KR20160052449A - 비수 전해액 2차 전지 및 그 제조 방법 - Google Patents

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KR20160052449A
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도요타지도샤가부시키가이샤
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Abstract

본 발명에 의해, 편평한 권회 전극체(80)와, 비수 전해액과, 절연 필름(10)이 각형의 전지 케이스(30) 내에 수용된 비수 전해액 2차 전지가 제공된다. 절연 필름(10)은, 상기 전극체(80)의 형상에 대응한 주머니 형상으로 성형되어 상기 전지 케이스(30)의 내벽과 상기 전극체(80) 사이에 배치된다. 상기 전극체(80)의 2개의 R부 중 전지 케이스(30)의 저면에 대향하는 저측 R부의 표면 전체와, 상기 전극체(80)의 저측 R부에 대향하는 상기 주머니 형상의 절연 필름(10)의 내측이 접합되어 있다.

Description

비수 전해액 2차 전지 및 그 제조 방법 {NONAQUEOUS ELECTROLYTE SECONDARY BATTERY AND METHOD OF MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은, 비수 전해액을 구비한 전지(비수 전해액 2차 전지) 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
리튬 이온 2차 전지 그 밖의 비수 전해액 2차 전지는, 차량 탑재용 전원 혹은 퍼스널 컴퓨터나 휴대 단말기 등의 전원으로서 중요성이 높아지고 있다. 특히, 경량이며 고에너지 밀도가 얻어지는 리튬 이온 2차 전지는, 차량 탑재용 고출력 전원으로서 바람직하게 사용되고 있다. 이러한 종류의 전지에 있어서는, 시트 형상의 정극과 시트 형상의 부극을 세퍼레이터와 함께 적층하여 권회시킨 권회 전극체와, 비수 전해액을 구비한 전지 구조가 알려져 있다. 또한, 전지 케이스로서는 물리적 강도가 크다고 하는 관점에서 금속제의 케이스가 사용되고 있고, 이 경우에는 전지 케이스와 전극체를 절연하기 위해, 전형적으로는 전극체를 절연성 필름으로 포장하는 것이 행해지고 있다. 예를 들어 일본 특허 공개 제2006-278245호 및 일본 특허 공개 제2009-026704호에는, 전극체와 전지 케이스를 구비한 전지에 있어서, 전극체와 전지 케이스 사이에 절연 필름을 배치하는 것이 기재되어 있다.
그런데, 상술한 구성의 비수 전해액 2차 전지는, 정극과 부극 사이(즉, 전극체 내)를 적당량의 비수 전해액으로 채움으로써, 전극 사이에 있어서의 전하 담체의 원활한 이동을 실현하고 있다. 이로 인해, 전극체 내에 보유 지지(함침)되는 비수 전해액의 액량이 필요량을 하회하면(즉, 액 고갈이 발생함), 충방전 성능이 저하되어 버릴 우려가 있다. 예를 들어, 비수 전해액의 액 고갈은, 사이클 특성(하이 레이트 충방전에 의한 사이클 특성)을 저하시키는 요인으로 될 수 있다. 따라서, 높은 입출력 밀도에 의한 충방전을 반복하는 용도(예를 들어, 차량 탑재 용도의 전지, 하이 레이트 충방전을 반복하는 용도)나, 장기에 걸쳐 높은 전지 성능을 발휘할 수 있는 것(장기의 수명을 갖는 것)이 요구되는 용도(예를 들어, 차량 탑재 용도의 전지, 일반적으로 10년 이상에 걸쳐 사용되는 용도)로 상기 비수 전해액 2차 전지를 사용하는 경우에 있어서, 상기 비수 전해액의 액 고갈을 방지하는 것이 특히 강하게 요망된다.
권회축에 직교하는 단면 형상이 편평한 권회 전극체의 전극체를, 각형의 전지 케이스 내에 수용한 비수 전해액 2차 전지에 있어서, 이러한 권회 전극체의 저측 R부와 전지 케이스의 저부 코너부 사이에는 간극이 발생할 수 있다. 또한, 내충격성의 관점에서, 전극체의 저측 R부의 정점과 전지 케이스의 저부가 이격된 상태로 되도록, 전극체를 전지 케이스 내에 배치하는 경우가 있고, 이것에 의해서도 전극체의 저측 R부와 전지 케이스의 저부 사이에 간극이 발생한다. 이러한 간극에 저류하는 비수 전해액은, 전지 반응(전극 사이의 전하 담체의 이동)에는 이용되지 않는다. 전지 구축시에는 전극체에 함침되어 있었던 비수 전해액이, 전지의 사용에 수반하여 전극체의 밖으로 유출되어 버리는 경우가 있다. 예를 들어, 충방전(특히, 하이 레이트 충방전)을 반복에 의해 정극 및 부극에 포함되는 전극 활물질이 팽창 수축됨으로써, 전극체 내로부터 비수 전해액이 압출되는 경우가 있을 수 있다. 전극체로부터 유출된 비수 전해액이 상기 권회 전극체의 저측 R부와 전지 케이스 저부의 간극에 저류하면, 전극체 내에 보유 지지(함침)되는 비수 전해액의 양이 부족할 우려가 있다.
본 발명은, 전극체 내에 비수 전해액을 보유 지지하는 성능(이하, 「전극체의 보액성」이라고도 함)을 향상시킴으로써, 사이클 특성(특히 하이 레이트 사이클 특성)이 우수한 비수 전해액 2차 전지를 제공한다.
본 발명의 제1 형태는, 편평한 권회 전극체와, 비수 전해액과, 상기 전극체와 비수 전해액이 수용되는 각형의 전지 케이스와, 상기 전극체와 상기 전지 케이스를 전기적으로 절연하는 절연 필름을 구비하는 비수 전해액 2차 전지에 관한 것이다. 상기 절연 필름은, 상기 전극체의 형상에 대응한 주머니 형상으로 성형되어 상기 전지 케이스의 내벽과 상기 전극체 사이에 배치되어 있다. 또한, 권회 전극체는, 긴 정극과 긴 부극이 긴 세퍼레이터를 개재하여 겹쳐져, 상기 긴 정부극의 길이 방향으로 권회되어 형성되어 있다. 그리고, 상기 권회 전극체는, 권회축에 직교하는 단면의 길이 방향의 양단부이며 전극체 표면이 곡면으로 이루어지는 2개의 R부와, 상기 단면의 길이 방향의 중앙부이며 상기 2개의 R부 사이에 끼워진 편평부로 구성되어 있다. 상기 전극체의 2개의 R부 중 전지 케이스의 저면에 대향하는 저측 R부의 표면 전체와, 상기 전극체의 저측 R부에 대향하는 상기 주머니 형상의 절연 필름의 내측이 접합되어 있다.
이러한 구성에 의하면, 전극체의 저측 R부의 표면 전체에 걸쳐 상기 전극체의 저측 R부에 대향하는 주머니 형상의 절연 필름의 내측이 접합되어 있으므로, 비수 전해액이 전극체의 저측 R부와 전지 케이스의 저부 사이의 간극에 저류하는 사태가 발생하기 어렵다. 그로 인해, 예를 들어 전극체 내에 함침되어 있었던 비수 전해액이 전극체의 밖으로 유출되었다고 해도, 상기 비수 전해액을 다시 전극체 내로 공급하는 것이 용이하게 실현 가능하다. 바꾸어 말하면, 상기 구성에 의하면, 전극체의 보액성을 향상시켜, 전극체 내의 액 고갈을 방지할 수 있다. 즉, 본 발명에 따르면, 사이클 특성(특히, 하이 레이트 사이클 특성)이 우수한 비수 전해액 2차 전지를 제공할 수 있다. 또한, 전지 케이스 내에 공급한 비수 전해액을 전극체의 저측 R부와 전지 케이스의 저부 사이의 간극에 저류시키는 일 없이, 전극체 내에 공급(함침)시킬 수 있으므로, 비수 전해액(특히 상기 비수 전해액을 구성하는 비수 용매)의 사용량을 삭감하는 것도 가능하다. 또한, 상기 구성에 의하면, 절연 필름이 전극체와 접합되어 있으므로, 절연 필름이 소정의 위치로부터 어긋나는 사태가 발생하기 어렵다. 예를 들어, 절연 필름 내에 수용된 전극체를 전지 케이스 내에 삽입할 때에 발생할 수 있는 절연 필름의 위치 어긋남이나, 절연 필름에 수용된 전극체를 전지 케이스 내에 수용한 후에, 중력에 의해 절연 필름이 전지 케이스의 저부로 낙하하는 사태 등을 방지할 수 있다. 즉, 절연 필름의 위치 어긋남에 의해 전극이나 도전 부재(전형적으로는, 정극 집전 단자 및 부극 집전 단자 등) 등이 노출되는 것을 방지하고, 이에 의해, 상기 노출된 도전 부재 등과 전지 케이스가 접촉함으로써 발생할 수 있는 내부 단락의 발생을 방지할 수 있다. 또한, 상기 구성에 의하면, 위치가 어긋난 절연 필름을 전지 케이스의 용접 부분(전지 케이스 본체와 전지 케이스의 덮개체 사이)에 끼워 넣음으로써 발생할 수 있는 용접 불량도 방지할 수 있다.
상기 전극체의 저측 R부의 표면 전체와, 상기 전극체의 저측 R부에 대향하는 상기 주머니 형상의 절연 필름의 내측이, 상기 절연 필름의 용착에 의해 접합되어 있어도 된다. 혹은 또한, 상기 전극체의 저측 R부의 표면 전체와, 상기 전극체의 저측 R부에 대향하는 상기 주머니 형상의 절연 필름의 내측이, 점착 부재 또는 접착 부재를 개재하여 접합되어 있어도 된다. 이러한 구성에 의하면, 상기 전극체의 저측 R부의 표면 전체와, 상기 전극체의 저측 R부에 대향하는 절연 필름을 확실하게 접합할 수 있다.
본 발명의 제2 형태는, 편평한 권회 전극체와, 상기 전극체와 비수 전해액이 수용되는 각형의 전지 케이스와, 상기 전극체와 상기 전지 케이스를 전기적으로 절연하는 절연 필름을 구비하는 비수 전해액 2차 전지를 제조하는 방법이며, 이하의 공정을 포함하는 비수 전해액 2차 전지의 제조 방법에 관한 것이다. 이 제조 방법은,
(i) 긴 정극과 긴 부극을 긴 세퍼레이터를 개재하여 겹쳐 상기 긴 정부극의 길이 방향으로 권회함으로써, 편평 형상의 권회 전극체를 구축하는 공정, 여기서, 이러한 전극체는, 권회축에 직교하는 단면의 길이 방향의 양단부이며 전극체 표면이 곡면으로 이루어지는 2개의 R부와, 권회축에 직교하는 단면의 길이 방향의 중앙부이며 당해 2개의 R부 사이에 끼워진 편평부로 구성되고 ;
(ii) 상기 구축한 전극체를 주머니 형상의 절연 필름 내에 수용하고, 상기 전극체의 2개의 R부 중 한쪽의 R부의 표면 전체와, 상기 전극체의 R부에 대향하는 상기 주머니 형상의 절연 필름의 내측을 접합하는 공정 ;
(iii) 상기 절연 필름이 접합된 전극체를, 전극체의 2개의 R부 중, 절연 필름이 접합된 R부가 전지 케이스의 저면에 대향하는 방향으로 되도록, 전지 케이스 내에 삽입하는 공정 ; 및,
(iv) 상기 전극체 및 절연 필름을 삽입한 전지 케이스 내에 비수 전해액을 주입하는 공정; 을 포함한다.
이 제조 방법에 의하면, 주머니 형상의 절연 필름 내에 수용된 전극체이며, 상기 전극체의 저측 R부의 표면 전체에 상기 저측 R부와 대향하는 절연 필름이 접합된 전극체를 구비한 각형의 비수 전해액 2차 전지를 적합하게 제작할 수 있다. 즉, 전극체를 전지 케이스 내에 삽입하는 것보다도 전에 상기 전극체의 저측 R부와 절연 필름을 접합하므로, 상기 접합을 용이하게 행하는 것이 가능하다. 또한, 미리 전극체의 저측 R부와 절연 필름을 접합해 둠으로써, 절연 필름 내에 수용된 전극체를 전지 케이스 내에 수용할 때에 발생할 수 있는 절연 필름의 위치 어긋남을 방지할 수 있다.
상기 전극체의 R부와 상기 절연 필름의 접합 부분에 대해 적어도 950N의 압박력을 가하면서, 상기 접합 부분을 적어도 60℃ 이상으로 가열함으로써, 절연 필름을 전극체에 용착해도 된다. 이러한 가열 온도 및 압박력이면, 전극체와 절연 필름을 확실하게 접합(용착)할 수 있다.
상기 절연 필름과 상기 전극체 사이에 점착 부재 혹은 접착 부재를 배치하여, 상기 점착 부재의 점착력 혹은 상기 접착 부재의 접착력에 의해 상기 절연 필름과 상기 전극체의 R부를 접합해도 된다. 이러한 제조 방법에 의하면, 상기 전극체와 절연 필름을 접합할 때, 전극체 및 절연 필름에 부하되는 열이나 압박력을 저감시킬 수 있다. 또한, 이러한 제조 방법에 의하면, 절연 필름으로서 용착에 부적합한 재료로 구성되는 절연 필름을 사용하는 경우라도, 본 발명을 적합하게 적용할 수 있다.
본 발명의 예시적인 실시예의 특징, 장점 및 기술적 및 산업적 현저성은 유사 요소들을 유사 도면 부호로 나타낸 첨부 도면을 참조로 하여 후술될 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시 형태에 관한 비수 전해액 2차 전지의 외형을 모식적으로 도시하는 사시도.
도 2는 일 실시 형태에 관한 비수 전해액 2차 전지의 구성을 모식적으로 도시하는 분해 사시도.
도 3은 도 1 중의 III-III선을 따르는 단면 구조를 모식적으로 도시하는 종단면도.
도 4는 일 실시 형태에 관한 권회 전극체의 구성을 도시하는 모식도.
도 5는 일 실시 형태에 관한 권회 전극체의 정부극 사이의 일부를 확대하여 모식적으로 도시하는 단면도로, 도 4 중의 V-V선을 따르는 단면 구조를 모식적으로 도시하는 단면도.
도 6은 도 3 중의 VI-VI선을 따르는 종단면 구조를 모식적으로 도시하는 종단면도.
도 7은 일 실시 형태에 관한 비수 전해액 2차 전지의 제조 방법을 설명하기 위한 흐름도.
도 8은 일 실시예에 관한 비수 전해액 2차 전지에 대해, 충방전 사이클 시험을 행하였을 때의 저항 증가율의 변화를 나타내는 그래프.
이하, 본 발명의 적합한 실시 형태를, 적절하게 도면을 참조하면서 설명한다. 또한, 본 발명에 있어서 특별히 언급하고 있는 사항 이외의 사항이며 본 발명의 실시에 필요한 사항은, 당해 분야에 있어서의 종래 기술에 기초하는 당업자의 설계 사항으로서 파악될 수 있다. 본 발명은, 본 명세서에 개시되어 있는 내용과 당해 분야에 있어서의 기술 상식에 기초하여 실시할 수 있다. 또한, 이하의 도면에 있어서, 동일한 작용을 발휘하는 부재·부위에 동일한 부호를 부여하여 설명하고, 중복되는 설명은 생략 또는 간략화하는 경우가 있다. 또한, 각 도면에 있어서의 치수 관계(길이, 폭, 두께 등)는 반드시 실제의 치수 관계를 반영하는 것은 아니다.
또한, 본 명세서에 있어서 「2차 전지」라 함은, 반복 충방전 가능한 축전 디바이스 일반을 말하며, 리튬 이온 2차 전지 등의 이른바 축전지 및 전기 이중층 캐패시터 등의 축전 소자를 포함하는 용어이다. 또한, 「비수 전해액 2차 전지」라 함은, 비수 전해액[전형적으로는, 비수 용매 중에 지지염(지지 전해질)을 포함하는 전해액]을 구비한 전지를 말한다. 또한, 「리튬 이온 2차 전지」라 함은, 전하 담체로서 리튬 이온을 이용하고, 정부극 사이의 리튬 이온의 이동에 의해 충방전하는 2차 전지를 말한다. 또한, 전극 활물질이라 함은, 전하 담체로 되는 화학종(리튬 이온 2차 전지에서는 리튬 이온)을 가역적으로 흡장 및 방출할 수 있는 재료를 말한다. 이하, 각형의 리튬 이온 2차 전지를 예로 들어 본 발명의 전지 구조에 대해 상세하게 설명하지만, 본 발명을 이러한 실시 형태에 기재된 것에 한정하는 것을 의도한 것은 아니다.
또한, 본 명세서에 있어서, 「점착」과 「접착」은, 모두 2개의 대상물을 접합하는 것이지만, 상기 대상물을 접합한 후에 다시 박리가 가능한지 여부로 구별된다. 즉, 「점착」이라 함은, 2개의 대상물을 접합한 후라도 다시 그들을 박리하는 것이 가능한 것인 것에 반해, 「접착」이라 함은, 2개의 대상물을 접합한 후에는 다시 박리하는 것이 불가능한 것이다.
본 실시 형태의 리튬 이온 2차 전지(100)는, 도 1∼도 3 및 도 6에 도시하는 바와 같이, 편평 형상의 권회 전극체(80)와 전지 케이스(30)와 절연 필름(10)을 구비하고 있다.
≪전지 케이스(30)≫
본 실시 형태의 전지 케이스(30)는, 도 1∼도 3 및 도 6에 도시하는 바와 같이, 내부 공간이 권회 전극체(80)에 대응하는 상자 형상으로 되도록 형성된, 코너부가 총 8개소 있는 이른바 각형(전형적으로는 직방체 형상)의 전지 케이스이다. 전지 케이스(30)는, 케이스 본체(32)와, 덮개체(34)를 구비하고 있다. 케이스 본체(32)는, 바닥이 있는 직방체 형상을 갖고 있고, 일측면(상면)이 개구된 편평한 상자형의 용기이다. 덮개체(34)는, 당해 케이스 본체(32)의 개구(상면의 개구)에 장착되어 당해 개구를 폐색하는 부재이다. 케이스 본체(32)는, 그 상부의 개구를 통해 권회 전극체(80) 및 절연 필름(10)을 수용할 수 있다. 케이스 본체(32)는, 도 2, 도 3 및 도 6에 도시하는 바와 같이, 케이스 내에 수용되는 권회 전극체(80)의 편평면(편평부)에 대향하는 한 쌍의 광폭면(37)과, 광폭면(37)에 인접하는 한 쌍의 협폭면(38)과, 저면(39)으로 구성되어 있다. 전지 케이스(30)의 재질은, 고강도이고 경량이며 열전도성이 좋은 금속제 재료가 바람직하고, 이러한 금속제 재료로서, 예를 들어, 알루미늄, 스테인리스강, 니켈 도금강 등을 들 수 있다.
이 전지 케이스(30)는, 권회 전극체(80)를 수용하는 공간으로서, 편평한 직사각형의 내부 공간을 갖고 있다. 또한, 도 2 및 도 3에 도시하는 바와 같이, 당해 전지 케이스(30)의 편평한 내부 공간은, 권회 전극체(80)보다도 가로 폭[광폭면(37)의 긴 변 방향의 길이]이 약간 넓다. 또한, 도 1 및 도 3에 도시하는 바와 같이, 전지 케이스(30)의 덮개체(34)에는, 외부 접속용 정극 단자(42) 및 부극 단자(44)가 장착되어 있다. 정극 단자(42) 및 부극 단자(44)는, 전지 케이스(30)[덮개체(34)]를 관통하여 전지 케이스(30)의 외부로 나와 있다. 또한, 덮개체(34)에는 전지 케이스(30) 내의 내압을 개방하도록 설정된 박육의 안전 밸브(36)와, 비수 전해액을 주입하기 위한 주입구(도시하지 않음)가 설치되어 있다.
≪권회 전극체(80)≫
권회 전극체(80)는, 도 2∼도 6에 도시하는 바와 같이, 긴 형상의 정극(50)과, 긴 형상의 부극(60)을 2매의 긴 형상의 세퍼레이터(70)를 개재하여 겹쳐, 상기 긴 정부극의 길이 방향으로 권회되어, 편평 형상으로 형성되어 있다. 즉, 상기 편평 형상의 권회 전극체(80)는, 도시하는 바와 같이, 권회축(WL)에 직교하는 단면의 길이 방향의 양단부이며 전극체 표면이 곡면으로 이루어지는 2개의 R부(80R1, 80R2)와, 상기 단면의 길이 방향의 중앙부이며 상기 2개의 R부 사이에 끼워진 폭이 넓은 편평부(80F)로 구성되어 있다. 그리고, 권회 전극체(80)는 도 2, 도 3 및 도 6에 도시하는 바와 같이, 권회축(WL)에 직교하는 단면의 길이 방향이 상기 전지 케이스의 상하 방향으로 되도록[상기 권회 전극체(80)의 권회축(WL)이 옆으로 넘어지는 자세, 즉, 권회 전극체(80)의 권회축(WL)의 법선 방향으로 상기 전지 케이스 본체(32)의 개구가 형성되어 있음], 상기 2개의 R부(80R1, 80R2) 중 한쪽의 R부(80R1)가, 전지 케이스의 저면(39)에 대향하도록, 전지 케이스(30)[즉, 전지 케이스 본체(32)] 내에 수용되어 있다. 여기서, 상기 전지 케이스의 저면(39)에 대향하는 상기 권회 전극체의 R부(80R1)를 하부 R부라고 칭하는 것으로 한다. 하부 R부는 본 발명의 저측 R부로 볼 수 있다.
상기 정극(50), 부극(60) 및 세퍼레이터(70)는, 각각 긴 형상(띠 형상)의 시트재이다. 상기 정극(50)은, 긴 형상(띠 형상)의 정극 집전체(52)의 편면 또는 양면(여기서는 양면)에 길이 방향을 따라 정극 활물질층(54)이 형성된 것이다. 또한, 정극 집전체(52)의 폭 방향 편측의 테두리부에는, 상기 테두리부를 따라 띠 형상으로 정극 활물질층(54)이 형성되지 않고 정극 집전체(52)가 노출된 부분[즉, 정극 활물질층 비형성 부분(53)]이 설치되어 있다. 상기 부극(60)은, 긴 형상의 부극 집전체(62)의 편면 또는 양면(여기서는 양면)에 길이 방향을 따라 부극 활물질층(64)이 형성된 것이다. 또한, 부극 집전체(62)의 폭 방향 편측의 테두리부에는, 상기 테두리부를 따라 띠 형상으로 부극 활물질층(64)이 형성되지 않고 부극 집전체(62)가 노출된 부분[즉, 부극 활물질층 비형성 부분(63)]이 설치되어 있다.
이 실시 형태에 있어서, 도 4 및 도 5에 도시하는 바와 같이, 부극 활물질층(64)의 폭 b1이 정극 활물질층(54)의 폭 a1보다도 약간 넓어지도록, 각 활물질층이 형성되어 있다. 또한 세퍼레이터(70)의 폭 c1은, 부극 활물질층(64)의 폭 b1보다도 약간 넓다(c1＞b1＞a1). 정극(50)과 부극(60)과 세퍼레이터(70)는 길이 방향을 정렬하여, 정극(50), 세퍼레이터(70), 부극(60), 세퍼레이터(70)가 차례로 겹쳐 있다. 또한, 정극(50)의 정극 활물질층 비형성 부분(53)과 부극(60)의 부극 활물질층 비형성 부분(63)은, 세퍼레이터(70)의 폭 방향에 있어서 서로 반대측으로 밀려나오도록 겹쳐 있다. 그리고, 겹쳐진 정극(50), 부극(60) 및 세퍼레이터(70)는, 폭 방향으로 설정된 권회축(WL)의 주위로 권회되어 있다. 이 실시 형태에서는, 정극(50), 부극(60) 및 2매의 세퍼레이터(70)를 겹쳐, 편평 형상의 권회 전극체(80)에 형성되어 있다. 그 결과, 권회 전극체(80)의 권회축 방향의 중앙부에는, 정극(50)과 부극(60)과 세퍼레이터(70)가 적층되어 권회된 적층부(권회 코어 부분)가 형성된다.
또한, 도 2 및 도 3에 도시하는 바와 같이, 상기 권회 전극체(80)의 권회 코어 부분으로부터 밀려 나온 상기 정극 활물질 비형성 부분(53) 및 상기 부극 활물질층 비형성 부분(63)에는, 각각 정극 집전판(42a) 및 부극 집전판(44a)이 접합되어, 정극 단자(42) 및 부극 단자(44)와 각각 전기적으로 접속되어 있다. 정극 집전판(42a)은, 예를 들어 알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 이루어진다. 이 예에서는, 도 3에 도시하는 바와 같이, 정극 집전판(42a)은, 권회 전극체(80)의 정극 활물질층 비형성 부분(53)의 중앙부로 연장되어 있다. 당해 정극 집전판(42a)의 선단부는, 정극 활물질층 비형성 부분(53)의 중앙부에 접합(여기서는 용접)되어 있다. 또한, 부극 집전판(44a)은, 예를 들어 구리 또는 구리 합금으로 이루어진다. 이 예에서는, 도 3에 도시하는 바와 같이, 부극 집전판(44a)은 권회 전극체(80)의 부극 활물질층 비형성 부분(63)의 중앙부로 연장되어 있다. 당해 부극 집전판(44a)의 선단부는, 부극 활물질층 비형성 부분(63)의 중앙부에 접합(여기서는, 용접)되어 있다.
≪절연 필름(10)≫
권회 전극체(80)와 전지 케이스(30) 사이에는, 당해 권회 전극체(80)와 전지 케이스(30)를 격리하는 절연 필름(10)이 배치되어 있다. 이러한 절연 필름(10)에 의해, 발전 요소인 권회 전극체(80)와 전지 케이스(30)의 직접적인 접촉이 회피되어, 권회 전극체(80)와 전지 케이스(30)의 절연을 확보할 수 있다. 절연 필름(10)의 재질은, 절연 부재로서 기능할 수 있는 재료로 구성되어 있으면 된다. 전형적으로는, 권회 전극체(80)의 R부의 형상을 따라 만곡할 수 있는 유연한 소재가 바람직하다. 예를 들어, 폴리프로필렌(PP), 폴리에틸렌(PE) 등의 수지 재료를 적합하게 사용할 수 있다. 열가소성 수지로 이루어지는 절연 필름은, 권회 전극체(80)와 절연 필름의 접합을 용착에 의해 행하는 경우에 특히 적합하게 사용할 수 있다.
절연 필름(10)의 평균 두께는, 대략 100㎛ 정도이면 되지만, 전지(100)의 구성 조건 등에 맞추어 적절하게 변경할 수 있다. 예를 들어 20㎛ 이상(바람직하게는 50㎛ 이상) 200㎛ 이하(바람직하게는 100㎛ 이하)로 할 수 있다. 두께가 얇은 절연 필름(10)은 전지 케이스(30) 내에 권회 전극체(80)와 함께 수용되었을 때, 전지 케이스(30) 내에 있어서 당해 절연 필름(10)이 차지하는 스페이스를 최소한으로 억제할 수 있으므로 바람직하다. 한편, 절연 필름의 두께가 지나치게 얇으면, 절연 필름의 내구성이 저하되어, 전극체(80)와 전지 케이스의 절연의 확보가 곤란해질 우려가 있다. 또한, 절연 필름(10)은 본 발명의 효과를 발휘할 수 있는 한에 있어서, 단층 구조여도 되고, 2층 이상의 적층 구조여도 된다.
여기서, 절연 필름(10)은, 도 2, 도 3, 도 6에 도시하는 바와 같이, 권회 전극체(80)를 둘러싸는 주머니 형상으로 형성되어 있다. 구체적으로는, 절연 필름(10)은 권회 전극체(80)의 형상에 대응한 주머니 형상으로 형성되어 있다. 또한, 절연 필름(10)은 상단부측이 개구된 바닥이 있는 주머니 형상이며, 이러한 개구를 통해 권회 전극체(80)를 그 내부에 수용할 수 있다.
도 2, 도 3 및 도 6에 도시하는 바와 같이, 주머니 형상의 절연 필름(10)은, 대략적으로 말하면, 전지 케이스(30)[전지 케이스 본체(32)]의 광폭면(37)[상기 광폭면에 대향하는 권회 전극체(80)의 편평부(80F)]에 대향하는 한 쌍의 광폭면을 형성하는 광폭면 형성부와, 상기 한 쌍의 광폭면 형성부의 사이에 존재하는 부분이며, 전지 케이스(30)[전지 케이스 본체(32)]의 저면(39)[상기 저면(39)에 대향하는 권회 전극체(80)의 R부(80R1), 즉, 하부 R부]에 대향하는 절연 필름(10)의 저면을 형성하는 저면 형성부와, 상기 한 쌍의 광폭면 형성부의 양측에 각각 존재하는 부분이며, 전지 케이스(30)[전지 케이스 본체(32)]의 협폭면(38)에 대향하는 한 쌍의 협폭면을 형성하는 협폭면 형성부에 의해 구성된다.
상술한 바와 같은 주머니 형상의 절연 필름(10)의 저면 형성부[즉, 권회 전극체(80)의 하부 R부에 대향하는 부분]의 형상은, 특별히 한정되지 않고, 예를 들어 U자 형상, V자 형상, ㄷ자 형상일 수 있다. 절연 필름(10)의 저면 형성부[즉, 권회 전극체(80)의 하부 R부에 대향하는 부분]의 형상으로서는, 도 2 및 도 6에 도시하는 바와 같이, 이러한 저면 형성부를 만곡시킨 완만한 곡면 형상(U자 형상), 그 중에서도, 권회 전극체(80)의 하부 R부(80R1)의 형상에 대응하는(바람직하게는 상사인) 형상이 바람직하다. 주머니 형상의 절연 필름(10)의 저면 형성부[즉, 권회 전극체(80)의 하부 R부에 대향하는 부분]의 형상을 이러한 형상으로 함으로써, 권회 전극체(80)의 하부 R부와 상기 하부 R부에 대향하는 절연 필름(10) 사이에 발생할 수 있는 간극을 최소한으로 할 수 있다. 또한, 절연 필름의 저면 형성부[즉, 권회 전극체(80)의 하부 R부에 대향하는 부분]의 형상을 상기 U자 형상(곡면 형상)으로 함으로써, 권회 전극체(80)의 하부 R부의 표면 전체와 절연 필름(10)[전형적으로는, 권회 전극체(80)의 하부 R부에 대향하는 부분]을 접합할 때의 주름이나 비틀림 등의 발생을 방지할 수 있다.
이러한 주머니 형상의 절연 필름(10)은, 예를 들어 소정 형상으로 잘라낸 절연 필름을 상술한 형상으로 절곡하여, 주머니 형상으로 조립함으로써 형성할 수 있다. 이때, 예를 들어 주머니 형상으로 조립하였을 때, 일부(전형적으로는 협폭면 형성부의 일부)가 겹치는 형상(전형적으로는, 상기 주머니 형상의 절연 필름을 전개한 형상)으로 잘라내고, 상기 겹치는 부분을 접합함(고정함)으로써, 주머니 형상으로 성형할 수 있다. 혹은, 복수매의 시트(부품)를 조합하여(접합하여) 상기 주머니 형상으로 형성해도 된다. 또한, 상기 절연 필름끼리를 접합하는 경우에는, 스폿 융착이나 열 융착 외에, 초음파 용접이나 레이저 용접 등의 용접 수단을 적절하게 사용할 수 있다. 혹은, 충분한 고정이 가능하고 전지 성능에 악영향(내부 단락 등)을 미치지 않는 한에 있어서, 점착제 또는 접착제 등을 사용하여 고정해도 된다. 여기서, 전형적으로는, 상기 절연 필름(10)을 형성할 때에 접합되는(고정되는) 부분은 액밀하게 접합되어 있고, 상기 절연 필름(10)의 저면 형성부에는 관통 구멍이 존재하지 않는다. 또한, 상기 주머니 형상의 절연 필름(10)은 상단부의 개구 이외에 관통 구멍이 존재하지 않는 형상이 바람직하다. 환언하면, 상기 주머니 형상의 절연 필름(10)은, 상기 주머니 형상의 절연 필름 내의 비수 전해액이, 상기 절연 필름끼리를 접합한 부분 및/또는 절연 필름의 저면 형성부로부터 외부로 유출되지 않도록(누액되지 않도록) 성형되어 것이 바람직하다. 절연 필름(10)을 이러한 형상으로 함으로써, 전극체 내에 비수 전해액을 보유 지지하는 성능을 보다 향상시킬 수 있다. 전형적으로는, 상기 주머니 형상의 절연 필름 내에 주입된 비수 전해액이, 주머니 형상의 절연 필름(10)의 상단부 개구 이외로부터 외부로 유출되지 않도록(누액되지 않도록) 성형되어 있는 것이 바람직하다.
상기 주머니 형상의 절연 필름(10)의 저면 형성부의 내측(권회 전극체와 대향하는 면)은 권회 전극체(80)의 하부 R부(80R1)의 표면 전체에 접합되어 있다. 즉, 권회 전극체(80)의 하부 R부(80R1)의 표면 전체와, 상기 전극체의 하부 R부에 대향하는 상기 주머니 형상의 절연 필름의 내측이 접합되어 있다. 여기서 접합이라 함은, 권회 전극체(80)와 절연 필름(10)이 이격되지 않도록 서로 결합되는 것을 가리키고, 예를 들어 용착(융착이라고도 불림)에 의한 접합이나 점착제나 접착재를 사용한 접합 등을 모두 포함하는 것으로 한다.
여기서, 권회 전극체(80)를 구성하는 재료나 부재[예를 들어 정극(50), 부극(60) 및 세퍼레이터(70)를 구성하는 재료나 부재 등], 및 비수 전해액은, 종래의 일반적인 비수 전해액 2차 전지(리튬 이온 2차 전지)에 사용되는 것과 마찬가지의 것을 제한 없이 사용 가능하다. 전형적인 일 형태를 이하에 나타낸다.
≪정극(50)≫
본 실시 형태의 리튬 이온 2차 전지(비수 전해액 2차 전지)(100)의 정극(50)은, 정극 집전체(52)와, 상기 정극 집전체(52) 상에 형성된 정극 활물질층(54)을 갖고 있다. 정극 집전체(52)로서는, 종래의 비수 전해액 2차 전지에 사용되는 정극 집전체와 마찬가지로, 도전성이 양호한 금속으로 이루어지는 도전성 재료를 적합하게 채용할 수 있다. 예를 들어, 알루미늄, 니켈, 티타늄 혹은 스테인리스강 혹은 이들을 주성분으로 하는 합금을 사용할 수 있다. 알루미늄박 등이 적합하다. 정극 활물질층(54)은, 적어도 정극 활물질을 함유한다. 이러한 정극 활물질로서는, 예를 들어 층상 구조나 스피넬 구조 등의 결정 구조를 갖는 리튬 복합 금속 산화물(예를 들어, LiNi1 / 3Co1 / 3Mn1 / 3O2, LiNiO2, LiCoO2, LiFeO2, LiMn2O4, LiNi0 . 5Mn1 . 5O4, LiFePO4 등)을 들 수 있다. 정극 활물질층(54)은, 활물질 이외의 성분, 예를 들어 도전재나 바인더 등을 포함할 수 있다. 도전재로서는, 아세틸렌블랙(AB) 등의 카본블랙이나 그 밖의(그래파이트 등) 탄소 재료를 적합하게 사용할 수 있다. 바인더로서는, PVDF 등을 사용할 수 있다.
이러한 정극(50)은, 예를 들어 정극 활물질과 필요에 따라서 사용되는 재료를 적당한 용매(예를 들어 N-메틸-2-피롤리돈)에 분산시켜, 페이스트상(슬러리상)의 조성물을 조제하고, 상기 조성물의 적당량을 정극 집전체(52)의 표면에 부여한 후, 건조시킴으로써 형성할 수 있다. 또한, 필요에 따라서 적당한 프레스 처리를 실시함으로써 정극 활물질층(54)의 성상(예를 들어, 평균 두께, 밀도, 공공률 등)을 조정할 수 있다.
≪부극(60)≫
본 실시 형태의 리튬 이온 2차 전지(비수 전해액 2차 전지)(100)의 부극(60)은, 부극 집전체(62)와, 상기 부극 집전체(62) 상에 형성된 부극 활물질층(64)을 갖고 있다. 부극(60)을 구성하는 부극 집전체(62)로서는, 종래의 비수 전해액 2차 전지의 부극에 사용되는 집전체와 마찬가지로, 도전성이 양호한 금속으로 이루어지는 도전성 재료를 적합하게 채용할 수 있다. 예를 들어, 구리, 니켈, 티타늄 또는 스테인리스강 혹은 이들을 주성분으로 하는 합금을 사용할 수 있다. 구리박 등이 적합하다. 부극 활물질층(64)은 적어도 부극 활물질을 포함한다. 부극 활물질로서는, 비수 전해액 2차 전지의 부극 활물질로서 사용할 수 있는 것이 알려져 있는 각종 재료 중 1종 또는 2종 이상을, 특별히 한정 없이 사용할 수 있다. 예를 들어, 적어도 일부에 그래파이트 구조(층상 구조)를 갖는 입자상의 탄소 재료(카본 입자)를 적합하게 사용할 수 있다. 탄소 재료로서는, 이른바 흑연질의 것(그래파이트), 난흑연화 탄소질의 것(하드 카본), 이흑연화 탄소질의 것(소프트 카본), 이들을 조합한 구조를 갖는 것 모두 적합하게 사용될 수 있다. 그 중에서도 특히, 높은 에너지 밀도가 얻어지는 흑연 입자(천연 흑연 및 인조 흑연 중 어느 것이어도 됨)를 바람직하게 사용할 수 있다. 또한, 상기 탄소 재료(코어로 되는 탄소 재료)의 표면을 비정질 탄소막으로 피복해도 된다.
이러한 부극(60)은, 예를 들어 상술한 정극(50)의 경우와 마찬가지로 하여 제작할 수 있다. 즉, 부극 활물질과 필요에 따라서 사용되는 재료를 적당한 용매(예를 들어, 이온 교환수)에 분산시켜, 페이스트상(슬러리상)의 조성물을 조제하고, 다음으로 상기 조성물의 적당량을 부극 집전체(62)의 표면에 부여한 후, 건조에 의해 용매를 제거함으로써 형성할 수 있다. 또한, 필요에 따라서 적당한 프레스 처리를 실시함으로써 부극 활물질층(64)의 성상(예를 들어, 평균 두께, 밀도, 공공률 등)을 조정할 수 있다.
≪세퍼레이터(70)≫
세퍼레이터(70)는, 정극(50)[정극 활물질층(54)]과 부극(60)[부극 활물질층(64)]을 절연하는 기능과 함께, 비수 전해액의 보유 지지 기능 및 셧 다운 기능을 겸비하는 부재이다. 세퍼레이터(70)로서는, 예를 들어 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 폴리에스테르, 셀룰로오스, 폴리아미드 등의 수지로 이루어지는 다공성 시트(필름)를 들 수 있다. 이러한 다공성 시트는, 단층 구조여도 되고, 2층 이상의 적층 구조(예를 들어, PE층의 양면에 PP층이 적층된 3층 구조)여도 된다.
비수 전해액으로서는, 예를 들어 유기 용매(비수 용매) 중에 지지염을 함유시킨 것을 사용할 수 있다. 비수 용매로서는, 일반적인 리튬 이온 2차 전지의 전해액에 사용되는 각종 유기 용매, 예를 들어 에틸렌카르보네이트(EC), 프로필렌카르보네이트(PC), 디에틸카르보네이트(DEC), 디메틸카르보네이트(DMC), 에틸메틸카르보네이트(EMC) 등을 특별히 한정 없이 사용할 수 있다. 이러한 비수 용매는, 1종을 단독으로, 혹은 2종 이상을 적절하게 조합하여 사용할 수 있다. 그 중에서도, 비유전율이 높은 EC를 포함하는 비수 용매를 적합하게 사용할 수 있다. 지지염으로서는, 예를 들어 LiPF6, LiBF4, LiClO4 등의 리튬염(바람직하게는 LiPF6)을 사용할 수 있다. 지지염의 농도는, 바람직하게는 0.7mol/L 이상 1.3mol/L 이하이고, 특히 바람직하게는 약 1.1mol/L이다. 또한, 상기 비수 전해액 중에는, 본 발명의 효과를 현저하게 손상시키지 않는 한에 있어서, 상술한 비수 용매, 지지염 이외의 성분, 예를 들어 비페닐(BP), 시클로헥실벤젠(CHB) 등의 가스 발생제; 옥살레이트 착체 화합물, 비닐렌카르보네이트(VC), 플루오로에틸렌카르보네이트(FEC) 등의 피막 형성제; 분산제; 증점제; 등의 각종 첨가제를 더 포함할 수 있다.
이하, 본 발명에 관한 비수 전해액 2차 전지의 제조 방법에 관하여, 상술한 구성의 비수 전해액 2차 전지(리튬 이온 2차 전지)(100)를 제조하는 적합한 일 실시 형태를 적절하게 도면을 참조하면서 설명한다. 또한, 본 발명에 관한 비수 전해액 2차 전지의 제조 방법을 이하의 실시 형태에 한정하는 것을 의도한 것은 아니다.
본 실시 형태의 비수 전해액 2차 전지(100)의 제조 방법은, 도 7에 도시하는 바와 같이, 권회 전극체 구축 공정(S10), 접합 공정(S20), 전지 케이스 내에의 전극체 수용 공정(S30), 비수 전해액 주입 공정(S40)을 포함한다. 이하, 각 공정에 대해 상세하게 설명한다.
우선, 전극체 구축 공정(S10)에 대해 설명한다. 이러한 공정은, 긴 정극(50)과 긴 부극(60)을 긴 세퍼레이터(70)를 개재하여 겹쳐 상기 긴 정부극의 길이 방향으로 권회함으로써, 편평 형상의 권회 전극체(80)를 구축하는 공정을 포함한다. 이러한 권회 전극체(80)는, 권회축에 직교하는 단면의 길이 방향의 양단부이며 전극체 표면이 곡면으로 이루어지는 2개의 R부(80R1, 80R2)와, 권회축에 직교하는 단면의 길이 방향의 중앙부이며 상기 2개의 R부 사이에 끼워진 폭이 넓은 편평부(80F)로 구성된다.
이러한 편평 형상의 권회 전극체(80)로서는, 이미 상술한 것을 사용할 수 있다. 또한, 이러한 권회 전극체(80)는, 예를 들어 정부극 및 세퍼레이터를 겹쳐 권회한 후에, 상기 권회체를 측면 방향[권회축(WL)에 직교하는 하나의 방향]으로부터 눌러 찌부러뜨려 납작하게 함으로써 편평 형상으로 성형할 수 있다. 혹은 또한, 편평한 권취 코어(편평 권취용 권취 코어)에 정부극 및 세퍼레이터를 겹쳐 권회함으로써, 편평 형상으로 성형해도 된다.
다음으로, 접합 공정(S20)에 대해 설명한다. 이러한 공정은, 상기 전극체 구축 공정(S10)에서 구축한 편평 형상의 권회 전극체(80)를 주머니 형상의 절연 필름(10) 내에 수용하고, 상기 권회 전극체(80)의 2개의 R부(80R1, 80R2) 중 한쪽의 R부(80R1)의 표면 전체와, 상기 전극체(80)의 R부(80R1)에 대향하는 상기 주머니 형상의 절연 필름(10)의 내측을 접합하는 공정을 포함한다.
상기 권회 전극체(80)는, 상기 권회 전극체(80)의 편평부(80F)와 절연 필름(10)의 광폭면이 대향하고, 상기 권회 전극체의 한쪽의 R부(80R1)[전지 케이스에 수용하였을 때, 전지 케이스의 저면(39)에 대향하는 측의 R부, 즉, 하부 R부]가 절연 필름(10)의 저면 형성부와 대향하는 방향으로 되도록, 주머니 형상의 절연 필름(10)의 내부에 수용한다. 주머니 형상의 절연 필름(10)의 내부에 권회 전극체(80)를 수용하는 방법으로서는, 예를 들어, 절연 필름(10)을 권회 전극체(80)의 형상에 대응한 주머니 형상으로 형성한 후에, 상기 주머니 형상의 절연 필름(10) 내에 권회 전극체(80)를 삽입함으로써, 권회 전극체(80)를 주머니 형상의 절연 필름(10) 내에 수용하는[권회 전극체(80)를 절연 필름(10)으로 덮음] 방법을 채용할 수 있다. 이때, 상기 권회 전극체(80)는, 상기 주머니 형상의 절연 필름(10)의 일단부에 형성되는 개구를 통해, 상기 주머니 형상의 절연 필름 내에 삽입될 수 있다. 혹은, 소정 형상으로 도려내어진 절연 필름(10)의 소정의 위치에 권회 전극체(80)를 배치하고, 상기 권회 전극체(80)를 배치한 상태에서 절연 필름(10)을 주머니 형상으로 조립해도(성형해도) 된다. 이와 같이 권회 전극체를 소정의 위치에 배치한 후에 절연 필름을 주머니 형상으로 성형하는 방법은, 편평한 주머니 형상의 절연 필름(10) 중에 권회 전극체(80)를 삽입한다고 하는 조작을 필요로 하지 않으므로, 권회 전극체(80)가 절연 필름(10)을 손상시키는(갈라짐, 찢어짐) 등의 우려가 없다.
상기 권회 전극체(80)의 2개의 R부(80R1, 80R2) 중 한쪽의 R부(80R1)의 표면 전체와, 상기 R부(80R1)에 대향하는 상기 주머니 형상의 절연 필름(10)의 내측을 접합하는 방법으로서는, 권회 전극체(80)와 절연 필름(10)을 접합할 수 있는 방법이면, 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 용착에 의한 접합이나 점착제의 점착력이나 접착제의 접착력을 이용한 접합을 적합하게 채용할 수 있다.
여기서, 상기 용착에 의한 접합이라 함은, 용융된 절연 필름(10)을 권회 전극체(80)에 압착하여 접합하는 방법을 의미한다. 예를 들어, 절연 필름(10) 중 권회 전극체(80)의 R부(80R1)에 접합하는 부분[상기 권회 전극체(80)의 R부(80R1)에 대향하는 상기 주머니 형상의 절연 필름(10)의 내측, 즉, 절연 필름(10)의 저면 형성부 중 권회 전극체와의 대향면]이 권회 전극체(80)에 밀착하도록, 절연 필름(10)에 압박력을 가하면서, 상기 절연 필름(10)을 가열함으로써 행해진다. 특별히 한정하는 것은 아니지만, 예를 들어 이하의 방법에 의해, 권회 전극체(80)와 절연 필름(10)을 접합할 수 있다. 우선, 권회 전극체(80)의 R부(80R1) 전체의 형상에 대응한 곡면을 갖는 압박구를 준비하고, 상기 압박구의 곡면과, 권회 전극체(80)의 R부(80R1) 사이에 절연 필름(10)을 배치한다. 그리고, 상기 권회 전극체(80)의 권회축에 직교하는 단면의 길이 방향과 일치하는 방향으로, 상기 압박구를 권회 전극체(80)에 소정의 압박력으로 압박함으로써, 권회 전극체(80)의 R부(80R1)와, 절연 필름(10)[전형적으로는 절연 필름(10)의 저면 형성부]을 밀착시킨다. 그리고, 상기 압박구로 권회 전극체(80)에 절연 필름(10)을 압박한 상태를 유지한 채, 상기 절연 필름(10)을 소정의 온도로 가열한다. 이러한 용착 방법으로서는 종래 공지의 용착 방법을 특별히 한정 없이 채용할 수 있고, 예를 들어 열 용착(예를 들어, 열판 용착, 임펄스 용착 등), 바이브레이션 용착(진동 용착), 고주파 용착, 초음파 용착 등의 용착 방법을 채용할 수 있다.
상기 용착에 의해 권회 전극체(80)와 절연 필름(10)을 접합하는 경우에 있어서, 권회 전극체(80)에 절연 필름(10)을 압박하는 압력의 크기는, 권회 전극체(80)와 절연 필름(10)의 접합을 실현할 수 있는 압박력이면 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 사용하는 절연 필름(10)의 재질 등에 따라서도 다를 수 있지만, 상기 압박력은 대략 100kgf 이상(예를 들어 100kgf∼500kgf)이 적당하고, 바람직하게는 150kgf 이상(예를 들어 150kgf∼300kgf)이다. 상기 압박력이 지나치게 작으면, 권회 전극체(80)와 절연 필름(10)을 접합하는 것이 곤란해지고, 또한 상기 압박력이 지나치게 크면, 권회 전극체(80)가 파손되는 원인으로 될 수 있으므로 바람직하지 않다. 여기서, 1kgf라 함은 약 9.8N이고, 상기 압박력의 적합 범위로서는, 대략 950N 이상(예를 들어 950N∼5000N)이 적당하고, 바람직하게는 1400N 이상(예를 들어 1400N∼3000N)일 수 있다. 상기 용착에 의해 권회 전극체(80)와 절연 필름(10)을 접합하는 경우에 있어서, 상기 절연 필름(10)의 가열 온도는, 권회 전극체(80)와 절연 필름(10)의 접합을 실현할 수 있는 온도이면 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 대략 60℃ 이상의 가열 온도로, 적어도 0.1초간 가열하면 된다. 상기 가열 온도 및 가열 시간은 사용하는 절연 필름(10)의 재질 등에 따라서도 다를 수 있지만, 약 60℃ 이상(예를 들어 60℃∼130℃)이 적당하고, 바람직하게는 100℃∼110℃이다. 상기 가열 시간으로서는, 대략 0.1초간 이상(예를 들어 0.1초간∼10초간)이 적당하고, 바람직하게는 0.5초간∼8초간, 예를 들어 1초간∼5초간이다. 이러한 압박력, 가열 온도 및 가열 시간의 범위 내이면, 절연 필름(10)과 권회 전극체(80)를 적절하게 접합할 수 있다. 또한, 상기 가열 온도가 지나치게 높거나, 혹은 가열 시간이 지나치게 길면, 전극체를 구성하는 재료의 성능을 저하시킬(예를 들어, 세퍼레이터가 용융됨) 우려가 있다. 한편, 상기 가열 온도가 지나치게 낮거나 혹은 가열 시간이 지나치게 짧으면, 상기 권회 전극체(80)와 절연 필름(10)의 접합이 불충분해질 우려가 있으므로 바람직하지 않다.
상기 권회 전극체(80)와 절연 필름(10)을 접합하는 점착제 혹은 접착제로서는, 비수 전해액 2차 전지의 전지 성능을 현저하게 저하시키지 않는 한에 있어서, 종래 공지의 점착제 혹은 접착제를 특별히 제한 없이 사용할 수 있다. 예를 들어, 액상, 잉크상, 페이스트상, 슬러리상 등의 다양한 형상의 점착제 혹은 접착제를 사용할 수 있다. 또한, 이러한 점착제 혹은 접착제가 테이프 형상으로 성형된 것(전형적으로는 양면 테이프)도 적합하게 사용할 수 있다. 또한, 본 발명의 실시에 있어서는, 점착제 및 접착제 모두 특별히 구별하는 일 없이 적합하게 사용할 수 있다. 이러한 점착제 혹은 접착제를 사용하여 권회 전극체(80)와 절연 필름(10)을 접합하는 방법으로서는, 예를 들어, 권회 전극체(80)의 R부(80R1) 표면, 혹은 절연 필름(10)의 권회 전극체(80)의 R부(80R1)와 접합하는 영역[즉, 절연 필름(10)의 저면 형성부 중 권회 전극체와의 대향면]의 표면에 점착제 또는 접착제를 부여(예를 들어 도포 부착, 부착)하고, 상기 권회 전극체(80)의 R부(80R1)와 절연 필름(10)을 접촉함으로써, 권회 전극체(80)와 절연 필름(10)을 접합할 수 있다. 혹은 또한, 핫 멜트 타입의 점착제 또는 접착제를 사용하는 경우라면, 예를 들어 권회 전극체(80)의 R부(80R1)와 절연 필름(10) 사이에 상기 핫 멜트 타입의 점착제 또는 접착제를 배치하고, 상기 권회 전극체의 R부(80R1)의 형상에 대응한 형상의 형에 끼움 삽입하여 가열함으로써, 권회 전극체(80)와 절연 필름(10)을 접합하면 된다.
다음으로, 전지 케이스 내에의 전극체 수용 공정(S30)에 대해 설명한다. 이러한 공정은, 상기 절연 필름(10)이 접합된 권회 전극체(80)를, 전지 케이스(30) 내에 삽입하는 공정을 포함한다. 구체적으로는, 편평 형상의 권회 전극체(80)의 2개의 R부(80R1, 80R2) 중 절연 필름(10)이 접합된 R부(80R1)가 전지 케이스(30)의 저면(39)에 대향하는 방향으로 되도록, 권회 전극체(80) 및 절연 필름(10)을 전지 케이스(30)[전지 케이스 본체(32)] 내에 삽입한다. 이러한 권회 전극체(80) 및 절연 필름의 수용은, 전지 케이스 본체(32)의 상부에 형성된 개구를 통해 행해진다. 이에 의해, 권회 전극체(80) 및 절연 필름(10)이 전지 케이스 본체(32)의 편평한 내부 공간에 수용되고, 또한 상기 권회 전극체(80)와 전지 케이스(30)[전지 케이스 본체(32)]의 내벽 사이에 상기 절연 필름(10)이 배치된다. 절연 필름(10) 및 권회 전극체(80)를 케이스 본체(32)에 수용한 후, 상기 케이스 본체(32)의 상부 개구를 덮개체(34)에 의해 폐색하여, 상기 전지 케이스 본체(32)와 덮개체(34)의 경계를, 예를 들어 덮개체(34)를 전지 케이스 본체(32)의 개구부 주연에 용접(예를 들어, 레이저 용접)함으로써, 접합(밀봉)한다.
다음으로, 비수 전해액 주입 공정(S40)에 대해 설명한다. 이러한 공정은, 상기 권회 전극체(80) 및 절연 필름(10)을 삽입한 전지 케이스(30) 내에 비수 전해액을 주입하는 공정을 포함한다. 예를 들어, 전지 케이스의 덮개체(34)에 설치된 주입구로부터 비수 전해액을 전지 케이스(30) 내에 주입하면 된다. 이러한 주입 방법으로서는, 종래의 비수 전해액 2차 전지의 제조시에 있어서 전지 케이스(30) 내에 비수 전해액을 주입하는 일반적인 주입 방법을 채용할 수 있다. 또한, 비수 전해액으로서는, 이미 상술한 것을 사용할 수 있다. 그리고, 전형적으로는, 상기 비수 전해액을 전지 케이스(30)에 주입한 후에, 상기 주액구를 밀봉한다. 이러한 밀봉은, 예를 들어 상기 주입구에 밀봉 마개를 코킹하거나, 혹은 상기 주입구에 밀봉 마개를 용접(예를 들어, 레이저 용접)하거나 함으로써 행할 수 있다. 이와 같이 하여, 리튬 이온 2차 전지(100)를 제조(구축)할 수 있다.
본 실시 형태의 비수 전해액 2차 전지는 각종 용도로 이용 가능하지만, 전극체 내에의 비수 전해액의 보액성이 우수하고, 높은 사이클 특성(특히, 하이 레이트 사이클 특성)을 발휘하는 비수 전해액 2차 전지인 것을 특징으로 한다. 즉, 전지 특성이 우수한(전형적으로는, 용량 유지율이 높음) 신뢰성이 높은 전지이다. 따라서, 이러한 특징을 살려, 예를 들어 플러그인 하이브리드 자동차(PHV), 하이브리드 자동차(HV), 전기 자동차(EV) 등의 차량에 탑재되는 구동용 전원으로서 적합하게 이용할 수 있다. 또한, 본 발명에 따르면, 여기에 개시되는 비수 전해액 2차 전지를, 바람직하게는 동력원(전형적으로는, 복수개의 2차 전지가 서로 전기적으로 접속되어 이루어지는 조전지)으로서 구비한 차량이 제공된다.
이하, 본 발명에 관한 시험예를 설명하지만, 본 발명의 기술 범위를 이러한 시험예로 설명한 것에 한정하는 것을 의도한 것은 아니다.
이하의 재료, 프로세스에 의해, 예 1(실시예) 및 예 2(비교예)에 관한 리튬 이온 2차 전지(비수 전해액 2차 전지)를 구축하였다.
≪예 1≫
정극의 제작은 이하의 순서로 행하였다. 정극 활물질로서의 LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2(LNCM)와, 도전재로서의 AB와, 바인더로서의 PVDF를, LNCM:AB:PVDF＝91:6:3의 질량비로 N-메틸피롤리돈(NMP)과 혼합하여, 정극 활물질층 형성용 조성물을 조제하였다. 이 조성물을, 긴 형상의 알루미늄박(정극 집전체)의 양면에 띠 형상으로 도포하여 건조, 프레스함으로써, 정극을 제작하였다.
부극의 제작은 이하의 순서로 행하였다. 부극 활물질로서의 흑연(C)과, 바인더로서의 SBR과, 증점제로서의 CMC를, C:SBR:CMC＝98:1:1의 질량비로 이온 교환수와 혼합하여, 부극 활물질층 형성용 조성물을 조제하였다. 이 조성물을, 긴 형상의 구리박(부극 집전체)의 양면에 띠 형상으로 도포하여 건조, 프레스함으로써, 부극을 제작하였다.
상술한 방법으로 제작한 정극 및 부극을, 다공질 폴리에틸렌층의 양면에 다공질 폴리프로필렌층이 형성된 3층 구조의 세퍼레이터 2매를 개재하여 긴 방향으로 겹쳐, 긴 방향으로 권회한 후에 눌러 찌부러뜨려 납작하게 함으로써 편평 형상의 권회 전극체를 제작하였다.
다음으로, 상술한 바와 같이 제작한 편평 형상의 권회 전극체의 형상에 대응하는 주머니 형상으로 성형된, 주머니 형상의 절연 필름을 제작하였다. 이러한 주머니 형상의 절연 필름은, 소정 형상으로 잘라낸 절연 필름을 소정의 형상으로 절곡하여, 겹치는 협폭면 형성부의 일부를 열 융착에 의해 고정함으로써 주머니 형상으로 조립한 것을 사용하였다. 절연 필름으로서는, 열가소성 수지로 이루어지는 필름이며, 평균 두께가 50㎛인 것을 사용하였다.
상술한 바와 같이 제작한 편평 형상의 권회 전극체를, 상술한 바와 같이 제작한 주머니 형상의 절연 필름의 내부에 수용하였다. 구체적으로는, 상기 권회 전극체의 R부 중 한쪽의 R부가, 상기 절연 필름의 저면 형성 부분에 대향하는 방향으로 되도록, 절연 필름의 개구로부터 전극체를 삽입하였다.
다음으로, 상기 주머니 형상의 절연 필름에 수용된 권회 전극체에 대해, 2개의 R부 중 한쪽의 R부(상기 주머니 형상의 절연 필름의 저면 형성부와 대향하는 측의 R부, 하부 R부)의 표면 전체와, 상기 전극체의 R부(하부 R부)에 대향하는 절연 필름(상기 절연 필름의 저면 형성부)의 내측을 접합하였다. 여기서는, 이러한 전극체의 R부(하부 R부)와 절연 필름의 접합 부분에 대해 약 100kgf의 압박력을 가하면서, 상기 접합 부분을 약 60℃로 가열함으로써, 주머니 형상의 절연 필름의 내측을 전극체에 용착하고, 전극체(권회 전극체의 하부 R부)와 절연 필름을 접합하였다.
상술한 바와 같이 절연 필름을 접합한 권회 전극체를, 전지 케이스의 내부에 수용하였다. 여기서는, 전극체의 2개의 R부 중, 절연 필름이 접합된 R부(하부 R부)가 전지 케이스의 저면에 대향하는 방향으로 되도록, 전지 케이스의 개구로부터 전극체 및 절연 필름을 삽입하였다. 이어서, 상기 권회 전극체를 수용한 전지 케이스 내에 비수 전해액을 주입하고, 예 1에 관한 전지를 구축하였다. 여기서, 상기 비수 전해액으로서는, 에틸렌카르보네이트(EC)와 디메틸카르보네이트(DMC)와 에틸메틸카르보네이트(EMC)를 EC:DMC:EMC＝30:40:30의 체적비로 포함하는 혼합 용매에, 지지염으로서의 LiPF6을 1.1mol/L의 농도로 용해시킨 것을 사용하였다.
≪예 2≫
상기 권회 전극체의 한쪽의 R부(하부 R부)와, 상기 R부(하부 R부)에 대향하는 절연 필름을 접합하지 않은 것 이외는 상기 예 1과 마찬가지의 재료 및 프로세스에 의해, 예 2에 관한 비수 전해액 2차 전지(비교예)를 제작하였다.
[초기 저항(IV 저항)의 측정]
다음으로, 상술한 바와 같이 구축한 각 전지의 초기 저항(IV 저항)을 측정하였다. 먼저, SOC(State of Charge: 충전 상태)가 60％의 상태로 될 때까지 CC 충전을 행하였다. 다음으로, -10℃의 온도 조건하에 있어서, 이러한 SOC 60％로 조정한 각 전지에 대해 10C의 충전 레이트로 10초간의 CC 충전을 행하여, 전압 상승의 값(V)을 측정하였다. 그리고, 측정된 전압 상승의 값(V)을, 대응하는 전류값으로 나누어 IV 저항(mΩ)을 산출하고[전형적으로는, 전류(I)-전압(V)의 플롯값의 1차 근사 직선의 기울기로부터 IV 저항(mΩ)을 산출하고], 그 평균값을 초기 저항으로 하였다.
[충방전 사이클 시험]
다음으로, 상기 초기 IV 저항을 측정한 후의 각 예에 관한 전지에 대해, 이하와 같이 충방전 사이클 시험을 행하고, 상기 시험 후의 IV 저항을 측정함으로써, 내구 특성을 평가하였다. 구체적으로는, 35C의 충전 레이트로 10초간의 CC 충전을 행하고, 그 후 5초간 휴지하고, 계속해서 35C의 방전 레이트로 10초간의 CC 방전을 행하고, 그 후 5초간의 휴지를 행하는 충방전을 1사이클로 하여, 상기 충방전을 반복하였다. 그리고, 100회의 충방전 사이클마다, 각 전지의 전지 저항을 상기 초기 저항의 측정과 마찬가지의 방법으로 측정하고, 이하의 식:
저항 증가율(％)＝사이클 후의 전지 저항(IV 저항)÷초기 저항(IV 저항)×100
으로 저항 증가율을 산출하였다. 각 예에 관한 전지에 있어서의 100사이클마다의 저항 증가율(％)을 플롯한 그래프를 도 8에 나타낸다.
도 8에 나타내는 바와 같이, 예 1(실시예)에 관한 비수 전해액 2차 전지는, 예 2(비교예)에 관한 비수 전해액 2차 전지와 비교하여, 충방전의 반복에 수반되는 저항의 증대가 억제되어 있었다. 즉, 절연 필름 내에 수용한 편평 형상의 권회 전극체와, 비수 전해액을 전지 케이스 내에 수용한 비수 전해액 2차 전지에 대해, 권회 전극체의 하부 R부의 표면 전체와, 상기 전극체의 하부 R부에 대향하는 주머니 형상의 절연 필름의 내측을 접합함으로써, 전지의 내구성(전형적으로는 사이클 특성, 구체적으로는 하이 레이트 사이클 특성)을 향상시킬 수 있는 것을 확인하였다. 이것은, 편평 형상의 권회 전극체를 주머니 형상의 절연 필름 내에 수용하고, 또한 권회 전극체의 하부 R부의 표면 전체와 상기 전극체의 하부 R부에 대향하는 주머니 형상의 절연 필름의 내측을 접합함으로써 전극체 내에의 비수 전해액의 보액성이 향상되어, 충방전을 반복한 경우라도 적합량의 비수 전해액을 전극체 내에 보유 지지할 수 있었기 때문이라고 생각된다. 이상의 결과로부터, 여기에 개시되는 기술에 의하면, 전극체 내에의 비수 전해액의 보액성이 우수한 비수 전해액 2차 전지 및 상기 전지의 제조 방법을 제공할 수 있는 것을 확인하였다.
이상, 본 발명의 실시예를 상세하게 설명하였지만, 이들은 예시에 불과하며, 발명을 한정하는 것은 아니다. 본 발명에는, 이상에 예시한 실시예를 다양하게 변형, 변경한 것이 포함된다.

Claims (6)

  1. 편평한 권회 전극체(80)와, 비수 전해액과, 상기 전극체와 비수 전해액이 수용되는 각형의 전지 케이스(30)와, 상기 전극체와 상기 전지 케이스를 전기적으로 절연하는 절연 필름(10)을 구비하는 비수 전해액 2차 전지이며,
    상기 절연 필름(10)은, 상기 전극체(80)의 형상에 대응한 주머니 형상으로 성형되어 상기 전지 케이스의 내벽과 상기 전극체(80) 사이에 배치되어 있고,
    상기 전극체(80)는, 긴 정극과 긴 부극이 긴 세퍼레이터를 개재하여 겹쳐져, 상기 긴 정부극의 길이 방향으로 권회되어 형성되어 있고, 또한 상기 전극체(80)는, 권회축에 직교하는 단면의 길이 방향의 양단부이며 전극체 표면이 곡면으로 이루어지는 2개의 R부와, 상기 단면의 길이 방향의 중앙부이며 상기 2개의 R부 사이에 끼워진 편평부로 구성되어 있고,
    상기 전극체의 2개의 R부 중 전지 케이스의 저면에 대향하는 저측 R부의 표면 전체와, 상기 전극체의 저측 R부에 대향하는 상기 주머니 형상의 절연 필름(10)의 내측이 접합되어 있는, 비수 전해액 2차 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 전극체(80)의 저측 R부의 표면 전체와, 상기 전극체의 저측 R부에 대향하는 상기 주머니 형상의 절연 필름(10)의 내측이, 상기 절연 필름(10)의 용착에 의해 접합되어 있는, 비수 전해액 2차 전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 전극체(80)의 저측 R부의 표면 전체와, 상기 전극체의 저측 R부에 대향하는 상기 주머니 형상의 절연 필름(10)의 내측이, 점착 부재 혹은 접착 부재를 개재하여 접합되어 있는, 비수 전해액 2차 전지.
  4. 편평한 권회 전극체(80)와, 상기 전극체와 비수 전해액이 수용되는 각형의 전지 케이스와, 상기 전극체와 상기 전지 케이스를 전기적으로 절연하는 절연 필름(10)을 구비하는 비수 전해액 2차 전지를 제조하는 방법이며,
    긴 정극과 긴 부극을 긴 세퍼레이터를 개재하여 겹쳐 상기 긴 정부극의 길이 방향으로 권회함으로써, 편평 형상의 권회 전극체(80)를 구축하는 공정, 여기서, 상기 전극체(80)는 권회축에 직교하는 단면의 길이 방향의 양단부이며 전극체 표면이 곡면으로 이루어지는 2개의 R부와, 권회축에 직교하는 단면의 길이 방향의 중앙부이며 상기 2개의 R부 사이에 끼워진 편평부로 구성되고 ;
    상기 구축한 전극체(80)를, 주머니 형상의 절연 필름(10) 내에 수용하고, 상기 2개의 R부 중 한쪽의 R부의 표면 전체와, 상기 전극체의 R부에 대향하는 상기 주머니 형상의 절연 필름(10)의 내측을 접합하는 공정 ;
    상기 절연 필름(10)이 접합된 전극체(80)를, 상기 전극체의 2개의 R부 중, 절연 필름이 접합된 R부가 전지 케이스의 저면에 대향하는 방향으로 되도록, 전지 케이스 내에 삽입하는 공정 ; 및,
    상기 전극체(80) 및 절연 필름(10)을 삽입한 전지 케이스 내에 비수 전해액을 주입하는 공정;
    을 포함하는, 비수 전해액 2차 전지를 제조하는 방법.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 전극체(80)의 R부와 상기 절연 필름(10)의, 접합 부분에 대해 적어도 950N의 압박력을 가하면서, 상기 접합 부분을 적어도 60℃ 이상으로 가열함으로써 절연 필름(10)을 전극체에 용착하는, 비수 전해액 2차 전지를 제조하는 방법.
  6. 제4항에 있어서,
    상기 절연 필름(10)과 상기 전극체(80) 사이에 점착 부재 혹은 접착 부재를 배치하고, 상기 점착 부재의 점착력 혹은 상기 접착 부재의 접착력에 의해 상기 절연 필름(10)과 상기 전극체의 R부를 접합하는, 비수 전해액 2차 전지를 제조하는 방법.
KR1020150154550A 2014-11-04 2015-11-04 비수 전해액 2차 전지 및 그 제조 방법 KR20160052449A (ko)

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