば1秒間〜5秒間である。このような押圧力、加熱温度および加熱時間の範囲内であると、絶縁フィルム10と捲回電極体80とを適切に接合することができる。なお、上記加熱温度が高すぎる或いは加熱時間が長すぎると、電極体を構成する材料の性能を低下させる(例えばセパレータが溶融する)虞がある。一方で、上記加熱温度が低すぎる或いは加熱時間が短すぎると、上記捲回電極体80と絶縁フィルム10との接合が不十分となる虞があるため好ましくない。
かかる粘着剤或いは接着剤を用いて捲回電極体80と絶縁フィルム10を接合する方法としては、例えば、捲回電極体80のR部(80R1)表面、或いは絶縁フィルム10の捲回電極体80のR部(80R1)と接合する領域(即ち絶縁フィルム10の底面形成部のうちの捲回電極体との対向面)の表面に粘着剤或いは接着剤を付与(例えば塗付、貼付)し、該捲回電極体80のR部(80R1)と絶縁フィルム10とを当接することで、捲回電極体80と絶縁フィルム10を接合することができる。或いはまた、ホットメルトタイプの粘着剤或いは接着剤を用いる場合であれば、例えば、捲回電極体80のR部(80R1)と絶縁フィルム10との間に該ホットメルトタイプの粘着剤或いは接着剤を配置し、該捲回電極体のR部(80R1)の形状に対応した形状の型に嵌め込んで加熱することで、捲回電極体80と絶縁フィルム10とを接合すればよい。
そして、典型的には、上記非水電解液を電池ケース30に注入した後で、該注液口を封止する。かかる封止は、例えば上記注入口に封止栓を加締める、或いは該注入口に封止栓を溶接(例えばレーザ溶接)すること等によって行うことができる。このようにして、リチウムイオン二次電池100を製造(構築)することができる。
正極の作製は以下の手順で行った。正極活物質としてのLiNi0.33Co0.33Mn0.33O2(LNCM)と、導電材としてのABと、バインダとしてのPVDFとを、LNCM:AB:PVDF=91:6:3の質量比でN−メチルピロリドン(NMP)と混合し、正極活物質層形成用組成物を調製した。この組成物を、長尺状のアルミニウム箔(正極集電体)の両面に帯状に塗布して乾燥、プレスすることにより、正極を作製した。
上記捲回電極体の一方のR部(下R部)と、該R部(下R部)に対向する絶縁フィルムとを接合しなかったこと以外は上記例1と同様の材料およびプロセスによって、例2にかかる非水電解液二次電池(比較例)を作製した。
次に、上述のとおりに構築した各電池の初期抵抗(IV抵抗)を測定した。まず、SOC(State of Charge:充電状態)が60%の状態となるまでCC充電を行った。次に、−10℃の温度条件下において、かかるSOC60%に調整した各電池に対し、10Cの充電レートで10秒間のCC充電を行って、電圧上昇の値(V)を測定した。そして、測定された電圧上昇の値(V)を、対応する電流値で除してIV抵抗(mΩ)を算出し(典型的には、電流(I)−電圧(V)のプロット値の一次近似直線の傾きからIV抵抗(mΩ)を算出し)、その平均値を初期抵抗とした。
次に、上記初期IV抵抗を測定した後の各例にかかる電池について、以下のとおりに充放電サイクル試験を行い、該試験後のIV抵抗を測定することで、耐久特性を評価した。 具体的には、35Cの充電レートで10秒間のCC充電を行い、その後5秒間休止し、続いて35Cの放電レートで10秒間のCC放電を行い、その後5秒間の休止を行う充放電を1サイクルとして、該充放電を繰り返した。
そして、100回の充放電サイクル毎に、各電池の電池抵抗を上記初期抵抗の測定と同様の方法で測定し、以下の式:抵抗増加率(%)=サイクル後の電池抵抗(IV抵抗)÷初期抵抗(IV抵抗)×100;にて抵抗増加率を算出した。各例にかかる電池における100サイクル毎の抵抗増加率(%)をプロットしたグラフを図8に示す。
以上の結果より、ここに開示される技術によれば、電極体内への非水電解液の保液性に優れた非水電解液二次電池、および該電池の製造方法を提供し得ることを確認した。
30 電池ケース
32 ケース本体
34 蓋体
36 安全弁
37 幅広面
38 幅狭面
39 底面
42 正極端子
42a 正極集電板
44 負極端子
44a 負極集電板
50 正極
52 正極集電体
53 正極活物質層非形成部分
54 正極活物質層
60 負極
62 負極集電体
63 負極活物質層非形成部分
64 負極活物質層
70 セパレータ
80 捲回電極体
80R1、80R2 R部
80F 扁平部
100 非水電解液二次電池(リチウムイオン二次電池)
Claims (6)
- 扁平な捲回電極体と、
非水電解液と、
該電極体と非水電解液とが収容される角型の電池ケースと、
該電極体と該電池ケースとを電気的に絶縁する絶縁性のフィルムと
を備える非水電解液二次電池であって、
前記絶縁フィルムは、前記電極体をその内部に収容する袋状に成形されて前記電池ケースの内壁と前記電極体との間に配置されており、
前記電極体は、長尺な正極と長尺な負極とが長尺なセパレータを介して重ねあわされ、該長尺な正負極の長手方向に捲回されて形成されており、且つ、
該捲回電極体は、捲回軸に直交する断面の長手方向の両端部であって電極体表面が曲面からなる2つのR部と、該断面の長手方向の中央部であって前記2つのR部に挟まれた幅広な扁平部とから構成されており、
ここで前記捲回電極体は、前記捲回軸に直交する断面の長手方向が前記電池ケースの上下方向となるように、前記電池ケース内に収容されており、
前記電極体の2つのR部のうちの電池ケースの底面に対向する下R部の表面全体と、該電極体の下R部に対向する前記袋状の絶縁フィルムの内側とが接合されている、非水電解液二次電池。 - 前記電極体の下R部の表面全体と、該電極体の下R部に対向する前記袋状の絶縁フィルムの内側とが、該絶縁フィルムの溶着により接合されている、請求項1に記載の非水電解液二次電池。
- 前記電極体の下R部の表面全体と、該電極体の下R部に対向する前記袋状の絶縁フィルムの内側とが、粘着部材あるいは接着部材を介して接合されている、請求項1に記載の非水電解液二次電池。
- 扁平な捲回電極体と、
該電極体と非水電解液とが収容される角型の電池ケースと、
該電極体と該電池ケースとを電気的に絶縁する絶縁性のフィルムと
を備える非水電解液二次電池を製造する方法であって、
長尺な正極と長尺な負極とを長尺なセパレータを介して重ねあわせて該長尺な正負極の長手方向に捲回することで、扁平形状の捲回電極体を構築する工程、ここで、該捲回電極体は、捲回軸に直交する断面の長手方向の両端部であって電極体表面が曲面からなる2つのR部と、捲回軸に直交する断面の長手方向の中央部であって前記2つのR部に挟まれた幅広な扁平部とから構成される;
前記電極体構築工程で構築した扁平な捲回電極体を、袋状の絶縁フィルム内に収容し、前記2つのR部のうちの一方のR部の表面全体と、該電極体のR部に対向する前記袋状の絶縁フィルムの内側とを接合する工程;
前記絶縁フィルムが接合された捲回電極体を、電池ケース内に挿入する工程、ここで、該電極体の挿入は、電極体の2つのR部のうち、絶縁フィルムが接合されたR部が電池ケースの底面に対向する方向となるように挿入する;および、
前記電極体および絶縁フィルムを挿入した電池ケース内に非水電解液を注入する工程;
を包含する、非水電解液二次電池の製造方法。 - 前記電極体のR部と上記絶縁フィルムとを接合する工程が、接合部分に対して少なくとも100kgfの押圧力を加えつつ、該接合部分を少なくとも60℃以上に加熱することによって、絶縁フィルムを電極体に溶着することにより行われる、請求項4に記載の非水電解液二次電池の製造方法。
- 前記電極体のR部と絶縁フィルムとを接合する工程が、該絶縁フィルムと前記電極体との間に粘着部材或いは接着部材を配置し、該粘着部材の粘着力或いは該接着部材の接着力によって該絶縁フィルムと該電極体とを接合することにより行われる、請求項4に記載の非水電解液二次電池の製造方法。
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