JP5941553B2 - 室温における全有機体炭素(toc)分析器のための酸性化されてない標準のtocレベルを安定化する方法 - Google Patents

室温における全有機体炭素(toc)分析器のための酸性化されてない標準のtocレベルを安定化する方法 Download PDF

Info

Publication number
JP5941553B2
JP5941553B2 JP2014550605A JP2014550605A JP5941553B2 JP 5941553 B2 JP5941553 B2 JP 5941553B2 JP 2014550605 A JP2014550605 A JP 2014550605A JP 2014550605 A JP2014550605 A JP 2014550605A JP 5941553 B2 JP5941553 B2 JP 5941553B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
solution
per liter
standard
toc
preservative
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP2014550605A
Other languages
English (en)
Other versions
JP2015503752A (ja
Inventor
デン,ショウクワン
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
General Electric Co
Original Assignee
General Electric Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by General Electric Co filed Critical General Electric Co
Publication of JP2015503752A publication Critical patent/JP2015503752A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP5941553B2 publication Critical patent/JP5941553B2/ja
Expired - Fee Related legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N33/00Investigating or analysing materials by specific methods not covered by groups G01N1/00 - G01N31/00
    • G01N33/18Water
    • G01N33/1826Organic contamination in water
    • G01N33/1846Total carbon analysis
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10TTECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T436/00Chemistry: analytical and immunological testing
    • Y10T436/10Composition for standardization, calibration, simulation, stabilization, preparation or preservation; processes of use in preparation for chemical testing
    • Y10T436/108331Preservative, buffer, anticoagulant or diluent

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Food Science & Technology (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Pathology (AREA)
  • Investigating Or Analyzing Non-Biological Materials By The Use Of Chemical Means (AREA)

Description

本発明の技術分野は、一般に、水処理及び製剤化プロセスの全有機体炭素分析に使用される標準に関する。本発明はまた、全有機体炭素分析に使用される化学組成物に関する。
食品及び製薬グレードの処理設備の水質及び清浄度は試料中に存在する全有機体炭素(TOC)により表されることが多い。簡潔にいうと、TOC分析器は、試料中の有機炭素を酸化又は酸性化によりCO2に変換することによってTOCを測定する。その後、CO2を測定する。
米国薬局方(USP)は、TOC分析器に対して、有機炭素と無機炭素を識別することができることを要求している。USPはまた、TOC分析器のユーザーに、機器設備を較正し、そのTOC分析に対する適性を立証するように要求している。USPでは、TOC分析器の適性を立証するための対照標準としてショ糖及びベンゾキノンが選択されている。USP第11及び643章には、TOC分析器の適性を立証するための対照標準及び方法が記載されている。
USP第643章には、TOC分析器の適性を立証するのに使用する対照標準のための特別な定義がある。本明細書では対照標準を同様に定義する。ショ糖対照標準は、水1リットル当たり約1.2mgのショ糖の濃度を有する「標準溶液」として定義される。ベンゾキノン溶液は、水1リットル当たり約0.75mgの1,4−ベンゾキノンの濃度を有する「系適性溶液」として定義される。「試薬水」は、1リットル当たり0.10mg以下のTOCレベルを有するとして定義され、対照として使用される。
USP第643章によると、TOC分析器の適性を立証する際の最初のステップは分析器で試薬水を試験し、その応答rwを記録することである。この試験を標準溶液で繰り返し、その応答rsを記録する。次のステップは分析器の理論的応答を決定することである。理論的応答は、標準溶液の応答から試薬水に対する応答を差し引いた値(rs−rw)に等しい。次に、系適性溶液を分析器で試験し、その応答rssを記録する。
最後に、系適性溶液の応答効率は次の式Iを用いて計算する。
100[(rss−rw)/(rs−rw)] (I)
系適性溶液の応答効率が理論的応答の85%以上で115%以下であればTOC分析器は適切である。
しかしながら、ショ糖及びベンゾキノン標準のTOCは時間、温度、及び光への曝露により悪化する。標準におけるTOC悪化は、他の場合には機能するTOC分析器が較正又は適性試験に適合できなくなる可能性がある。これらの標準におけるTOCの変化を最小化するために、多くの標準製造業者は標準を真空アルミニウムバッグに入れて一晩のうちに顧客に輸送し、受領後は冷蔵するように推奨している。また、これらの標準には有効期日がある。残念ながら、標準はそれでも輸送中も温度変動をこうむる。このような温度変動は苛酷であることがある。さらにまた、輸送時間は顧客の所在地に応じて変動し得る。例えば、標準内のTOCレベルは、米国から中国へ輸送される場合悪化する。これらの標準は周囲条件に保ったまま、中国の税関をクリアするのを待ち、TOCの悪化に至る。従って、苛酷な輸送条件下でも長時間にわたってTOCレベルを維持する標準に対するニーズがある。
米国特許出願公開第2012/107947号
驚くべきことに、無機保存剤を全有機体炭素(TOC)対照標準に加えて、較正及び適性試験の間影響を及ぼすことなく標準のTOC安定性を改良することができるということが発見された。適切な保存剤は、標準内に存在する細菌を殺すか又は酸化剤を捕捉することによりその標準を安定化する無機材料であり得る。
1つの実施形態において、全有機体炭素(TOC)分析で使用される対照標準を安定化する方法が開示される。この方法は、対照標準の溶液を準備し、その溶液に保存剤を加えて、安定化された対照標準を作り出すことを含む。
別の実施形態において、溶液は、ショ糖濃度が水1リットル当たり約1.2mgのショ糖である標準溶液である。さらに別の実施形態において、溶液は、1,4−ベンゾキノン濃度が水1リットル当たり約0.75mgの1,4−ベンゾキノンである系適性溶液である。
もう1つ別の実施形態はさらに、硫酸銅(II)及び亜硫酸水素からなる群から選択される保存剤を開示する。もう1つ別の実施形態において、保存剤は硫酸銅(II)であり、溶液中の硫酸銅(II)の濃度は溶液1リットル当たり約0.05〜約0.20mgのCu2+の範囲である。或いは、硫酸銅(II)の濃度は溶液1リットル当たり約0.08〜約0.12mgのCu2+の範囲である。別の実施形態において、保存剤は亜硫酸水素であり、溶液中の亜硫酸水素の濃度は溶液1リットル当たり約0.05〜0.20mgのHSO3 -の範囲である。或いは、亜硫酸水素の濃度は溶液1リットル当たり約0.08〜約0.12mgのHSO3 -の範囲であり得る。
別の実施形態において、安定化された対照標準を用いてTOC分析器の適性を立証する方法が開示される。
もう1つ別の実施形態において、全有機体炭素分析に使用される安定化された対照標準が開示される。この安定化された対照標準は対照標準溶液及び保存剤を含む。別の実施形態において、対照標準は、ショ糖濃度が水1リットル当たり約1.2mgのショ糖の標準溶液である。さらにもう1つ別の実施形態において、対照標準は、1,4−ベンゾキノン濃度が水1リットル当たり約0.75mgの1,4−ベンゾキノンの系適性溶液である。別の実施形態において、保存剤は硫酸銅(II)及び亜硫酸水素からなる群から選択される。さらに別の実施形態において、保存剤は対照標準溶液1リットル当たり約0.05〜約0.20mgのCu2+の範囲の濃度で存在する硫酸銅(II)である。或いは、硫酸銅(II)保存剤の濃度は対照標準溶液1リットル当たり約0.08〜0.12mgのCu2+の範囲である。さらにもう1つ別の実施形態において、保存剤は対照標準溶液1リットル当たり約0.05〜約0.20mgのHSO3 -の範囲の濃度で存在する亜硫酸水素である。或いは、亜硫酸水素保存剤の濃度は対照標準溶液1リットル当たり約0.08〜0.12mgのHSO3 -の濃度で存在する。
図1は、様々なTOC対照標準の全有機体炭素(TOC)応答を経時的に示すグラフである。
無機保存剤を全有機体炭素(TOC)対照標準に添加して、較正及び適性試験の間標準の応答に影響を及ぼすことなくその標準のTOC安定性を改良することができるということは驚くべき発見であった。適切な保存剤は、標準内に存在する細菌を殺すか又は酸化剤を捕捉除去することでその標準を安定化する無機材料であり得る。
1つの実施形態において、全有機体炭素(TOC)分析で使用される対照標準を安定化する方法が開示される。この方法は、対照標準の溶液を準備し、この溶液に保存剤を添加して、安定化された対照標準を作り出すことを含む。
別の実施形態において、溶液は、ショ糖濃度が水1リットル当たり約1.2mgのショ糖である標準溶液である。もう1つ別の実施形態において、溶液は、1,4−ベンゾキノン濃度が水1リットル当たり約0.75mgの1,4−ベンゾキノンである系適性溶液である。
もう1つ別の実施形態はさらに、硫酸銅(II)及び亜硫酸水素からなる群から選択される保存剤を開示する。さらに別の実施形態において、溶液中の硫酸銅(II)の濃度は溶液1リットル当たり約0.05〜約0.20mgのCu2+の範囲である。或いは、硫酸銅(II)の濃度は溶液1リットル当たり約0.08〜約0.12mgのCu2+の範囲である。もう1つ別の実施形態において、溶液中の亜硫酸水素の濃度は溶液1リットル当たり約0.05〜0.20mgのHSO3 -の範囲である。或いは、亜硫酸水素の濃度は溶液1リットル当たり約0.08〜約0.12mgのHSO3 -の範囲であり得る。
もう1つ別の実施形態において、安定化された対照標準を用いてTOC分析器の適性を立証する方法が開示される。
別の実施形態において、全有機体炭素分析で使用される安定化された対照標準が開示される。安定化された対照標準は対照標準溶液及び保存剤を含む。もう1つ別の実施形態において、対照標準は、ショ糖濃度が水1リットル当たり約1.2mgのショ糖の標準溶液である。さらに別の実施形態において、対照標準は、1,4−ベンゾキノン濃度が水1リットル当たり約0.75mgの1,4−ベンゾキノンの系適性溶液である。もう1つ別の実施形態において、保存剤は硫酸銅(II)及び亜硫酸水素からなる群から選択される。さらにもう1つ別の実施形態において、保存剤は、対照標準溶液1リットル当たり約0.05〜約0.20mgのCu2+の範囲の濃度で存在する硫酸銅(II)である。或いは、硫酸銅(II)保存剤の濃度は対照標準溶液1リットル当たり約0.08〜0.12mgのCu2+の範囲である。さらに別の実施形態において、保存剤は対照標準溶液1リットル当たり約0.05〜約0.20mgのHSO3 -の範囲の濃度で存在する亜硫酸水素である。或いは、亜硫酸水素保存剤の濃度は対照標準溶液1リットル当たり約0.08〜0.12mgのHSO3 -の範囲の濃度で存在する。
比較例1(図1、ショ糖、Cuなし)
硫酸銅(II)を含まない酸性化されてないショ糖標準溶液を500mLのフラスコに加え、対照として維持した。フラスコを室内条件(25℃、光曝露)で貯蔵した。対照標準溶液のTOC応答を時間と共に測定した。
実施例1(図1、ショ糖、Cuあり)
低レベルの硫酸銅(II)、すなわちCuSO4(約0.10mgCu2+/L)を、酸性化されてないショ糖標準を含む500mLのフラスコに加えた。フラスコを室内条件(25℃、光曝露)で貯蔵した。この溶液のTOC応答を時間と共に測定した。TOCレベルは4ヶ月間安定したままであった。
比較例2(図1、BQ、HSO 3 なし)
亜硫酸水素を含まない酸性化されてないベンゾキノン標準を500mLのフラスコに加え、対照として維持した。フラスコを室内条件(25℃、光曝露)で貯蔵した。対照標準溶液のTOC応答を時間と共に測定した。
実施例2(図1、BQ、HSO 3 あり)
低レベルの亜硫酸水素、すなわちHSO3(約0.10mgHSO3 -/L)を酸性化されてないベンゾキノン標準と共に500mLのフラスコに加えた。フラスコを室内条件(25℃、光曝露)で貯蔵した。溶液のTOC応答を時間と共に測定した。TOCレベルは3ヶ月間安定したままであった。
上記試料の経時TOC応答を図1に示す。
本明細書では、実施例を用いて、最良の態様を含めて本発明を開示し、また任意の装置又は系を作成し使用すること並びに援用された方法を実行することを含めて当業者が本発明を実施できるようにした。本発明の特許性のある範囲は特許請求の範囲に定義されており、当業者には自明の他の実施例を含み得る。かかる他の実施例は、特許請求の範囲の文言と異ならない構造要素を有する場合、又は特許請求の範囲の文言と実質的に異ならない等価な構造要素を含む場合、特許請求の範囲内に入ると考えられる。

Claims (12)

  1. 全有機体炭素(TOC)分析使用される対照標準を安定化する方法であって、
    (a)対照標準の溶液であって、(i)ショ糖含有水溶液からなる標準溶液又は(ii)1,4−ベンゾキノン含有水溶液からなる系適性溶液から選択される対照標準の溶液を準備する工程と
    (b)前記対照標準の溶液に保存剤を添加して安定化された対照標準溶液形成する工程であって、保存剤が、(i)前記標準溶液1リットル当たりCu 2+ 約0.05〜約0.20mgの量で存在する硫酸銅(II)又は(ii)前記系適性溶液1リットル当たりHSO 3 - 約0.05〜約0.20mgの量で存在する亜硫酸水素を含んでいる、工程と

    含む方法。
  2. 前記対照標準の溶液が、水1リットル当たりショ糖約1.2mgのショ糖濃度を有する標準溶液である、請求項1記載の方法。
  3. 前記保存剤が、前記標準溶液1リットル当たりCu2+約0.08〜約0.12mgの量で存在する硫酸銅(II)である、請求項記載の方法。
  4. 前記対照標準の溶液が、水1リットル当たり1,4−ベンゾキノン約0.75mgの1,4−ベンゾキノン濃度を有する系適性溶液である、請求項1記載の方法。
  5. 前記保存剤が、前記系適性溶液1リットル当たりHSO3 -約0.08〜約0.12mgの量で存在する亜硫酸水素である、請求項4記載の方法。
  6. 前記安定化された対照標準溶液のTOCレベルが4ヶ月間安定したままである、請求項1乃至請求項5のいずれか1項記載の方法。
  7. 全有機体炭素分析使用するための安定化された対照標準組成物であって、
    (c)対照標準溶液であって、(i)ショ糖含有水溶液からなる標準溶液又は(ii)1,4−ベンゾキノン含有水溶液からなる系適性溶液から選択される対照標準溶液と、
    (d)(i)前記標準溶液1リットル当たりCu 2+ 約0.05〜約0.20mgの量で存在する硫酸銅(II)又は(ii)前記系適性溶液1リットル当たりHSO 3 - 約0.05〜約0.20mgの量で存在する亜硫酸水素を含む保存剤
    を含む安定化された対照標準組成物
  8. 前記対照標準溶液が、水1リットル当たりショ糖約1.2mgのショ糖濃度を有する標準溶液である、請求項記載の安定化された対照標準組成物
  9. 前記保存剤が、前記標準溶液1リットル当たりCu2+約0.08〜約0.12mgの量で存在する硫酸銅(II)である、請求項記載の安定化された対照標準組成物
  10. 前記対照標準溶液が、水1リットル当たり1,4−ベンゾキノン約0.75mgの1,4−ベンゾキノン濃度を有する系適性溶液である、請求項記載の安定化された対照標準組成物
  11. 前記保存剤が、前記系適性溶液1リットル当たりHSO3 -約0.08〜約0.12mgの量で存在する亜硫酸水素である、請求項10記載の安定化された対照標準組成物
  12. 前記安定化された対照標準組成物のTOCレベルが4ヶ月間安定したままである、請求項7乃至請求項11のいずれか1項記載の安定化された対照標準組成物。
JP2014550605A 2012-01-09 2012-01-09 室温における全有機体炭素(toc)分析器のための酸性化されてない標準のtocレベルを安定化する方法 Expired - Fee Related JP5941553B2 (ja)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PCT/CN2012/070130 WO2013104099A1 (en) 2012-01-09 2012-01-09 Methods of stabilizing total organic carbon (toc) levels in non-acidified standards for toc analyzers at room temperature

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2015503752A JP2015503752A (ja) 2015-02-02
JP5941553B2 true JP5941553B2 (ja) 2016-06-29

Family

ID=48781013

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2014550605A Expired - Fee Related JP5941553B2 (ja) 2012-01-09 2012-01-09 室温における全有機体炭素(toc)分析器のための酸性化されてない標準のtocレベルを安定化する方法

Country Status (6)

Country Link
US (1) US20150024502A1 (ja)
EP (1) EP2802868A4 (ja)
JP (1) JP5941553B2 (ja)
CA (1) CA2860835A1 (ja)
TW (1) TWI615612B (ja)
WO (1) WO2013104099A1 (ja)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN104849423A (zh) * 2015-03-19 2015-08-19 信发集团有限公司 水中综合有机污染指标快速测定方法

Family Cites Families (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5587042A (en) * 1978-12-25 1980-07-01 Mitsubishi Heavy Ind Ltd Reagent used for paneller screening in offensive odor sense test
US4366064A (en) * 1980-10-30 1982-12-28 United States Steel Corporation Treatment of blast furnace wastewater
ZA817073B (en) * 1980-10-30 1982-09-29 Uss Eng & Consult Chlorination of wastewater
JPS58106459A (ja) * 1981-12-19 1983-06-24 Toshiba Corp 水中の有機物測定用標準溶液
US6228325B1 (en) * 1990-03-02 2001-05-08 Sievers Instruments, Inc. Methods and apparatus for measurement of the carbon and heteroorganic content of water including single-cell instrumentation mode for same
US5160417A (en) * 1991-09-11 1992-11-03 Environmental Systems (International) Ltd. Electrolytic process for treatment of photographic wastewater effluent
JP4112360B2 (ja) * 2000-10-16 2008-07-02 シーヴァーズ インスツルメンツ,インク. パルスフロー全有機炭素分析装置
US7294270B2 (en) * 2003-05-16 2007-11-13 Fujifilm Corporation Method of treating photographic waste liquid
WO2006116076A2 (en) * 2005-04-28 2006-11-02 Genencor International, Inc. Tab molecules
CN101636652B (zh) * 2007-03-20 2013-01-09 株式会社岛津制作所 总有机碳测定装置
AU2010270605B2 (en) * 2009-07-08 2014-07-31 Hope Medical Enterprises, Inc. Dba Hope Pharmaceuticals Sodium thiosulfate-containing pharmaceutical compositions
FR2951272B1 (fr) * 2009-10-09 2011-12-09 Millipore Corp Methode de calibration d'un dispositif de mesure de la teneur en carbone organique total
CN101929992B (zh) * 2010-08-19 2011-12-28 重庆市食品药品检验所 一种总有机碳分析仪测定药品包装材料易氧化物的方法

Also Published As

Publication number Publication date
WO2013104099A1 (en) 2013-07-18
TWI615612B (zh) 2018-02-21
JP2015503752A (ja) 2015-02-02
US20150024502A1 (en) 2015-01-22
EP2802868A4 (en) 2015-08-26
TW201335594A (zh) 2013-09-01
CA2860835A1 (en) 2013-07-18
EP2802868A1 (en) 2014-11-19

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Franco-Luesma et al. Quantitative analysis of free and bonded forms of volatile sulfur compouds in wine. Basic methodologies and evidences showing the existence of reversible cation-complexed forms
Carrascon et al. Gas chromatography-mass spectrometry strategies for the accurate and sensitive speciation of sulfur dioxide in wine
Herbst-Johnstone et al. Stability of varietal thiols in commercial Sauvignon blanc wines
WO2006047182A8 (en) Method and apparatus for determining an analyte concentration in a sample having interferents
EP2098867A3 (en) Analyzer and transportation device
KR20100089845A (ko) 헴 단백질의 안정화방법 및 보존용액
Aberl et al. Determination of sulfur dioxide in wine using headspace gas chromatography and electron capture detection
CN103439322B (zh) 一种过氧乙酸残留的快速测定方法
JP5941553B2 (ja) 室温における全有機体炭素(toc)分析器のための酸性化されてない標準のtocレベルを安定化する方法
CN105699583A (zh) 纳他霉素标准品溶液及其在测定样品中纳他霉素含量中的用途
CN102147416B (zh) 稳定的缺血修饰白蛋白测定试剂盒
CN105974107A (zh) 单组份tmb显色液及其配制方法
TW201348237A (zh) 鋰試劑組成物、使用其之鋰離子測量方法及測量裝置
JP2016191580A (ja) ヘムタンパク質の保存液及びヘムタンパク質の安定化方法
CN103913442B (zh) 苯并呋喃喹啉化合物的应用
JP4928407B2 (ja) 触媒活性測定方法
JP4958500B2 (ja) カルシウム濃度測定試薬および測定方法
CN105823871A (zh) 一种高效稳定的单组份酶联免疫显色液及其制备方法
JP4503724B2 (ja) ホタルルシフェリンの安定化方法
JP6004744B2 (ja) 検体希釈浮遊液およびそれを含む容器
de Carvalho et al. Quantification of benzoic acid in beverages: the evaluation and validation of direct measurement techniques using mass spectrometry
Sawoszczuk et al. Application of solid‐phase microextraction with gas chromatography and mass spectrometry for the early detection of active moulds on historical woollen objects
JP7232475B2 (ja) ロイコ型色原体の安定化方法
Silva et al. Color changes in indicator solutions. An intriguing and elucidative general chemistry experiment
TWI718510B (zh) 醫療器材消毒液檢測方法

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20141226

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20150730

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20150818

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20151118

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20160426

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20160520

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Ref document number: 5941553

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

S111 Request for change of ownership or part of ownership

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313113

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees