JP5982945B2 - 有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、テレビ、パソコンモニタ、携帯電話等の携帯端末などに使用されるフラットパネルディスプレイや、面発光光源、照明、発光型広告体などとして、幅広い用途が期待される有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子と記す）を素子基板と封止基板との間に有する有機エレクトロルミネッセンスパネル（以下、有機ＥＬパネルと記す）の製造方法に関する。

有機ＥＬ素子は、広視野角、応答速度が速い、低消費電力などの利点から、ブラウン管や液晶ディスプレイに替わるフラットパネルディスプレイとして期待されている。
有機ＥＬ素子は、少なくともどちらか一方が透光性を有する二つの電極層（陽極層と陰極層）の間に有機発光媒体層を有する構造であり、両電極間に電圧を印可し電流を流すことにより有機発光媒体層で発光が生じる自発光型の表示素子である。

このような有機ＥＬ素子は、大気中の水分や酸素の影響により劣化しやすいという問題がある。このため、乾燥剤を内包した金属缶やガラスキャップで有機ＥＬ素子を覆うことで大気から遮断する方法が一般的に用いられているが、このような方法では、機械的強度が弱い、大型化が困難、加工コストが高くなるなどのデメリットがある。そこで、有機ＥＬ素子が形成された素子基板と封止基板との間に樹脂層を形成し、この樹脂層により有機ＥＬ素子を固体封止する方法が提案されている。
このような固体封止においては、封止性能を維持するために樹脂層を数ミクロンの厚みギャップにて均一維持する必要があり、また気泡の混入は発光の妨げとなるだけでなく、有機ＥＬ素子の劣化要因となるため、気泡レスでの貼り合せが必要である。

封止基板と素子基板とを均一なギャップで貼り合せる手法の一例として、フィルム状の接着シートを樹脂層として用い、この接着シートにより封止基板と素子基板とをラミネートする方法が近年試みられている。この方法に用いられる接着シートは両面にセパレータ基材が貼付されており、片面のセパレータ基材を剥がして封止基板上に貼り付けた後、もう一方のセパレータ基材を剥がして、有機ＥＬ素子が形成された素子基材に貼り付けることで有機ＥＬ素子を樹脂層によって封止することができる。

素子基板と封止基板との間に有機ＥＬ素子を樹脂封止する際には、樹脂中に気泡が混入しないようにする必要がある。そこで、特許文献１や特許文献２には、素子基板と封止基板を真空中で貼り合せて気泡の混入を防止する技術が記載されている。
しかしながら、図５に示すように、真空中で貼り合わされた素子基板１４と封止基板１５を基板貼り合せユニット１０として大気中に取り出し、取り出されたユニット１０の樹脂層１２を硬化させる際に、樹脂層１２が硬化するまでの間に枠状シール１３に破け（以降、シールパスと呼ぶ）が発生すると、樹脂層１２の内部や基板との界面に大気が流入するため、特許文献１に記載された技術では、気泡の混入を防止できないケースが生じる場合がある。

一方、特許文献２に記載された技術では、枠状シール１３の外側に設けた外周シール１１によって枠状シール１３の内側に大気が流入することを防止することが可能であるが、樹脂層１２として熱圧着して貼り付けるタイプの接着シートを用いると、常温では接着シートが基板と完全になじまないので、基板を加熱して接着シートを軟化させて基板となじませる必要がある。この場合、基板貼り合せユニット１０を加熱して樹脂層１２を硬化させると、基板貼り合せユニット１０の外周シール１１と枠状シール１３との間は負圧であるため、樹脂からなる外周シール１１の粘度が加熱に伴い下がることによって、外周シール１１が基板貼り合せユニット１０の内部に引き込まれる力（大気圧）を受け、シールパスが発生する。そのため、基板貼り合せユニット１０を加熱する前に枠状シール１３を硬化させておく必要がある。

枠状シール１３や外周シール１１にＵＶ硬化型の接着剤を用いれば、基板貼り合せユニット１０を加熱することなくシール硬化が可能である。しかし、樹脂層１２としてＵＶ硬化型の接着シートを使用する場合、樹脂層１２も一緒にＵＶ硬化すると、樹脂層１２を貼り合せた側の基板になじまなくなるため、気泡が発生する。そのため、樹脂層部分を遮光する必要があるが、封止基板等から導波した微弱なＵＶ光によりＵＶ硬化型の接着シートが反応して硬化が進んでしまう場合がある。

この場合、外周シール１１に熱硬化型のシール材を用いればよいが、熱硬化時にシール材の粘度が下がり、シールパスが発生する。シールパスを防止するために、貼り合せユニット内部と外部の差圧を小さくすれば良いが、貼り合せ時の真空度を下げると、貼り合せた側の素子基板１４と樹脂層１２との界面に気泡が残ってしまうという問題が発生する。
また、外周シール１１がシールパスすると、基板貼り合せユニット１０が大気圧により加圧されなくなるため、樹脂層１２へも加圧されなくなり、素子基板１４と封止基板１５とを気泡レスで貼り合せることができなくなるという問題も発生する。

特開２００４−２６５６１５号公報 特開２００８−６５９９４号公報

本発明は上述した問題点に鑑みてなされたもので、その目的は、素子基板と封止基板とを真空中で貼り合せて有機ＥＬパネルを製造する際に有機ＥＬ素子を樹脂封止する樹脂層に気泡が混入することを防止することのできる有機ＥＬパネルの製造方法を提供することにある。

上記課題を解決するために、本発明の請求項１に係る発明は、素子基板と封止基板との間に複数の有機ＥＬ素子を有する有機ＥＬパネルを製造する方法であって、前記素子基板および前記封止基板として複数の有機ＥＬパネルを切り出し可能な二枚のマザー基板を用い、該二枚のマザー基板のうち素子基板となる側のマザー基板上に前記有機ＥＬ素子の第一電極、有機発光媒体層、第二電極およびパッシベーション層を順次形成すると共に、前記有機ＥＬ素子を樹脂封止する樹脂層と、前記複数の有機ＥＬパネルそれぞれが有する前記樹脂層のすべてが含まれる領域の周囲をシールする外周シールとを前記封止基板となる側のマザー基板上に形成し、かつ前記樹脂層と前記外周シールとの間にダミー粘着層を形成した後、前記二枚のマザー基板を真空中で貼り合せて基板貼り合せユニットを形成し、次いで前記基板貼り合せユニットを大気中に取り出して前記樹脂層を硬化させた後、前記基板貼り合せユニットをスクライブ加工して前記有機ＥＬパネルを切り出すことを特徴とする。

本発明の請求項２に係る発明は、請求項１に記載の有機ＥＬパネルの製造方法において、前記樹脂層と同じ厚さ又は前記樹脂層より薄い厚さのダミー粘着層を前記樹脂層と前記外周シールとの間に形成することを特徴とする。
本発明の請求項３に係る発明は、請求項１または２に記載の有機ＥＬパネルの製造方法において、前記基板貼り合せユニットを大気中で加熱して前記樹脂層を軟化させマザー基板に密着させることを特徴とする。

本発明の請求項４に係る発明は、請求項１〜３のいずれか一項に記載の有機ＥＬパネルの製造方法において、前記封止基板となる側のマザー基板の表面にフィルム状またはシート状に形成された樹脂組成物を貼り付けて前記樹脂層を形成することを特徴とする。
本発明の請求項５に係る発明は、請求項４に記載の有機ＥＬパネルの製造方法において、前記樹脂組成物としてＵＶ硬化型の樹脂組成物を用いることを特徴とする。
本発明の請求項６に係る発明は、請求項１〜５のいずれか一項に記載の有機ＥＬパネルの製造方法において、前記封止基板となる側のマザー基板上に熱硬化型のシール剤を塗布して前記外周シールを形成すること特徴とする。

本発明の請求項７に係る発明は、請求項１〜６のいずれか一項に記載の有機ＥＬパネルの製造方法において、前記基板貼り合せユニットをスクライブラインに沿って切断した後、前記ダミー粘着層を除去することを特徴とする。
本発明の請求項８に係る発明は、請求項１〜７のいずれか一項に記載の有機ＥＬパネルの製造方法において、前記第二電極の上に組成の異なる複数の膜を積層して前記パッシベーション層を形成すること特徴とする。

本発明によれば、基板貼り合せユニットの樹脂層と外周シールとの間に比較的面積の大きい真空領域が生じることをダミー粘着層によって抑制することができる。これにより、基板貼り合せユニットを大気中に取り出したときに外周シールに作用する大気圧を小さくすることができ、外周シールにシールパスが発生することを防止することが可能となるので、素子基板と封止基板とを真空中で貼り合せて有機ＥＬパネルを製造する際に有機ＥＬ素子を樹脂封止する樹脂層に気泡が混入することを防止することができる。

有機ＥＬパネルの一例を示す断面図である。 有機ＥＬパネルを本発明により製造する場合に用いられるマザー基板を示す図である。 図２に示す封止側マザー基板の平面図である。 二枚のマザー基板を真空中で貼り合せた状態を示す図である。 従来技術の問題点を説明するための図である。

以下、本発明の一実施の形態について図面を参照して説明するが、これに限定するものではない。また、有機ＥＬパネルとしてトップエミッション構造を例として挙げるが、ボトムエミッション構造や両面発光構造でも適用できる。
図１は有機ＥＬパネルの一例を示す断面図であり、図１に示される有機ＥＬパネル２０は、素子基板２１と、この素子基板２１の上に形成された複数の有機ＥＬ素子２２と、これら有機ＥＬ素子２２の上に形成された樹脂層２８と、この樹脂層２８を介して有機ＥＬ素子２２を素子基板２１との間に封止する封止基板２９とを備えている。

素子基板２１は例えばガラスやプラスチックなどの絶縁性を有する材料からなり、有機ＥＬパネル２０が素子基板側から発光を取り出すボトムエミッション型の場合には、透光性のある材料が基板材料として用いられる。透光性のある基板材料としては、ガラスや石英の他に、ポリエーテルサルフォン、ポリカーボネート等のプラスチックなどが挙げられる。
有機ＥＬパネル２０がアクティブマトリックス方式の有機ＥＬパネルである場合は、基板表面に薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）が形成されたものが素子基板２１として用いられ、薄膜トランジスタとしては公知の薄膜トランジスタを用いることができる。

具体的には、主として、ソース／ドレイン領域及びチャネル領域が形成される活性層、ゲート絶縁膜及びゲート電極から構成される薄膜トランジスタが挙げられる。薄膜トランジスタの構造としては、特に限定されるものではなく、例えば、スタガ型、逆スタガ型、ボトムゲート型、トップゲート型、コプレーナ型等が挙げられる。
薄膜トランジスタの半導体層の材料としては、ポリチオフェンやポリアニリン、銅フタロシアニンやペリレン誘導体等の材料を用いてもよく、また、アモルファスシリコンやポリシリコン、金属酸化物を用いてもよい。さらに、基板のどちらかの面にカラーフィルタ層や光散乱層、光偏光層等を設けてもよい。

素子基板２１の上に有機ＥＬ素子２２を形成する場合は、基板内部あるいは基板表面の水分を極力低減するために、素子基板２１に加熱処理を施してから有機ＥＬ素子２２を形成することが望ましい。さらに、有機ＥＬ素子２２との密着性を向上させるために、超音波洗浄処理、コロナ放電処理、プラズマ処理、ＵＶオゾン処理などの表面処理を素子基板２１に施してから有機ＥＬ素子２２を形成することが好ましい。
有機ＥＬ素子２２は第一電極２３を有し、この第一電極２３は素子基板２１の表面上に形成されている。有機ＥＬ素子２２の第一電極材料としては、仕事関数の高い材料を選択することが好ましく、例えばＩＴＯ（インジウムスズ複合酸化物）、インジウム亜鉛複合酸化物、亜鉛アルミニウム複合酸化物などの金属複合酸化物や金、白金などの金属材料、あるいは上記の金属複合酸化物や金属材料からなる微粒子がエポキシ樹脂やアクリル樹脂等の樹脂中に分散したものなどを第一電極材料として使用することができる。

有機ＥＬパネル２０がトップエミッション型の場合、第一電極２３として正孔注入性と反射性を備えるにはＡｇやＡｌのような金属材料の上にＩＴＯ膜を積層すればよい。第一電極２３の膜厚は、有機ＥＬパネルの素子構成により最適値が異なるが、単層、積層にかかわらず、１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることが好ましく、１０ｎｍ以上３００ｎｍ以下であることがより好ましい。

素子基板２１としてＴＦＴが形成された基板を使用する場合、ＴＦＴを有機ＥＬパネルのスイッチング素子として機能させるため、第一電極２３はＴＦＴのドレイン電極と電気的に接続される。ＴＦＴのドレイン電極と第一電極２３との接続は、平坦化膜を貫通するコンタクトホール内に形成された接続配線を介して行われる。
第一電極２３の形成方法としては、使用材料に応じて、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法などの乾式成膜法や、グラビア印刷法、スクリーン印刷法などの湿式成膜法などを用いることができる。

有機ＥＬ素子２２は、また、第一電極２３を区画する隔壁２４を有し、この隔壁２４は有機ＥＬパネルの各画素に対応した発光領域を区画するように素子基板２１の表面上に形成されている。
隔壁２４の形成方法としては、感光性樹脂組成物を素子基板２１の表面に塗布する工程と、パターン露光、現像、焼成して隔壁パターンを形成する工程とを少なくとも有するフォトリソグラフィ法を用いることができる。

一般的にアクティブマトリクス駆動型の表示装置は各画素に対して第一電極２３が形成され、それぞれの画素ができるだけ広い面積を占有しようとするため、第一電極２３の端部を覆うように形成される隔壁２４の最も好ましい形状は格子状を基本とする。また、隔壁２４を多段状にすることもでき、その場合には素子基板２１の表面全体に形成されたＳｉＯ₂やＳｉＮからなる絶縁性の無機膜をフォトリソグラフィ工程により画素を区切る格子状に形成して１段目の隔壁とし、該１段目の隔壁上に感光性樹脂からなる２段目の隔壁をフォトリソグラフィにより形成する。

隔壁２４をフォトリソグラフィ法により形成する場合、感光性材料としてはポジ型レジスト、ネガ型レジストのどちらであってもよく、市販のものでも構わないが、絶縁性を有する必要がある。隔壁２４が十分な絶縁性を有さない場合には、隔壁２４を通じて隣り合う画素電極に電流が流れてしまい表示不良が発生してしまう。また、ＴＦＴの誤作動により適正な表示ができないことがある。

隔壁２４を形成するときに用いられる感光性材料としては、具体的にはポリイミド系、アクリル樹脂系、ノボラック樹脂系、フルオレン系といったものが挙げられるが、これに限定されるものではない。また、有機ＥＬディスプレイの表示品位を上げる目的で、光遮光性の材料を感光性材料に含有させても良い。さらに、必要に応じて撥水剤を添加したり、プラズマやＵＶを照射して形成後にインクに対する撥液性を付与したりすることもできる。

素子基板２１の表面に感光性樹脂を塗布して隔壁２４を形成する場合、感光性樹脂の塗布方法としてはスピンコーター、バーコーター、ロールコーター、ダイコーター、グラビアコーター等の公知の塗布方法を用いることができる。次に、パターン露光、現像して隔壁パターンを形成する工程では、従来公知の露光、現像方法により隔壁部のパターンを形成できる。また焼成に関してはオーブン、ホットプレート等での従来公知の方法により焼成を行うことができる。

隔壁２４の厚みは、０．５μｍから５．０μｍの範囲にあることが望ましい。これは、異なる発光色を有する有機発光材料を溶媒に溶解または分散させた有機発光インキを用いて画素ごとに塗り分けをおこなう場合、隣接する画素との混色を防止することができる。隔壁２４の高さが低すぎると隣接画素間でのリーク電流の発生やショートの防止、有機発光インキの混色防止の効果が得られないことがあり、注意が必要である。

有機ＥＬ素子２２は有機発光媒体層２５、第二電極２６およびパッシベーション層２７をさらに有し、有機発光媒体層２５は隔壁２４により区画された第一電極２３の上に形成されている。
有機発光媒体層２５は電圧の印加によって発光する有機発光層を含み、この有機発光層から成る単独の層によって有機発光媒体層２５が形成されていても良いが、発光層に加えて、発光効率を向上させる発光補助層を積層した積層構造から有機発光媒体層２５が形成されたものであっても良い。発光補助層としては、正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層、電子注入層等が挙げられる。

正孔輸送材料の例としては、銅フタロシアニン、テトラ（ｔ−ブチル）銅フタロシアニン等の金属フタロシアニン類及び無金属フタロシアニン類、キナクリドン化合物、１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン、Ｎ，Ｎ’−ジ（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン等の芳香族アミン系低分子正孔注入輸送材料や、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリビニルカルバゾール、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）とポリスチレンスルホン酸との混合物などの高分子正孔輸送材料、ポリチオフェンオリゴマー材料、Ｃｕ₂Ｏ，Ｃｒ₂Ｏ₃，Ｍｎ₂Ｏ₃，ＦｅＯｘ（ｘ〜０．１），ＮｉＯ，ＣｏＯ，Ｐｒ₂Ｏ₃，Ａｇ₂Ｏ，ＭｏＯ₂，Ｂｉ₂Ｏ₃，ＺｎＯ，ＴｉＯ₂，ＳｎＯ₂，ＴｈＯ₂，Ｖ₂Ｏ₅，Ｎｂ₂Ｏ₅，Ｔａ₂Ｏ₅，ＭｏＯ₃，ＷＯ₃，ＭｎＯ₂などの無機材料、その他既存の正孔輸送材料の中から選ぶことができる。

有機ＥＬパネル２０が高分子ＥＬディスプレイの場合には、正孔輸送材料に、インターレイヤ層を形成することが好ましい。インターレイヤ層に用いる材料として、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリアリーレン誘導体、アリールアミン誘導体、トリフェニルジアミン誘導体などの、芳香族アミンを含むポリマーなどが挙げられる。これらの材料は溶媒に溶解または分散させ、スピンコート法等を用いた各種塗布方法や凸版印刷方法を用いて形成することができる。

発光材料としては、９，１０−ジアリールアントラセン誘導体、ピレン、コロネン、ペリレン、ルブレン、１，１，４，４−テトラフェニルブタジエン、トリス（８−キノリノラート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリノラート）アルミニウム錯体、ビス（８−キノリノラート）亜鉛錯体、トリス（４−メチル−５−トリフルオロメチル−８−キノリノラート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−５−シアノ−８−キノリノラート）アルミニウム錯体、ビス（２−メチル−５−トリフルオロメチル−８−キノリノラート）［４−（４−シアノフェニル）フェノラート］アルミニウム錯体、ビス（２−メチル−５−シアノ−８−キノリノラート）［４−（４−シアノフェニル）フェノラート］アルミニウム錯体、トリス（８−キノリノラート）スカンジウム錯体、ビス〔８−（パラ−トシル）アミノキノリン〕亜鉛錯体及びカドミウム錯体、１，２，３，４−テトラフェニルシクロペンタジエン、ペンタフェニルシクロペンタジエン、ポリ−２，５−ジヘプチルオキシ−パラ−フェニレンビニレン、クマリン系蛍光体、ペリレン系蛍光体、ピラン系蛍光体、アンスロン系蛍光体、ポルフィリン系蛍光体、キナクリドン系蛍光体、Ｎ，Ｎ’−ジアルキル置換キナクリドン系蛍光体、ナフタルイミド系蛍光体、Ｎ，Ｎ’−ジアリール置換ピロロピロール系蛍光体等、Ｉｒ錯体等の燐光性発光体などの低分子系発光材料や、ポリフルオレン、ポリパラフェニレンビニレン、ポリチオフェン、ポリスピロなどの高分子材料や、これら高分子材料に前記低分子材料の分散または共重合した材料や、その他既存の蛍光発光材料や燐光発光材料を用いることができる。

電子輸送材料の例としては、２−（４−ビフェニルイル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−オキサジアゾール、オキサジアゾール誘導体やビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリノラート）ベリリウム錯体、トリアゾール化合物等を用いることができる。また、これらの電子輸送材料に、ナトリウムやバリウム、リチウムといった仕事関数が低いアルカリ金属、アルカリ土類金属を少量ドープすることにより、電子注入層としてもよい。

有機発光媒体層２５の膜厚は、単層または積層により形成する場合においても、１０００ｎｍ以下であり、好ましくは５０〜２００ｎｍ程度である。
有機発光媒体層２５の形成方法としては、材料に応じて、真空蒸着法や、スリットコート、スピンコート、スプレーコート、ノズルコート、フレキソ印刷、グラビア印刷、凹版オフセット印刷、凸版オフセット印刷などのコーティング法や印刷法、インクジェット法などを用いることができる。

有機ＥＬ素子２２の第二電極２６は、第一電極２３と対向するように有機発光媒体層２５の上に形成されている。この第二電極２６の電極材料としては、有機発光媒体層２５への電子注入効率が高い、仕事関数の低い物質を用いることができ、具体的にはＭｇ，Ａｌ，Ｙｂ等の金属単体や、発光媒体と接する界面にＢａ、Ｃａ、Ｌｉやその酸化物，フッ化物等の化合物を１ｎｍ程度挟んで安定性・導電性の高いＡｌやＣｕを積層したものを用いることができる。

また、電子注入効率と安定性を両立させるため、仕事関数が低いＬｉ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｅｒ，Ｅｕ，Ｓｃ，Ｙ，Ｙｂ等の金属１種以上と、安定なＡｇ，Ａｌ，Ｃｕ等の金属元素との合金系を用いてもよい。具体的には、ＭｇＡｇ，ＡｌＬｉ，ＣｕＬｉ等の合金が第二電極２６の電極材料として使用できる。
有機ＥＬパネル２０が第二電極側から光を取り出す、いわゆるトップエミッション構造の場合には、第二電極２６の電極材料として透光性を有する材料を用いることが好ましい。この場合、仕事関数が低いＬｉ膜やＣａ膜を有機発光媒体層２５の上に薄く形成した後に、ＩＴＯ（インジウムスズ複合酸化物）やインジウム亜鉛複合酸化物、亜鉛アルミニウム複合酸化物などの金属複合酸化物を積層してもよく、有機発光媒体層２５に、仕事関数が低いＬｉ，Ｃａなどの金属を少量ドーピングして、ＩＴＯなどの金属酸化物を積層してもよい。

第二電極２６の形成方法としては、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法などを材料に応じて選択することができる。第二電極２６の厚さに関しては特に制限はないが、１０ｎｍ〜１０００ｎｍ程度が望ましい。また、第二電極２６を透光性電極層として利用する場合やＣａ、Ｌｉなどの金属材料を用いる場合には、第二電極２６の厚さを０．１〜１０ｎｍ程度とすることが望ましい。

パッシベーション層２７は有機ＥＬ素子２２の第二電極２６を大気中の水分から保護するものであって、第二電極２６の上に形成されている。このパッシベーション層２７の形成材料としては、酸化珪素、酸化アルミニウム等の金属酸化物、弗化アルミニウム、弗化マグネシウム等の金属弗化物、窒化珪素、窒化アルミニウム、窒化炭素などの金属窒化物、酸窒化珪素などの金属酸窒化物、炭化ケイ素などの金属炭化物のいずれか又はこれらの積層体を用いることができ、さらに必要に応じて、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ポリエステル樹脂などの高分子樹脂膜との積層膜として用いても良い。特に、バリア性と被覆性と成膜速度の面から、酸化ケイ素膜または酸窒化ケイ素膜または窒化ケイ素膜をＣＶＤ法により成膜してパッシベーション層２７とすることが好ましい。

パッシベーション層２７は、第二電極２６が封止基板２９とパッシベーション層２７で覆われるように形成することが望ましい。パッシベーション層２７の形成方法としては、材料に応じて、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法、ＣＶＤ法を用いることができるが、特に、バリア性や段差被覆性の面、さらには成膜条件により膜密度や膜組成を容易に可変できることから、ＣＶＤ法を用いることが好ましい。

ＣＶＤ法としては、熱ＣＶＤ法、プラズマＣＶＤ法、触媒ＣＶＤ法、ＶＵＶ−ＣＶＤ法などを用いることができる。また、ＣＶＤ法における反応ガスとしては、モノシランや、ヘキサメチルジシラザン（ＨＭＤＳ）やテトラエトキシシランなどの有機シリコン化合物に、Ｎ₂、Ｏ₂、ＮＨ₃、Ｈ₂、Ｎ₂Ｏなどのガスを必要に応じて添加してもよく、必要に応じて、シランなどのガス流量や、プラズマ電力を変えることにより膜密度を変化させてもよく、使用する反応性ガスにより膜中に水素や炭素を含有させることもできる。

パッシベーション層２７の膜厚としては、有機ＥＬ素子２２の電極段差や基板の隔壁高さ、要求されるバリア特性などにより異なるが、１０ｎｍ以上１００００ｎｍ以下程度が一般的に用いられている。
樹脂層２８は素子基板２１の上に形成された有機ＥＬ素子２２を封止するためのものであって、有機ＥＬ素子２２のパッシベーション層２７を覆うように有機ＥＬ素子２２と封止基板２９との間に形成されている。

樹脂層２８としては、光硬化型や熱硬化型の樹脂を用いることができるが、熱硬化型の樹脂を用いた場合には樹脂を熱硬化させるときに有機ＥＬ素子２２の特性が劣化するおそれがあるため、光硬化型の樹脂を用いることが好ましい。具体的には、ＵＶ硬化型の樹脂が塗布された接着シートを用いることができ、このような接着シートとしては、例えば、エステルアクリレート、ウレタンアクリレート、エポキシアクリレート、メラミンアクリレート、アクリル樹脂アクリレート等の各種アクリレート、ウレタンポリエステル等の樹脂を用いたラジカル系接着シートや、エポキシ、ビニルエーテル等の樹脂を用いたカチオン系接着シート、チオール・エン付加型樹脂系接着シート等を挙げることができる。これらの中でも酸素による阻害がなく、光照射後も重合反応が進行するカチオン系接着シートが好ましい。

カチオン硬化型タイプとしては、紫外線硬化型エポキシ樹脂接着シートが好ましい。特に好ましいものは、１００ｍＷ／ｃｍ²以上の紫外線を照射した際に、１０秒〜９０秒以内に硬化する紫外線硬化型接着シートである。この時間範囲内で硬化させることにより、紫外線照射による他の構成要素への悪影響をもたらすことなく、紫外線硬化型接着シートが充分に硬化して適切な接着強さを備えることができる。また、生産工程の効率の観点からも、前記の時間範囲内であることが好ましい。また、樹脂層２８の種類に関わらず、低透湿性で高接着性のものが望ましい。

樹脂層２８としては流動性の無い固体状のものを用いることが望ましいが、樹脂層２８の形成後の流動によっても後述の厚み未満にならない程度の流動性を持つものを用いても良い。
樹脂層２８を封止基板２９の上に形成する方法の一例として、真空ラミネート法、熱ロールラミネート法などの転写・貼り合せ方法や、スクリーン印刷、スプレー法、ディスペンスなどの塗布方法を挙げることができるが、これに限るものではない。
樹脂層２８の厚みとしては特に制限はないが、なるべく薄層であることが好ましく、１μｍ〜１００μｍ程度、好ましくは５μｍ〜５０μｍである。

封止基板２９の材料としては、有機ＥＬパネルが透明性の必要なトップエミッション型の場合にはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）などのプラスチックフィルムやガラスを用いることができ、特に透明性が必要ないボトムエミッション型の場合には上記の材料に加えてステンレスやアルミなどの金属材料や不透明なガラス、プラスチック材料を用いることができる。

図２は有機ＥＬパネルを本発明により製造する場合に用いられるマザー基板を示す図、図３は図２に示す封止側マザー基板の平面図、図４は二枚のマザー基板を真空中で貼り合せた状態を示す図であり、以下、図２〜図４を参照して本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法について説明する。
図１に示すような有機ＥＬパネル２０を製造する場合は、まず、素子基板２１および封止基板２９として、複数の有機ＥＬパネルを切り出すことが可能な大きさのマザー基板３１，３２（図２参照）を用意する。そして、マザー基板３１，３２のうちマザー基板３１の表面上に複数の有機ＥＬ素子群３３を上述した方法で形成すると共に、マザー基板３２の表面上に複数の樹脂層２８を上述した方法で形成する。

マザー基板３２の表面上に樹脂層２８を形成したならば、図３に示すように、樹脂層２８と後述する外周シール３５との間にダミー粘着層３４を形成する。なお、ダミー粘着層３４の形成は樹脂層２８の形成と同時に行ってもよい。
樹脂層２８と外周シール３５との間にダミー粘着層３４を形成する場合は、樹脂層２８や外周シール３５と接触しないようにダミー粘着層３４を形成することが好ましい。この場合、ダミー粘着層３４の厚みが樹脂層２８より厚いとマザー基板３１，３２を貼り合せる時に樹脂層２８がマザー基板３１の表面に接触しなかったり、ダミー粘着層３４がスクライブライン３６からはみ出したりするおそれがあるため、ダミー粘着層３４の厚みを樹脂層２８と同等もしくは樹脂層２８より薄い厚みとすることが望ましい。

ダミー粘着層３４の形成方法としては、樹脂層２８の形成方法と同様の方法を用いることができる。具体的には、アクリル系、オレフィン系、天然ゴム系等の粘着シートをマザー基板３２の表面に貼り付けることで、ダミー粘着層３４を形成することができる。
マザー基板３２の表面に粘着シートを貼り付けてダミー粘着層３４を形成する場合、表示パネルとして残らない部分に粘着シートを貼り付けることが好ましい。特に、切断ガイド線となるスクライブライン３６上に粘着シートがあると、マザー基板３２の不要部分を削除したり、パネル同士を分離したりすることができなくなる可能性があるため好ましくない。

マザー基板３２の表面上にダミー粘着層３４を形成したならば、マザー基板３２の表面にシール剤を塗布し、樹脂層２８の周囲をシールする閉ループ状の外周シール３５をマザー基板３２の表面上に形成する。
外周シール３５を形成するシール剤としては、熱硬化型の接着剤を用いることができ、熱硬化型の接着剤としては、一液性のエポキシ系接着剤が好ましい。外周シール３５の形成方法としては、ディスペンスやスクリーン印刷などが挙げられる。

マザー基板３２の表面上に外周シール３５を形成したならば、図４に示すように、有機ＥＬ素子群３３が形成されたマザー基板３１と樹脂層２８、ダミー粘着層３４および外周シール３５が形成されたマザー基板３２とを例えば数Ｐａ〜１００Ｐａ程度の真空中で貼り合せ、基板貼り合せユニット３７を形成する。その後、基板貼り合せユニット３７を大気中に取り出し、加熱によるレベリングを行う。

基板貼り合せユニット３７を大気中に取り出した時点では、樹脂層２８は有機ＥＬ素子２２のパッシベーション層２７やマザー基板３１の表面に完全に接着していないが、基板貼り合せユニット３７を加熱することにより、樹脂層２８が軟化して濡れ広がり、マザー基板３１の表面凹凸形状になじみ、気泡を消して完全に接着させることができる。
基板貼り合せユニット３７の加熱はクリーンオーブンやホットプレートを用いて行ない、加熱温度は６０℃〜８０℃が好ましく、加熱時間は５〜１０分程度でよい。樹脂層２８がマザー基板３１に馴染んだ後、ＵＶ硬化型の樹脂層２８にＵＶ照射を行ない、樹脂層２８を硬化させる。

樹脂層２８が硬化したならば、真空貼り合せユニット３７のマザー基板３１，３２をスクライブライン３６に沿ってスクライブ（切断）し、ブレークして有機ＥＬパネルを切り出す。その後、切り出された有機ＥＬパネルからダミー粘着層３４を剥すことで、１つの真空貼り合せユニット３７から複数個の有機ＥＬパネル２０が得られる。
このように、二枚のマザー基板３１，３２のうち封止基板２９となる側のマザー基板３２上に樹脂層２８、ダミー粘着層３４および外周シール３５を形成した後、二枚のマザー基板３１，３２を真空中で貼り合せて基板貼り合せユニット３７を形成すると、基板貼り合せユニット３７の樹脂層２８と外周シール３５との間に比較的面積の大きい真空領域が生じることをダミー粘着層３４によって抑制することができる。これにより、基板貼り合せユニット３７を大気中に取り出したときに外周シール３５に作用する大気圧を小さくすることができ、外周シール３５にシールパスが発生することを防止することが可能となるので、素子基板２１と封止基板２９とを真空中で貼り合せて有機ＥＬパネル２０を製造する際に有機ＥＬ素子２２を樹脂封止する樹脂層２８に気泡が混入することを防止することができる。

なお、上述した本実施形態では、封止基板２９上に樹脂層２８を形成した場合について説明したが、素子基板２１上に樹脂層２８を形成しても良い。この場合、樹脂層２８は有機ＥＬ素子２２を覆うように素子基板２１上に形成される。
以下、本発明を実施例及び比較例によりさらに説明するが、本発明は下記実施例に限られるものではない。

素子基板２１として、既に第一電極２３、取り出し電極、ＴＦＴ回路を保護するためのＳｉＮｘ層からなる無機絶縁層および無機絶縁層上のポリイミドからなる樹脂絶縁層を備え、絶縁層は画素を仕切る隔壁２４として形成されているマザー基板３１を用いた。
次に、第一電極２３上にポリ（３，４エチレンジオキシチオフェン）とポリスチレンスルホン酸との混合物からなる正孔輸送層をスピンコート法により２０ｎｍ厚で形成した。
次に、正孔輸送層上に有機発光材料であるポリ［２−メトキシ−５−（２’−エチル−ヘキシロキシ）―１，４−フェニレンビュレン］をトルエンに溶解させ、スピンコート法により有機発光層を形成し、前記正孔輸送層と合わせて有機発光媒体層２５を８０ｎｍ厚で形成した。

次に、Ｂａ、Ａｌからなる第二電極２６を抵抗加熱蒸着法によりそれぞれ５ｎｍ厚、１００ｎｍ厚で形成した。パッシベーション層２７としてプラズマＣＶＤ法によりＳｉＮｘ膜を５μｍ積層した。
次に、封止基板となるマザー基板３２上に、２０μｍ厚の紫外線硬化型の接着シートからなる樹脂層２８をシート貼り付け機を用いて貼りつけ、さらにダミー粘着層３４を形成する粘着シートを空白部分に同様に貼りつけた後、ディスペンサによりマザー基板３２の外周に外周シール３５として熱硬化型接着剤を塗布した。

真空貼り合せ機を用い、マザー基板３１とマザー基板３２をチャンバ圧力３０Ｐａにて貼り合せを行なった。大気中に基板貼り合せユニット３７を取り出し、８０℃のクリーンオーブンに入れて６０分硬化を行なった。その後、ＵＶ照射装置にて、５０００ｍＪ／ｃｍ²照射して貼り合せを完了した。
硬化が完了した基板貼り合せユニット３７にスクライブ、ブレークを行ない、有機ＥＬパネルを切り出した。端子部分はダミー粘着層３４の粘着シートが貼り付いていたので、手で不要な部分を取り除いた。
このようにして得られた有機ＥＬパネル（画素数が９６０×５４０）は、樹脂層２８に気泡の混入が見られなかった。また、６０℃９０ＲＨ％下に１０００Ｈｒ保存しても、気泡や画素欠陥の発生は見られなかった。

[比較例１]
ダミー粘着層３４を形成せずにマザー基板３１,２の真空貼り合せを行った以外は、実施例１と同様の方法で有機ＥＬパネルを作製したところ、外周シール３５にシールパスが発生し、樹脂層２８に気泡が多数見られた。さらに６０℃９０％ＲＨ下で４００Ｈｒ放置したところ、気泡部分にてダークスポットの発生が見られ、１０００Ｈｒ経過後は隣接画素までダークスポットが拡大した。

[比較例２]
外周シール３５としてＵＶ硬化型のシール剤を用いて真空貼り合せを行ない、大気中に基板貼り合せユニット３７を取り出し、外周シール３５部以外は遮光した状態でＵＶ硬化をしたこと以外は、実施例１と同様の方法で有機ＥＬパネルを作製したところ、外周シール３５にシールパスは見られなかったが、樹脂層２８の外周部が素子基板となる基板３１側にはりついていなかった。さらに６０℃９０％ＲＨ下で３００Ｈｒ放置したところ、外部からの水の進入と見られる欠陥（ダークエリア）が発光表示エリア角部から発生し、１０００Ｈｒ経過後はさらにダークエリアが拡大した。

１０…基板貼り合せユニット
１１…外周シール
１２…樹脂層
１３…枠状シール
１４…素子基板
１５…封止基板
１６…キャップ剤
２０…有機ＥＬパネル
２１…素子基板
２２…有機ＥＬ素子
２３…第一電極
２４…隔壁
２５…有機発光媒体層
２６…第二電極
２７…パッシベーション層
２８…樹脂層
２９…封止基板
３１，３２…マザー基板
３３…有機ＥＬ素子群
３４…ダミー粘着層
３５…外周シール
３６…スクライブライン
３７…基板貼り合せユニット

Claims (8)

1. 素子基板と封止基板との間に複数の有機エレクトロルミネッセンス素子を有する有機エレクトロルミネッセンスパネルを製造する方法であって、
   前記素子基板および前記封止基板として複数の有機エレクトロルミネッセンスパネルを切り出し可能な二枚のマザー基板を用い、該二枚のマザー基板のうち素子基板となる側のマザー基板上に前記有機エレクトロルミネッセンス素子の第一電極、有機発光媒体層、第二電極およびパッシベーション層を順次形成すると共に、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を樹脂封止する樹脂層と、前記複数の有機エレクトロルミネッセンスパネルそれぞれが有する前記樹脂層のすべてが含まれる領域の周囲をシールする外周シールとを前記封止基板となる側のマザー基板上に形成し、かつ前記樹脂層と前記外周シールとの間にダミー粘着層を形成した後、前記二枚のマザー基板を真空中で貼り合せて基板貼り合せユニットを形成し、次いで前記基板貼り合せユニットを大気中に取り出して前記樹脂層を硬化させた後、前記基板貼り合せユニットをスクライブ加工して前記有機エレクトロルミネッセンスパネルを切り出すことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
2. 前記樹脂層と同じ厚さ又は前記樹脂層より薄い厚さのダミー粘着層を前記樹脂層と前記外周シールとの間に形成することを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
3. 前記基板貼り合せユニットを大気中で加熱して前記樹脂層を軟化させマザー基板に密着させることを特徴とする請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
4. 前記封止基板となる側のマザー基板の表面にフィルム状またはシート状に形成された樹脂組成物を貼り付けて前記樹脂層を形成することを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
5. 前記樹脂組成物としてＵＶ硬化型の樹脂組成物を用いることを特徴とする請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
6. 前記封止基板となる側のマザー基板上に熱硬化型のシール剤を塗布して前記外周シールを形成すること特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
7. 前記基板貼り合せユニットをスクライブラインに沿って切断した後、前記ダミー粘着層を除去することを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。
8. 前記第二電極の上に組成の異なる複数の膜を積層して前記パッシベーション層を形成すること特徴とする請求項１〜７のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンスパネルの製造方法。

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