JP6028349B2 - 熱硬化性樹脂組成物、プリプレグ及び積層板 - Google Patents
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Description
このため、シアネート化合物と無機充填剤からなる低熱膨張性を発現させる樹脂組成物が開示されているが(例えば、特許文献1、2および3参照)、これらは低熱膨張性を発現させるため無機充填剤の配合使用量が多く、銅張積層板や層間絶縁材料として使用した場合にドリル加工性や成形性が不足する。
即ち本発明は、以下の熱硬化性樹脂組成物、プリプレグ及び積層板を提供するものである。
3.分子構造中にイミダゾール構造を含有し、2級アミン部分が変性された化合物(B)が下記一般式(II)又は一般式(III)で表される化合物である上記1又は2の熱硬化性樹脂組成物。
6.無機充填剤(C)が溶融シリカである上記2〜4のいずれかの熱硬化性樹脂組成物。
7.無機充填剤(C)が官能基を有するシラン化合物で表面処理したものである上記2〜6のいずれかの熱硬化性樹脂組成物。
8.官能基を有するシラン化合物が下記式(VII)で示されるトリメトキシシラン化合物である上記7の熱硬化性樹脂組成物。
10.上記9のプリプレグを用いて形成された積層板。
先ず、本発明の熱硬化性樹脂組成物は、下記一般式(I)で示される末端に水酸基を有するシロキサン樹脂(a)、1分子中に少なくとも2個のシアネート基を有する化合物(b)及び1分子中に少なくとも2個のエポキシ基を有する化合物(c)を、(a)〜(c)成分の合計量100質量部当たり、(a)成分10〜50質量部、(b)成分40〜80質量部、(c)成分10〜50質量部として、有機金属塩(d)の存在下、トルエン、キシレン及びメシチレンから選ばれる少なくとも一種の溶媒中で80〜120℃で反応させ、(b)成分の反応率が30〜70モル%である相容化樹脂(A)及び、分子構造中にイミダゾール構造を含有し、2級アミン部分が変性された化合物(B)を含有することを特徴とするものである。
これらの中で、高剛性、誘電特性、耐熱性、難燃性、耐湿性及び低熱膨張性の点からナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂、ジヒドロキシナフタレンアラルキル型エポキシ樹脂、ナフトールアラルキル・クレゾール共重合型エポキシ樹脂等のナフタレン環含有エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂等のビフェニル基含有エポキシ樹脂が好ましく、芳香族系有機溶剤への溶解性の点から、一般式(IV)で示されるナフトールアラルキル・クレゾール共重合型エポキシ樹脂、一般式(V)で示されるビフェニル型エポキシ樹脂、一般式(VI)で示されるビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂がより好ましい。
プレ反応による(b)成分の反応率が30モル%未満であると、得られる樹脂が相容化されておらず、樹脂が分離、白濁しBステージの塗工布が製造できない。また、反応率が70モル%を超えると、得られる熱硬化性樹脂が溶剤に不溶化し、Aステージのワニス(熱硬化性樹脂組成物)が製造できなくなったり、プリプレグのゲルタイムが短くなり過ぎ、プレスの際に成形性が低下する場合がある。
また、無機充填剤(C)として、耐熱性、難燃性の点から、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水和物が好ましく、さらに金属水和物の中でも、高い耐熱性と難燃性が両立する点から熱分解温度が300℃以上である金属水和物、例えばベーマイト型水酸化アルミニウム(AlOOH)、あるいはギブサイト型水酸化アルミニウム(Al(OH)3)を熱処理によりその熱分解温度を300℃以上に調整した化合物、水酸化マグネシウム等がより好ましく、特に、安価であり、350℃以上の特に高い熱分解温度と、高い耐薬品性を有するベーマイト型水酸化アルミニウム(AlOOH)が特に好ましい。
無機充填剤(C)の平均粒径は、絶縁信頼性の確保の点から、5μm以下が好ましく、2μm以下がさらに好ましく、1μm以下が特に好ましい。
無機充填剤(C)に用いる官能基を有するシラン化合物には、官能基とアルコキシル基を有するシラン化合物であれば特に制限されないが、ビニルトリエトキシシラン、3−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、3−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、3−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、3−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、3−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、3−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、N−2−(アミノエチル)−3−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、N−2−(アミノエチル)−3−アミノプロピルトリメトキシシラン、N−2−(アミノエチル)−3−アミノプロピルトリエトキシシラン、3−アミノプロピルトリメトキシシラン、3−アミノプロピルトリエトキシシラン、N−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシランなどが上げられる。この中でも特に、一般式(VII)で示されるN−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシランが特に好ましい。
難燃剤や難燃助剤としては、例えばトリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、トリスジクロロプロピルホスフェート、リン酸エステル系化合物、ホスファゼン、赤リン等のリン系難燃剤、また、三酸化アンチモン、モリブデン酸亜鉛等の無機難燃助剤等が挙げられる。
特に、モリブデン酸亜鉛をタルク等の無機充填剤に担持した無機難燃助剤は、難燃性のみならずドリル加工性をも著しく向上化させるので、特に好ましい無機難燃助剤である。
モリブデン酸亜鉛の使用量は相容化樹脂(A)100質量部に対し、5〜20質量部とすることが好ましい。5質量部以上とすることにより、難燃性やドリル加工性が向上し、また20質量部以下とすることにより、ワニスのゲルタイムが短くなり過ぎてプレスにより積層板を成形する際に成形性が低下することがない。
熱可塑性樹脂としては、ポリテトラフルオロエチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリフェニレンエーテル樹脂、フェノキシ樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、キシレン樹脂、石油樹脂及びシリコーン樹脂等が挙げられる。
エラストマーとしては、ポリブタジエン、ABS樹脂、エポキシ変性ポリブタジエン、無水マレイン酸変性ポリブタジエン、フェノール変性ポリブタジエン及びカルボキシ変性アクリロニトリル等が挙げられる。
有機充填剤としては、シリコーンパウダー、ポリテトラフルオロエチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、並びにポリフェニレンエーテル等の有機物粉末等が挙げられる。
本発明のプリプレグは、本発明の熱硬化性樹脂組成物を、基材に含浸又は塗工し、加熱等により半硬化(Bステージ化)して本発明のプリプレグを製造することができる。
本発明のプリプレグは、該基材に対する熱硬化性樹脂組成物の付着量が、乾燥後のプリプレグの樹脂含有率で20〜90質量%となるように基材に含浸又は塗工した後、通常、100〜200℃の温度で1〜30分加熱乾燥し、半硬化(Bステージ化)させて得ることができる。
即ち、本発明の積層板は前述のプリプレグを、例えば1〜20枚重ね、その片面又は両面に銅及びアルミニウム等の金属箔を配置した構成で積層成形することにより製造することができる。金属箔は、電気絶縁材料用途で用いるものであれば特に制限されない。
また、成形条件は、例えば、電気絶縁材料用積層板及び多層板の手法が適用でき、例えば多段プレス、多段真空プレス、連続成形、オートクレーブ成形機等を使用し、温度100〜250℃、圧力2〜100kg/cm2(0.2〜10MPa)、加熱時間0.1〜5時間の範囲で成形することができる。また、本発明のプリプレグと内層用配線板とを組合せ、積層成形して、多層板を製造することもできる。
なお、以下の実施例および比較例において得られた銅張積層板を以下の方法により測定し、評価を行った。
銅張積層板を銅エッチング液に浸漬することにより銅箔を取り除いた5mm角の評価基板を作製し、TMA試験装置(デュポン社製、TMA2940)を用い、評価基板の面方向の熱膨張特性を観察することにより評価した。
銅張積層板を銅エッチング液に浸漬することにより銅箔を取り除いた5mm角の評価基板を作製し、TMA試験装置(デュポン社製、TMA2940)を用い、評価基板の面方向の30℃〜100℃の線熱膨張率を測定した。
温度計、攪拌装置、還流冷却管の付いた加熱及び冷却可能な容積3リットルの反応容器に、ビスフェノールA型シアネート樹脂(ロンザジャパン社製;商品名Primaset BADCy):600.0g、下記式(IX)に示す末端に水酸基を有するシロキサン樹脂(信越化学社製;商品名X-22−1821、水酸基当量;1,600):200.0g、ビフェニル型エポキシ樹脂(ジャパンエポキシレジン社製;商品名YX-4000、エポキシ当量;186):200.0g及びトルエン:1000.0gを投入した。
次いで、攪拌しながら120℃に昇温し、樹脂固形分が溶解し均一な溶液になっていることを確認した後、ナフテン酸亜鉛の8質量%ミネラルスピリット溶液を0.01g添加し、約110℃で4時間反応を行った。その後、室温に冷却し相容化樹脂(A−1)の溶液を得た。
この反応溶液を少量取り出し、GPC測定(ポリスチレン換算、溶離液:テトラヒドロフラン)を行ったところ、溶出時間が約12.4分付近に出現する合成原料のビスフェノールA型シアネート樹脂のピーク面積が、反応開始時のビスフェノールA型シアネート樹脂のピーク面積と比較し、ピーク面積の消失率〔即ち、(b)成分の反応率〕が68%であった。また、約10.9分付近、及び8.0〜10.0分付近に出現する熱硬化性樹脂の生成物のピークが確認された。さらに、少量取り出した反応溶液を、メタノールとベンゼンの混合溶媒(混合質量比1:1)に滴下して再沈殿させることにより、精製された固形分を取り出し、FT-IR測定を行ったところ、イミノカーボネート基に起因する1700cm-1付近のピーク、また、トリアジン環に起因する1560cm-1付近、及び1380cm-1付近の強いピークが確認でき、相容化樹脂(A−1)が製造されていることを確認した。
温度計、攪拌装置、還流冷却管の付いた加熱及び冷却可能な容積3リットルの反応容器に、ノボラック型シアネート樹脂(ロンザジャパン社製;商品名Primaset PT-15,質量平均分子量500〜1,000):800.0g、下記式(X)に示す末端に水酸基を有するシロキサン樹脂(信越化学社製;商品名KF−6003、水酸基当量;2800):100.0g、ナフトールアラルキル・クレゾール共重合型エポキシ樹脂(日本化薬社製;商品名NC-7000L、エポキシ当量;230):100.0g及びトルエン:1000.0gを投入した。次いで、攪拌しながら120℃に昇温し、樹脂固形分が溶解し均一な溶液になっていることを確認した後、ナフテン酸亜鉛の8質量%ミネラルスピリット溶液を0.01g添加し、約110℃で4時間反応を行った。その後、室温に冷却し相容化樹脂(A−2)の溶液を得た。
この反応溶液を少量取り出し、GPC測定(ポリスチレン換算、溶離液:テトラヒドロフラン)を行ったところ、溶出時間が約12.1分付近に出現する合成原料のノボラック型シアネート樹脂のピーク面積が、反応開始時のノボラック型シアネート樹脂のピーク面積と比較し、ピーク面積の消失率〔(b)成分の反応率〕が43%であった。また、約10.9分付近、及び8.0〜10.0分付近に出現する熱硬化性樹脂の生成物のピークが確認された。さらに、少量取り出した反応溶液を、メタノールとベンゼンの混合溶媒(混合質量比1:1)に滴下して再沈殿させることにより、精製された固形分を取り出し、FT−IR測定を行ったところ、イミノカーボネート基に起因する1700cm-1付近のピーク、また、トリアジン環に起因する1560cm-1付近、及び1380cm-1付近の強いピークが確認でき、相容化樹脂(A−2)が製造されていることを確認した。
温度計、攪拌装置、還流冷却管の付いた加熱及び冷却可能な容積3リットルの反応容器に、ジシクロペンタジエン型シアネート樹脂(ロンザジャパン社製;商品名Primaset DT-4000、質量平均分子量500〜1,000):400.0g、下記一般式(XI)に示す末端に水酸基を有するシロキサン樹脂(信越化学社製;商品名X−22−160AS、水酸基当量;500):100.0g、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂(日本化薬社製;商品名NC-3000H、エポキシ当量;280):500.0g、メシチレン:1000.0gを投入した。次いで、攪拌しながら120℃に昇温し、樹脂固形分が溶解し均一な溶液になっていることを確認した後、ナフテン酸亜鉛の8質量%ミネラルスピリット溶液を0.30g添加し、約110℃で4時間反応を行った。その後、室温に冷却し、相容化樹脂(A−3)の溶液を得た。
この反応溶液を少量取り出し、GPC測定(ポリスチレン換算、溶離液:テトラヒドロフラン)を行ったところ、溶出時間が約12.0分付近に出現する合成原料のノボラック型シアネート樹脂のピーク面積が、反応開始時のノボラック型シアネート樹脂のピーク面積と比較し、ピーク面積の消失率〔(b)成分の反応率〕が43%であった。また、約10.9分付近、及び8.0〜10.0分付近に出現する熱硬化性樹脂の生成物のピークが確認された。さらに、少量取り出した反応溶液を、メタノールとベンゼンの混合溶媒(混合質量比1:1)に滴下して再沈殿させることにより、精製された固形分を取り出し、FT−IR測定を行ったところ、イミノカーボネート基に起因する1700cm-1付近のピーク、また、トリアジン環に起因する1560cm-1付近、及び1380cm-1付近の強いピークが確認でき、相容化樹脂(A−3)が製造されていることを確認した。
温度計、攪拌装置、還流冷却管の付いた加熱及び冷却可能な容積3リットルの反応容器に、ビスフェノールA型シアネート樹脂(ロンザジャパン社製;商品名Primaset BADCy):400.0g、上記一般式(IX)に示す末端に水酸基を有するシロキサン樹脂(信越化学社製;商品名X-22−1821、水酸基当量;1,600):500.0g、ナフタレン型エポキシ樹脂(大日本インキ化学社製;商品名エピクロンHP-4032、エポキシ当量;150):100.0g及びトルエン:1000.0gを投入した。次いで、攪拌しながら120℃に昇温し、樹脂固形分が溶解し均一な溶液になっていることを確認した後、ナフテン酸亜鉛の8質量%ミネラルスピリット溶液を0.01g添加し、約110℃で4時間反応を行った。その後、室温に冷却し相容化樹脂(A−4)の溶液を得た。
この反応溶液を少量取り出し、GPC測定(ポリスチレン換算、溶離液:テトラヒドロフラン)を行ったところ、溶出時間が約12.4分付近に出現する合成原料のビスフェノールA型シアネート樹脂のピーク面積が、反応開始時のビスフェノールA型シアネート樹脂のピーク面積と比較し、ピーク面積の消失率〔(b)成分の反応率〕が55%であった。また、約10.9分付近、及び8.0〜10.0分付近に出現する熱硬化性樹脂の生成物のピークが確認された。さらに、少量取り出した反応溶液を、メタノールとベンゼンの混合溶媒(混合重量比1:1)に滴下して再沈殿させることにより、精製された固形分を取り出し、FT-IR測定を行ったところ、イミノカーボネート基に起因する1700cm-1付近のピーク、また、トリアジン環に起因する1560cm-1付近、及び1380cm-1付近の強いピークが確認でき、相容化樹脂(A−4)が製造されていることを確認した。
温度計、攪拌装置、還流冷却管の付いた加熱及び冷却可能な容積3リットルの反応容器に、溶融シリカ(アドマテックス社製;商品名SO−25R):700.0gとプロピレングリコールモノメチルエーテル:1000.0gを配合し、攪拌しながらN−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシラン(信越化学社製;商品名KBM−573):7.0gを添加した。次いで80℃に昇温し、80℃で1時間反応を行い溶融シリカの表面処理(湿式処理)を行った後、室温に冷却し、N−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシランにより表面処理(湿式処理)された溶融シリカ(C−1)の溶液を得た。
温度計、攪拌装置、還流冷却管の付いた加熱及び冷却可能な容積3リットルの反応容器に、ビスフェノールA型シアネート樹脂(ロンザジャパン社製;商品名Primaset BADCy):600.0gと、上記一般式(IX)に示す末端に水酸基を有するシロキサン樹脂(信越化学社製;商品名X-22−1821、水酸基当量;1,600):200.0g、ビフェニル型エポキシ樹脂(ジャパンエポキシレジン社製;商品名YX-4000、エポキシ当量;186):200.0g及びトルエン:1000.0gを投入した。次いで、攪拌しながら120℃に昇温し、樹脂固形分が溶解し均一な溶液になっていることを確認した後、ナフテン酸亜鉛の8質量%ミネラルスピリット溶液を0.01g添加し、約110℃で1時間反応を行った。その後、室温に冷却し、樹脂(R−1)の溶液を得た。
この反応溶液を少量取り出し、GPC測定(ポリスチレン換算、溶離液:テトラヒドロフラン)を行ったところ、溶出時間が約12.4分付近に出現する合成原料のビスフェノールA型シアネート樹脂のピーク面積が、反応開始時のビスフェノールA型シアネート樹脂のピーク面積と比較し、ピーク面積の消失率〔(b)成分の反応率〕が18%であった。また、この溶液は翌日結晶化により沈殿物が生じた。
温度計、攪拌装置、還流冷却管の付いた加熱及び冷却可能な容積3リットルの反応容器に、ビスフェノールA型シアネート樹脂(ロンザジャパン社製;商品名Primaset BADCy):600.0gと、上記一般式(IX)に示す末端に水酸基を有するシロキサン樹脂(信越化学社製;商品名X-22−1821、水酸基当量;1,600):200.0g、ビフェニル型エポキシ樹脂(ジャパンエポキシレジン社製;商品名YX-4000、エポキシ当量186)200g及びトルエン:1000.0gを投入した。次いで、攪拌しながら120℃に昇温し、樹脂固形分が溶解し均一な溶液になっていることを確認した後、ナフテン酸亜鉛の8質量%ミネラルスピリット溶液を0.01g添加し、約120℃で6時間反応を行った。その後、室温に冷却し樹脂(R−2)の溶液を得た。
この反応溶液を少量取り出し、GPC測定(ポリスチレン換算、溶離液:テトラヒドロフラン)を行ったところ、溶出時間が約12.4分付近に出現する合成原料のビスフェノールA型シアネート樹脂のピーク面積が、反応開始時のビスフェノールA型シアネート樹脂のピーク面積と比較し、ピーク面積の消失率〔(b)成分の反応率〕が76%であった。
温度計、攪拌装置、還流冷却管の付いた加熱及び冷却可能な容積2リットルの反応容器に、ビスフェノールA型シアネート樹脂(ロンザジャパン社製;商品名Primaset BADCy):600.0gと、上記一般式(IX)に示す末端に水酸基を有するシロキサン樹脂(信越化学社製;商品名X-22−1821、水酸基当量;1,600):200.0gと、トルエン:800.0gを投入した。次いで、攪拌しながら120℃に昇温し、樹脂固形分が溶解し均一な溶液になっていることを確認した後、ナフテン酸亜鉛の8質量%ミネラルスピリット溶液を0.01g添加し、約110℃で4時間反応を行った。その後、室温に冷却し、エポキシ樹脂未含有の樹脂(R−3)の溶液を得た。この反応溶液を少量取り出し、GPC測定(ポリスチレン換算、溶離液:テトラヒドロフラン)を行ったところ、溶出時間が約12.4分付近に出現する合成原料のビスフェノールA型シアネート樹脂のピーク面積が、反応開始時のビスフェノールA型シアネート樹脂のピーク面積と比較し、ピーク面積の消失率〔(b)成分の反応率〕が53%であった。
製造例1〜4により得られた(A)成分の相容化樹脂、又は比較製造例1〜3で得られた樹脂、商業的に入手した(B)成分のイミダゾール化合物、製造例5又は商業的に入手した(C)成分の無機充填剤、及び硬化促進剤に、希釈溶剤としてメチルエチルケトンを使用して、第1表及び第2表に示した配合割合(質量部)で混合して樹脂分60質量%の均一なワニスを得た。
次に、得られたワニスを厚さ0.2mmのSガラスクロスに含浸塗工し、160℃で10分加熱乾燥して樹脂含有量55質量%のプリプレグを得た。
このプリプレグを4枚重ね、18μmの電解銅箔を上下に配置し、圧力25kg/cm2(2.5MPa)、温度185℃で90分間プレスを行って、銅張積層板を得た。
このようにして得られた銅張積層板を用いて、ガラス転移温度及び熱膨張係数について前記の方法で測定・評価した。評価結果を第1表及び第2表に示す。
(B−1)エポキシマスクイミダゾール:三菱化学株式会社製商品名:P−200Z50、一般式(III)で示される2級アミンを変性したイミダゾール化合物)
(B−2)1−シアノエチル−2−フェニルイミダゾール(四国化成工業株式会社製商品名:2PZ−CN)、
(B−3)2−エチル−4−メチルイミダゾール(四国化成工業株式会社製商品名:2E4MZ、アミン官能基の変性なし)、
(C)成分:無機充填剤
(C−1):製造例5による官能基を有するシラン化合物により表面処理(湿式処理)された溶融シリカ、
(C−2):溶融シリカに対し1.0質量%のN−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシランにより表面処理された溶融シリカ(アドマテック社製;商品名SC−2050KNK,希釈溶剤;メチルイソブチルケトン)
(C−3):溶融シリカに対し1.0質量%のN−フェニル−3−アミノプロピルトリメトキシシランにより表面処理された溶融シリカ(アドマテック社製;商品名SC−2050HNK,希釈溶剤;シクロヘキサノン)
(C−4):ベーマイト型水酸化アルミニウム(AlOOH、河合石灰社製;商品名BMT−3L、熱分解温度:400℃)
硬化促進剤:ナフテン酸亜鉛の8質量%ミネラルスピリット溶液
比較例3で用いたエポキシ樹脂:ビフェニル型エポキシ樹脂(ジャパンエポキシレジン社製;商品名YX−4000、エポキシ当量;186)
比較例1:熱硬化性樹脂が析出しワニスを製造できなかった。
比較例2:成形性が不良であり積層板を作製できなかった。
比較例3:ワニスからプリプレグとする際に樹脂が分離し、プリプレグ及び積層板を作製できなかった。
Claims (10)
- 下記一般式(I)で示される末端に水酸基を有するシロキサン樹脂(a)、1分子中に少なくとも2個のシアネート基を有する化合物(b)及び1分子中に少なくとも2個のエポキシ基を有する化合物(c)を、(a)〜(c)成分の合計量100質量部当たり、(a)成分10〜50質量部、(b)成分40〜80質量部、(c)成分10〜50質量部として、有機金属塩(d)の存在下、トルエン、キシレン及びメシチレンから選ばれる少なくとも一種の溶媒中で80〜120℃で反応させ、(b)成分の反応率が30〜70モル%である相容化樹脂(A)及び、分子構造中にイミダゾール構造を含有し、2級アミン部分が変性された下記一般式(II)又は一般式(III)で表される化合物(B)を含有することを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。
- 更に無機充填剤(C)を含有する請求項1に記載の熱硬化性樹脂組成物。
- 1分子中に少なくとも2個のエポキシ基を有する化合物(c)が、下記の一般式(IV)、一般式(V)、一般式(VI)のいずれかで表される結合基を有する請求項1又は2に記載の熱硬化性樹脂組成物。
- 無機充填剤(C)の平均粒径が5μm以下である請求項2又は3に記載の熱硬化性樹脂組成物。
- 無機充填剤(C)が溶融シリカである請求項2〜4のいずれかに記載の熱硬化性樹脂組成物。
- 無機充填剤(C)が官能基を有するシラン化合物で表面処理したものである請求項2〜5のいずれかに記載の熱硬化性樹脂組成物。
- 官能基を有するシラン化合物が下記式(VII)で示されるトリメトキシシラン化合物である請求項6に記載の熱硬化性樹脂組成物。
- 請求項1〜7のいずれかに記載の熱硬化性樹脂組成物を基材に含浸又は塗工した後、Bステージ化したプリプレグ。
- 請求項8記載のプリプレグを用いて形成された積層板。
- 下記一般式(I)で示される末端に水酸基を有するシロキサン樹脂(a)、1分子中に少なくとも2個のシアネート基を有する化合物(b)及び1分子中に少なくとも2個のエポキシ基を有する化合物(c)を、(a)〜(c)成分の合計量100質量部当たり、(a)成分10〜50質量部、(b)成分40〜80質量部、(c)成分10〜50質量部として、有機金属塩(d)の存在下、トルエン、キシレン及びメシチレンから選ばれる少なくとも一種の溶媒中で80〜120℃で反応させ、(b)成分の反応率を30〜70モル%として得られた相容化樹脂(A)と、分子構造中にイミダゾール構造を含有し、2級アミン部分が変性された下記一般式(II)又は一般式(III)で表される化合物(B)とを混合することを特徴とする熱硬化性樹脂組成物の製造方法。
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